Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al2O3

Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al2O3 theo phương pháp đồng kết tủa

chơng III: Kết quả và Thảo luận 3.1. Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al 2 O 3 theo phơng pháp đồng kết tủa. Từ sự thay đổi tỷ lệ Ag/Al và thay đổi nhiệt độ nung, chúng tôi tổng hợp 10 mẫu ký hiệu là: MD00, MD10, MD11, MD12, MD20, MD21, MD22, MD30, MD31, MD32. Các mẫu đợc đa nghiên cứu bằng phơng pháp nhiễu xạ tia X, kết quả thu đ- ợc đợc chỉ ra trên các bảng 3.1 và hình 3.1, 3.2. Bảng 3.1: Kết quả tính kích thớc trung bình ( r , nm), thành phần pha các mẫu tổng hợp theo phơng pháp đồng kết tủa. STT Kí hiệu mẫu Tỷ lệ khối lợng Ag/Al Nhiệt độ nung ( O C) r , nm Thành phần pha 1 MD00 0/25 400 Al 2 O 3 2 MD10 3/25 300 33,3 Ag-Al 2 O 3 3 MD11 3/25 400 32,3 Ag-Al 2 O 3 4 MD12 3/25 500 32,5 Ag-Al 2 O 3 5 MD20 4/25 300 33,5 Ag-Al 2 O 3 6 MD21 4/25 400 32,7 Ag-Al 2 O 3 7 MD22 4/25 500 32,9 Ag-Al 2 O 3 8 MD30 5/25 300 33.6 Ag-Al 2 O 3 9 MD31 5/25 400 32,6 Ag-Al 2 O 3 10 MD32 5/25 500 33.1 Ag-Al 2 O 3 40 Mau Al2O3 00-004-0858 (D) - Aluminum Oxide - gamma-Al2O3 - Y: 70.29 % - d x by: 1. - WL: 1.5406 - File: Chau NCS mau Al2O3-400C.raw - Type: Locked Coupled - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 1. s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 9 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° Lin (Cps) 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 2-Theta - Scale 20 30 40 50 60 70 80 d=1.400 d=1.999 d=2.452 d=1.967 H×nh 3.1. Gi¶n ®å XRD cña mÊu MT00, mÉu kh«ng cã Ag. 41 MD10-3%Ag-300 o C (a) MD11-3%Ag-400 o C (b) MD12-3%Ag-500 o C (c) Mau MD00-400 o C 42 Mau MD20-4%Ag-300 o C (d) Mau MD21-4%Ag-400 o C (e) Mau MD22-4%-500 o C (f) Mau MD30-5%Ag-300 o C (g) Hình 3.2: Phổ XRD của mẫu MD10 (a), MD11 (b), MD12 (c), MD20 (d), MD21 (e), MD22 (f), MD30 (g), MD31 (h), MD32 (i). Trên giản đồ XRD của mẫu trắng MD00 xuất hiện một số pic đặc trng của Al 2 O 3 và không có lẫn các pha lạ, điều này chứng tỏ mẫu Al 2 O 3 điều chế đợc là tinh khiết. ở nhiệt độ nung 400 O C phản ứng phân hủy nhôm hidroxit đã xảy ra hoàn toàn. So sánh giản đồ XRD của các mẫu MD10, MD11, MD12, MD20, MD21, MD22, MD30, MD31, MD32 với giản đồ XRD của của mẫu trắng MD00 cho thấy chúng khác nhau nhiều, xuất hiện các pic đặc trng của Ag. Điều này khẳng định mẫu tổng hợp đợc có Ag trên nền chất mang Al 2 O 3 . Giản đồ XRD của các mẫu MD10, MD11, MD12, MD20, MD21, MD22, MD30, MD31, MD32 đều có sự giống nhau về cấu trúc, chúng có các pic đặc trng ở các góc 2 =38,2 o , 44,3 o và 64,5 o rất rõ nét, có đờng nền khá phẳng và đồng 43 Mau MD31-5%Ag-400 o C (h) Mau