Nghiên cứu chế tạo vật liệu hấp phụ mới trên cơ sở biến tính than hoạt tính và ứng dụng xử lý thủy ngân trong môi trường nước, không khí

MỞ ĐẦU Thủy ngân là kim loại có độc tính cao ảnh hưởng đến sức khỏe con người, gây ra những hội chứng thần kinh không bình thường như run chân tay, giảm trí nhớ, cáu gắt, làm giảm tốc độ truyền của thần kinh ngoại biên dẫn đến cảm xúc không ổn định, tính trầm cảm tăng,… Cùng với sự phát thải thủy ngân vào môi trường từ các chu trình sinh địa hóa trong tự nhiên, hoạt động sản xuất của con người như khai thác và chế biến vàng thủ công, luyện kim, đốt nhiên liệu hóa thạch, sản xuất và xử lý bóng đèn huỳnh quang, sản xuất xút - clo, acquy,… đã và đang thải ra một lượng lớn thủy ngân vào môi trường đất, nước, không khí gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người. Trên thế giới, ước tính lượng thủy ngân thải bỏ vào môi trường nước khoảng 1.000 tấn/năm và môi trường không khí là 2.000 tấn/năm. Nghiên cứu các công nghệ nhằm kiểm soát và xử lý ô nhiễm thủy ngân hiệu quả được các nhà khoa học trên thế giới quan tâm. Một số công nghệ như quá trình trao đổi ion, hấp phụ, sa lắng, kết tủa, phương pháp màng lọc, thẩm thấu ngược được áp dụng nhằm loại bỏ thủy ngân. Tuy nhiên, chi phí đầu tư cho các công nghệ này rất đắt, khó phù hợp với điều kiện thực tế ở Việt Nam do quy mô sản xuất chủ yếu ở dạng vừa và nhỏ, nguồn kinh phí đầu tư cho xử lý ô nhiễm thấp nên gặp nhiều khó khăn. Nghiên cứu, tổng hợp vật liệu hấp phụ rẻ tiền, dễ kiếm, có dung lượng hấp phụ và độ chọn lọc cao để loại bỏ thủy ngân trong môi trường đã, đang được các nhà khoa học trong và ngoài nước quan tâm. Than hoạt tính, zeolit, mangan dioxit nano, silica-dithizone, chitosan,…là những vật liệu đang được sử dụng theo hướng công nghệ này. Trong đó, than hoạt tính có nhiều ưu điểm như diện tích bề mặt lớn, kích thước mao quản đa dạng, dễ kiếm và thuận lợi cho quá trình hấp phụ. Tuy vậy, thủy ngân hấp phụ trên than hoạt tính sẽ dễ dàng bị phát tán trở lại môi trường khi nhiệt độ môi trường tăng do quá trình hấp phụ thủy ngân trên vật liệu này chủ yếu dựa trên lực Van der Walls, độ bền liên kết yếu. Mặt khác, than hoạt tính thông thường có khả năng hấp phụ kém đối với các dạng hợp chất của thủy ngân trong môi trường không khí như dạng phân tán trong bụi (Hgp), dạng oxi hóa (Hg 2+ ) và dạng hơi (Hg°). Để nâng cao khả năng hấp phụ và mức độ liên kết của thủy ngân với than hoạt tính các nhà khoa học đã nghiên cứu phương pháp biến tính than hoạt tính với các hợp chất chứa halogenua, lưu huỳnh,... Điều này dựa trên cơ sở thủy ngân có ái lực rất lớn với các halogenua, lưu huỳnh, đồng thời các hợp chất thủy ngân hình thành lại bền, ít độc và dễ xử lý thu hồi như: HgS, Hg 2 Cl … Nguyên liệu đầu cho việc mang các halogenua hay lưu huỳnh trên than hoạt tính rất đa dạng, từ dạng nguyên tố đến các hợp chất khác nhau. Trên thế giới, than hoạt tính được biến tính bằng các dung dịch ZnCl 2 2 , HCl và KI hay sunfua nhằm tạo ra các vật liệu than hoạt tính biến tính có dung lượng hấp phụ thủy ngân cao. Tuy nhiên, các công trình này chưa đưa ra các điều kiện tối ưu cho quá trình biến tính nhằm tạo ra vật liệu có khả năng hấp phụ thủy ngân hiệu quả nhất. Mặt khác, khả năng xử lý thủy ngân trong môi trường nước của than hoạt tính biến tính với iodua cũng chưa được nghiên cứu. Ở Việt Nam, công trình nghiên cứu về sử dụng vật liệu than hoạt tính biến tính để xử lý thủy ngân chưa nhiều, do đó vấn đề này vẫn là hướng nghiên cứu mới. Chính vì lý do trên, nhằm làm rõ các điều kiện tối ưu cho quá trình biến tính than hoạt tính bằng các dung dịch chứa halogen, đặc biệt với hợp chất của iod và đánh giá khả năng xử lý thủy ngân trong môi trường nước, không khí, luận án được thực hiện với đề tài “Nghiên cứu chế tạo vật liệu hấp phụ mới trên cơ sở biến tính than hoạt tính và ứng dụng xử lý thủy ngân trong môi trường nước, không khí”.  Mục tiêu nghiên cứu Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với các dung dịch halogenua có dung lượng hấp phụ thủy ngân cao trong môi trường nước, không khí.  Đối tượng nghiên cứu - Chế tạo vật liệu than hoạt tính Trà Bắc (Việt Nam) biến tính với dung dịch halogenua hoặc halogen nguyên tố. - Nghiên cứu xử lý ion Hg(II) trong môi trường nước và thủy ngân (Hg°) trong không khí.