Tổng hợp, biến tính và ứng dụng vật liệu khung hữu cơ - kim loại ZIF-67

MỞ ĐẦU Trong thập kỷ qua, việc nghiên cứu vật liệu xốp không ngừng phát triển, đặc biệt vật liệu khung hữu cơ kim loại (MOFs), thuộc nhóm vật liệu xốp lai vô cơ – hữu cơ. Năm 1995, Yaghi đƣa ra thuật ngữ „Metal-organic frameworks‟ để đề cập đến các vật liệu có sự kết hợp giữa kim loại và các hợp chất hữu cơ. Vật liệu MOFs hình thành do quá trình tự sắp xếp, liên kết giữa các cầu nối hữu cơ (ligands) với các ion kim loại, thƣờng là kim loại chuyển tiếp hoặc cụm tiểu phân kim loại (metal cluster) tạo khung mạng không gian ba chiều với thể tích mao quản rất lớn (độ rỗng đặc trƣng lên đến 90% thể tích tinh thể MOFs) và diện tích bề mặt riêng lớn (lên đến 6.000 m 2 /g). So với vật liệu xốp khác đã nghiên cứu trƣớc đây nhƣ zeolite hay than hoạt tính, thì MOFs có những đặc điểm nổi trội hơn: có cấu trúc dạng tinh thể trật tự ba chiều xác định, tạo nên diện tích bề mặt và thể tích mao quản lớn, độ xốp cao và có khả năng biến đổi cấu trúc trƣớc hoặc sau khi tổng hợp. Với những ƣu điểm trên vật liệu MOFs đã trở nên nhanh chóng thu hút nhiều nhà khoa học nghiên cứu về sự đa dạng cấu trúc cũng nhƣ các ứng dụng của MOFs. Kể từ những năm 1990 đến nay, lĩnh vực nghiên cứu này phát triển vƣợt bậc. Những minh chứng cho thấy không chỉ số lƣợng bài báo nghiên cứu đƣợc công bố mà còn cả phạm vi nghiên cứu ngày càng đƣợc mở rộng từ phân tích cấu trúc hình thái, mô phỏng phân tử đến quá trình tổng hợp và các ứng dụng đầy tiềm năng trong nhiều lĩnh vực nhƣ: hấp phụ, lƣu trữ khí, xúc tác, cảm biến hóa học, dẫn truyền thuốc và y sinh. ZIFs (Zeolitic imidazolate frameworks) là một nhóm vật liệu mới thuộc nhóm của vật liệu MOFs. ZIFs hình thành từ các kim loại hóa trị II (Zn 2+ , Co 2+ …) và các phối tử hữu cơ imidazolate. Trong những năm gần đây, nhóm vật liệu này đã thu hút sự quan tâm của nhiều nhà khoa học do sự đa dạng và uyển chuyển về sự lựa chọn bộ khung. Ngoài ra, còn có nhiều đặc tính nổi trội nhƣ độ bền nhiệt, ổn định hóa học, độ xốp, thể tích mao quản và diện tích bề mặt lớn. Trong số vật liệu ZIFs thì ZIF-67 đƣợc nghiên cứu nhiều trong thời gian gần đây do có khung hữu cơ kim loại xốp đặc biệt với hệ thống vi mao quản có đƣờng kính 11,4 Å nối thông với các cửa sổ nhỏ có đƣờng kính 3,4 Å. Ngoài ra, ZIF-67 có chức năng có thể điều chỉnh bề mặt, diện tích bề mặt lớn và linh hoạt về mặt cấu trúc. Với những tính chất nhƣ đã đề cập, ZIF-67 đƣợc sử dụng làm chất hấp phụ tiềm năng để loại bỏ màu thuốc nhuộm hay kim loại nặng trong dung dịch nhƣ hấp phụ loại bỏ rhodamine B (RhB), methyl orange (MO), methylene blue (MB), malachite green, Cr (IV). Ngoài ra, ZIF-67 còn có một số ứng dụng hứa hẹn nhƣ hấp phụ và tách chọn lọc, lƣu trữ các khí nhƣ CO 2 , H 2 , chất xúc tác dị thể để chuyển CO 2 thành các hợp chất carbonate và tổng hợp quinazoline. Tuy nhiên, nhiều tiềm năng ứng dụng khác của ZIF-67 chƣa đƣợc nghiên cứu nhiều nhƣ trong biến tính điện cực để phân tích dƣợc phẩm, biến tính vật liệu ZIF-67 làm vật liệu xúc tác quang hóa phân hủy màu thuốc nhuộm. Ngoài ra, việc phát triển phƣơng pháp tổng hợp để cải thiện các đặc tính cấu trúc vật liệu ZIF-67 đóng vai trò quan trọng trong các ứng dụng cũng chƣa đƣợc đề cập đến nhiều. Dựa trên những lý do trên chúng tôi chọn đề tài luận án “Tổng hợp, biến tính và ứng dụng vật liệu khung hữu cơ - kim loại ZIF-67”. Mục tiêu nghiên cứu: Tổng hợp và biến tính đƣợc vật liệu khung hữu cơ – kim loại ZIF-67 có hoạt tính xúc tác, hấp phụ và cảm biến điện hóa.

ĐẠI HỌC HUẾ TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC NGUYỄN THỊ THANH TÚ TỔNG HỢP, BIẾN TÍNH VÀ ỨNG DỤNG VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ - KIM LOẠI ZIF-67 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HUẾ - NĂM 2019 MỤC LỤC Trang DANH MỤC BẢNG BIỂU DANH MỤC HÌNH VẼ, BIỂU ĐỒ, SƠ ĐỒ MỞ ĐẦU Chƣơng TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU CHUNG VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI (MOFs) 1.2 VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI ZIF-67 1.3 PHƢƠNG PHÁP TỔNG HỢP ZIF-67 1.4 CÁC HƢỚNG BIẾN TÍNH VẬT LIỆU ZIF-67 VÀ CÁC ỨNG DỤNG .13 1.4.1 Ứng dụng vật liệu ZIF-67 làm chất xúc tác điện hóa .13 1.4.2 Ứng dụng quang xúc tác phân hủy chất ô nhiễm hữu khó phân hủy .16 1.4.3 Ứng dụng vật liệu ZIF-67 làm chất hấp phụ loại bỏ màu phẩm nhuộm dung dịch nƣớc 23 1.5 MỘT SỐ VẤN ĐỀ TRONG PHÂN TÍCH CÁC THƠNG SỐ ĐỘNG HỌC VÀ ĐẲNG NHIỆT HẤP PHỤ 25 1.5.1 Một số vấn đề nghiên cứu trình hấp phụ 25 1.5.2 Biến thiên lƣợng tự Gibbs 29 Chƣơng NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 36 2.1 NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 36 2.1.1 Nghiên cứu tổng hợp ZIF-67 phƣơng pháp vi sóng phƣơng pháp dung môi nhiệt 36 2.1.2 Nghiên cứu khả hấp phụ phẩm nhuộm congo red nƣớc ZIF-67 .36 2.1.3 Nghiên cứu biến tính điện cực GCE ZIF-67 để xác định dopamine paracetamol phƣơng pháp volt-ampere hòa tan 36 2.1.4 Nghiên cứu tổng hợp (Zn/Co)ZIFs có hoạt tính xúc tác quang hóa 36 2.1.5 Nghiên cứu khả quang xúc tác (Zn/Co)ZIFs phân hủy màu thuốc nhuộm dƣới điều kiện ánh sáng khả kiến 36 2.2 PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 36 2.2.1 Các phƣơng pháp nghiên cứu đặc trƣng vật liệu .36 2.2.2 Phƣơng pháp volt-ampere hòa tan (Stripping Voltammetry) 42 2.3 THỰC NGHIỆM 44 2.3.1 Hóa chất 44 2.3.2 Tổng hợp vật liệu .44 2.3.3 Xác định điểm đẳng điện vật liệu ZIF-67 (Zn/Co)ZIFs .46 2.3.4 Kiểm tra độ bền vật liệu ZIF-67 (Zn/Co)ZIFs 47 2.3.5 Hấp phụ phẩm