MD32-5%Ag-500 o C (i) đều, ngoài ra còn có một số pic đặc trng của Al 2 O 3 ở các góc 2 =33,8 o , 45,2 o , mẫu tổng hợp đợc chỉ chứa Ag và Al 2 O 3 không có một pha lạ nào khác. Điều đó chứng tỏ đã điều chế đợc Ag/Al 2 O 3 tinh khiết có kích thớc nano (hình 3.3, 3.4, 3.5). Để biết đợc hình thái bề mặt sản phẩm, chúng tôi chọn một số mẫu đi chụp ảnh SEM. Kết quả thu đợc đợc đa ra trên các hình 3.3, 3.4, 3.5. a) b) Hình 3.3: ảnh SEM của mẫu MD11(a) và MD12(b) a) b) Hình 3.4: ảnh SEM của mẫu MD21(a) và MD22(b). 44 a) b) Hình 3.5; ảnh SEM của mẫu MD31 (a) và MD32 (b). ảnh SEM cho thấy kích thớc của các hạt tơng đối đồng đều. Để biết chính xác sản phẩm thu đợc có hàm lợng bao nhiêu phần trăm bạc, chúng tôi tiến hành chụp phổ tán xạ năng lợng của mẫu có nhiều bạc nhất của ph- ơng pháp đồng kết tủa (mẫu MD31) để kiểm tra. Hình 3.6: Phổ tán xạ năng lợng của mẫu MD31. 45 MD31 Kết quả chụp phổ tán xạ năng lợng (hình 3.6) cho thấy hàm lợng bạc trong mẫu chiếm khoảng 11.42%, Al chiếm 59.58% và O chiếm 29%. Phần trăm nguyên tử của các nguyên tố là Ag 1,70%, Al 48,30%, O 50,00%. So sánh với tỷ lệ nguyên liệu ban đầu Ag/Al 2 O 3 (4/25) thì tỷ lệ hàm lợng Ag/Al có trong sản phẩm (11,42/59,58) có sự sai khác nhng không đáng kể. 3.2. Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al 2 O 3 theo phơng pháp sol-gel. Trong phần này chúng tôi chỉ tiến hành nghiên cứu ảnh hởng của tỷ lệ Ag/Al đến đặc trng và khả năng xúc tác của sản phẩm. Các mẫu đều đợc nung ở 400 o C và đợc ký hiệu: MS00, MS11, MS12, MS13, MS14, MS15. Kết quả thu đợc từ việc nghiên cứu các sản phẩm bằng phơng pháp nhiễu xạ tia X đợc chỉ ra trên bảng 3.2 và các hình 3.7, 3.8. Bảng 3.2: Kết quả nghiên cứu XRD các mẫu tổng hợp theo phơng pháp sol- gel. STT Kí hiệu mẫu Tỷ lệ khối l- ợng Ag/Al Nhiệt độ nung ( O C) Thành phần pha 1 MS00 0/25 400 Al 2 O 3 2 MS11 3,0/25 400 Ag-Al 2 O 3 3 MS12 3,5/25 400 Ag-Al 2 O 3 4 MS13 4,0/25 400 Ag-Al 2 O 3 5 MS14 4,5/25 400 Ag-Al 2 O 3 6 MS15 5,0/25 400 Ag-Al 2 O 3 46 H×nh 3.7: Gi¶n ®å XRD cña mÉu MS00, mÉu kh«ng cã Ag. 47 Mau MS00-400C Mau MS11-400 o C (a) Mau MS12-400 o C (b) Mau MS13-400 o C (c) Hình 3.8: Phổ XRD của các mẫu MS11 (a), MS12 (b), MS13 (c), MS14 (e). Trên giản đồ XRD của mẫu trắng MS00 (Al 2 O 3 ) xuất hiện một số pic đặc tr- ng của Al 2 O 3 và không thấy xuất hiện các pic lạ, điều này chứng tỏ mẫu Al 2 O 3 điều chế đợc là tinh khiết. So sánh phổ XRD của các mẫu tổng hợp với phổ XRD của mẫu trắng MS00. Dễ dàng nhận thấy rằng có một số pic của Ag xuất hiện, không thấy xuất hiện các pic của các chất đầu Al(OH) 3 , Ag 2 O. Điều này khẳng định mẫu tổng hợp đợc là Ag trên nền chất mang Al 2 O 3 , hoàn toàn tinh khiết và ở dạng tinh thể. Điều đó cũng khẳng định phản ứng phân hủy nhiệt ở 400 o C của các chất đã xảy ra hoàn toàn. Các mẫu tổng hợp đợc có thành phần pha khá giống nhau. 48 Mau MS14-400 o C (d) Mau MS15-400 o C (e) Kết quả chụp ảnh SEM của các mẫu MS12, MS13, MS14, MS15 đợc trình bày trên các hình 3.9, 3.10 cho thấy có một lớp bạc bám đều lên bề mặt chất mang Al 2 O 3 . a) b) Hình 3.9: ảnh SEM của mẫu MS12 (a) và MS13 (b) a) b) Hình 3.10: ảnh SEM của mẫu MS14 (a) và MS15 (b) Để khẳng định mẫu tổng hợp đợc là chất xúc tác Ag trên nền chất mang Al 2 O 3 . Tiếp tục tiến hành chụp ảnh TEM của một số mẫu. Qua ảnh TEM của mẫu MS12 và MS14 trên hình 3.11 (a) và 3.11 (b) chứng tỏ rằng hạt Ag phủ lên bề mặt Al 2 O 3 có dạng hình cầu, có kích thớc dao động khoảng 30 - 60 nm. kết quả thu đợc phù hợp với kết quả phân tích. 49 [...]... thử MS11, MS13, MS15 Qua kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của các mẫu tổng hợp theo phơng pháp sol-gel, với các mẫu tổng hợp đợc có nồng độ bạc cao hơn thì khả năng có tính kháng khuẩn càng lớn - Kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của một số mẫu vật liệu Ag/Al2O3 tổng hợp theo phơng pháp tẩm trình bày trên bảng 3.18 và hình 3.29 Bảng 3.18 Kết quả thử tác dụng kháng khuẩn của xúc tác bạc điều chế theo... hoạt tính xúc tác của sản phẩm với phản ứng phân hủy H2O2 Kết quả cho thấy vật liệu Ag/Al2O3 có hoạt tính xúc tác mạnh hơn vật liệu Al2O3 tinh khiết Khi hàm lợng bạc tăng khả năng xúc tác của vật liệu tăng Vật liệu 71 đợc điều chế bằng cách nung ở 400oC theo phơng pháp đồng kết tủa có khả năng xúc tác tốt nhất 4 Đã tiến hành thử hoạt tính xúc tác làm mất màu của phẩm nhuộm xanh methylen Kết quả, cho... MS14 (b) 3.3 Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al2O3 theo phơng pháp tẩm Trong phần này chúng tôi chỉ tiến hành nghiên cứu ảnh hởng của tỷ lệ Ag/Al đến đặc trng và khả năng xúc tác của sản phẩm Các mẫu đều đợc nung ở 400oC Kết quả thu đợc từ việc nghiên cứu các sản phẩm bằng phơng pháp nhiễu xạ tia X đợc chỉ ra trên bảng 3.3 và các hình 3.12, 3.13 Bảng 3.3: Kết quả nghiên cứu XRD các mẫu tổng hợp theo phơng... màu xanh methylen, có thể kết luận rằng: - Vật liệu đợc nung ở 400oC có khả năng xúc tác tốt nhất - Hàm lợng bạc càng lớn thì khả năng xúc tác quang càng lớn 3.6 Thử hoạt tính kháng khuẩn - Kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của một số mẫu vật liệu Ag/Al 2O3 đợc tổng hợp theo phơng pháp đồng kết tủa đợc trình bày trên bảng 3.16 và các hình 3.26, 3.27 Bảng 3.16: Kết quả thử tác dụng kháng khuẩn của vật... Phơng pháp đồng kết tủa cho vật liệu xúc tác có hoạt tính kháng khuẩn cao hơn phơng pháp sol-gel và phơng pháp