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - NGUYỄN THỊ THANH HẢI NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU HẤP PHỤ MỚI TRÊN CƠ SỞ BIẾN TÍNH THAN HOẠT TÍNH VÀ ỨNG DỤNG XỬ LÝ THỦY NGÂN TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC, KHƠNG KHÍ LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT MƠI TRƯỜNG HÀ NỘI – 2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - NGUYỄN THỊ THANH HẢI NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU HẤP PHỤ MỚI TRÊN CƠ SỞ BIẾN TÍNH THAN HOẠT TÍNH VÀ ỨNG DỤNG XỬ LÝ THỦY NGÂN TRONG MƠI TRƯỜNG NƯỚC, KHƠNG KHÍ LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT MÔI TRƯỜNG Chuyên ngành Mã số : Kỹ thuật môi trường : 62 52 03 20 Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Nguyễn Thị Huệ PGS.TS Đỗ Quang Trung HÀ NỘI – 2016 MỤC LỤC DANH MỤC BẢNG iv DANH MỤC HÌNH v DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT viii MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Thủy ngân - Các dạng tồn trạng phát thải mơi trường nước khí 1.1.1 Các dạng tồn độc tính thủy ngân 1.1.2 Hiện trạng phát thải thủy ngân mơi trường nước khơng khí giới 1.1.3 Hiện trạng phát thải thủy ngân mơi trường nước khơng khí Việt Nam 14 1.2 Một số phương pháp xử lý thủy ngân 15 1.2.1 Phương pháp kiểm sốt thủy ngân mơi trường khí 15 1.2.2 Phương pháp xử lý thủy ngân môi trường nước 18 1.3 Một số vật liệu hấp phụ xử lý thủy ngân 23 1.3.1 Than hoạt tính 24 1.3.2 Các vật liệu khác 30 1.4 Tình hình nghiên cứu vật liệu than hoạt tính biến tính ứng dụng xử lý thủy ngân 34 1.4.1 Than hoạt tính biến tính lưu huỳnh 35 1.4.2 Than hoạt tính biến tính hợp chất chứa halogen 37 1.4.3 Than hoạt tính biến tính với hợp chất khác 43 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 46 2.1 Đối tượng nghiên cứu 46 i 2.2 Hóa chất, vật liệu, dụng cụ thiết bị sử dụng 46 2.2.1 Hóa chất, vật liệu 46 2.2.2 Thiết bị dụng cụ 46 2.3 Phương pháp chế tạo vật liệu hấp phụ 47 2.3.1 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với CuCl 48 2.3.2 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với Br2 48 2.3.3 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với iodua 49 2.4 Các phương pháp xác định đặc trưng vật liệu 50 2.4.1 Phương pháp xác định hình thái học bề mặt hiển vi điện tử quét50 2.4.2 Phương pháp xác định diện tích bề mặt riêng vật liệu 50 2.4.3 Phương pháp xác định thành phần nguyên tố kỹ thuật tán xạ lượng tia X 52 2.4.4 Phương pháp quang phổ hồng ngoại 52 2.4.5 Phương pháp xác định tâm axit vật liệu 53 2.4.6 Xác định điểm điện tích khơng vật liệu 53 2.5 Phương pháp nghiên cứu khả hấp phụ thủy ngân vật liệu 54 2.5.1 Phương pháp nghiên cứu khả hấp phụ ion Hg(II) môi trường nước 54 2.5.2 Phương pháp nghiên cứu khả hấp phụ thủy ngân mơi trường khí 58 2.6 Phương pháp xác định hàm lượng thủy ngân 61 2.7 Phương pháp xác định hàm lượng iodua (I-) 61 2.8 Phương pháp xác định hàm lượng bromua (Br-) 62 CHƯƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN 63 3.1 Nghiên cứu chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính 63 3.1.1 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với dung dịch CuCl 64 3.1.2 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính brom nguyên tố 67 ii 3.1.3 Chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính với dung dịch KI hỗn hợp dung dịch KI I2 71 3.2 Kết đánh giá số đặc trưng cấu trúc vật liệu than hoạt tính biến tính 77 3.2.1 Đặc trưng cấu trúc than hoạt tính biến tính với CuCl2 77 3.2.2 Đặc trưng cấu trúc than hoạt tính biến tính với dung dịch Br2 83 3.2.3 Đặc trưng cấu trúc than hoạt tính biến tính với hỗn hợp dung dịch KI I2 86 3.3 Kết nghiên cứu đánh giá khả hấp phụ thủy ngân than hoạt tính biến tính 92 3.3.1 Nghiên cứu khả hấp phụ ion Hg(II) môi trường nước 92 3.3.2 Đánh giá khả hấp phụ thủy ngân môi trường khí than hoạt tính biến tính 104 KẾT LUẬN 119 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ 121 TÀI LIỆU THAM KHẢO 123 iii DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Chỉ tiêu chất lượng than hoạt tính Trà Bắc 27 Bảng 1.2 Dung lượng hấp phụ thủy ngân vật liệu canxi 33 Bảng 3.1 Ảnh hưởng nồng độ dung dịch CuCl2 đến khả hấp phụ ion Hg(II) CAC 65 Bảng 3.2 Ảnh hưởng pH dung dịch CuCl2 đến khả hấp phụ ion Hg(II) vật liệu CAC 65 Bảng 3.3 Ảnh hưởng thời gian ngâm tẩm đến