nhuộm vật liệu ZIF-67 47 2.3.6 Biến tính điện cực than thủy tinh vật liệu ZIF-67 để xác định dopamine paracetamol 48 2.3.7 Nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy CGR vật liệu (Zn/Co)ZIFs .50 Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .52 3.1 TỔNG HỢP ZIF-67 BẰNG PHƢƠNG PHÁP VI SĨNG VÀ PHƢƠNG PHÁP DUNG MƠI NHIỆT 52 3.1.1 Đặc trƣng vật liệu ZIF-67 52 3.1.2 Độ bền vật liệu ZIF-67 60 3.2 NGHIÊN CỨU HẤP PHỤ CONGO RED (CGR) BẰNG ZIF-67 61 3.2.1 Nghiên cứu động học hấp phụ 61 3.2.2 Nghiên cứu cân hấp phụ 68 3.2.3 Nghiên cứu nhiệt động học hấp phụ 72 3.2.4 Ảnh hƣởng pH đề xuất chế hấp phụ 76 3.2.5 Tái sử dụng chất hấp phụ ZIF-67 .77 3.3 NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH PRACETAMOL (PRA) VÀ DOPAMINE (DPM) BẰNG PHƢƠNG PHÁP ĐIỆN HĨA SỬ DỤNG ĐIỆN CỰC BIẾN TÍNH ZIF-67 78 3.3.1 Khảo sát ảnh hƣởng loại điện cực khác lên đặc tính điện hóa PRA DPM 78 3.3.2 Khảo sát ảnh hƣởng dung môi lƣợng ZIF-67 .80 3.3.3 Khảo sát ảnh hƣởng pH .82 3.3.4 Khảo sát ảnh hƣởng tốc độ quét (ν) .84 3.3.5 Những ảnh hƣởng thông số máy hoạt động 87 3.3.6 Ảnh hƣởng số chất cản trở 88 3.3.7 Độ lặp lại giới hạn phát .91 3.3.8 Phân tích mẫu thực 95 3.4 NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP (Zn/Co)ZIFs 96 3.5 NGHIÊN CỨU PHÂN HỦY CGR CỦA XÚC TÁC QUANG (Zn/Co)ZIFs 103 3.5.1 Khử màu CGR xúc tác khác 103 3.5.2 Ảnh hƣởng pH chất bắt gốc tự 104 3.5.3 Phân hủy quang hóa CGR vật liệu (2Zn/8Co)ZIFs điều kiện ánh sáng khả kiến .106 3.5.4 Khả tái sử dụng (2Zn/8Co)ZIFs 110 KẾT LUẬN 113 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CỦA LUẬN ÁN TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Mô tả cấu trúc hình học số SBU điển hình Bảng 1.2 Kích thước hình thái ZIF-67 thu điều kiện phản ứng khác .10 Bảng 1.3 SBET, Vmicro Dmicro tinh thể ZIF-67 thu với tỉ lệ mol Hmin/Co2+ = 20 điều kiện thủy nhiệt 120 °C nhiệt độ phòng 11 Bảng 1.4 So sánh hiệu quang xúc tác MOFs chất hữu khó phân hủy mơi trường nước 22 Bảng 1.5 Sự chuyển đổi K0 K 34 Bảng 2.1 Các loại hóa chất sử dụng thực nghiệm 44 Bảng 2.2 Các mẫu ZIF-67 biến tính kẽm theo tỷ lệ khác 46 Bảng 3.1 Đặc tính cấu trúc kích thước hạt/tinh thể ZIF-67 tổng hợp nhiều cách tiếp cận khác .58 Bảng 3.2 Các thơng số động học mơ hình biểu kiến bậc mơ hình biểu kiến bậc .63 Bảng 3.3 So sánh hồi quy tuyến tính đa đoạn cho một, hai, ba bốn đoạn sử dụng chuẩn số thông tin AIC 66 Bảng 3.4 Kết phân tích hồi quy tuyến tính ba đoạn theo mơ hình Weber ZIF-67 (giá trị ngoặc đơn hoảng tin cậy 95%) .66 Bảng 3.5 Các thông số mơ hình khuếch tán màng Boyd hấp phụ CGR vật liệu ZIF-67 .67 Bảng 3.6 Các thông số mơ hình đẳng nhiệt Langmuir Freundlich nhiệt độ khác 69 Bảng 3.7 Dung lượng hấp phụ chất hấp phụ khác CGR, MB, RhB nhiệt độ môi trường xung quanh 71 Bảng 3.8 Hằng số tốc độ hấp phụ CGR ZIF-67 nhiệt độ khác 72 Bảng 3.9 Các thông số nhiệt động học tính tốn số cân khác .75 Bảng 3.10 Cường độ dòng đỉnh PRA DPM dung môi khác 81 Bảng 3.11 Ảnh hưởng chất cản trở (K2CO3) lên dòng đỉnh 89 Bảng 3.12 Ảnh hưởng CaCl2 lên dòng đỉnh ZIF-67/GCE 89 Bảng 3.13 Ảnh hưởng NaNO3 lên dòng đỉnh ZIF-67/GCE 90 Bảng 3.14 Ảnh hưởng (NH4)2SO4 lên dòng đỉnh ZIF-67/GCE 90 Bảng 3.15 Ảnh hưởng uric acid lên dòng đỉnh ZIF-67/GCE 90 Bảng 3.16 Ảnh hưởng glucose lên dòng đỉnh ZIF-67/GCE .91 Bảng 3.17 So sánh giá trị LOD điện cực khác 94 Bảng 3.18 So sánh kết phân tích nồng độ DPM PRA .96 Bảng 3.19 Diện tích bề mặt riêng đặc tính tính xốp ZIF-67, ZIF-8 (Zn/Co)ZIFs 99 Bảng 3.20 Năng lượng vùng cấm ZIF-67, (Zn/Co)ZIFs ZIF-8 101 Bảng 3.21 Các tham số đẳng nhiệt theo mô hình Langmuir Freundlich 109 Bảng 3.22 Hằng số tốc độ phân hủy CGR nồng độ khác 110 DANH MỤC HÌNH VẼ, BIỂU ĐỒ, SƠ ĐỒ Hình 1.1 Sơ đồ xây dựng tổng quát MOFs Hình 1.2 Diện tích bề mặt vật liệu MOFs loại vật liệu Hình 1.3 Sơ đồ tổng hợp ZIF-67 Hình 1.4 Ảnh SEM tinh thể ZIF-67 tổng hợp nhiệt độ phòng với tiền chất ban đầu khác 11 Hình 1.5 Ảnh SEM tinh thể ZIF-67 tổng hợp phương pháp thủy nhiệt 120 °C với tiền chất ban đầu khác 11 Hình 1.6 Những vật liệu ban đầu (a), hỗn hợp sau trộn (b), sản phẩm trước chiếu vi sóng (c), sau chiếu vi sóng (d) 12 Hình 1.7 Ảnh SEM tinh thể ZIF-67được tổng hợp phướng pháp trộn học hỗ trợ vi sóng 12 Hình 1.8 Sơ đồ minh họa tổng hợp nano đa diện Co-P/NC từ Co-ZIFs 14 Hình 1.9 Minh họa chế phản ứng quang xúc tác phân hủy MB TiO2 17 Hình 1.10 Minh họa vị trí chức quang xúc tác khác MOFs .18 Hình 1.11 Các q trình quang hóa xẩy sau chiếu đèn lên vật liệu rắn MOF-5 có dung dịch chứa phenol 19 Hình 1.12 Phân hủy quang xúc tác phenol vật liệu khác 20 Hình 1.13 Phân hủy quang xúc tác amoxicillin (AMX) vật liệu MIL-68 vật liệu biến tính MIL-68 21 Hình 1.14 Sơ đồ minh họa chế phản ứng quang xúc tác vật liệu composite MIL-68-NH2/GrO 21 Hình 2.1 Phân loại IUPAC đường đẳng nhiệt hấp phụ: .38 Hình 2.2 Đồ thị biểu diễn biến thiên P / V  Po – P  theo P/P0 .39 Hình 2.3 Sơ đồ tổng hợp ZIF-67 phương pháp khác 45 Hình 2.4 Thiết bị thực xúc tác quang hóa 50 Hình 3.1 Giản đồ XRD ZIF-67 tổng hợp phương pháp 52 Hình 3.2 Ảnh SEM mẫu RT-ZIF-67 với thời gian già hóa mẫu khác 53 Hình 3.3 Ảnh SEM mẫu ST-ZIF-67 tổng hợp thời gian 54 Hình 3.4 Ảnh SEM ZIF-67 tổng hợp phương pháp hỗ trợ vi sóng 55 Hình 3.5 Hiệu suất tổng hợp ZIF-67 thu phương pháp .55 Hình 3.6 Đẳng nhiệt hấp phụ giải hấp phụ nitơ mẫu ZIF-67: 58 Hình 3.7 Giản đồ phân tích trọng lượng theo nhiệt độ (TG) mẫu ZIF-67 59 Hình 3.8 a) Phổ XPS ZIF–67; b) phổ XPS phân giải cao C1s; c) phổ XPS phân giải cao N1s; d) phổ XPS phân giải cao Co2p .60 Hình 3.9 