Ứng dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang trong tính tuổi khảo cổ

Cho đến nay, trong số những phương pháp khoa học tự nhiên dùng xác định niên đại đồ gốm và đồ đất nung, đáng chú ý là phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang (Thermolumenescence Dating).

Thông báo Khoa học Công nghệ* Số 2-2012 59 ỨNG DỤNG PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG TÍNH TUỔI KHẢO CỔ ThS Dương Văn Danh Trưởng khoa Khoa học Cơ bản, trường Đại học Xây dựng Miền Trung Tóm tắt: Cho đến nay, số phương pháp khoa học tự nhiên dùng xác định niên đại đồ gốm đồ đất nung, đáng ý phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang (Thermolumenescence Dating) Trên giới, nước có trình độ khoa học cơng nghệ tiên tiến như: Mỹ, Pháp, Anh, Italia, Australia, Trung Quốc, Nhật Bản… phương pháp trọng Các nhà khảo cổ học quan tâm ứng dụng hoàn thiện phương pháp coi phương pháp có khả xác định niên đại cổ vật hữu hiệu với độ tin cậy cao Cũng nhiều nước giới, Việt Nam, việc nghiên cứu áp dụng phương pháp – đặc biệt phương pháp xác định niên đại mẫu gốm kĩ thuật nhiệt huỳnh quang vấn đề ý ứng dụng Phương pháp tính tuổi nhiệt huỳnh quang 1.1 Cơ sở vật lý phương pháp tính tuổi Chúng ta biết tất vật trái đất bị chiếu xạ tia ion hóa phát từ nguyên tố phóng xạ tia vũ trụ Các khoáng vật tự nhiên thạch anh, felfspar, đất sét…là thành phần cấu tạo phổ biến mẫu khảo cổ, liên tục bị chiếu xạ hạt nhân phóng xạ, chủ yếu thuộc dãy uranium, thorium đồng vị K-40 Cùng với thời gian, tia alpha, beta gamma chiếu vào khống vật ion hóa ngun tử [1],[3] Các điện tử giải phóng khỏi nguyên tử sau bị bắt khuyết tật tinh thể, nằm lại bẫy chừng chưa nhận nguồn lượng bổ sung để giải phóng chúng Các bẫy điện tử ngày lấp đầy điện tử giải phóng liên tục nguồn phóng xạ tự nhiên Đồng thời với q trình hình thành lỗ trống điện tử Chúng định xứ tạp điện âm tinh thể Các lỗ trống đời hoạt động theo chế động học hồn tồn đối xứng với điện tử nói Khi cung cấp nguồn lượng bổ sung (ở nhiệt năng), điện tử giải phóng khỏi bẫy phần chúng tái hợp với lỗ trống Một phần số tâm tái hợp tâm huỳnh quang sử dụng toán tính tuổi Như vậy, tín hiệu NHQ tự nhiên (TLN) kết trình mẫu bị chiếu xạ tự nhiên tạp chất phóng xạ thân mẫu môi trường, (là kết trình hấp thụ lượng từ xạ tự nhiên) NHQ tích luỹ từ trước thời điểm «xố khơng» bị xố nhiệt độ cao (Hình 1) Hình 1: Ngun lý tính tuổi phát quang (TL-OSL)[6] Thông báo Khoa học Công nghệ* Số 2-2012 Phương trình tuổi NHQ bản: Tuổi NHQ (T) = TLN/ Liều chiếu năm (D) x độ nhạy NHQ ()  = độ nhạy huỳnh quang mẫu=huỳnh quang mẫu liều đơn vị chiếu xạ Phương trình tính tuổi NHQ thường biểu diễn sau: TLN T  D (1.1) Thực tế phương trình tuổi NHQ xây dựng sau0: a Trường hợp đơn giản (giả định có dạng xạ I =   ): Xuất phát từ cách xác định tuổi phương pháp liều chiếu bổ sung kết hợp với hiệu chỉnh