khả hấp phụ ion Hg(II) vật liệu CAC 66 Bảng 3.4 Hiệu suất mang brơm than hoạt tính 68 Bảng 3.5 Ảnh hưởng lượng KI đến diện tích bề mặt riêng AC 75 Bảng 3.6 Thành phần khối lượng nguyên tố AC, CAC 81 Bảng 3.7 Thành phần nguyên tố mẫu vật liệu AC, BAC 86 Bảng 3.8 Ảnh hưởng lượng KI, I2 đến diện tích bề mặt riêng AC 87 Bảng 3.9 Các tham số động học hấp phụ ion Hg(II) vật liệu theo phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc bậc 100 Bảng 3.10 Các tham số nhiệt động học tính theo mơ hình Freundlich Langmuir vật liệu than hoạt tính biến tính halogenua 102 Bảng 3.11 So sánh dung lượng hấp phụ thủy ngân số vật liệu than hoạt tính biến tính với clorua 107 iv DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Đồ thị Eh-pH dạng tồn Hg hệ gồm Hg-O-H-S-Cl Hình 1.2 Q trình chuyển hóa thủy ngân tự nhiên Hình 1.4 Sự phát thải thuỷ ngân từ hoạt động người 10 25oC áp suất bar Hình 1.3 Hình 1.5 Ảnh hưởng pH đến dạng tồn Hg(II) Lượng thuỷ ngân phát thải vào khí khu vực toàn cầu, năm 2010 11 Hình 1.6 Các nguồn phát thải thuỷ ngân vào mơi trường khơng khí 12 Hình 2.1 Sơ đồ chế tạo vật liệu than hoạt tính biến tính 48 Hình 1.7 Hình 2.2 Hình 2.3 Hình 3.1 Hình 3.2 Hình 3.3 Hình 3.4 Mơ liên kết Hg với bề mặt AC-Br 42 Hình ảnh đồ thị đường BET 51 Sơ đồ thiết bị nghiên cứu hấp phụ thuỷ ngân 59 Kết xác định điểm điện tích khơng AC 64 Khối lượng brơm cố định than hoạt tính 68 Hiệu suất cố định brôm than hoạt tính 69 Ảnh hưởng thời gian ngâm tẩm đến lượng Br cố định than hoạt tính 70 Hình 3.5 Hình 3.6 Ảnh hưởng pH ngâm tẩm đến hiệu suất cố định brôm 71 Ảnh hưởng thời gian lượng KI I2 đến khả mang I- than hoạt tính 72 Hình 3.7 Ảnh hưởng thời gian lượng KI I2 đến hiệu suất hấp phụ Hình 3.8 So sánh khả mang I- than hoạt tính dung dịch KI Hình 3.9 Ảnh hưởng pH đến khả mang I- AC 76 Hg KI/AC (a) KI3/AC (b) 73 hỗn hợp KI, I2 74 v Hình 3.10 Khả bão hòa I- than hoạt tính 77 Hình 3.11 Ảnh SEM than hoạt tính 78 Hình 3.12 Ảnh SEM than hoạt tính biến tính với CuCl2 78 Hình 3.13 Phổ EDS vật liệu than hoạt tính 79 Hình 3.14 Phổ EDS vật liệu than hoạt tính biến tính CuCl2 80 Hình 3.15 Phổ hồng ngoại IR than hoạt tính 81 Hình 3.16 Phổ hồng ngoại IR than hoạt tính biến tính với CuCl2 82 Hình 3.17 Phổ hồng ngoại than hoạt tính 84 Hình 3.18 Phổ hồng ngoại than hoạt tính biến tính với dung dịch brơm 84 Hình 3.19 Phổ phân tích EDS vật liệu than hoạt tính 85 Hình 3.20 Phổ phân tích EDS than hoạt tính biến tính brơm 85 Hình 3.21 Ảnh hưởng lượng KI, I2 đến hình thái học bề mặt SEM than hoạt tính 88 Hình 3.22 Phổ IR than hoạt tính 89 Hình 3.23 Phổ IR than hoạt tính biến tính KI I2 90 Hình 3.24 Sự phụ thuộc số mol NaOH phản ứng vào thời gian 91 Hình 3.25 Ảnh hưởng pH dung dịch đến dung lượng hấp phụ ion Hg(II) than hoạt tính biến tính 92 Hình 3.26 Ảnh hưởng thời gian đến dung lượng hấp phụ Hg(II) 95 Hình 3.27 Ảnh hưởng nồng độ đầu đến trình hấp phụ ion Hg(II) than hoạt tính biến tính 96 Hình 3.28 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ đến trình hấp phụ ion Hg(II) vật liệu 97 Hình 3.29 Ảnh hưởng nhiệt độ đến trình hấp phụ Hg(II) 98 Hình 3.30 Phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc trình hấp phụ ion Hg(II) 99 Hình 3.31 Phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc trình hấp phụ ion Hg(II) 100 vi Hình 3.32 Đồ thị Freundlich trình hấp phụ ion Hg(II) than hoạt tính biến tính dung dịch halogenua 101 Hình 3.33 Đồ thị đẳng nhiệt hấp phụ ion Hg(II) than hoạt tính biến tính dung dịch halogenua theo mơ hình Langmuir 103 Hình 3.34 Kết hấp phụ Hg(II) AC IAC điều kiện động 104 Hình 3.35 Ảnh hưởng nồng độ CuCl2 đến khả hấp phụ Hg CAC 105 Hình 3.36 Ảnh hưởng yếu tố thời gian đến khả hấp phụ Hg vật liệu CAC 106 Hình 3.37 Thời gian đa ̣t trạng thái cân bằ ng hấ p phu ̣ vật liệu CAC 107 Hình 3.38 Ảnh hưởng tỉ lệ Br2/AC nhiệt độ đến khả hấp phụ thủy ngân BAC 108 Hình 3.39 Thời gian đa ̣t trạng thái cân bằ ng hấ p phu ̣ BAC 110 Hình 3.40 Ảnh hưởng hàm lượng KI I2 đến khả hấp phụ thủy ngân vật liệu IAC 111 Hình 3.41 Ảnh hưởng nhiệt độ đến trình hấp phụ thủy ngân vật liệu 112 Hình 3.42 Ảnh hưởng khí SO2 đến q trình hấp phụ thủy ngân 114 Hình 3.43 Ảnh hưởng khí NOx đến q trình hấp phụ thủy ngân 115 Hình 3.44 Ảnh hưởng khí HCl đến trình hấp phụ thủy ngân 116 Hình 3.45 Thời gian bão hồ q trình hấp phụ thuỷ ngân 117 