Giản đồ XRD mẫu ZIF–67 ngâm nước pH khác 61 Hình 3.10 Động học hấp phụ ZIF-67 nồng độ ban đầu khác .62 Hình 3.11 Đồ thị phân tích hồi quy tuyến tính đa đoạn cho một, hai, ba bốn đoạn dựa mơ hình khuếch tán nội hạt Weber 65 Hình 3.12 Đồ thị mơ hình đẳng nhiệt Langmuir (a) mơ hình đẳng nhiệt Freundlich (b) hấp phụ CGR ZIF-67 69 Hình 3.13 Ảnh hưởng nhiệt độ lên trình hấp phụ thuốc nhuộm CGR vật liệu ZIF-67 .72 Hình 3.14 a) pHZPC (zero point charge) xác định phương pháp chuyển dịch pH; b) 76 Hình 3.15 Cơ chế hấp phụ CGR ZIF-67 đề xuất 77 Hình 3.16 Dung lượng hấp phụ (a) giản đồ XRD (b) sau ba lần tái sử dụng hấp phụ CGR vật liệu ZIF-67 78 Hình 3.17 Các đường CV GCE ZIF-67/GCE DPM PRA 79 Hình 3.18 Đường CV 1,0 mM K4Fe(CN)6 0,1 M KCl với 80 Hình 3.19 Các đường CV PRA DPM với dung mơi khác 81 Hình 3.20 Sự phụ thuộc Ip lên lượng ZIF-67 phủ GCE 82 Hình 3.21 (a) Các đường CV; (b) Sự thay đổi dòng đỉnh, (c) đồ thị tuyến tính đỉnh với pH DPM PRA giá trị pH khác 83 Hình 3.22 (a) Ảnh hưởng tốc độ quét lên Ep Ip; (b) Đồ thị tuyến tính Ep với lnv; (c) Đồ thị tuyến tính Ip, PRA, Ip, DA với v1/2 85 Hình 3.23 Sơ đồ biểu diễn chế oxi hóa DPM PRA điện cực GCE biến tính ZIF-67 87 Hình 3.24 a) Sự thay đổi Ip Eacc khác .88 Hình 3.25 Đường DP-ASV CDPA = 40 μM; CPRA = 20 μM (a); CDPA = 200 μM; CPRA = 100 μM (b) CDPA = 600 μM; CPRA = 300 μM (c) 92 Hình 3.26 Đường DP-ASV DPM PRA: (a) Nồng độ DPM thay đổi từ 2,0×10–6 đến 44×10–6 M CPRA = 1×10–5 M; 93 Hình 3.27 (a) Đường DP-ASV oxi hóa DPM PRA với nồng độ 93 Hình 3.28 Giản đồ XRD ZIF-67, ZIF-8 (Zn/Co)ZIFs với tỉ lệ khác 97 Hình 3.29 Ảnh SEM ZIF-67 (a), (2Zn/8Co)ZIFs (b), (5Zn/5Co)ZIFs (c), (8Zn/2Co)ZIFs (d) ZIF-8 (e) 98 Hình 3.30 Đẳng nhiệt hấp phụ / giải hấp phụ nitơ ZIF-67, (8Co/2Zn)ZIFs, (5Co/5Zn)ZIFs, (2Co/8Zn)ZIFs ZIF-8 .99 Hình 3.31 (a) Phổ UV-Vis DRS (b) đồ thị Tauc ZIF-67, (Zn/Co)ZIFs ZIF-8 100 Hình 3.32 a) Phổ XPS (2Zn/8Co)ZIFs; b) Phổ XPS Co2p; c) Phổ XPS Zn2p 102 Hình 3.33 Giản đồ XRD vật liệu (2Zn/8Co)ZIFs ngâm nước với pH khác nhiệt độ phòng ngày 103 Hình 3.34 Khử màu CGR chất xúc tác khác điều kiện ánh sáng khả kiến .104 Hình 3.35 a) Ảnh hưởng pH lên khử màu CGR chất xúc tác .105 Hình 3.36 a) Hấp thụ phụ thuộc vào thời gian b) COD dung dịch CGR sử dụng (8Co/2Zn)ZIFs làm xúc tác quang .106 Hình 3.37 Thí nghiệm xúc tác dị thể 107 Hình 3.38 Động học hấp phụ xúc tác phân hủy (2Zn/8Co)ZIFs 109 Hình 3.39 a) Hiệu suất phân hủy xúc tác quang hóa chất xúc tác dị thể 111 Hình 3.40 Động học hấp phụ phân hủy quang xúc tác MB, MO CGR vật liệu (Zn/Co)ZIFs 112 MỞ ĐẦU Trong thập kỷ qua, việc nghiên cứu vật liệu xốp không ngừng phát triển, đặc biệt vật liệu khung hữu kim loại (MOFs), thuộc nhóm vật liệu xốp lai vô – hữu Năm 1995, Yaghi đƣa thuật ngữ „Metal-organic frameworks‟ để đề cập đến vật liệu có kết hợp kim loại hợp chất hữu Vật liệu MOFs hình thành trình tự xếp, liên kết cầu nối hữu (ligands) với ion kim loại, thƣờng kim loại chuyển tiếp cụm tiểu phân kim loại (metal cluster) tạo khung mạng không gian ba chiều với thể tích mao quản lớn (độ rỗng đặc trƣng lên đến 90% thể tích tinh thể MOFs) diện tích bề mặt riêng lớn (lên đến 6.000 m2/g) So với vật liệu xốp khác nghiên cứu trƣớc nhƣ zeolite hay than hoạt tính, MOFs có đặc điểm trội hơn: có cấu trúc dạng tinh thể trật tự ba chiều xác định, tạo nên diện tích bề mặt thể tích mao quản lớn, độ xốp cao có khả biến đổi cấu trúc trƣớc sau tổng hợp Với ƣu điểm vật liệu MOFs trở nên nhanh chóng thu hút nhiều nhà khoa học nghiên cứu đa dạng cấu trúc nhƣ ứng dụng MOFs Kể từ năm 1990 đến nay, lĩnh vực nghiên cứu phát triển vƣợt bậc Những minh chứng cho thấy không số lƣợng báo nghiên cứu đƣợc cơng bố mà phạm vi nghiên cứu ngày đƣợc mở rộng từ phân tích cấu trúc hình thái, mơ phân tử đến q trình tổng hợp ứng dụng đầy tiềm nhiều lĩnh vực nhƣ: hấp phụ, lƣu trữ khí, xúc tác, cảm biến hóa học, dẫn truyền thuốc y sinh ZIFs (Zeolitic imidazolate frameworks) nhóm vật liệu thuộc nhóm vật liệu MOFs ZIFs hình thành từ kim loại hóa trị II (Zn2+, Co2+…) phối tử hữu imidazolate Trong năm gần đây, nhóm vật liệu thu hút quan tâm nhiều nhà khoa học đa dạng uyển chuyển lựa chọn khung Ngồi ra, có nhiều đặc tính trội nhƣ độ bền nhiệt, ổn định hóa học, độ xốp, thể tích mao quản diện tích bề mặt lớn Trong số vật liệu ZIFs ZIF-67 đƣợc nghiên cứu nhiều thời gian gần có khung hữu kim loại xốp đặc biệt với hệ thống vi mao quản có đƣờng kính 11,4 Å nối thơng với cửa sổ nhỏ có [73] Khan N.A., Jung B.K., Hasan Z., Jhung S.H (2015), Adsorption and removal of phthalic acid and diethyl phthalate from water with zeolitic imidazolate and metal–organic frameworks, Journal of hazardous materials, 282, pp 194-200 [74] Khiếu Đ.Q (2015), Một số phƣơng pháp phân tích hóa lý, Nhà xuất Đại học Huế [75] Kitagawa S (2014), Metal–organic frameworks (MOFs), Chemical Society Reviews, 43 (16), pp 5415-5418 [76] Kong D., Han L., Wang Z., Jiang L., Zhang Q., Wu Q., Su J., Lu C., Chen G (2019), An electrochemical sensor based on poly (procaterol hydrochloride)/carboxyl multi-walled carbon nanotube for the determination of bromhexine hydrochloride, RSC advances, (21), pp 11901-11911 [77] Kumar A., Prasad B., Mishra I (2008), Adsorptive removal of acrylonitrile by commercial grade activated carbon: kinetics, equilibrium and thermodynamics, Journal of Hazardous Materials, 152 (2), pp 589-600 [78] Kumar K.V., Porkodi K., Rocha F (2008), Langmuir–Hinshelwood kinetics– a theoretical study, Catalysis Communications, (1), pp 82-84 [79] Kumar S.A., Tang C.-F., Chen S.