1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

nghiên cứu tổng hợp xúc tác lai cho phản ứng đồng phân hóa n-c6

78 959 1

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Định dạng
Số trang 78
Dung lượng 2,51 MB

Nội dung

MỤC LỤC MỞ ĐẦU 1 CHƢƠNG 1 - TỔNG QUAN 4 1.1. Giới thiệu về phản ứng đồng phân hóa 4 1.1.1. Các phản ứng chính có thể xảy ra trong quá trình đồng phân hóa n-parafin 5 1.1.2. Đặc điểm nhiệt động học 6 1.1.3. Cơ chế phản ứng đồng phân hóa 7 1.1.4. Các yếu tố ảnh hƣởng đến quá trình đồng phân hóa 13 1.1.5. Chất xúc tác cho quá trình đồng phân hóa 16 1.2.Vật liệu mao quản trung bình 19 1.2.1.Giới thiệu chung về vật liệu mao quản trung bình 19 1.2.2 Vật liệu mao quản trung bình họ M41S. 20 1.2.3.Vật liệu mao quản trung bình phi Silica 20 1.2.4. Vật liệu xốp trung bình SBA - 15 21 1.2.5. Cơ chế hình thành SBA-15 22 1.3. Giới thiệu về xúc tác SO 4 2- /ZrO 2 24 1.3.1. Giới thiệu nguyên tố Zirconi (Zr) và Zirconi đioxit (ZrO 2 ) 24 1.3.2.Tính chất của các super axit rắn 26 CHƢƠNG 2 - CÁC PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 28 2.1.Quá trình điều chế xúc tác . 28 2.1.1.Hóa chất và thiết bị cần thiết 28 2.1.2.Điều chế xúc tác. 28 2.2. Các phƣơng pháp nghiên cứu đặc trƣng của xúc tác 30 2.2.1. Phƣơng pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 30 2.2.2. Phổ hồng ngoại (IR) 32 2.2.3. Phƣơng pháp giải hấp NH 3 theo chƣơng trình nhiệt độ (TPD-NH 3 ) [1] 33 2.2.4. Phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy–SEM) 35 2.2.5. Phƣơng pháp tán sắc năng lƣợng tia X (Energy-Dispersive X-ray - EDX) 36 2.2.6. Phƣơng pháp xác định diện tích bề mặt riêng theo BET 37 2.2.7. Phƣơng pháp đo phân bố lỗ xốp 39 2.2.8. Phƣơng pháp sắc kí khối phổ (GC-MS) [13] 40 2.2.9. Phƣơng pháp đánh giá hoạt tính xúc tác 41 CHƢƠNG 3 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 45 3.1. Tổng hợp và đặc trƣng vật liệu SBA-15 45 3.2. Tổng hợp vật liệu xúc tác Zirconi oxit sunfat hóa trên nền SBA-15 46 3.2.1. Kết quả nhiễu xạ tia X 46 3.2.2. Kết quả phổ hồng ngoại 50 3.2.3. Kết quả giải hấp theo chƣơng trình nhiệt độ TPD-NH 3 52 3.2.4. Kết quả phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 54 3.2.5. Nghiên cứu khả năng xúc tác cho phản ứng đồng phân hóa n-hexan (n-C 6 ) 55 3.3. Tổng hợp xúc tác lai Fe/(SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 62 3.3.1. Kết quả nhiễu xạ tia X 62 3.3.2. Kết quả phổ hồng ngoại 63 3.3.3. Kết quả giải hấp theo chƣơng trình nhiệt độ TPD-NH 3 63 3.3.4. Kết quả phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 65 3.3.5. Kết quả phổ tán xạ năng lƣợng tia X (EDX) 65 3.3.6. Kết quả xác định bề mặt riêng theo BET và phân bố lỗ xốp 66 3.3.7. Nghiên cứu khả năng xúc tác cho phản ứng đồng phân hóa n-hexan (n-C 6 ) 68 KẾT LUẬN 70 TÀI LIỆU THAM KHẢO 71 DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1. Mô