Đánh giá nồng độ hoạt độ phóng xạ beta tổng trong một số loại mẫu nước sử dụng thiết bị hidex 300SL

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --- NGUYỄN ĐÌNH KHẢI ĐÁNH GIÁ NỒNG ĐỘ HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BETA TỔNG TRONG MỘT SỐ LOẠI MẪU NƯỚC SỬ DỤNG THIẾT BỊ HIDEX 300SL LUẬ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

NGUYỄN ĐÌNH KHẢI

ĐÁNH GIÁ NỒNG ĐỘ HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BETA TỔNG TRONG MỘT SỐ LOẠI MẪU NƯỚC

SỬ DỤNG THIẾT BỊ HIDEX 300SL

LUẬN VĂN THẠC SỸ KHOA HỌC

Hà Nội – 2017

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

NGUYỄN ĐÌNH KHẢI

ĐÁNH GIÁ NỒNG ĐỘ HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BETA TỔNG TRONG MỘT SỐ LOẠI MẪU NƯỚC

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin chân thành cảm ơn Tiến sĩ Đàm Nguyên Bình - Trưởng ban An toàn bức xạ - Bệnh viện Trung ương Quân đội 108 đã tận tình hướng dẫn, định hướng và tạo điều kiện cho tôi hoàn thành luận văn này

Tôi cũng xin cảm ơn Đảng ủy, Chỉ huyViện Y học Phóng xạ và U bướu Quân Đội, cùng các đồng nghiệp ở khoa Kiểm định Phóng xạ đã giúp đỡ và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi thực hiện luận văn này

Tôi xin trân trọng cảm ơn các thầy, cô giáo trong Khoa Vật lý- Trường Đại học Khoa học tự nhiên đã nhiệt tình giảng dạy và giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học tập tại đây

Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn gia đình và bạn bè đã luôn cổ vũ, giúp

đỡ tôi để hoàn thành luận văn thạc sỹ này

Xin chân thành cảm ơn!

Hà Nội, ngày tháng 08 năm 2017

Học viên

Nguyễn Đình Khải

MỤC LỤC

LỜI CẢM ƠN i

MỤC LỤC ii

DANH MỤC VIẾT TẮT iv

DANH MỤC BẢNG v

DANH MỤC HÌNH vi

Chương 1 TỔNG QUAN 3

1.1 Nguồn gốc của chất phóng xạ trong nước 3

1.2 Detector ghi đo bức xạ sử dụng trong đo alpha/beta tổng 8

1.2.1 Detector bán dẫn 8

1.2.2 Detector chứa khí 10

1.2.3 Detector nhấp nháy lỏng 10

1.3 Nguyên lý hoạt động của detector nhấp nháy lỏng dùng để đo hoạt độ anpha/beta 12

1.3.1 Năng lươ ̣ng ngưỡng 13

1.3.2 Sự phân biệt anpha/beta 14

1.3.3 Hiê ̣n tượng quenching 15

1.3.4 Dung môi và chất tan 19

1.3.4.1 Dung môi 19

1.3.4.2 Chất tan 20

1.3.5 Nguyên lý đo đếm nhân phát α sử du ̣ng detector nhấp nháy lỏng 21

1.3.5.1 Nguyên lý đo đếm tia α 21

1.3.5.2 Vị trí của phổ α trong phương pháp đo nhấp nháy lỏng 22

1.3.5.3 Phân giải năng lượng 23

1.4 Tiêu chuẩn nồng độ hoạt độ phóng xạ trong nước 24

Chương 2 PHƯƠNG PHÁP ĐO TỔNG BETA TRONG CÁC MẪU NƯỚC SỬ DỤNG THIẾT BỊ HIDEX 300SL 25

2.1 Giới thiê ̣u về thiết bi ̣ Hidex 300SL 25

2.2 Phương pháp tỷ số trùng phùng ba trên trùng phùng đôi (TDCR) 28

2.3 Quy trình chuẩn bị và xử lý mẫu 30

2.3.1 Các phương pháp làm giàu mẫu 30

2.3.2 Quy trình xử lý một số loại mẫu lỏng 31

2.4 Đo phông, chuẩn hiệu suất 33

2.4.1 Đo phông 33

2.4.2 Chuẩn hiê ̣u suất 34

Chương 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 36

3.1 Xác định hiệu suất ghi beta và ngưỡng phát hiện 36

3.2 Xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ beta tổng trong các mẫu nước 37

3.2.1 Thu thập các mẫu nước 37

3.2.2 Kết quả đo của các loại mẫu nước 37

KẾT LUẬN 42

DANH MỤC VIẾT TẮT

TDCR Triple to Double Coincidence Ratio Tỷ số trùng phùng ba trên

trùng phùng đôi

EURATOM European Atomic Energy Community Cộng đồng năng lượng

nguyên tử châu âu

NCRP National Council on Radiation

Protection and Measurements

Ủy ban quốc gia về Bảo

vệ và đo lường bức xạ

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1 1 Mô ̣t số đă ̣c trưng của các đồng vi ̣ phóng xạ trong tự nhiên 5