-M (2008), Electroanalytical determination of acetaminophen using nano-TiO2/polymer coated electrode in the presence of dopamine, Talanta, 76 (5), pp 997-1005 [80] Kutluay A., Aslanoglu M (2012), Multi-walled carbon nanotubes/electrocopolymerized cobalt nanoparticles-poly (pivalic acid) composite film coated glassy carbon electrode for the determination of methimazole, Sensors and Actuators B: Chemical, 171, pp 1216-1221 [81] Kutluay A., Aslanoglu M (2014), An electrochemical sensor prepared by sonochemical one-pot synthesis of multi-walled carbon nanotube-supported cobalt nanoparticles for the simultaneous determination of paracetamol and dopamine, Analytica chimica acta, 839, pp 59-66 [82] Lachheb H., Puzenat E., Houas A., Ksibi M., Elaloui E., Guillard C., Herrmann J.-M (2002), Photocatalytic degradation of various types of dyes 124 (Alizarin S, Crocein Orange G, Methyl Red, Congo Red, Methylene Blue) in water by UV-irradiated titania, Applied Catalysis B: Environmental, 39 (1), pp 75-90 [83] Lanchas M., Arcediano S., Aguayo A.T., Beobide G., Castillo O., Cepeda J., Vallejo-Sánchez D., Luque A (2014), Two appealing alternatives for MOFs synthesis: solvent-free oven heating vs microwave heating, RSC Advances, (104), pp 60409-60412 [84] Langmuir I (1916), The constitution and fundamental properties of solids and liquids Part I Solids, Journal of the American chemical society, 38 (11), pp 2221-2295 [85] Laviron E (1979), General expression of the linear potential sweep voltammogram in the case of diffusionless electrochemical systems, Journal of Electroanalytical Chemistry and Interfacial Electrochemistry, 101 (1), pp 19-28 [86] Lee Y.-R., Jang M.-S., Cho H.-Y., Kwon H.-J., Kim S., Ahn W.-S (2015), ZIF-8: A comparison of synthesis methods, Chemical Engineering Journal, 271, pp 276-280 [87] Lei C., Zhu X., Zhu B., Jiang C., Le Y., Yu J (2017), Superb adsorption capacity of hierarchical calcined Ni/Mg/Al layered double hydroxides for Congo red and Cr (VI) ions, Journal of hazardous materials, 321, pp 801-811 [88] Li C (2007), Electrochemical determination of dipyridamole at a carbon paste electrode using cetyltrimethyl ammonium bromide as enhancing element, Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 55 (1), pp 77-83 [89] Li J.-R., Kuppler R.J., Zhou H.-C (2009), Selective gas adsorption and separation in metal–organic frameworks, Chemical Society Reviews, 38 (5), pp 1477-1504 [90] Li J., Ng D.H., Song P., Kong C., Song Y., Yang P (2015), Preparation and characterization of high-surface-area activated carbon fibers from silkworm cocoon waste for congo red adsorption, Biomass and Bioenergy, 75, pp 189-200 125 [91] Li L., Liu S., Zhu T (2010), Application of activated carbon derived from scrap tires for adsorption of Rhodamine B, Journal of Environmental Sciences, 22 (8), pp 1273-1280 [92] Li M., Jing L (2007), Electrochemical behavior of acetaminophen and its detection on the PANI–MWCNTs composite modified electrode, Electrochimica Acta, 52 (9), pp 3250-3257 [93] Li X., Gao X., Ai L., Jiang J (2015), Mechanistic insight into the interaction and adsorption of Cr (VI) with zeolitic imidazolate framework-67 microcrystals from aqueous solution, Chemical Engineering Journal, 274, pp 238-246 [94] Li Y., Zhou K., He M., Yao J (2016), Synthesis of ZIF-8 and ZIF-67 using mixed-base and their dye adsorption, Microporous and Mesoporous Materials, 234, pp 287-292 [95] Liang R., Jing F., Shen L., Qin N., Wu L (2015), M@ MIL-100 (Fe)(M= Au, Pd, Pt) nanocomposites fabricated by a facile photodeposition process: Efficient visible-light photocatalysts for redox reactions in water, Nano Research, (10), pp 3237-3249 [96] Liang Y., Wang H., Diao P., Chang W., Hong G., Li Y., Gong M., Xie L., Zhou J., Wang J (2012), Oxygen reduction electrocatalyst based on strongly coupled cobalt oxide nanocrystals and carbon nanotubes, Journal of the American Chemical Society, 134 (38), pp 15849-15857 [97] Lin K.-Y.A., Chang H.-A (2015), Ultra-high adsorption capacity of zeolitic imidazole framework-67 (ZIF-67) for removal of malachite green from water, Chemosphere, 139, pp 624-631 [98] Lin K.-Y.A., Chang H.-A (2015), Zeolitic Imidazole Framework-67 (ZIF67) as a heterogeneous catalyst to activate peroxymonosulfate for degradation of Rhodamine B in water, Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 53, pp 40-45 [99] Liu C.-H., Wu J.-S., Chiu H.-C., Suen S.-Y., Chu K.H (2007), Removal of anionic reactive dyes from water using anion exchange membranes as adsorbers, Water Research, 41 (7), pp 1491-1500 126 [100] Liu S.-Q., Sun W.-H., Hu F.-T (2012), Graphene nano sheet-fabricated electrochemical sensor for the determination of dopamine in the presence of ascorbic acid using cetyltrimethylammonium bromide as the discriminating agent, Sensors and Actuators B: Chemical, 173, pp 497-504 [101] Liu S., Ding Y., Li P., Diao K., Tan X., Lei F., Zhan Y., Li Q., Huang B., Huang Z (2014), Adsorption of the anionic dye Congo red from aqueous solution onto natural zeolites modified with N, N-dimethyl dehydroabietylamine oxide, Chemical Engineering Journal, 248, pp 135-144 [102] Liu Y (2009), Is the free energy change of adsorption correctly calculated?, Journal of Chemical & Engineering Data, 54 (7), pp 1981-1985 [103] Llabrés i Xamena F.X., Corma A., Garcia H (2007), Applications for metal− organic frameworks (MOFs) as quantum dot semiconductors, The Journal of Physical Chemistry C, 111 (1), pp 80-85 [104] Locke C.J., Fox S.A., Caldwell G.A., Caldwell K.A (2008), Acetaminophen attenuates dopamine neuron degeneration in animal models of Parkinson's disease, Neuroscience letters, 439 (2), pp 129-133 [105] Lorenc-Grabowska E., Gryglewicz G (2007), Adsorption characteristics of Congo Red on coal-based mesoporous activated carbon, Dyes and pigments, 74 (1), pp 34-40 [106] Low Z.