phỏng cấu trúc các vật liệu xốp MCM-41 (a) MCM-48, SBA-15 (b) và MCM-50 (c) 20 Hình 1.2. Sơ đồ mô tả cơ chế hình thành khuôn vật liệu mao quản trung bình phi silica 21 Hình 1.3. Cấu trúc của SBA-15 22 Hình 1.4. Mô hình cơ chế hình thành SBA-15 (cách thứ nhất) 23 Hình 1.5. Mô hình cơ chế hình thành SBA-15 (cách thứ hai) 24 Hình 1.6. Một số dạng tinh thể của ZrO 2 25 Hình 1.7. Mô hình cấu trúc của siêu axit SO 4 2- -ZrO 2 27 Hình 2.1. Sự phản xạ tia X trên các mặt tinh thể 31 Hình 2.2. Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của P/V(P o -P) vào P/P o 39 Hình 2.3. Thiết bị tiến hành phản ứng isome hoá n-hexan ở pha khí 44 Hình 3.1. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc hẹp của mẫu SBA-15 45 Hình 3.2. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc lớn của mẫu 8% SO 4 2- - ZrO 2 46 Hình 3.3. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc lớn của mẫu 10% SO 4 2- - ZrO 2 47 Hình 3.4. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc lớn của mẫu 15% SO 4 2- - ZrO 2 47 Hình 3.5. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc hẹp của mẫu 8% SO 4 2- - ZrO 2 48 Hình 3.6. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc hẹp của mẫu 10% SO 4 2- - ZrO 2 48 Hình 3.7. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) góc hẹp của mẫu 15% SO 4 2- - ZrO 2 49 Hình 3.8. Hình ảnh phổ hồng ngoại mẫu 8% SO 4 2- -ZrO 2 50 Hình 3.9. Hình ảnh phổ hồng ngoại mẫu 10% SO 4 2- -ZrO 2 50 Hình 3.10. Hình ảnh phổ hồng ngoại mẫu 15% SO 4 2- -ZrO 2 51 Hình 3.11. Giản đồ TPD-NH 3 của mẫu xúc tác 8% SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15 53 Hình 3.12. Giản đồ TPD-NH 3 của mẫu xúc tác 10% SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15 53 Hình 3.13. Giản đồ TPD-NH 3 của mẫu xúc tác 15% SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15 54 Hình 3.14. Hình ảnh SEM của mẫu xúc tác 10% SO42 ZrO2/SBA-15 54 Hình 3.15. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 10% SO 4 2- -ZrO 2 tại 150 o C 55 Hình 3.16. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 10% SO 4 2- -ZrO 2 tại 200 o C 56 Hình 3.17. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 10% SO 4 2- -ZrO 2 tại 250 o C 57 Hình 3.18. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 8% SO 4 2- -ZrO 2 tại 150 o C 59 Hình 3.19. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 10% SO 4 2- -ZrO 2 tại 150 o C 60 Hình 3.20. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác 15% SO 4 2- -ZrO 2 tại 150 o C 61 Hình 3.21. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) của mẫu Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 62 Hình 3.22. Hình ảnh phổ hồng ngoại của mẫu Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 63 Hình 3.23. Giản đồ TPD-NH 3 của mẫu xúc tác Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 64 Hình 3.24. Hình ảnh SEM của mẫu xúc tác Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 65 Hình 3.25. Phổ EDX và SEM tƣơng ứng của mẫu xúc tác Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 65 Hình 3.26. Đƣờng đẳng nhiệt hấp phụ và giải hấp N 2 67 Hình 3.27. Đƣờng phân bố kích thƣớc mao quản 67 Hình 3.28. Kết quả phân tích GC-MS sản phẩm đồng phân hóa n-hexan sử dụng xúc tác Fe/( SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 69 Luận văn thạc sĩ Trương Quang Trường 1 MỞ ĐẦU Dầu mỏ đƣợc con ngƣời biết đến từ cổ xƣa, đến thế kỉ XVIII nó đã đƣợc dùng làm nhiên liệu để đốt cháy, thắp sáng. Ngành công nghiệp chế biến dầu mỏ đƣợc xem nhƣ bắt đầu ra đời từ năm 1859, khi mà Adwin Drake (Mỹ) khai thác đƣợc dầu thô. Và từ đó đến nay, dầu mỏ và khí thiên nhiên đã và đang là nguồn nguyên liệu vô cùng quý giá của mỗi quốc gia nói riêng và toàn nhân loại nói chung. Hiện nay, dầu mỏ chủ yếu dùng để sản xuất các sản phẩm năng lƣợng nhƣ dầu hỏa, diesel, xăng nhiên liệu…Trong đó, xăng nhiên liệu là một trong những sản phẩm quan trọng bậc nhất, nó đã trở thành một mặt hàng quen thuộc và thiết yếu trong đời sống sinh hoạt hằng ngày của con ngƣời cũng nhƣ trong hoạt động sản xuất công nghiệp. Ngày nay, tuy nó đã và đang mất dần vị trí độc tôn do sự phát triển của động cơ diesel và động cơ phản lực, nhu cầu về xăng vẫn chiếm vị trí hàng đầu. Tuy nhiên, bên cạnh những lợi ích mà động cơ xăng mang lại thì nó cũng thải ra môi trƣờng một lƣợng lớn các chất thải độc hại làm ảnh hƣởng đến sức khỏe con ngƣời và cả môi trƣờng sinh thái. Vì vậy, xăng bắt buộc phải đảm bảo đƣợc các yêu cầu không những liên quan đến quá trình cháy trong động cơ, hiệu suất nhiệt mà còn phải đảm bảo các yêu cầu nghiêm ngặt về luật môi trƣờng nhƣ: xăng không đƣợc chứa benzen, phải giảm bớt và dần chấm dứt phụ gia chì, hạn chế hàm lƣợng các hidrocacbon thơm. Để đáp ứng nhu cầu nâng cao chất lƣợng nhiên liệu, ngƣời ta pha thêm vào xăng các phụ gia hoặc thêm vào xăng các hidrocacbon phân nhánh cao để tăng trị số octan. Hiện nay, ở nhiều nƣớc đã cấm sử dụng các phụ gia hữu hiệu dạng oxigenat nhƣ: metyl tert-butyl ete (MTBE), tert-amyl metyl ete (TAME)… do khả năng phân hủy chậm của chúng trong môi trƣờng và giá thành khá đắt. Do đó, việc lựa chọn các cấu tử thay thế vừa đáp ứng đòi hỏi về chỉ số octan, vừa thỏa mãn các chỉ tiêu kinh tế đang rất đƣợc quan tâm nghiên cứu. Trong xu hƣớng đó, quá trình đồng phân hóa các hiddrocacbon no mạch thẳng C 5 ÷ C 7 của phân đoạn naphta trong các nhà máy lọc dầu rất đƣợc chú ý Luận văn thạc sĩ Trương Quang Trường 2 bởi sản phẩm của quá trình này là các isoparafin ít độc hại và có chỉ số octan cao, có khả năng thay thế cho một số cấu tử làm tăng chỉ số octan nhƣng gây hại cho môi trƣờng. Trƣớc đây, quá trình izome hóa nằm trong tổ hợp