Bảng 1 2 Mô ̣t số đồng vi ̣ phóng xa ̣ nhân ta ̣o trong môi trường 7

Bảng 1 3 Phân loa ̣i tác nhân quenching 18

Bảng 3 1 Kết quả đo mẫu chuẩn 36

Bảng 3 2 Một số mẫu nước thực nghiệm trong đề tài 37

Bảng 3 3 Kết quả đo mẫu nước máy 38

Bảng 3 4 Kết quả đo mẫu nước ngầm 38

Bảng 3 5 Kết quả đo mẫu nước mưa 39

Bảng 3 6 Kết quả đo mẫu nước ao 39

Bảng 3 7 Kết quả đo được như sau: 40

Bảng 3 8 Tổng hợp kết quả đo của các mẫu 40

Bảng 3 9 Kết quả hoạt độ phóng xạ beta tổng trong nước 41

DANH MỤC HÌNH

Hình 1.1 Sơ đồ chuỗi phóng xạ 238U 3

Hình 1.2 Sơ đồ chuỗi phóng xạ 232Th 4

Hình 1.3 Sơ đồ chuỗi phóng xạ 235U 4

Hình 1 4 Chuyển chất thải của DCPX ra môi trường 7

Hình 1 5 Detector bán dẫn 9

Hình 1 6 Hai loa ̣i Detector nhấp nháy sử du ̣ng trong ghi đo bức 11

Hình 1 7 Sơ đồ phân rã β 12

Hình 1 8 Phổ năng lươ ̣ng của tia β 13

Hình 1 9 Sự phân tách xung anpha/beta 14

Hình 1 10 Sự phân tách xung alpha/beta được thực hiện trên đồ thị 2D 14

Hình 1 11 Sự di ̣ch chuyển phổ 14C do quenching 15

Hình 1 12 Các loa ̣i quenching trong LSC 16

Hình 1 13 Quenching màu xảy ra do mô ̣t chất không màu 17

Hình 1 14 Phổ hấp thu ̣ và phổ bức xa ̣ của PPO 17

Hình 1 15 Mối quan hê ̣ giữa năng lượng cực đa ̣i của tia β và hiệu suất 18

Hình 1 16 Cấu trúc phân tử của mô ̣t số dung môi 19

Hình 1 17 Mối liên hê ̣ giữa bước sóng của phổ hấp thu ̣ của dung môi 20

Hình 1 18 Tên viết tắt của mô ̣t số hợp chất hóa ho ̣c và c ấu trúc phân tử của một số dung môi 21

Hình 1 19 Sự di ̣ch chuyển phổ α do quenching 22

Hình 1 20 Hiê ̣u suất phát xa ̣ và vi ̣ trí phổ α và e biến hóa nô ̣i 23

Hình 2 1 Hình ảnh 3 ống nhân quang PMT 25

Hình 2 2 Hình ảnh thiết bị Hidex 300SL 26

Hình 2 3 Sơ đồ phân tích của thiết bị Hidex 300SL 29

Hình 3 1 Phổ năng lượng beta của mẫu chuẩn C-14 36

MỞ ĐẦU

Đặt vấn đề

Trong môi trường nước luôn tồn tại một lượng chất phóng xạ nhất định dođóng góp của các nguồn phóng xạcó trong tự nhiên và các nguồn phóng xạ nhân tạo Môi trường nước bị nhiễm xạ có thể gây ra các tác hại to lớn đến sức khỏe con người, đặc biệt khi các chất phóng xạ này đi vào và lưu lại trong cơ thể con người thông qua đường uống Phân tích hoạt độ alpha/beta tổng được sử dụng như là bước đầu và đơn giản cho việc xác định mức độ nhiễm bẩn phóng xạ của nguồn nước cũng như một phương pháp để kiểm soát mức độ ô nhiễm phóng xạ của môi trường nói chung