-X., Yao J., Liu Q., He M., Wang Z., Suresh A.K., Bellare J., Wang H (2014), Crystal transformation in zeolitic-imidazolate framework, Crystal Growth & Design, 14 (12), pp 6589-6598 [107] Ma S.-C., Zhang J.-L., Sun D.-H., Liu G.-X (2015), Surface complexation modeling calculation of Pb (II) adsorption onto the calcined diatomite, Applied Surface Science, 359, pp 48-54 [108] Ma T.Y., Dai S., Jaroniec M., Qiao S.Z (2014), Metal–organic framework derived hybrid Co3O4-carbon porous nanowire arrays as reversible oxygen evolution electrodes, Journal of the American Chemical Society, 136 (39), pp 13925-13931 127 [109] Madhavan J., Kumar P.S.S., Anandan S., Zhou M., Grieser F., Ashokkumar M (2010), Ultrasound assisted photocatalytic degradation of diclofenac in an aqueous environment, Chemosphere, 80 (7), pp 747-752 [110] Malash G.F., El-Khaiary M.I (2010), Piecewise linear regression: A statistical method for the analysis of experimental adsorption data by the intraparticle-diffusion models, Chemical Engineering Journal, 163 (3), pp 256-263 [111] Mall I.D., Srivastava V.C., Agarwal N.K., Mishra I.M (2005), Removal of congo red from aqueous solution by bagasse fly ash and activated carbon: kinetic study and equilibrium isotherm analyses, Chemosphere, 61 (4), pp 492-501 [112] Mamiński M., Olejniczak M., Chudy M., Dybko A., Brzózka Z (2005), Spectrophotometric determination of dopamine in microliter scale using microfluidic system based on polymeric technology, Analytica chimica acta, 540 (1), pp 153-157 [113] Manjunatha R., Nagaraju D.H., Suresh G.S., Melo J.S., D'Souza S.F., Venkatesha T.V (2011), Electrochemical detection of acetaminophen on the functionalized MWCNTs modified electrode using layer-by-layer technique, Electrochimica Acta, 56 (19), pp 6619-6627 [114] Milonjić S.K (2007), A consideration of the correct calculation of thermodynamic parameters of adsorption, Journal of the Serbian chemical society, 72 (12), pp 1363-1367 [115] Minh T.T., Phong N.H., Van Duc H., Khieu D.Q (2018), Microwave synthesis and voltammetric simultaneous determination of paracetamol and caffeine using an MOF-199-based electrode, Journal of materials science, 53 (4), pp 2453-2471 [116] Nam P.T.S., Dũng L.T., Tùng N.T (2012), Vật liệu khung kim (MOFs): Các ứng dụng từ hấp phụ đến xúc tác, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, 50 (6), pp 751-766 128 [117] Nandasiri M.I., Jambovane S.R., McGrail B.P., Schaef H.T., Nune S.K (2016), Adsorption, separation, and catalytic properties of densified metalorganic frameworks, Coordination Chemistry Reviews, 311, pp 38-52 [118] Niu X., Xiong Q., Pan J., Li X., Zhang W., Qiu F., Yan Y (2017), Highly active and durable methanol electro-oxidation catalyzed by small palladium nanoparticles inside sulfur-doped carbon microsphere, Fuel, 190, pp 174-181 [119] Ordonez M.J.C., Balkus Jr K.J., Ferraris J.P., Musselman I.H (2010), Molecular sieving realized with ZIF-8/Matrimid® mixed-matrix membranes, Journal of Membrane Science, 361 (1-2), pp 28-37 [120] Pan J., Mao Y., Gao H., Xiong Q., Qiu F., Zhang T., Niu X (2016), Fabrication of hydrophobic polymer foams with double acid sites on surface of macropore for conversion of carbohydrate, Carbohydrate polymers, 143, pp 212-222 [121] Panda G.C., Das S.K., Guha A.K (2009), Jute stick powder as a potential biomass for the removal of congo red and rhodamine B from their aqueous solution, Journal of Hazardous Materials, 164 (1), pp 374-379 [122] Park K.S., Ni Z., Côté A.P., Choi J.Y., Huang R., Uribe-Romo F.J., Chae H.K., O‟Keeffe M., Yaghi O.M (2006), Exceptional chemical and thermal stability of zeolitic imidazolate frameworks, Proceedings of the National Academy of Sciences, 103 (27), pp 10186-10191 [123] Pattar V.P., Nandibewoor S.T (2015), Electroanalytical method for the determination of 5-fluorouracil using a reduced graphene oxide/chitosan modified sensor, RSC Advances, (43), pp 34292-34301 [124] Phan A., Doonan C.J., Uribe-Romo F.J., Knobler C.B., O‟keeffe M., Yaghi O.M (2009), Synthesis, structure, and carbon dioxide capture properties of zeolitic imidazolate frameworks [125] Pi Y., Li X., Xia Q., Wu J., Li Y., Xiao J., Li Z (2018), Adsorptive and photocatalytic removal of Persistent Organic Pollutants (POPs) in water by metal-organic frameworks (MOFs), Chemical Engineering Journal, 337, pp 351-371 129 [126] Qadeer R (2005), Adsorption of ruthenium ions on activated charcoal: influence of temperature on the kinetics of the adsorption process, Journal of Zhejiang University Science B, (5), pp 353 [127] Qian J., Sun F., Qin L (2012), Hydrothermal synthesis of zeolitic imidazolate framework-67 (ZIF-67) nanocrystals, Materials Letters, 82, pp 220-223 [128] Qin J., Wang S., Wang X (2017), Visible-light reduction CO2 with dodecahedral zeolitic imidazolate framework ZIF-67 as an efficient cocatalyst, Applied Catalysis B: Environmental, 209, pp 476-482 [129] Rafatullah M., Sulaiman O., Hashim R., Ahmad A (2010), Adsorption of methylene blue on low-cost adsorbents: a review, Journal of hazardous materials, 177 (1-3), pp 70-80 [130] Rajeshwar K., Osugi M., Chanmanee W., Chenthamarakshan C., Zanoni M.V.B., Kajitvichyanukul P., Krishnan-Ayer R (2008), Heterogeneous photocatalytic treatment of organic dyes in air and aqueous media, Journal of photochemistry and photobiology C: photochemistry reviews, (4), pp 171-192 [131] Ramesh A., Lee D., Wong J (2005), Thermodynamic parameters for adsorption equilibrium of heavy metals and dyes from wastewater with low-cost adsorbents, Journal of Colloid and Interface Science, 291 (2), pp 588-592 [132] Ravisankar S., Vasudevan M., Gandhimathi M., Suresh B (1998), Reversedphase HPLC method for the estimation of acetaminophen, ibuprofen and chlorzoxazone in formulations, Talanta, 46 (6), pp 1577-1581 [133] Recommendations I (1985), Reporting physisorption data for gas/solid systems with special reference to the determination of surface area and porosity, Pure Appl Chem, 57 (4), pp 603-619 [134] Rezaei B., Damiri S (2008), Voltammetric behavior of multi-walled carbon nanotubes modified electrode-hexacyanoferrate (II) electrocatalyst system as a sensor for determination of captopril, Sensors and Actuators B: Chemical, 134 (1), pp 324-331 [135] Rodenas V., Garcıa M., Sanchez-Pedreno C., Albero M (2000), Simultaneous determination of propacetamol and paracetamol by derivative spectrophotometry, Talanta, 52 (3), pp 517-523 130 [136] Rodenberg A., Orazietti M., Probst B., Bachmann C., Alberto R., Baldridge K.K., Hamm P (2014), Mechanism of photocatalytic hydrogen generation by a polypyridyl-based cobalt catalyst in aqueous solution, Inorganic chemistry, 54 (2), pp 646-657 [137] Rodriguez-Mozaz S., Chamorro S., Marti E., Huerta B., Gros M., SànchezMelsió A., Borrego C.M., Barceló D., Balcázar J.L (2015), Occurrence of antibiotics and antibiotic resistance genes in hospital and urban wastewaters and their impact on the receiving river, Water research, 69, pp 234-242 [138] Sanghavi B.J., Srivastava A.K (2010), Simultaneous voltammetric determination of acetaminophen, aspirin and caffeine using an in situ surfactant-modified multiwalled carbon nanotube paste electrode, Electrochimica Acta, 55 (28), pp 8638-8648 [139] Sawalha M.F., Peralta-Videa J.R., Romero-González J., Gardea-Torresdey J.L (2006), Biosorption of Cd (II), Cr (III), and Cr (VI) by saltbush (Atriplex canescens) biomass: thermodynamic and isotherm studies, Journal of Colloid and Interface Science, 300 (1), pp 100-104 [140] Scherb C (2009), Controlling the Surface Growth of Metal-Organic Frameworks, Munich Ludwig Maximilians University, Munich [141] Scherb C (2009) Controlling the Surface Growth of Metal-Organic Frameworks, lmu [142] Seo Y.-K., Hundal G., Jang I.T., Hwang Y.K., Jun C.-H., Chang J.-S (2009), Microwave synthesis of hybrid inorganic–organic materials including porous Cu3 (BTC) from Cu (II)-trimesate mixture, Microporous and Mesoporous Materials, 119 (1-3), pp 331-337 [143] Shao J., Wan Z., Liu H., Zheng H., Gao T., Shen M., Qu Q., Zheng H (2014), Metal organic frameworks-derived Co O hollow dodecahedrons with controllable interiors as outstanding anodes for Li storage, Journal of Materials Chemistry A, (31), pp 12194-12200 [144] Sheha R., El-Zahhar A (2008), Synthesis of some ferromagnetic composite resins and their metal removal characteristics in aqueous solutions, Journal of Hazardous Materials, 150 (3), pp 795-803 131 [145] Shi Q., Chen Z., Song Z., Li J., Dong J (2011), Synthesis of ZIF‐8 and ZIF‐ 67 by steam‐assisted conversion and an investigation of their tribological behaviors, Angewandte Chemie International Edition, 50 (3), pp 672-675 [146] Soleymani J., Hasanzadeh M., Shadjou N., Jafari M.K., Gharamaleki J.V., Yadollahi M., Jouyban A (2016), A new kinetic–mechanistic approach to elucidate electrooxidation of doxorubicin hydrochloride in unprocessed human fluids using magnetic graphene based nanocomposite modified glassy carbon electrode, Materials science and engineering: C, 61, pp 638-650 [147] Tauc J (1968), Optical properties and electronic structure of amorphous Ge and Si, Materials Research Bulletin, (1), pp 37-46 [148] Thanh M.T (2017), Nghiên cứu biến tính vật liệu ZIF-8 số ứng dung, Luận án tiến sĩ Hóa học, Đại học khoa học, Đại học Huế [149] Thanh M.T., Thien T.V., Du P.D., Hung N.P., Khieu D.Q (2018), Iron doped zeolitic imidazolate framework (Fe-ZIF-8): synthesis and photocatalytic degradation of RDB dye in Fe-ZIF-8, Journal of Porous Materials, 25 (3), pp 857-869 [150] Thi Thanh M., Vinh Thien T., Thi Thanh Chau V., Dinh Du P., Phi Hung N., Quang Khieu D (2017), Synthesis of iron doped zeolite imidazolate framework-8 and its remazol deep black RGB dye adsorption ability, Journal of Chemistry, 2017 [151] Tian Y.Q., Zhao Y.M., Chen Z.X., Zhang G.N., Weng L.H., Zhao D.Y (2007), Design and generation of extended zeolitic metal–organic frameworks (ZMOFs): synthesis and crystal structures of zinc (II) imidazolate polymers with zeolitic topologies, Chemistry–A European Journal, 13 (15), pp 4146-4154 [152] Torad N.L., Hu M., Ishihara S., Sukegawa H., Belik A.A., Imura M., Ariga K., Sakka Y., Yamauchi Y (2014), Direct synthesis of MOF‐derived nanoporous carbon with magnetic Co nanoparticles toward efficient water treatment, Small, 10 (10), pp 2096-2107 132 [153] Tran H.N., You S.-J., Chao H.