lọc dầu nhƣng không bắt buộc, nhƣng hiện nay, do yêu cầu tăng chất lƣợng xăng phải giảm tối thiểu hàm lƣợng benzen nên quá trình đồng phân hóa gần nhƣ trở nên bắt buộc đối với các nhà máy lọc dầu hiện đại. Ở nƣớc ta, hàng năm thu đƣợc một lƣợng lớn condensat từ nhà máy lọc dầu Dung Quất mà trong đó thành phần chủ yếu là các hidrocacbon nhẹ n-C 4 , n-C 5 , n-C 6 . Đây là một nguồn nguyên liệu quý để chuyển hóa thành các hidrocacbon phân nhánh (iso-parafin) có giá trị cao nhƣ tạo nên xăng có trị số octan cao thay thế cho các cấu tử olefin và aromat trong xăng và đáp ứng đƣợc các yêu cầu về môi trƣờng đối với nhiên liệu xăng động cơ. Việc chuyển hóa các n-parafin nhẹ thành các i-parafin nhẹ tƣơng ứng là một quá trình hóa học thú vị, cần có xúc tác hoạt động ở nhiệt độ phản ứng thấp để quá trình thuận lợi về mặt nhiệt động học. Vì thế việc nghiên cứu chế tạo xúc tác là quan trọng nhất và sau đó là công nghệ thực hiện ở áp suất thấp. Xúc tác cho quá trình isome hóa thƣờng là hệ xúc tác lƣỡng chức: kim loại đƣợc mang trên các chất mang có tính axit để thúc đẩy quá trình hình thành cabocation. Hệ xúc tác đƣợc sử dụng phổ biến trong công nghiệp là: Pt /γ-Al 2 O 3 xúc tiến bằng clo. Tuy nhiên, sự có mặt của clo lại dễ phân hủy thành HCl độc hại, gây ăn mòn thiết bị. Những năm gần đây, đã có nhiều công trình trong và ngoài nƣớc nghiên cứu các hệ chất xúc tác mới thay thế chất xúc tác truyền thống. Qua nghiên cứu và tìm hiểu, nhận thấy hệ xúc tác mới zirconi sunfat hóa có nhiều đặc tính đáng quan tâm. Zirconi sunfat hóa là một siêu axit rắn có hoạt tính xúc tác và độ chọn lọc cao cho phản ứng đồng phân hóa các ankan ở nhiệt độ thấp nhƣng nó lại có nhƣợc điểm là nhanh mất hoạt tính. Gần đây, các nhà khoa học đã phát hiện ra việc đƣa vào chất mang zirconi sunfat hóa một lƣợng nhỏ một số kim loại, oxit kim loại để nhằm nâng Luận văn thạc sĩ Trương Quang Trường 3 cao hoạt tính cũng nhƣ độ bền của xúc tác nhƣ Fe và Mn [19, 23, 33], Ni [7], Pt [5, 25], Ce [16, 18]. Trên cơ sở đó, trong đề tài này, chúng tôi đã “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác lai cho phản ứng đồng phân hóa n-C 6 ”. Từ đó rút ra một số kết luận có quy luật về mối quan hệ giữa độ chuyển hóa, độ chọn lọc với tỉ lệ sunfat hóa và một số điều kiện tối ƣu cho phản ứng đồng phân hóa n-hexan. Luận văn thạc sĩ Trương Quang Trường 4 CHƢƠNG 1 - TỔNG QUAN 1.1. Giới thiệu về phản ứng đồng phân hóa Đồng phân hoá là quá trình làm thay đổi cấu tạo hoặc phân bố lại vị trí các nguyên tử hay nhóm nguyên tử của hợp chất hữu cơ mà không làm thay đổi khối lƣợng phân tử của nó. Trong công nghiệp đã có các quá trình đồng phân hóa khác nhau nhƣ đồng phân hóa n-parafin thành isoparafin, đồng phân hóa các ankyl benzen nhƣ o- xylen và m-xylen thành p-xylen hay quá trình đồng phân hóa n-buten thành iso-butene [9, 