Nồng đô ̣ phóng xa ̣ của các mẫu nước tron g môi trường thường rất nhỏ Do đó, hoạt độ phóng xạ của mẫu nước thường không được xác định trực tiếp trên các thiết

bị hạt nhân mà xác định hoạt độ phóng xạ cần phải kết hợp với các phương pháp hóa phóng xạ và kỹ th uâ ̣t đo lường bức xa ̣ ha ̣t nhân Phép phân tích hạt nhân có nhiê ̣m vu ̣ xác đi ̣nh hoa ̣t đô ̣ phóng xa ̣ của các mẫu đã được xử lý và xác đi ̣nh hoa ̣t đô ̣ riêng của mẫu ban đầu Phương pháp hóa phóng xa ̣ và kỹ thuâ ̣t đo phân tích ha ̣t nhân có thể hỗ trợ cho nhau.Các phương pháp này rất hữu ích trong các nghiên cứu

về độ tinh khiết của việc cấp nước sinh hoa ̣t , công nghiệp, mức độ ô nhiễm nguồn nước và nước thải phóng xạ Có hai phương pháp để xác định hoạt độ alpha/beta tổng trong nước, đó là phương pháp phân tích thông thường với việc chuẩn bị mẫu bằng cách bay hơi đến khô mẫu cần phân tích và phương pháp dùng hệ nhấp nháy lỏng Phương pháp dùng hệ nhấp nháy lỏng có một số ưu điểm so với phương pháp thông thường đó là nó không xảy ra hiệu ứng tự hấp thụ trên mẫu và hiệu suất ghi của hệ đo cao

Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội được trang bị mới một hệ đo nhấp nháy lỏng Hidex 300SL, thiết bi ̣ có thể được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu nước môi trường cũng như có thể phân tích hoạt đ ộ phóng xạ trong nước tiểu và máu Tuy nhiên, hệ thiết bị ban đầu mới chỉ giới hạn cho việc đo đạc hoạt độ

beta trong mẫu Do vậy, nhằm mục đích triển khai sử dụng thiết bị một cách hiệu quả, chúng tôi đã chọn thực hiệnđề tài với tiêu đề: “Đánh giá nồng đô ̣ hoa ̣t đô ̣ phóng xạ beta tổng trong một số loại mẫu nước sử dụng thiết bị Hidex 300SL”

Mục tiêu đề tài

Tìm hiểu các phương pháp đo hoạt độ phóng xạ anpha/beta tổng trên hệ đo nhấp nháy lỏng

Tìm hiểu tính năng kỹ thuật và hoạt động của thiết bị Hidex 300SL được trang

bị tại Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội

Xây dựng phương pháp đo hoa ̣t đô ̣ phóng xa ̣ beta tổng trong các mẫu nước sử dụng thiết bị Hidex 300SL

Áp dụng phân tích nồng độ hoạt độ beta tổng trong một số mẫu nước để đánh giá khả năng ứng dụng của thiết bị

Nội dung nghiên cứu

Đề tài gồm 3 chương:

 Tổng quan

 Phương pháp xác đi ̣nh nồng đô ̣ hoa ̣t đô ̣ phóng xa ̣ beta tổng trên hê ̣ đo nhấp nháy lỏng

 Kết quả và kết luận

Chương 1 TỔNG QUAN

1.1 Nguồn gốc của chất phóng xạ trong nước

Con người bị chiếu xạ tự nhiên từ một số nguồn bao gồm các tia vũ trụ và các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong đất, nước và không khí Ngoài ra, còn có thể có các nguyên tố phóng xạ được sinh ra khi bức xạ vũ trụ tương tác với hạt nhân trong bầu khí quyển và vỏ trái đất thông qua các quy trình phá vỡ hoặc hiếm hơn là thông qua việc kích hoạt các neutron hay muon Việc sản sinh ra các nguyên tố phóng xạ bởi tác dụng của tia vũ trụ trong bầu khí quyển có xu hướng theo các mô hình độ cao và vĩ độ sau đó là các mô hình tăng cường bức xạ vũ trụ Xấp xỉ 70% nguyên

tố phóng xạ sinh ra bởi tác động của tia vũ trụđượchình thành ở tầng bình lưu, các phần còn lại thì hình thành ở tầng đối lưu Các nguyên tố phóng xạ nổi bật hơn bao gồm 3H, 7Be, 14C và 22Na Các nguyên tố phóng xạ sinh ra bởi tia vũ trụ sẽ đóng góp vào mức phóng xạ trong đất và nước thông qua các cơ chế lắng đọng [11]

Hình 1.2 Sơ đồ chuỗi phóng xạ 232Th[3]

Hình 1.3 Sơ đồ chuỗi phóng xạ 235U[3]