-P (2016), Thermodynamic parameters of cadmium adsorption onto orange peel calculated from various methods: a comparison study, Journal of Environmental Chemical Engineering, (3), pp 2671-2682 [154] Tran U.P., Le K.K., Phan N.T (2011), Expanding applications of metal− organic frameworks: zeolite imidazolate framework ZIF-8 as an efficient heterogeneous catalyst for the knoevenagel reaction, Acs Catalysis, (2), pp 120-127 [155] Tranchemontagne D.J., Mendoza-Cortés J.L., O‟Keeffe M., Yaghi O.M (2009), Secondary building units, nets and bonding in the chemistry of metal–organic frameworks, Chemical Society Reviews, 38 (5), pp 1257-1283 [156] Tseng R.-L., Wu F.-C., Juang R.-S (2010), Characteristics and applications of the Lagergren's first-order equation for adsorption kinetics, Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 41 (6), pp 661-669 [157] Tsuboy M., Angeli J., Mantovani M., Knasmüller S., Umbuzeiro G., Ribeiro L (2007), Genotoxic, mutagenic and cytotoxic effects of the commercial dye CI Disperse Blue 291 in the human hepatic cell line HepG2, Toxicology in vitro, 21 (8), pp 1650-1655 [158] Valvekens P., Vermoortele F., De Vos D (2013), Metal–organic frameworks as catalysts: the role of metal active sites, Catalysis Science & Technology, (6), pp 1435-1445 [159] Verma A.K., Dash R.R., Bhunia P (2012), A review on chemical coagulation/flocculation technologies for removal of colour from textile wastewaters, Journal of environmental management, 93 (1), pp 154-168 [160] Vilian A.E., Rajkumar M., Chen S.-M (2014), In situ electrochemical synthesis of highly loaded zirconium nanoparticles decorated reduced graphene oxide for the selective determination of dopamine and paracetamol in presence of ascorbic acid, Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 115, pp 295-301 [161] Wang F., Dong C., Wang C., Yu Z., Guo S., Wang Z., Zhao Y., Li G (2015), Fluorescence detection of aromatic amines and photocatalytic degradation of 133 rhodamine B under UV light irradiation by luminescent metal–organic frameworks, New Journal of Chemistry, 39 (6), pp 4437-4444 [162] Wang H., Yuan X., Wu Y., Zeng G., Dong H., Chen X., Leng L., Wu Z., Peng L (2016), In situ synthesis of In2S3@ MIL-125 (Ti) core–shell microparticle for the removal of tetracycline from wastewater by integrated adsorption and visible-light-driven photocatalysis, Applied Catalysis B: Environmental, 186, pp 19-29 [163] Wang H.Y., Sun Y., Tang B (2002), Study on fluorescence property of dopamine and determination of dopamine by fluorimetry, Talanta, 57 (5), pp 899-907 [164] Wang J.L., Xu L.J (2012), Advanced oxidation processes for wastewater treatment: formation of hydroxyl radical and application, Critical reviews in environmental science and technology, 42 (3), pp 251-325 [165] Wang L., Li J., Wang Y., Zhao L., Jiang Q (2012), Adsorption capability for Congo red on nanocrystalline MFe2O4 (M= Mn, Fe, Co, Ni) spinel ferrites, Chemical Engineering Journal, 181, pp 72-79 [166] Wang M., Jiang X., Liu J., Guo H., Liu C (2015), Highly sensitive H2O2 sensor based on Co3O4 hollow sphere prepared via a template-free method, Electrochimica Acta, 182, pp 613-620 [167] Weber W.J., Morris J.C (1963), Kinetics of adsorption on carbon from solution, Journal of the Sanitary Engineering Division, 89 (2), pp 31-60 [168] Wightman R.M., May L.J., Michael A.C (1988), Detection of dopamine dynamics in the brain, Analytical chemistry, 60 (13), pp 769A-793A [169] Wilson J.M., Slattery J.T., Forte A.J., Nelson S.D (1982), Analysis of acetaminophen metabolites in urine by high-performance liquid chromatography with UV and amperometric detection, Journal of Chromatography B: Biomedical Sciences and Applications, 227 (2), pp 453-462 [170] Wu J.-S., Liu C.-H., Chu K.H., Suen S.-Y (2008), Removal of cationic dye methyl violet 2B from water by cation exchange membranes, Journal of membrane science, 309 (1-2), pp 239-245 134 [171] Wu Z.-S., Yang S., Sun Y., Parvez K., Feng X., Mu llen K (2012), 3D nitrogen-doped graphene aerogel-supported Fe3O4 nanoparticles as efficient electrocatalysts for the oxygen reduction reaction, Journal of the American Chemical Society, 134 (22), pp 9082-9085 [172] Xiao L., Xu H., Zhou S., Song T., Wang H., Li S., Gan W., Yuan Q (2014), Simultaneous detection of Cd (II) and Pb (II) by differential pulse anodic stripping voltammetry at a nitrogen-doped microporous carbon/Nafion/bismuthfilm electrode, Electrochimica Acta, 143, pp 143-151 [173] Xu Z., Qi B., Di L., Zhang X (2014), Partially crystallized Pd nanoparticles decorated TiO2 prepared by atmospheric-pressure cold plasma and its enhanced photocatalytic performance, Journal of Energy Chemistry, 23 (6), pp 679-683 [174] Yaghi O.M., O'Keeffe M., Ockwig N.W., Chae H.K., Eddaoudi M., Kim J (2003), Reticular synthesis and the design of new materials, Nature, 423 (6941), pp 705-714 [175] Yang C.-L., McGarrahan J (2005), Electrochemical coagulation for textile effluent decolorization, Journal of hazardous materials, 127 (1-3), pp 40-47 [176] Yang C., You X., Cheng J., Zheng H., Chen Y (2017), A novel visible-lightdriven In-based MOF/graphene oxide composite photocatalyst with enhanced photocatalytic activity toward the degradation of amoxicillin, Applied Catalysis B: Environmental, 200, pp 673-680 [177] Yang H., He X.