vii DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT AC Than hoạt tính (Activated carbon) BET Phương pháp xác định diện tích bề mặt riêng (Brunauer-Emmet- CAC Than hoạt tính biến tính dung dịch CuCl2 BAC Than hoạt tính biến tính dung dịch brom Teller) C0 Nồng độ đầu Ct Nồng độ thời điểm t Ce Nồng độ cân EDS Phương pháp phổ tán xạ lượng tia X (Energy - Dispersive X- IAC Than hoạt tính biến tính dung dịch iodua PZC Điểm điện tích khơng (Point of zero charge) qt Dung lượng hấp phụ thời điểm t IR qe SEM UNEP WHO ray spectroscopy) Phương pháp phổ hồng ngoại (Infrared (IR) spectroscopy) Dung lượng hấp phụ cân Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (Scanning electron microscope) Chương trình Mơi trường Liên hiệp quốc (United Nations Environment Programme) Tổ chức y tế Thế giới (World Health Organization) viii vật liệu tuân theo phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Những đóng góp luận án: chế tạo thành cơng vật liệu có dung lượng hấp phụ thủy ngân cao sở biến tính than hoạt tính Trà Bắc (Việt Nam) Các kết thực nghiệm khẳng định vật liệu chế tạo có khả hấp phụ hiệu thủy ngân mơi trường nước khơng khí, điều kiện nhiệt độ cao Các kết cung cấp sở cho việc xây dựng định hướng phát triển cơng nghệ sử dụng than hoạt tính biến tính để loại bỏ hồn tồn thủy ngân khí thải lị đốt rác ion Hg nước thải sở khai thác vàng quy mô nhỏ Việt Nam 120 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ Nguyễn Thị Thanh Hải, Lê Thị Cẩm Nhung, Đỗ Quang Trung, Nguyễn Thị Huệ (2012), Nghiên cứu đánh giá dung lượng hấp phụ thủy ngân than hoạt tính biến tính hợp chất chứa clorua, Tạp chí Khoa học Công nghệ, 50(2B) 266-271 Lê Thị Cẩm Nhung, Nguyễn Thị Thanh Hải, Đỗ Quang Trung, Nguyễn Thị Huệ (2013), Nghiên cứu biến tính than hoạt tính dung dịch đồng clorua để xử lý thủy ngân dạng hơi, Tạp chí Phân tích Hố, Lý Sinh học, T18(1) 69-73 Nguyễn Thị Thanh Hải, Nguyễn Thị Hương Giang, Đỗ Quang Trung, Nguyễn Thị Huệ (2013), Nghiên cứu đặc tính hấp phụ Hg(II) nước than hoạt tính biến tính dung dịch Kali iodua, Tạp chí Phân tích Hố, Lý Sinh học, T18(3) 22-28 Nguyen Thi Thanh Hai, Nguyen Thi Hue, Do Quang Trung (2013), Study on characteristic of adsorbing Hg(II) from aqueous solution of activated carbon impregnated in copper chloride solution, Asian Journal of Chemistry, 25(18) 10251-10254 Trần Hồng Côn, Đỗ Quang Trung, Phương Thảo, Đồng Kim Loan, Nguyễn Thị Thanh Hải, Phạm Văn Cử, Dương Quốc Văn (2014) Nghiên cứu biến tính than hoạt tính halogen làm vật liệu hấp phụ thủy ngân, VNU Journal of Science, 30(5S) 22-30 Nguyễn Thị Thanh Hải, Nguyễn Thị Huệ, Nguyễn Thị Hương Giang, Đỗ Quang Trung (2014), Loại bỏ ion thủy ngân dung dịch nước vật liệu than hoạt tính biến tính với đồng clorua, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, 52(2D) 69-75 121 Nguyễn Thị Thanh Hải, Nguyễn Thị Hương Giang, Nguyễn Thị Huệ, Đỗ Quang Trung, Trần Hồng Côn (2015), Loại bỏ thủy ngân dạng than hoạt tính biến tính với iodua, Tạp chí Phân tích Hố, Lý Sinh học, T20(4) 325-331 122 10 11 12 TÀI LIỆU THAM KHẢO Nhâm, H (1999) Hóa học vô (Vol 3) Nhà xuất Giáo dục, Hà Nội Benes P, & Havlik B (1979) Speciation of mercury in natural waters Brookins, D G (2012) Eh-pH diagrams for geochemistry Springer Science & Business Media Beijer, K., & Jernelov, A (1979) Methylation of mercury in aquatic environments Zhang, F.-S., Nriagu, J O., & Itoh, H (2005) Mercury removal from water using activated carbons derived from organic sewage sludge Water Research, 39(2–3), 389–395 Huệ, N Đ (2010) Giáo trình Độc học môi trường Nhà xuất Đại học Quốc Gia Hà Nội Nam, K H., Gomez-Salazar, S., & Tavlarides, L L (2003) Mercury (II) adsorption from wastewaters using a thiol functional adsorbent Industrial & Engineering Chemistry Research, 42(9), 1955–1964 USEPA, & DC, W (2001) Treatment Technologies for Mercury in Soil, Waste, and Water Takahashi Watanuki, K., Kubota, S., Wada, O., Arikawa, Y., Naito, S., Monma, S., Hirano, T., (Eds.), Y (2001) An Encyclopedia of Water, Maruzen, Tokyo UNEP (2013) Global Mercury Assessment 2013, Sources, Emissions, Releases and Environmental Transport Morency, J (2002) Zeolite sorbent that effectively removes mercury from flue gases Filtration & Separation, 39(7), 24–26 Johnson, J (2001) Power Plant to Limit Mercury Chemical 123 13 Engineering News, Webster, J P., Kane, T J., Obrist, D., Ryan, J N., & Aiken, G R (2016) Estimating mercury emissions resulting from wildfire in forests of the Western United States Science of The Total 14 Environment, - Hsi, H.