tẩm - Tỷ lệ Ag/Al trong mẫu càng lớn thì khả năng kháng khuẩn càng lớn Kết luận 1 Đã tổng hợp đợc vật liệu xúc tác bạc kim loại trên nền chất mang nhôm oxit (Ag/Al2O3) có kích thớc nano bằng các phơng pháp: Đồng kết tủa (10 mẫu), Sol-gel (6 mẫu) và phơng pháp tẩm (4 mẫu) Kết quả nghiên cứu... ảnh chụp vi khuẩn các mẫu thử MT11, MT12, MT13 Qua kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của các mẫu tổng hợp theo phơng pháp tẩm, chúng tôi kết luận rằng với các mẫu tổng hợp đợc có nồng độ bạc cao hơn thì khả năng có tính kháng khuẩn càng lớn Bảng 3.19: Tổng hợp kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của các mẫu vật liệu điều chế đợc theo phơng pháp đồng kết tủa, theo phơng pháp sol-gel và theo phơng pháp... phơng pháp đồng kết tủa, chúng tôi nhận thấy rằng với các mẫu tổng hợp đợc có nồng độ bạc cao hơn thì khả năng có tính kháng khuẩn lớn hơn - Kết quả thử hoạt tính kháng khuẩn của một số mẫu vật liệu Ag/Al 2O3 đợc tổng hợp theo phơng pháp sol-gel đợc trình bày trên bảng 3.17 và hình 3.28 Bảng 3.17: Kết quả thử tác dụng kháng khuẩn của xúc tác Ag/Al 2O3 đợc điều chế theo phơng pháp sol-gel Mẫu trắng MS00... Al2O3 tổng hợp đợc là tinh khiết So sánh phổ XRD của các mẫu tổng hợp với phổ XRD của mẫu MT00 Dễ dàng nhận thấy rằng chúng có sự khác nhau nhiều, có một số pic của Ag xuất hiện Điều này khẳng định mẫu tổng hợp đợc là Ag trên nền chất mang Al2O3 và ở dạng tinh thể 3.4 Khảo sát hoạt tính xúc tác của sản phẩm đối với phản ứng phân hủy H2O2 Trong phần này, chúng tôi tiến hành khảo sát hoạt tính xúc tác. .. liệu tổng hợp trên bảng 3.13, có thể thấy rằng: + Các mẫu MD31 và MD32 có khả năng xúc tác tốt nhất Điều đó cho thấy, vật liệu đợc điều chế theo phơng pháp đồng kết tủa có khả năng xúc tác tốt hơn vật liệu đợc điều chế theo phơng pháp sol-gel + Nếu các mẫu cùng có tỷ lệ Ag/Al nhng có nhiệt độ nung khác nhau: MD10, MD11, MD12 (phơng pháp đồng kết tủa) thì mẫu MD11 nung ở 400oC, có khả năng xúc tác tốt... MD11, MD13 (phơng pháp đồng kết tủa); MS11, MS13, MS15 (phơng pháp sol-gel) thì mẫu có hàm lợng bạc càng lớn khả năng xúc tác càng tốt Tóm lại: - Phơng pháp đồng kết tủa cho vật liệu xúc tác có hoạt tính cao hơn phơng pháp sol-gel - Nhiệt độ nung tối u để điều chế vật liệu là 400oC - Tỷ lệ Ag/Al trong mẫu càng lớn thì khả năng xúc tác càng cao 3.5 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang làm mất màu của xanh . kết quả thu đợc phù hợp với kết quả phân tích. 49 a) b) Hình 3.11: ảnh TEM của mẫu MS12 (a) và MS14 (b) 3.3. Kết quả tổng hợp xúc. chơng III: Kết quả và Thảo luận 3.1. Kết quả tổng hợp xúc tác Ag/Al 2 O 3 theo phơng pháp đồng kết tủa. Từ sự thay đổi tỷ lệ Ag/Al