14, 27] Trong đó quá trình biến đổi parafin mạch thẳng thành parafin mạch nhánh (iso-parafin) có ý nghĩa rất quan trọng trong công nghiệp lọc hóa dầu bởi các iso-parafin không những là cấu tử quý có trị số octan cao (Bảng 1.1) dùng để cải thiện chất lƣợng xăng thƣơng phẩm mà chúng còn là nguồn nguyên liệu cho các quá trình tổng hợp những chất có vai trò quan trọng trong công nghiệp. Ví dụ nhƣ isobutan là nguồn cung cấp cho isobuten, làm nguyên liệu cho quá trình tổng hợp MTBE hay isopentan là nguồn nguyên liệu để tổng hợp cao su isopren. Bảng 1.1 - Trị số octan của một số parafin nhẹ [31] Luận văn thạc sĩ Trương Quang Trường 5 Trong đó: RON : chỉ số octan nghiên cứu MON : chỉ số octan động cơ 1.1.1. Các phản ứng chính có thể xảy ra trong quá trình đồng phân hóa n-parafin Dƣới tác dụng của chất xúc tác và ảnh hƣởng của các điều kiện phản ứng (nhiệt độ, áp suất…), trong quá trình đồng phân hóa có thể xảy ra những phản ứng chính sau: - Phản ứng đồng phân hóa: Đây là phản ứng chính của quá trình đồng phân hóa. Phản ứng làm biến đổi hidrocacbon mạch thẳng thành hidrocacbon mạch nhánh. Tốc độ phản ứng phụ thuộc vào điều kiện của phản ứng và hoạt tính xúc tác. - Phản ứng crackinh: Là phản ứng bẻ gẫy mạch hidrocacbon. Tốc độ phản ứng crackinh tăng theo kích thƣớc hiđrocacbon, độ axit của xúc tác và nhiệt độ phản ứng. Sản phẩm của phản ứng crackinh có thể tiếp tục đƣợc đồng phân hóa, tạo nên các isoparafin có khối lƣợng phân tử nhỏ hơn n-parafin ban đầu. - Phản ứng đehidro hóa, proton hóa, đóng vòng và thơm hóa dẫn đến tạo các sản phẩm olefin, vòng no, vòng chƣa no, hidrocacbon thơm, các quá trình oligome hóa, nhựa hóa, cốc hóa. Đây là phản ứng không mong muốn do nhựa và cốc tạo ra bám trên bề mặt xúc tác, làm xúc tác mất hoạt tính. Phản ứng cracking mạch cacbon và phản ứng tạo cốc phụ thuộc vào bản chất của ankan. Khuynh hƣớng bẻ gãy mạch cacbon và tạo cốc tăng lên khi số nguyên tử cacbon trong mạch tăng lên. Trong quá trình đồng phân hóa n-C 5 , cơ chế đứt gãy β là thuận lợi nhất, còn với n-C 6 thì cơ chế thuận lợi nhất là sự bẻ gẫy tƣơng đối chậm của ion 2-metyl pentyl. Các nghiên cứu thực nghiệm khẳng định rằng 2-metyl pentyl là isomer duy nhất thu đƣợc từ sự tạo thành các sản phẩm cracking đầu tiên. Khi so sánh với tốc độ đồng phân hóa các n-ankan, thì tốc độ của các quá trình bẻ gẫy liên kết C-C- β là rất chậm. Chính vì thế mà quá trình đồng phân hóa hóa n-C 5 , n-C 6 đƣợc xem là một quá trình khá chọn lọc, độ chuyển hóa cao. Mặt khác, phản ứng đime hóa-cracking [...]... 