-C., Rood, M J., Rostam-Abadi, M., Chen, S., & Chang, R (2002) Mercury adsorption properties of sulfur-impregnated adsorbents Journal of Environmental Engineering, 128(11), 1080– 15 16 1089 Wang, D., He, L., Wei, S., & Feng, X (2006) Estimation of mercury emission from different sources to atmosphere in Chongqing, China Science of The Total Environment, 366(2–3), 722–728 Tian, H Z., Lu, L., Hao, J M., Gao, J J., Cheng, K., Liu, K Y., … Zhu, C Y (2013) A Review of Key Hazardous Trace Elements in Chinese Coals: Abundance, Occurrence, Behavior during Coal Combustion and Their Environmental Impacts Energy & Fuels, 17 18 19 20 27(2), 601–614 Wang, S., Zhang, Y., Gu, Y., Wang, J., Liu, Z., Zhang, Y., … Pan, W (2016) Using modified fly ash for mercury emissions control for coal-fired power plant applications in China Fuel, 181, 1230–1237 Rieck, R., Zarker, K., & Rice, D (2007) HWTR program manager Fluorescent Lamp Recycling in Washington State Washington State Apisitpuvakul, W., Piumsomboon, P., Watts, D J., & Koetsinchai, W (2008) {LCA} of spent fluorescent lamps in Thailand at various rates of recycling Journal of Cleaner Production, 16(10), 1046–1061 Sharma, D C (2005) By Order of the Court: Environmental Cleanup in India Environmental Health Perspectives, 113(6), A394– A397 Retrieved from 124 21 22 http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC1257623/ Fimreite, N (1970) Mercury uses in Canada and their possible hazards as sources of mercury contamination Environmental Pollution (1970), 1(2), 119–131 Ullrich, S M., Ilyushchenko, M A., Kamberov, I M., & Tanton, T W (2007) Mercury contamination in the vicinity of a derelict chloralkali plant Part I: Sediment and water contamination of Lake Balkyldak and the River Irtysh Science of The Total Environment, 23 24 25 26 381(1), 1–16 Van Straaten, P (2000) Mercury contamination associated with small-scale gold mining in Tanzania and Zimbabwe Science of The Total Environment, 259(1–3), 105–113 Tuân, T V (2012) Hiện trạng quản lý nước thải nhà máy tuyển luyện vàng - Nghiên cứu, đề xuất cho nhà máy Đaksa, tỉnh Quảng Nam Đại học Đà nẵng http://tapchimoitruong.vn/VN/TINTRANGCHU_Content/tabid/330/c at/352/nfriend/3742770/Default.aspx (n.d.) Akers, D., Zitron, Z., & Toole-O’Neil, B (1998) Coal cleaning for HAP’s control: Cost and performance In Presented at the International Technical Conference on Coal Utilization and Fuel 27 28 29 Systems (pp 9– 13) Neme, C (1991) Electric Utilities and Long-Range Transport of Mercury and Other Toxic Air Pollutants Center for Clean Air Policy Luttrell, G H., Kohmuench, J N., & Yoon, R.-H (2000) An evaluation of coal preparation technologies for controlling trace element emissions Fuel Processing Technology, 65–66, 407–422 Smit, F J (1996) Reduction of toxic trace elements in coal by 125 advanced cleaning In Proceedings of the 13th Annual International 30 31 32 Pittsburgh Coal Conference (Vol 2, pp 879–884) Timpe, R C., Mann, M D., Pavlish, J H., & Louie, P K K (2001) Organic sulfur and hap removal from coal using hydrothermal treatment Fuel Processing Technology, 73(2), 127–141 Lin, C.-J., & Pehkonen, S O (1999) Aqueous phase reactions of mercury with free radicals and chlorine: Implications for atmospheric mercury chemistry Chemosphere, 38(6), 1253–1263 Liu, S., Zhao, Y., Chen, C., Shi, G., & Zhang, X (2010) Experiment on Hg0 Removal from Flue Gas by Sodium Chlorite Solution In Conference on Industrial Electronics and Applicationsis, 5th IEEE 33 34 35 (pp 903–906) Nene, S., & Rane, V C (1981) Kinetics of the absorption of mercury Indian J Techno, 19, 20–25 Zhao, L L., & Rochelle, G T (1999) Mercury absorption in aqueous hypochlorite Chemical Engineering Science, 54(5), 655– 662 Pavlish, J H., Sondreal, E A., Mann, M D., Olson, E S., Galbreath, K C., Laudal, D L., & Benson, S A (2003) Status review of mercury control options for coal-fired power plants Fuel Processing 36 37 38 Technology, 82(2–3), 89–165 Hutchison, A., Atwood, D., & Santilliann-Jiminez, Q E (2008) The removal