tuyến tính, ta có phương trình tính tuổi mẫu (tính đơn vị năm): Pi Ti  Di với i i P =Q + +I i 60 40 Gy gốm) xảy tượng phi tuyến bão hòa Ta viết lại (1.2) sau: Ti T T nonTL ,i (1.3) i với: T TL ,i  Q ; T Di i nonTL , i  I Di b.Trường hợp thực tế có nguồn xạ , ,  (gộp tia vũ trụ) Dùng xạ i phòng thí nghiệm để xác định Qi Ii Tổng quát, ta có cho phần TTL,i : TLi(0) = D0TTL, + D0TTL, + D0TTL,  iQi  iDi TTL,i (1.4) Với: D'   D 0TTL,    D  0T TL,     D 0T TL,  i T TL,i (1.5) Qi Di (1.6) Như vậy: T TL ,i  (1.2) đó: - Pi = liều xạ tích lũy hiệu dụng cho hiệu ứng huỳnh quang mẫu sau Ti năm (còn gọi liều khảo cổ) - Di = liều xạ tích lũy hiệu dụng cho hiệu ứng huỳnh quang năm - Qi = liều xạ tích lũy hiệu dụng cho hiệu ứng huỳnh quang quan sát (còn gọi liều tương đương) - Ii = liều xạ tích lũy hiệu dụng cho phần “tiền huỳnh quang” liên quan đến tâm khơng đóng góp cho huỳnh quang gây đặc tính phi tuyến tính nhiều mẫu khảo cổ vùng liều chiếu xạ thấp Hiệu ứng phi tuyến xảy cho xạ  , xạ  khơng (do mật độ ion hóa  cao) (tất bẫy có sẵncả bẫy liên quan lẫn bẫy không liên quan đến huỳnh quang điền đầy) Hiệu ứng phi tuyến xảy liều chiếu xạ thấp cỡ 1Gy Khi liều đủ cao (20 – TL ,i Hay: T TL ,i   Qi   T TL ,  i TL ,1  T    T TL ,   D     i TL ,1   T Qi k i D  k i D  k i D     T TL ,  D   i TL ,1  T   D  (1.7) với:   T TL ,   T TL ,  T TL , k i  i TL ,i ; k  i  i TL ,i ; k i  i TL ,i T T T Từ ta có: T TL ,i  Qi Qi  i D  D  D D (1.8) Với: Di = D+ D+D ; D = ki.D0 ; D= ki.D0 ; +D = ki.D0 (trong gộp Dc tia vũ trụ) Trong thực tế, ta có: k= k = k = k =1 k = k  k< Điều giải thích sau: hạt  có lượng lớn từ đến MeV Ngồi ra, kích thước khối lượng lớn nên lượng tiêu tán đơn vị độ dài quỹ đạo lớn, dễ dẫn tới hiệu ứng bão hòa cường độ nhiệt huỳnh Thông báo Khoa học Công nghệ* Số 2-2012 quang, tức độ nhạy nhiệt huỳnh quang hạt  thấp nhiều so với hạt   Các hạt   đâm xuyên sâu nhiều, lượng chúng lại nhỏ nên không xuất trường bão hòa độ nhạy nhiệt huỳnh quang chúng lớn hạt  Tương tự ta thu được: Ii T nonTL,i  (1.9) Di Như ta có: Pi i TL , i nonTL , i T T T  i (1.10) D với: P i  Q i  I i D i  Di  Di  Di đó: Di  k i D ; Di  D  D  k  i  1 ; Di  D  D ( k i  1) Nghĩa thực tế (bỏ số i 0): P QI T   (1.11) D D và: D = kD+ D+D (1.12) Ta thu được: QI T  (1.13) K D  D  D 1.2 Phương pháp kiểm tra plateau Ngoài fading nhiệt nói, xuất “thất điện tử bẫy” không nhiệt độ, (một cách giải thích thất xảy nhiệt độ thấp hiệu ứng đường hầm), gọi chung fading dị thường Vấn đề đặt làm cách để xác định vùng bền NHQ dải đo Một phương pháp thực điều gọi kiểm tra plateau (hình 2) [5] 61 Thực chất phương pháp so sánh dạng đường NHQ tự nhiên với đường NHQ chiếu liều cộng thêm nhằm tìm đỉnh có độ ổn định cao để ứng dụng tính tuổi khảo cổ Kỹ thuật thực nghiệm tính tuổi nhiệt huỳnh quang Trong thực tế, có hai kỹ thuật thực nghiệm tính tuổi phương pháp NHQ [3][5][7]:  Kỹ thuật bao thể thạch anh  Kỹ thuật hạt mịn 2.1 Kỹ thuật tính tuổi với bao thể thạch anh Các bao thể thạch anh (có hoạt độ phóng xạ bé) có đường kính lớn 100m tách từ mẫu nghiền mịn Sau bao thể xử lý bóc bỏ lớp ngồi Nhiệt huỳnh quang đo phần lõi lại: Như phần đóng góp vào nhiệt huỳnh quang tính cho xạ   Vai trò xạ  loại bỏ Việc bóc bỏ lớp ngồi làm phần (khoảng 10%) liều đóng góp xạ  Phương trình tính tuổi cho kỹ thuật là: P T (1.14) 0,9 D  D  DC Sau chuẩn bị mẫu xong, người ta chia hạt thạch anh thành phần giống nhau, phần cỡ 5mg tiến hành bước xác định đại lượng hoàn toàn tương tự kỹ thuật hạt mịn Thực tế quy trình xác định tuổi chung cho hai kỹ thuật Chỉ khác công thức khâu chuẩn bị mẫu Trong phương pháp này, ta không cần nguồn  không cần đo liều D 2.2 Kỹ thuật hạt mịn Cách chuẩn bị mẫu cho phương pháp sau: Thông báo Khoa học Cơng nghệ* Số 2-2012 Kích thước hạt mịn dùng đo NHQ chọn lọc sở thời gian lắng chúng aceton Bột mịn (khoảng 200mg) lấy từ mẫu cách khoan với tốc độ chậm (200-300 rpm), loại bỏ phần bột lớp khoảng 2cm, cho vào cốc thuỷ tinh đựng aceton (6cm) lắc để lắng phút Những hạt có đường kính nhỏ 10m lơ lửng dung mơi Phần rót sang cốc khác tiếp tục cho lắng Sau 20 phút hạt nhỏ 1m chưa lắng đổ Aceton thêm vào cốc khoảng 40 ml, sau chiết sang ống nghiệm nhỏ (2ml ống) đáy có đĩa nhơm (đường kính 10mm, dày ½ mm) Các hạt có kích thước mong muốn (1-10 m) lắng dần đĩa nhôm, aceton bay để lại khoảng 1-2 mg mẫu đĩa Cho ống nghiệm vào tủ sấy nhiệt độ 50oC để làm bay aceton Hình sơ đồ dùng kỹ thuật hạt mịn tính TLN mẫu Hình 3: Sơ đồ dùng kỹ thuật hạt mịn tính TLN mẫu Cơng thức tính tuổi phương pháp hạt mịn theo (1.13) là: QI T  K D  D  D 62 Như vậy, so với phương pháp bao thể thạch anh, phương pháp cần phải có nguồn  để tính K, D Thường cần chuẩn bị khoảng 16 đến 20 đĩa cho thật đồng đều, độ phân tán đĩa không 5% Mẫu bám mặt đĩa, thuận tiện thao tác đo NHQ cho mẫu đĩa Quá trình chuẩn bị mẫu thường dùng bể siêu âm hỗ trợ, tránh dính hạt nhỏ vào hạt lớn trình chiết mẫu vào ống nghiệm đồng Tất thao tác chuẩn bị mẫu phải làm điều kiện chiếu sáng yếu (ánh sáng đèn đỏ) tránh tượng fading chiếu sáng Ưu điểm: - Chuẩn bị mẫu đơn giản - Lượng mẫu - Giảm tỉ lệ sai số đóng góp yếu tố xạ mơi trường (gamma) tính đóng góp xạ alpha - Dễ tạo lớp mỏng phù hợp chiếu xạ nguồn alpha Nhược điểm: - Việc loại bỏ bao thể lớn vốn thành phần nhạy NHQ làm giảm đáng kể tín hiệu NHQ - Tỉ số diện tích bề mặt/ thể tích lớn làm tăng tín hiệu NHQ giả tượng bề mặt - Các thành phần khoáng vật khơng xác định, có thành phần khơng thuận lợi góc độ NHQ (như fading dị thường) 2.3 Đánh giá liều tương đương P Liều tương đương P, ngun tắc tính trực tiếp cách đơn giản cách đo NHQ tự nhiên mẫu (TLN), so sánh với NHQ mẫu sau chiếu xạ nhân tạo (bêta, gamma với liều biết trước) Tuy nhiên kết tính kiểu khơng có độ tin