1.1.3 Cơ chế phản ứng đồng phân hóa [21] Trong công nghệ đồng phân hóa các ankan nhẹ: n-C4, n-C5, n-C6 thì xúc tác có một vai trò rất quan trọng Cơ chế của phản ứng đồng phân hóa các n-ankan phụ thuộc vào kiểu xúc tác sử dụng và nhƣ vậy cũng dẫn đến các công nghệ khác nhau Phản ứng đồng phân hóa có thể xảy ra trên xúc tác đơn hoặc xúc tác lƣỡng chức Vì thế, cho đến nay cơ chế phản ứng đồng phân hóa các... không thuận lợi, phản ứng không thay đổi thể tích nên áp suất không ảnh hƣởng Muốn phản ứng đồng phân hóa diễn ra chọn lọc thì xúc tác đóng vai trò quan trọng [5, 6] Chất xúc tác sử dụng cho quá trình đồng phân hóa là loại chất xúc tác thúc đẩy phản ứng tạo cacbocation, nên trƣớc hết phải có tính axit Mặt khác, nhiệt độ thấp thích hợp cho phản ứng đồng phân hóa n-parafin, nên thực hiện phản ứng ở điều kiện... đã có nhiều công trình nghiên cứu về các hệ xúc tác khác nhau cho phản ứng đồng phân hóa n-parafin trong đó có phản ứng đồng phân hóa n-hexan nhƣ: 18 Luận văn thạc sĩ - Trương Quang Trường Hệ chất xúc tác Pt/CaY-80, Cd/CaY-80 và Pd/CaY-80 cho độ chuyển hóa chung là 28% ở 315oC - Hệ chất xúc tác Pt/H-Mordenit cho độ chuyển hóa là 40% ở nhiệt độ 270 ÷ 280oC Tuy nhiên, các hệ xúc tác trên có nhƣợc điểm... nhất  Nhiệt độ phản ứng Nhiệt độ quá trình phản ứng ảnh hƣởng trực tiếp đến thành phần sản phẩm thông qua hiệu ứng nhiệt của phản ứng và ảnh hƣởng đến tốc độ phản ứng Về mặt nhiệt động học, nhiệt độ cao không thuận lợi cho phản ứng đồng phân hóa, trong khi những phản ứng không mong muốn nhƣ crackinh, dehydro hóa lại chiếm ƣu thế, còn ở nhiệt độ thấp thích hợp với phản ứng đồng phân hóa hơn nhƣng hiệu... ra, khi đồng phân hóa n-parafin còn xảy ra các phản ứng phụ nhƣ phản ứng crackinh và phản ứng phân bố lại Ví dụ phản ứng: 2C5H12 → C4H10 + C6H14 Để giảm tốc độ của các phản ứng phụ và duy trì hoạt tính của xúc tác, ngƣời ta phải thực hiện quá trình ở áp suất hydro từ 2 ÷ 4 Mpa và tuần hoàn khí chứa hydro Động học và cơ chế phản ứng đồng phân hóa phụ thuộc và điều kiện tiến hành và chất xúc tác đƣợc... việc nghiên cứu nhiệt động học, động học và xúc tác trong hóa học hữu cơ là rất quan trọng Về nhiệt động học, phản ứng đồng phân hóa là phản ứng thuận nghịch và tỏa nhiệt nhẹ, cho nên trong nghiên cứu và trong công nghệ thƣờng đƣợc thực hiện ở nhiệt độ thấp Bảng 1.2 cho thấy nhiệt tạo thành của một số cấu tử trong phản ứng đồng phân hóa n-butan, n-pentan và n-hexan ở các nhiệt độ khác nhau Sự đồng phân. .. thành hai kiểu: - Cơ chế phản ứng lƣỡng phân tử trên xúc tác đơn (axit) 7 Luận văn thạc sĩ - Trương Quang Trường Cơ chế phản ứng đơn phân tử trên xúc tác lƣỡng chức năng (kim loại và axit) 1.1.3.1 Cơ chế phản ứng lưỡng phân tử trên xúc tác đơn (axit) Cơ chế đồng phân hóa và crackinh ankan trên tâm axit đƣợc biểu diễn trên Sơ đồ 1 Sơ đồ 1 Đồng phân hóa và crackinh parafin trên xúc tác axit Trong đó: P :... đối với xúc tác là tâm axit và tâm kim loại phải ở gần nhau Nhƣ vậy, trên xúc tác lƣỡng chức phản đồng phân hóa các n-ankan nhẹ thƣờng xảy ra theo cơ chế đơn phân tử với sự chuyển dời chất tham gia phản ứng trên các pha hoạt tính khác nhau Điều