of mercury from water by open chain ligands containing multiple sulfurs Journal of Hazardous Materials, 156(1–3), 458–465 Blue, L Y., Jana, P., & Atwood, D A (2010) Aqueous mercury precipitation with the synthetic dithiolate, {BDTH2} Fuel, 89(6), 1326–1330 USEPA (2007) Treatment Technologies for Mercury in Soil, Waste, 126 39 40 and Water Washington Barron-Zambrano, J., Laborie, S., Viers, P., Rakib, M., & Durand, G (2002) Mercury removal from aqueous solutions by complexation— ultrafiltration Desalination, 144(1–3), 201–206 Han, D S., Orillano, M., Khodary, A., Duan, Y., Batchelor, B., & Abdel-Wahab, A (2014) Reactive iron sulfide (FeS)-supported ultrafiltration for removal of mercury (Hg(II)) from water Water 41 42 43 44 Research, 53, 310–321 Nhân, T V (2001) Hóa học chất keo Khoa Hóa học trường Đại học khoa học tự nhiên Hà Nội Serre, S D., & Silcox, G D (2000) Adsorption of Elemental Mercury on the Residual Carbon in Coal Fly Ash Industrial & Engineering Chemistry Research, 39(6), 1723–1730 Bolger, P T., & Szlag, D C (2002) An electrochemical system for removing and recovering elemental mercury from a gas stream Environmental Science & Technology, 36(20), 4430–4435 Lopez-Antón, M A., Tascón, J M D., & Martı́nez-Tarazona, M R (2002) Retention of mercury in activated carbons in coal combustion and gasification flue gases Fuel Processing Technology, 77–78, 353– 45 46 47 358 Scala, F., Chirone, R., & Lancia, A (2011) Elemental mercury vapor capture by powdered activated carbon in a fluidized bed reactor Fuel, 90(6), 2077–2082 Senior, C., Denison, M., Bockelie, M., Sarofim, A., Siperstein, J., & He, Q (2010) Modeling of thermal desorption of Hg from activated carbon Fuel Processing Technology, 91(10), 1282–1287 Granite, E J., & Pennline, H W (2006) Method for high temperature mercury capture from gas streams Google Patents 127 48 49 50 51 52 53 Biermann, J J., & Voogt, N (2003) Method for the removal of mercury from a gas stream Google Patents McLarnon, C R., Granite, E J., & Pennline, H W (2005) The PCO process for photochemical removal of mercury from flue gas Fuel Processing Technology, 87(1), 85–89 Karatza, D., Lancia, A., Musmarra, D., & Zucchini, C (2000) Study of mercury absorption and desorption on sulfur impregnated carbon Experimental Thermal and Fluid Science, 21(1–3), 150–155 Dubinin, M M (1982) Microporous structures of carbonaceous adsorbents Carbon, 20(3), 195–200 Bansal, R C., & Goyal, M (2005) Activated carbon adsorption CRC press Natale, F Di, Lancia, A., Molino, A., Natale, M Di, Karatza, D., & Musmarra, D (2006) Capture of mercury ions by natural and industrial materials Journal of Hazardous Materials, 132(2–3), 220– 54 225 Toles, C A., Marshall, W E., Johns, M M., Wartelle, L H., & McAloon, A (2000) Acid-activated carbons from almond shells: physical, chemical and adsorptive properties and estimated cost of 55 56 production Bioresource Technology, 71(1), 87–92 Namasivayam, C., & Kadirvelu, K (1999) Uptake of mercury (II) from wastewater by activated carbon from an unwanted agricultural solid by-product: coirpith Carbon, 37(1), 79–84 Yardim, M F., Budinova, T., Ekinci, E., Petrov, N., Razvigorova, M., & Minkova, V (2003) Removal of mercury (II) from aqueous solution by activated carbon obtained from furfural Chemosphere, 57 52(5), 835–841 Zabihi, M., Haghighi Asl, A., & Ahmadpour, A (2010) Studies on 128 adsorption of mercury from aqueous solution on activated carbons prepared from walnut shell Journal of Hazardous Materials, 174(1– 58 3), 251–256 Kadirvelu, K., Kavipriya, M., Karthika, C., Radhika, M., Vennilamani, N., & Pattabhi, S (2003) Utilization of various agricultural wastes for activated carbon preparation and application for the removal of dyes and metal ions from aqueous solutions 59 60 Bioresource Technology, 87(1), 129–132 Kadirvelu, K., Kavipriya, M., Karthika, C., Vennilamani, N., & Pattabhi, S (2004) Mercury (II) adsorption by activated carbon made from sago waste Carbon, 42(4), 745–752 González, P G., & Pliego-Cuervo, Y B (2014) Adsorption of Cd(II), Hg(II) and Zn(II) from aqueous solution using mesoporous activated carbon produced from Bambusa vulgaris striata Chemical 61 Engineering Research and Design, 92(11), 2715–2724 Mohan, D., Gupta, V K., Srivastava, S