cậy cao xảy thay đổi độ nhạy sau lần đo (hiện tượng pre-dose effect) Thực tế liều khảo cổ Thông báo Khoa học Công nghệ* Số 2-2012 P thường tính phương pháp chiếu liều cộng thêm [1]: Hình 4: Minh họa phương pháp chiếu bồi Mẫu chia thành nhiều phần nhỏ (cỡ 5mg) Một số phần để đo TLN, số phần chiếu liều cộng thêm đo NHQ (bao gồm TLN chiếu xạ nhân tạo) Các thơng số hình 4: - N tín hiệu NHQ tự nhiên đo mẫu - N+, N +2 tín hiệu NHQ đo mẫu chiếu liều cộng thêm 1 (ví dụ 5Gy), 2 (10Gy)….bằng xạ bêta (hay gamma) - Đồ thị thiết lập phương pháp hồi quy tuyến tính - Liều tương đương Q tính ngoại suy đến điểm cắt trục hoành đồ thị 63 Ví dụ (hình 4)[1] Từ phương trình hồi quy: y = ax+b = 0,73x +4,16, cho y = ta tính được: x = -b/a = -5,7 Do Q = 5,7Gy Nếu tính đến tượng phi tuyến đáp ứng liều vùng liều thấp, người ta phải cộng thêm lượng hiệu chỉnh tuyến tính I, nghĩa P=Q+I Kết luận: - Phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang phương pháp có khả xác định niên đại cổ vật hữu hiệu với độ tin cậy cao - Để tính tuổi cổ vật, ta phải trải qua nhiều bước tính liều chiếu năm D; tính độ nhạy nhiệt huỳnh quang  liều khảo cổ P Tính liều khảo cổ P khâu then chốt tính tuổi NHQ phải trải qua bước nghiêm ngặt mặt kỹ thuật Ở Việt Nam, việc nghiên cứu áp dụng phương pháp – đặc biệt phương pháp xác định niên đại mẫu gốm kĩ thuật nhiệt huỳnh quang vấn đề ý ứng dụng bước đầu đạt kết quan trọng TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Nguyễn Trọng Thành - Vũ Xuân Quang- Phan Tiến Dũng, Ứng dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang tính tuổi khảo cổ khu đền tháp Mỹ Sơn, Việt Nam – The fourth International Workshop on Geo-and Material-Science on Mineral Resources of Vietnam 2008 [2] Trần Ngọc, Luận án Tiến sĩ Quang học- Hà Nội (2005) [3] Trương Quang Nghĩa, Nhiệt phát quang ứng dụng- Nhà XB ĐHQG- TP Hồ Chí Minh (2008) [4] Vũ Xuân Quang, Bài giảng Nhiệt phát quang - Nha Trang 2008 [5] Aitken, M.J, Thermoluminescence Dating Academic Press, (1985) [6] Aitken, M.J, Archaeological dating using physical phenomena (Rep.Pro.Phys.62 (1999) [7] Zimmerman, D.W Thermoluminescence dating using fine grains from potteries Achaeeometry, Vol13,I 29_52), (1971)  ... quang vấn đề ý ứng dụng bước đầu đạt kết quan trọng TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Nguyễn Trọng Thành - Vũ Xuân Quang- Phan Tiến Dũng, Ứng dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang tính tuổi khảo cổ khu đền tháp... đỉnh có độ ổn định cao để ứng dụng tính tuổi khảo cổ Kỹ thuật thực nghiệm tính tuổi nhiệt huỳnh quang Trong thực tế, có hai kỹ thuật thực nghiệm tính tuổi phương pháp NHQ [3][5][7]:  Kỹ thuật bao... niên đại cổ vật hữu hiệu với độ tin cậy cao - Để tính tuổi cổ vật, ta phải trải qua nhiều bước tính liều chiếu năm D; tính độ nhạy nhiệt huỳnh quang  liều khảo cổ P Tính liều khảo cổ P khâu