này còn tùy thuộc vào điều kiện phản ứng nhƣ nhiệt độ, xúc tác Đôi khi, điều kiện phản ứng thay đổi cơ chế phản ứng chạy theo cả hai đơn phân tử và lƣỡng phân. .. có phản ứng tách hidrua và truyền hidrua Cơ chế của phản ứng đồng phân hóa n-parafin trên xúc tác lƣỡng chức đƣợc biểu diễn theo Sơ đồ 2 Sơ đồ 2 Cơ chế đồng phân hóa n-parafin trên xúc tác lưỡng chức Các bƣớc phản ứng gồm: - Đehidro hóa các phân tử n-parafin (nP) trên tâm loại hoặc oxit kim loại thành n-olefin (nO) 9 Luận văn thạc sĩ - Trương Quang Trường n-Olefin khuếch tán sang tâm axit rồi cộng hợp. .. parafin mạch thẳng, phản ứng thơm hóa, đồng phân hóa xảy ra kém, trị số octan thu đƣợc thấp Ngƣợc lại, nếu tính axit quá mạnh thì trong giai đoạn đầu, quá trình chuyển hóa n-parafin thành isoparafin đạt trạng thái cân bằng và tiếp theo đó hidrocrackinh mạch làm hàm lƣợng cốc tăng và lực axit giảm Vì vậy, cần tạo cho xúc tác độ axit phù hợp 1.1.5.4 Chất xúc tác cho phản ứng đồng phân hóa n-hexan Trên thế . những phản ứng chính sau: - Phản ứng đồng phân hóa: Đây là phản ứng chính của quá trình đồng phân hóa. Phản ứng làm biến đổi hidrocacbon mạch thẳng thành hidrocacbon mạch nhánh. Tốc độ phản ứng. tôi đã Nghiên cứu tổng hợp xúc tác lai cho phản ứng đồng phân hóa n-C 6 ”. Từ đó rút ra một số kết luận có quy luật về mối quan hệ giữa độ chuyển hóa, độ chọn lọc với tỉ lệ sunfat hóa và một. phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 54 3.2.5. Nghiên cứu khả năng xúc tác cho phản ứng đồng phân hóa n-hexan (n-C 6 ) 55 3.3. Tổng hợp xúc tác lai Fe/(SO 4 2- -ZrO 2 /SBA-15) 62 3.3.1. Kết

Ngày đăng: 07/01/2015, 17:12

Nguồn tham khảo

Tài liệu tham khảo Loại Chi tiết
1. Phan Tử Bằng (1999), Công nghệ lọc dầu, NXB Giao thông Vận tải, Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Công nghệ lọc dầu
Tác giả: Phan Tử Bằng
Nhà XB: NXB Giao thông Vận tải
Năm: 1999
2. Lê Hùng, Nguyễn Khắc Phương (2001), Nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trình phân hủy quặng Zircon bằng phương pháp thiêu kết NaOH, Khóa luận tốt nghiệp, ĐHQGHN, ĐHKHTN, Khoa Hóa Học, Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trình phân hủy quặng Zircon bằng phương pháp thiêu kết NaOH
Tác giả: Lê Hùng, Nguyễn Khắc Phương
Năm: 2001
3. Kiều Đình Kiểm (1999), Các sản phẩm dầu mỏ và hóa dầu, Tổng công ty xăng dầu Việt Nam, NXB KHKT, Hà Nội, 396, tr. 31-51 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Các sản phẩm dầu mỏ và hóa dầu
Tác giả: Kiều Đình Kiểm
Nhà XB: NXB KHKT
Năm: 1999
4. Trần Thị Nhƣ Mai, Hóa học dầu mỏ: Giáo trình giành cho sinh viên năm thứ tư Ngành hóa học và Công nghệ hóa học, Trường ĐHKHTN, 196-201 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Hóa học dầu mỏ: Giáo trình giành cho sinh viên năm thứ tư Ngành hóa học và Công nghệ hóa học