Nhóm các nguyên t ố phóng xạ có chu kỳ bán rã rất lớn, chúng vẫn đang tồn tại trong vỏ Trái Đất đó là những nguyên tố Kali, Rubidium, Uranium, Thorium, con cháu của chúng và một số các nguyên tố khác.Bảng số 1 đưa ra mô ̣t số đă ̣c trưng cơ bản như độ phổ biến đồng vị, chu kỳ bán rã của các đồng vi ̣ trong hợp chất tự nhiên

Bảng 1.1 Mô ̣t số đă ̣c trưng của các đồng vi ̣ phóng xa ̣ trong tự nhiên[2]

TT Đồng vị Hàm lượng hợp chất trong tự nhiên(%) Chu kỳ bán rã(năm)

rã β+ cỡ 10,72 % Phân rã phóng xạ của đồng vị đặc biệt này giải thích sự thật rằng argon là khí hiếm rẻ nhất luôn có sẵn.Rất hiếm (0,001% thời gian) nó phân rã thành 40Ar bằng cách phát rapositron (β+) và neutrino.Hàm lượng trung bình của Kali trong vỏ trái đất cỡ 1,84 % Nồng độ của 40K trong đất dải từ 37 đến 1100 Bq/kg và có giá trị trung bình 400 Bq /kg [5]

Chuỗi phóng xạ 238U có thể chia thành các chuỗi phóng xạ con trong đó hoạt tính phóng xạ của nhân phóng xạ đầu chuỗi sẽ chi phối hoạt tính phóng xạ của các nhân phóng xạ khác có trong chuỗi Uran khá phổ biến trong tự nhiên, nồng độ của

238U trong đất dải từ 2 đến 300 Bq /kg và có giá trị trung bình trên toàn thế giới là

25 Bq /kg

Chuỗi phóng xạ 232Th có thể chia thành các chuỗi phóng xạ con sau: 232Th;

228Ra >224Ra; 220Rn >208Pb Nồng độ của 232Th trong đất dải từ 2 đến 300 Bq /kg tương tự như 238U và có giá trị trung bình trên toàn thế giới là 40 Bq /kg Lượng nhân phóng xạ 235U chỉ chiếm 0.72% tổng lượng uran có trong tự nhiên nên có rất ít trong môi trường đất [3]

Như đã chỉ ở trên , tất cả các loại đất đá đều chứa các nguyên tố phóng xạ Khi có dòng nước chảy qua đất đá, các nguyên tố phóng xạ có thể được hòa tan vào trong nước Tùy theo tính chất hóa học của các nguyên tố hóa học, mức độ hòa tan của chúng vào trong nước khác nhau.Các nguyên tố phóng xạ tồn tại dưới dạng hợp chất hòa tan trong nước sẽ chảy theo dòng nước Các nguyên tố nằm trong hợp chất kết tủa lắng đọng xuống đáy sông.Hoạt độ phóng xạ riêng trong nước (Bq/l) của các nguyên tố biến thiên trong khoảng rộng [2]

Loài người đã đóng góp đáng kể vào sự có mặt của nguyên tố phóng xạ trong môi trường Từ những ngày đầu khám phá ra chất phóng xạ, phát triển phân hạch hạt nhân được áp dụng cho cả thời gian chiến tranh và hòa bình rồi đến ngày nay sử dụng trong y học, công nghiệp và nghiên cứu, các nguồn phóng xạ do con người tạo

ra đóng góp vào liều bức xạ Việc khai thác mỏ uranium cũng là một sự đóng góp đáng kể vào việc ô nhiễm môi trường Một trong những quan tâm là chất thải sinh

ra từ việc ứng dụngnăng lượng nguyên tử vào đời sống của con người Như dùng dược chất phóng xạ để chẩn đoán và điều trị bệnh nhân ungthư Các nguyên tố phóng xạ được sử dụng thường có hiệu quả cao trong việc chẩn đoán, điều trị bệnh nhân ung thư và có chu kỳ bán rã ngắn như I-131, Tc-99m, P-32,…

Hình 1.4 Chuyển chất thải của DCPX ra môi trường

Trên hình 1.4 mô tả quy trình điều trị bệnh nhân ung thư sử dụng dược chất phóng xạ Ở đây, bệnh nhân ung thư được điều trị ở hai dạng đó là điều trị ngoại trú

và điều trị nội trú Đối với bệnh nhân điều trị ngoại trú, bệnh nhân được tiêm hoặc uống thuốc dược chất phóng xạ với một lượng hoạt độ phóng xạnhỏ hơn mức theo quy định, có thể được về nhà và không phải lưu trú tại bệnh viện Còn những bệnh nhân điều trị nội trú sẽ được điều trị một lượng hoạt độ phóng xạ lớn và phải được cách ly với những người xung quanh khoảng 3 đến 5 ngày mới được xuất viện.Dù bệnh nhân được điều trị ngoại trú hay nội trú thì những bệnh nhân này hình dung sẽ đóng góp một lượng các nguyên tố phóng xạ nhất định ra môi trường xung quanh Trong bảng 1.2 đưa ra đặc trưng loại phân rã và chu kỳ bán rã của một số nguyên tố phóng xạ nhân tạo