K., & Chander, S (2001) Kinetics of mercury adsorption from wastewater using activated carbon derived from fertilizer waste Colloids and Surfaces A: 62 Physicochemical and Engineering Aspects, 177(2–3), 169–181 Aslam, M., Rais, S., Alam, M., & Pugazhendi, A (2013) Adsorption of Hg(II) from aqueous solution using adulsa (Justicia adhatoda) leaves powder: Kinetic and equilibrium studies Journal of 63 64 Chemistry, 2013 Liu, Y., Bisson, T M., Yang, H., & Xu, Z (2010) Recent developments in novel sorbents for flue gas clean up Fuel Processing Technology, 91(10), 1175–1197 Liu, Y (2009) Zeolite-supported Silver Nanoparticles for Coal-fired Power Plant Mercury Emission Control University of Alberta 129 Retrieved from 65 66 67 https://books.google.com.vn/books?id=S8vZSAAACAAJ Dong, J., Xu, Z., & Kuznicki, S M (2009) Magnetic Multi‐Functional Nano Composites for Environmental Applications Advanced Functional Materials, 19(8), 1268–1275 Dong, J., Xu, Z., & Kuznicki, S M (2009) Mercury removal from flue gases by novel regenerable magnetic nanocomposite sorbents Environmental Science & Technology, 43(9), 3266–3271 Panagiotou, T., Momncy, J R., & Senior, C L (2000) Zeolite-based mercury sorbent—laboratory testing and modeling (Vol 220, pp U386–U386) AMER CHEMICAL SOC 1155 16TH ST, NW, 68 69 WASHINGTON, DC 20036 USA Vitolo, S., & Pini, R (1999) Deposition of sulfur from H2S on porous adsorbents and effect on their mercury adsorption capacity Geothermics, 28(3), 341–354 Liu, Y., Kelly, D J A., Yang, H., Lin, C C H., Kuznicki, S M., & Xu, Z (2008) Novel Regenerable Sorbent for Mercury Capture from Flue Gases of Coal-Fired Power Plant Environmental Science & 70 71 Technology, 42(16), 6205–6210 Jeon, S H., Eom, Y., & Lee, T G (2008) Photocatalytic oxidation of gas-phase elemental mercury by nanotitanosilicate fibers Chemosphere, 71(5), 969–74 Ren, J., Chen, J., Luo, Y., & Zhou, J (2009) Research on Vapor Mercury Adsorption by Ca-Based Sorbents In Proceedings of the 2009 International Conference on Energy and Environment Technology - Volume 03 (pp 504–508) Washington, DC, USA: 72 IEEE Computer Society Zhang, Y., Wang, J., Han, L., Chang, L., & Bao, W (2011) Removal 130 Hg from Simulated Coal Fuel Gas over Sulfided Iron-Based Sorbent Computer Distributed Control and Intelligent Environmental 73 74 Monitoring (CDCIEM), 2011 International Conference on, 938 – 941 De, M., Azargohar, R., Dalai, A K., & Shewchuk, S R (2013) Mercury removal by bio-char based modified activated carbons Fuel, 103, 570–578 Ghorishi, S B., Singer, C F., Jozewicz, W S., Sedman, C B., & Srivastava, R K (2002) Simultaneous control of Hg0, SO2, and NOx by novel oxidized calcium-based sorbents Journal of the Air & Waste 75 76 Management Association, 52(3), 273–278 Hutson, N D., Attwood, B C., & Scheckel, K G (2007) XAS and XPS Characterization of Mercury Binding on Brominated Activated Carbon Environmental Science & Technology, 41(5), 1747–1752 Lu, X., Jiang, J., Sun, K., Wang, J., & Zhang, Y (2014) Influence of the pore structure and surface chemical properties of activated carbon on the adsorption of mercury from aqueous solutions Marine 77 78 Pollution Bulletin, 78(1–2), 69–76 Yan, R., Liang, D T., Tsen, L., Wong, Y P., & Lee, Y K (2004) Bench-scale experimental evaluation of carbon performance on mercury vapour adsorption Fuel, 83(17–18), 2401–2409 Ie, I.-R., Hung, C.-H., Jen, Y.-S., Yuan, C.-S., & Chen, W.-H (2013) Adsorption of vapor-phase elemental mercury (Hg0) and mercury chloride (HgCl2) with innovative composite activated carbons impregnated with Na2S and S0 in different sequences Chemical 79 Engineering Journal, 229, 469–476 Yao, Y., Velpari, V., & Economy, J (2014) Design of sulfur treated activated carbon fibers for gas phase elemental mercury removal Fuel, 116, 560–565 131 80 Rungnim, C., Promarak, V., Hannongbua, S., Kungwan, N., & Namuangruk, S (2016) Complete reaction mechanisms of mercury oxidation on halogenated activated carbon Journal of Hazardous 81 82 83 Materials, - Zeng, H., Jin, F., & Guo, J (2004) Removal of elemental mercury from coal combustion flue gas by chloride-impregnated activated carbon Fuel, 83(1), 143–146 Lee, S J., Seo, Y.