-W., Wang F., Kang Y., Zhang J (2012), Doping copper into ZIF-67 for enhancing gas uptake capacity and visible-light-driven photocatalytic degradation of organic dye, Journal of Materials Chemistry, 22 (41), pp 21849-21851 [178] Yang L., Lu H (2012), Microwave‐assisted Ionothermal Synthesis and Characterization of Zeolitic Imidazolate Framework‐8, Chinese Journal of Chemistry, 30 (5), pp 1040-1044 [179] Yang L., Yu L., Diao G., Sun M., Cheng G., Chen S (2014), Zeolitic imidazolate framework-68 as an efficient heterogeneous catalyst for 135 chemical fixation of carbon dioxide, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 392, pp 278-283 [180] Yao J., He M., Wang H (2015), Strategies for controlling crystal structure and reducing usage of organic ligand and solvents in the synthesis of zeolitic imidazolate frameworks, CrystEngComm, 17 (27), pp 4970-4976 [181] You B., Jiang N., Sheng M., Gul S., Yano J., Sun Y (2015), High-performance overall water splitting electrocatalysts derived from cobalt-based metal–organic frameworks, Chemistry of Materials, 27 (22), pp 7636-7642 [182] Yu G., Sun J., Muhammad F., Wang P., Zhu G (2014), Cobalt-based metal organic framework as precursor to achieve superior catalytic activity for aerobic epoxidation of styrene, Rsc Advances, (73), pp 38804-38811 [183] Zen J.-M., Ting Y.-S (1997), Simultaneous determination of caffeine and acetaminophen in drug formulations by square-wave voltammetry using a chemically modified electrode, Analytica chimica acta, 342 (2-3), pp 175-180 [184] Zeng L., Guo X., He C., Duan C (2016), Metal–organic frameworks: versatile materials for heterogeneous photocatalysis, ACS Catalysis, (11), pp 7935-7947 [185] Zhang C., Ai L., Jiang J (2014), Graphene hybridized photoactive iron terephthalate with enhanced photocatalytic activity for the degradation of rhodamine B under visible light, Industrial & Engineering Chemistry Research, 54 (1), pp 153-163 [186] Zhang C., Xiao Y., Liu D., Yang Q., Zhong C (2013), A hybrid zeolitic imidazolate framework membrane by mixed-linker synthesis for efficient CO capture, Chemical Communications, 49 (6), pp 600-602 [187] Zhang H., Zhong J., Zhou G., Wu J., Yang Z., Shi X (2016), MicrowaveAssisted solvent-free synthesis of zeolitic imidazolate framework-67, Journal of Nanomaterials, 2016 [188] Zhang Y., Shen Y., Chen Y., Yan Y., Pan J., Xiong Q., Shi W., Yu L (2016), Hierarchically carbonaceous catalyst with Brønsted–Lewis acid sites 136 prepared through Pickering HIPEs templating for biomass energy conversation, Chemical Engineering Journal, 294, pp 222-235 [189] Zhao H., Li X., Li W., Wang P., Chen S., Quan X (2014), A ZIF-8-based platform for the rapid and highly sensitive detection of indoor formaldehyde, RSC Advances, (69), pp 36444-36450 [190] Zhao J., Wei C., Pang H (2015), Zeolitic Imidazolate Framework‐67 Rhombic Dodecahedral Microcrystals with Porous {110} Facets As a New Electrocatalyst for Sensing Glutathione, Particle & Particle Systems Characterization, 32 (4), pp 429-433 [191] Zhao S., Bai W., Yuan H., Xiao D (2006), Detection of paracetamol by capillary electrophoresis with chemiluminescence detection, Analytica Chimica Acta, 559 (2), pp 195-199 [192] Zheng H., Zhang Y., Liu L., Wan W., Guo P., Nystro m A.M., Zou X (2016), One-pot synthesis of metal–organic frameworks with encapsulated target molecules and their applications for controlled drug delivery, Journal of the American chemical society, 138 (3), pp 962-968 [193] Zheng J., Cheng C., Fang W.-J., Chen C., Yan R.-W., Huai H.-X., Wang C.C (2014), Surfactant-free synthesis of a Fe O 4@ ZIF-8 core–shell heterostructure for adsorption of methylene blue, CrystEngComm, 16 (19), pp 3960-3964 [194] Zhong G., Liu D., Zhang J (2018), The application of ZIF-67 and its derivatives: adsorption, separation, electrochemistry and catalysts, Journal of Materials Chemistry A, (5), pp 1887-1899 [195] Zhou H.-C., Long J.R., Yaghi O.M (2012) Introduction to metal–organic frameworks, ACS Publications [196] Zhou K., Mousavi B., Luo Z., Phatanasri S., Chaemchuen S., Verpoort F (2017), Characterization and properties of Zn/Co zeolitic imidazolate frameworks vs ZIF-8 and ZIF-67, Journal of Materials Chemistry A, (3), pp 952-957 137 [197] Zhou X., Zhou X (2014), The unit problem in the thermodynamic calculation of adsorption using the Langmuir equation, Chemical Engineering Communications, 201 (11), pp 1459-1467 [198] Zhu H., Jiang R., Xiao L., Chang Y., Guan Y., Li X., Zeng G (2009), Photocatalytic decolorization and degradation of Congo Red on innovative crosslinked chitosan/nano-CdS composite catalyst under visible light irradiation, Journal of Hazardous Materials, 169 (1-3), pp 933-940 [199] Zodi S., Merzouk B., Potier O., Lapicque F., Leclerc J.-P (2013), Direct red 81 dye removal by a continuous flow electrocoagulation/flotation reactor, Separation and Purification Technology, 108, pp 215-222 [200] Zuyi T., Taiwei C (2000), On the applicability of the Langmuir equation to estimation of adsorption equilibrium constants on a powdered solid from aqueous solution, Journal of colloid and interface science, 231 (1), pp 8-12 138 ... Chƣơng TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU CHUNG VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI (MOFs) 1.2 VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI ZIF-67 1.3 PHƢƠNG PHÁP TỔNG HỢP ZIF-67 1.4 CÁC HƢỚNG BIẾN... hữu - kim loại ZIF-67 Mục tiêu nghiên cứu: Tổng hợp biến tính đƣợc vật liệu khung hữu – kim loại ZIF-67 có hoạt tính xúc tác, hấp phụ cảm biến điện hóa Nội dung luận án: - Nghiên cứu tổng hợp ZIF-67. .. pháp tổng hợp để cải thiện đặc tính cấu trúc vật liệu ZIF-67 đóng vai trò quan trọng ứng dụng chƣa đƣợc đề cập đến nhiều Dựa lý chọn đề tài luận án Tổng hợp, biến tính ứng dụng vật liệu khung hữu