Bảng 1.2 Mô ̣t số đồng vi ̣ phóng xa ̣ nhân ta ̣o trong môi trường[2]

TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1.2 Detector ghi đo bƣ́c xạ sử dụng trong đo alpha/beta tổng

Hiện nay, nhiều kỹ thuật và thiết bị có thể đo hoạt độ phóng xạ trong môi trường Mỗi thiết bị có ưu điểm và nhược điểm khác nhau để phù hợp cho từng phép đo như kỹ thuật đo sử dụng detector bán dẫn, kỹ thuật đo sử dụng detector

chứa khí và kỹ thuật đo sử dụng detector nhấp nháy lỏng

1.2.1 Detector bán dẫn

Detector bán dẫn hoa ̣t đô ̣ng dựa trên nguyên tắc khi ha ̣t bức xa ̣ đi vào trong chất bán dẫn sẽ làm chuyển electron từ vùng hóa tri ̣ lên trên vùng dẫn Sự thiếu vắng electron trong vùng hóa tri ̣ (lỗ trống) hoạt động giống như positron Detector bán dẫn hoạt động như là buồng i on hóa rắn , trong đó că ̣p electron - lỗ trống đóng vai trò như că ̣p electron -ion trong buồng ion hóa Khi điê ̣n trường được đưa vào ,

că ̣p electron -lỗ trống bi ̣ tách rời nhau ra , chuyển đô ̣ng về các điê ̣n cực , được các

điê ̣n cực thu t hâ ̣p, hình thành lên tín hiệu tỷ lệ với năng lượng mà hạt bức xạ tiêu tán trong detector

Hình 1.5 Detector bán dẫn[1]

Đa số detector bán dẫn hoa ̣t đô ̣ng theo kiểu tiếp xúc pn của diode Bởi vì khe

năng lươ ̣ng trong đa số chất bán dẫn có giá tri ̣ khoảng 1 eV, thông thường để ta ̣o

că ̣p ta cần khoảng 3-4 eV, cho nên những ha ̣t với năng lượng tương đối thấp cũng có khả năng sinh ra một số lượng tương đối lớn că ̣p electron lỗ trống với thăng giáng thống kê tương đối nhỏ Detector bán dẫn rất hiệu quả khi phát hiê ̣n các ha ̣t như vâ ̣y Detector bán dẫn(thông thường silicon, germanium) thường được dùng do chúng thỏa mãn vừa là vật liệ u có đô ̣ dẫn đủ lớn , cho phép xung sinh ra bởi mô ̣t ha ̣t cao hơn hẳn phông nền , vừa là vâ ̣t liê ̣u trong đó phần tử tải điê ̣n không bi ̣ bắt giữ nhanh bởi các pha ta ̣p

Detector bán dẫn đã được sử dụng trong hệ phổ kế alpha để định lượng hoạt

độ phóng xạ alpha và các hạt nhân phóng xạ ban đầu hay hạt nhân bố mẹ của chúng dựa vào phổ năng lượng alpha ghi nhận được Những detector này cần hoạt động trong chân không để đảm bảo chúng ghi nhận hạt alpha phát ra từ nguồn mà không

bị suy giảm năng lượng của nó.Việc ghi nhân hạt alpha sẽ cho ra một xung điện và được khuếch đại và tạo dạng xung trước khi đi vào bộ phân tích đa kênh để hình thành phổ biên độ xung (phổ năng lượng) của hạt alpha [1]

1.2.2 Detector chứa khí

Detector chứa khí bao gồm ba loại chế độ hoạt động, đó là buồng ion hóa, ống đếm tỷ lệ và ống đếm Geiger Muller Tuy nhiên, trong đo đạc hoạt độ phóng xạ alpha, beta của mẫu nước, chỉ detector chứa khí tỷ lệ dòng chảy được ứng dụng Loại đầu đo này có hiệu suất ghi tương đối thấp, vùng diện tích đầu đo có thể biến đổi từ 100-600 cm2 Khí sử dụng cho đầu đo thường là khí P-10, đây là hỗn hợp khí