-C., Jurng, J., & Lee, T G (2004) Removal of gas- phase elemental mercury by iodine- and chlorine-impregnated activated carbons Atmospheric Environment, 38(29), 4887–4893 Tong, S., Fan, M., Mao, L., & Jia, C Q (2011) Sequential Extraction Study of Stability of Adsorbed Mercury in Chemically Modified Activated Carbons Environmental Science & Technology, 84 85 45(17), 7416–7421 Sasmaz, E., Kirchofer, A., Jew, A D., Saha, A., Abram, D., Jaramillo, T F., & Wilcox, J (2012) Mercury chemistry on brominated activated carbon Fuel, 99, 188–196 Zhou, Q., Duan, Y.-F., Hong, Y.-G., Zhu, C., She, M., Zhang, J., & Wei, H.-Q (2015) Experimental and kinetic studies of gas-phase mercury adsorption by raw and bromine modified activated carbon 86 87 88 Fuel Processing Technology, 134, 325–332 Ranganathan, K (2003) Adsorption of Hg(II) ions from aqueous chloride solutions using powdered activated carbons Carbon, 41(5), 1087–1092 Zabihi, M., Ahmadpour, A., & Asl, A H (2009) Removal of mercury from water by carbonaceous sorbents derived from walnut shell Journal of Hazardous Materials, 167(1–3), 230–236 Zhang, J., Duan, Y., Zhou, Q., Zhu, C., She, M., & Ding, W (2016) 132 Adsorptive removal of gas-phase mercury by oxygen non-thermal 89 plasma modified activated carbon Chemical Engineering Journal, - Chen, P H., Hsu, C.-F., Tsai, D D.-W., Lu, Y.-M., & Huang, W.-J (2014) Adsorption of mercury from water by modified multi-walled carbon nanotubes: adsorption behaviour and interference resistance 90 91 92 by coexisting anions Environmental Technology, 35(15), 1935–1944 https://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_electron_microscope (n.d.) Retrieved from https://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_electron_microscope Settle, F A (1997) Handbook of instrumental techniques for analytical chemistry Prentice Hall PTR, New Jersey, USA N.T.Minh, N.T.Hoà, L.Q.Khuê, C.S.Thắng, N.T.Thu, N.K.Thường, … N.Đ.Chuy (2009) Kết bước đầu xác định điểm điện tích khơng Bazan Phước Long, Tây Nguyên phương pháp đo 93 94 95 96 97 pH Tạp chí Địa chất, 313(7-8), Azizian, S (2004) Kinetic models of sorption: a theoretical analysis Journal of Colloid and Interface Science, 276(1), 47–52 Ho, Y S., & McKay, G (1999) Pseudo-second order model for sorption processes Process Biochemistry, 34(5), 451–465 https://en.wikipedia.org/wiki/Langmuir_adsorption_model (n.d.) Kosmulski, M (2002) The pH-Dependent Surface Charging and the Points of Zero Charge Journal of Colloid and Interface Science, 253(1), 77–87 Sánchez-Polo, M., & Rivera-Utrilla, J (2002) Adsorbent−Adsorbate Interactions in the Adsorption of Cd(II) and Hg(II) on Ozonized Activated Carbons Environmental Science & Technology, 36(17), 98 3850–3854 M, D., S.K, S., S, C., & K, G V (2001) Kinetics of mercury 133 adsorption from wastewater using activated carbon derived from 99 fertilizer waste Colloids and Surfaces, 12 Wang, X J., Xu, X M., Liang, X., Wang, Y., Liu, M., Wang, X., … Zhang, Y L (2011) Adsorption of copper(II) onto sewage sludge- derived materials via microwave irradiation Journal of Hazardous Materials, 192(3), 1226–1233 100 Inbaraj, B S., & Sulochana, N (2006) Mercury adsorption on a carbon sorbent derived from fruit shell of Terminalia catappa Journal of Hazardous Materials, 133(1–3), 283–290 101 USDOE (1998) DOE/FETC/TR-98-01 102 Huggins, F E., Yap, N., Huffman, G P., & Senior, C L (2003) XAFS characterization of mercury captured from combustion gases on sorbents at low temperatures Fuel Processing Technology, 82(2– 3), 167–196 103 Kellie, S., Cao, Y., Duan, Y., Li, L., Chu, P., Mehta, A., … Pan, W.P (2005) Factors affecting mercury speciation in a 100-MW coal- fired boiler with low-NO x burners Energy & Fuels, 19(3), 800–806 104 Norton, G A., Yang, H., Brown, R C., Laudal, D L., Dunham, G E., & Erjavec, J (2003) Heterogeneous oxidation of mercury in simulated post combustion conditions Fuel, 82(2), 107–116 105 Carey, T R., Jr, O W H., Richardson, C F., Chang, R., & Meserole, F B (1998) Factors affecting mercury control in utility flue gas using activated carbon Journal of the Air & Waste Management Association, 48(12), 1166–1174 106 Diamantopoulou, I., Skodras, G., & Sakellaropoulos, G P (2010) Sorption of mercury by activated carbon in the presence of flue gas components Fuel Processing Technology, 91(2), 158–163 134