Ar và metan với tỷ lệ 9:1 Bức xạ ion hóa đi vào vùng ghi nhận qua cửa sổ mỏng bằng Mylar có tráng nhôm Bức xạ gây ra quá trình ion trong khí của đầu đo, tạo ra các ion sơ cấp, dưới tác dụng của điện tường tiếp tục được gia tốc để gây ra quá trình thác lũ Townsend Kết quả đo với ống đếm tỷ lệ dòng chảy bị ảnh hưởng mạnh bởi chất lượng của ma trận mẫu do hiệu ứng tự hấp thụ và sự mất mát năng lượng trong quá trình phát ra từ mẫu Hơn nữa, ống đếm chứa khí cũng không thể

áp dụng cho hệ phổ kế do có độ phân giải năng lượng khá tồi Mặc dù có những điểu yếu này nhưng nó lại rất hữu ích khi cần phải tiến hành các phép phân tích định tính nhanh và dễ dàng để đạt được mức phông thấp Vì vậy, nó thường được ứng dụng để đo khảo sát nhanh mức phóng xạ môi trường Ngoài ra, khi sử dụng ống đếm tỷ lệ dòng chảy, sự chồng chập hay can nhiễu giữa tín hiệu alpha và beta khá thấp cho phép ứng dụng trong đo đạc có phân biệt ngưỡng nếu cần thiết

1.2.3 Detector nhấp nháy lỏng

Tương tác với bức xa ̣ vâ ̣t chất ngoài gây ion hóa nguyên tử và phân tử còn dẫn tới sự kích thích chúng.Kết quả sự kích thích làm phát sáng Detector nhấp nháy hoạt động trên cơ sở biến đổi các photon phát ra từ chất nhấp nháy do sự k ích thích của bức xạ thành tín hiệu điện Có hai loại chất nhấp nháy được sử dụng để ghi đo bức xa ̣ là chất nhấp nháy rắn và lỏng

Chất nhấp nháy rắn chuyển hóa năng lượng ở da ̣ng tinh thể , ví dụ như NaI.Chất nhấp nháy rắn như tinh thể NaI thường được đă ̣t ở đầu trên của detector , nối với ống nhân quang (photomutiplier tube - PMT).Nguồn bức xa ̣, chính là mẫu đươ ̣c đă ̣t tách biê ̣t bên ngoài detector Các tia bức xạ va đập vào chất nhấp nháy và đươ ̣c chất nhấp nháy chuyển thành ánh sáng hay photon , ống nhân quang chuyển đổi photon thành xung điê ̣n Trong trường hợp này chỉ mô ̣t phần rất nhỏ của bức xa ̣

đi vào chất nhấp nháy còn phần lớn sẽ đi ra ngoài Do đó, hiê ̣u suất đếm E chính là tỷ số phần bức xạ va chạm vào detector trong toàn bộ bức xạ Hiê ̣u suất đếm này khá thấp khoảng 10 % hoă ̣c thấp hơn

𝐸 = 𝑛(𝑐𝑝𝑚 )

𝐷(𝑑𝑝𝑚 )= 𝑛(𝑐𝑝𝑚 )

𝐷 𝐵𝑞 ×60 (1.1)

Mă ̣t khác, trong đếm nhấp nháy lỏng mẫu cần đo được đựng trong chai 20

ml, đươ ̣c trô ̣n lẫn đồng đều với chất nhấp nháy Như vâ ̣y nguồn phóng xa ̣ và chất nhấp nháy được đựng cùng mô ̣t chai Do đó, mỗi nguồn phóng xa ̣ ( ion hoă ̣c phân tử) được bao quanh bởi các phân tử nhấp nháy , nên hầu hết bức xa ̣ được chuyển thành photon Các photon này sẽ đi ra ngoài chai đựng mẫu và đi vào ống nhân quang có vành phản xa ̣ rất tốt Vì vậy, hiê ̣u suất đếm trong trư ờng hợp này cao hơn

so với detector nhấp nháy rắn , ví dụ như 3H hiê ̣u suất có thể đa ̣t xấp xỉ 50 %, còn với 14C là hơn 90% Đây là mô ̣t trong những lợi thế của nhấp nháy lỏng

Hình 1.6 Hai loa ̣i Detector nhấp nháy sử du ̣ng trong ghi đo bức [9].[[xạ[9]

Mô ̣t số tính chất của phương pháp đo nh ấp nháy lỏng (LSC) có thể tóm tắt như sau:

Trong phé p đo tia α, cho ta mô ̣t phổ có da ̣ng đỉnh, đô ̣ phân giải kém của phương pháp đo nhấp nháy lỏng trở thành mô ̣t nhược điểm Trong detector nhấp nháy rắn , hai đỉnh kề nhau có thể được tách khỏi nhau hoàn toàn nhưng trong

phương pháp đo nhấp nháy lỏng hai đỉnh kề nhau sẽ bi ̣ châ ̣p vào thành mô ̣t đỉnh

rô ̣ng[9]

1.3 Nguyên lý hoạt động của detector nhấp nháy lỏng dùng để đo hoạt độ anpha/beta

Trong phân rã beta , neutron (n) chuyển thành proton đồng thời mô ̣t că ̣p β(e-)

và neutrino(v) đươ ̣c ta ̣o thành

n p + e- + v (1.2)

Hình 1.7 Sơ đồ phân rã β[9]

Tổng năng lươ ̣ng E giải phóng trong phân rã này là mô ̣t hằng số và là đă ̣c trưng cho ha ̣t nhân tương ứng Tổng năng lượng này được phân bố cho ha ̣t β và neutrino sinh ra

E = năng lươ ̣ng của ha ̣t β + năng lươ ̣ng của neutrino v (1.3)

Tuy nhiên, hạt neutrino sẽ đi ra khỏi dung dịch và không gây hiệu ứng gì lên chất nhấp nháy, chỉ có hạt β là có giá trị trong phép đo đếm này

Trong trường hợp phân rã phóng xa ̣ của 3H, tổng năng lươ ̣ng là 18,6 keV

đươ ̣c phân bố ngẫu nhiên cho ha ̣t β và neutrino v

Nếu ha ̣t β lấy 18,6 keV thì năng lượng chủa neutrino bằng 0

Nếu năng lươ ̣ng của ha ̣t β bằng 0 thì năng lượng của neutrino bằng 18,6 keV Nếu ha ̣t β lấy 10 keV thì năng lượng còn lại 8,6 keV là của neutrino

Do đó, hạt β có thể lấy bất k ỳ mức năng lượng nào tử 0 đến 18,6 keV, như

vâ ̣y năng lượng được phân bố liên tu ̣c như trên Hình 1.7

Tuy nhiên trong phương pháp đo nhấp nháy lỏng phần năng lươ ̣ng thấp hơn của phổ đã bị cắt và không được đếm(xem phần thấp hơn của Hình 1.8)

1.3.1 Năng lươ ̣ng ngưỡng

Trước hết, để hạt β sinh ra photon, các phân tử dung môi và chất tan cần phải đươ ̣c kích thích lên trạng thái năng lượng cao Để đạt trạng thái kích thích này , các phân tử cần có mô ̣t năng lượng nhất đi ̣nh, năng lượng này khoảng 100 eV hay 0,1 keV và đây là ngưỡng năng lượng để sinh ra photon Như vâ ̣y mô ̣t phần năng lượng

β nhỏ hơn giá trị này không được đếm trong phương pháp đo nhấp nháy lỏng

Phổ năng lượng của 3 H(theo lý thuyết)Phổ năng lượng của 3 H(trong LSC)

Hình 1.8 Phổ năng lươ ̣ng của tia β[9]

1.3.2 Sự phân biệt anpha/beta

Các thiết bị đo alpha/beta hiện đại ngày nay thường đòi hỏi sự đo đếm đồng thời bức xạ alpha và beta dựa trên sự khác nhau về hình dạng hoặc biên độ xung tín hiệu của hai loại hạt bức xạ này Trong các thiết bị cổ điển, sự phân tách xung alpha/beta sử dụng đường cong tràn tín hiệu (spill-over) và sự phân tích hình dạng xung như được minh họa trên Hình 1.9

Hình 1.9 Sự phân tách xung anpha/beta [7]

Tuy nhiên, trên các thiết bị hiện đại sử dụng chất nhấp láy lỏng như thiết bị

đo nhấp nháy lỏng của Trialer và Hidex, việc phân tách xung alpha/beta sử dụng sự phân biệt về chỉ số chiều dài xung (PLI, pulse length index) và năng lượng của hạt

Sự phân tách xung alpha/beta được thực hiện trên đồ thị 2D như được mô tả trên Hình 1.10 Trong đó, trục tung là chỉ số PLI và trục hoành là kênh năng lượng của xung ghi nhận được, còn mật độ điểm ảnh trên đồ thị tương ứng với cường độ chùm hạt ghi nhận được

Hình 1.10 Sự phân tách xung alpha/beta được thực hiện trên đồ thị 2D [7]

1.3.3 Hiê ̣n tươ ̣ng quenching

Khi tiến hành các thí nghiê ̣m với LSC , chúng ta cần phải hiểu thâ ̣t rõ hiê ̣n tươ ̣ng “ Quenching” Đây là hiê ̣n tượng cường đô ̣ huỳnh quang hay ánh sáng bi ̣ yếu

đi do những nguyên nhân khác nhau

Tình trạng tương tự cũng xảy ra với ánh sáng phát ra từ chất lỏng Khi chất lỏng trong suốt hu ỳnh quang hay photon sinh ra trong chất lỏng đi ra khỏi chai không bi ̣ suy giảm cường đô ̣ hay tương ứng là giảm số photon Ngược la ̣i, khi chất lỏng bị đục hay có chứa tạp chất , số photon bi ̣ giảm đi do hấp thu ̣ Đây cũng là quenching Hiê ̣n tượng tương tự cũng xảy ra đối với photon hay huỳnh quang phát

ra từ tia β

Hình 1.11 cho thấy sự thay đổi của phổ 14C do quenching Hê ̣ to ̣a đô ̣ chỉ ra sự phân bố năng lượng β hay chiều cao xung và tốc đô ̣ đếm Khi quenching yếu phổ trải rộng ra khoảng 200 keV bởi vì năng lượng cực đa ̣i là 156 keV Khi quenchinh tăng lên, phân bố năng lươ ̣ng di ̣ch về vùng chiều cao xung thấp và tốc độ đếm trong vùng đếm được bị giảm xuống

Hình 1.11 Sự di ̣ch chuyển phổ 14C do quenching[9]

Trong phương pháp đo nhấp nháy lỏng, quenching xảy ra ở nhiều giai đoa ̣n khác nhau do nhiều yếu tố khác nhau Hình 1.12 mô tả như sau, năng lượng bức xa ̣ kích thích phân tử dung môi và truyền cho phân tử chất nhấp nháy hay phân tử chấ t tan Các phân tử chất nhấp nháy bị kích thích phát ra photon và PMT chuyển chúng thành xung điện Quá trình xảy ra trong phương pháp đo nhấp nháy lỏng đươ ̣c chia thành hai vùngtrước và sau khi chất tan hay chất nhấp nháy phát r a huỳnh quang hay ánh sáng

Hình 1.12 Các loại quenching trong LSC[9]

Do có quá trình phát sáng mà trong khi truyền năng lượng kích thích cho chất tan(chất nhấp nháy ), quenching hóa ho ̣c và quenching oxy gene có thể xảy ra Quenching hóa ho ̣c thường là do ta ̣p chất tồn ta ̣i trong dung di ̣ch mẫu Năng lượng kích thích phân tử dung môi bị hấp thụ bởi tạp chất và bị mất đi , vì vậy mà cường

đô ̣ huỳnh quang yếu hơn Quenching oxygene cũng do quenching hóa học gây ra do lươ ̣ng oxy hòa tan trong chất nhấp nháy lỏng

Mă ̣t khác, sau khi phát ra ánh sáng, quenching màu và quenching do nồn g đô ̣ lại đóng vai trò khá quan trọng Quengching màu xảy ra khi dung di ̣ch mẫu có chứa chất có phổ hấp thu ̣ trùng với phổ phát xa ̣ của chất tan Vì vậy, huỳnh quang của chất tan bi ̣ hấp thu ̣ mô ̣t phần bởi chấ t này và bi ̣ yếu đi Hình 1.13 mô tả mối tương quan này Trong phần phổ châ ̣p xảy ra sự hấp thu ̣ photon hay huỳnh quang Quenching do nồng đô ̣ cũng là mô ̣t hiê ̣n tượng tương tự , nhưng có nguyên nhân là

chính chất tan Phổ hấp thu ̣ vàphát xa ̣ của mô ̣ t chất tan, chất nhấp nháy , không che phủ nhau ở vùng nồng độ thấp ; tuy nhiên , với những dung di ̣ch nồng đô ̣ che phủ nhau làm giảm huỳnh quang mô tả trong Hình 1.14 Mô ̣t nồng đô ̣ chất nhấp nháy thích hợp đóng vai trò quan trọng trong viê ̣c tiến hành mô ̣t phép đo hiê ̣u quả , ví dụ như 5g – PPO(chất nhấp nháy)/1000 ml-xylene(dung môi)

Hình 1.13 Quenching màu xảy ra do mô ̣t chất không màu [9]

Hình 1.14 Phổ hấp thu ̣ và phổ bức xa ̣ của PPO[9]

Trong các trường hợp trên , quenching hóa ho ̣c (quenching do ta ̣p chất ) và quenching màu là thường xảy ra nhất trong thực tế