6. Lưu Cẩm Ngọc, Hồ Sỹ Thoảng, Hồ Sơn Lâm (2001), “Ảnh hưởng của chất mang và nhiệt độ xử lý đến tính chất xúc tác Platin-Alumino trong quá trình reforminh n- hexan”, Tạp chí hóa học, T3, số 1, tr.1-3 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Ảnh hưởng của chất mang và nhiệt độ xử lý đến tính chất xúc tác Platin-Alumino trong quá trình reforminh n-hexan”, "Tạp chí hóa học
Tác giả: Lưu Cẩm Ngọc, Hồ Sỹ Thoảng, Hồ Sơn Lâm
Năm: 2001
7. Nông Hồng Nhạn (2007), Tổng hợp đặc trưng và hoạt tính của xúc tác SO 42 /Al 2 O 3 - ZrO 2 , Khóa luận tốt nghiệp, ĐHQGHN, ĐHKHTN, Khoa Hóa học, Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Tổng hợp đặc trưng và hoạt tính của xúc tác SO"4"2"/Al"2"O"3"-ZrO"2
Tác giả: Nông Hồng Nhạn
Năm: 2007
9. Nguyễn Hữu Phú, Vũ Anh Tuấn (1997), "Isome hoá 1 - buten thành isobuten trên các chất xúc tác AlPO-11, SAPO-11 và Zr-SAPO-11", Tạp chí Hoá Học, T.35 (4), trang 6-8 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Isome hoá 1 - buten thành isobuten trên các chất xúc tác AlPO-11, SAPO-11 và Zr-SAPO-11
Tác giả: Nguyễn Hữu Phú, Vũ Anh Tuấn
Năm: 1997
10. Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi, Đặng Thị Thu Hằng (2004), “Nghiên cứu hoạt tính của hệ xúc tác Ni/ZrO 2 -SO 4 2- trong phản ứng đồng phân hóa n-hexan”, Tạp chí KH ĐHQG, KHTN và CN, T.XX, số 1 PT Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nghiên cứu hoạt tính của hệ xúc tác Ni/ZrO2-SO42- trong phản ứng đồng phân hóa n-hexan”, "Tạp chí KH ĐHQG, KHTN và CN
Tác giả: Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi, Đặng Thị Thu Hằng
Năm: 2004
11. Mai Xuân Tịnh, Hoa Hữu Thu, Lê Thanh Sơn, Nguyễn Thanh Bình (2008), “Nghiên cứu tổng hợp và đặc trƣng axit của Zirconia biến tính từ nguồn nguyên liệu Việt Nam”, Tạp chí Hóa học và ứng dụng, số 5, T.42 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nghiên cứu tổng hợp và đặc trƣng axit của Zirconia biến tính từ nguồn nguyên liệu Việt Nam”, "Tạp chí Hóa học và ứng dụng
Tác giả: Mai Xuân Tịnh, Hoa Hữu Thu, Lê Thanh Sơn, Nguyễn Thanh Bình
Năm: 2008
12. Nguyễn Đình Triệu (2006), Các phương pháp vật lý ứng dụng trong hóa học, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Các phương pháp vật lý ứng dụng trong hóa học
Tác giả: Nguyễn Đình Triệu
Nhà XB: NXB Đại học Quốc gia Hà Nội
Năm: 2006
13. Phạm Hùng Việt (2003), Cơ sở lý thuyết của phương pháp sắc kí khí, NXB KHKT, Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Cơ sở lý thuyết của phương pháp sắc kí khí
Tác giả: Phạm Hùng Việt
Nhà XB: NXB KHKT
Năm: 2003
14. Hoàng Trọng Yêm, Dương Văn Tuệ, Nguyễn Đăng Quang, Trịnh Thanh Đoan (2000), Hoá học Hữu cơ, T.2, T.3, NXB KHKT, Hà Nội.Tiếng Anh Sách, tạp chí
Tiêu đề: Hoá học Hữu cơ, T.2, T.3
Tác giả: Hoàng Trọng Yêm, Dương Văn Tuệ, Nguyễn Đăng Quang, Trịnh Thanh Đoan
Nhà XB: NXB KHKT
Năm: 2000
15. A. Corma, V. Fornes, M.I.Juan-Rajadell, J.M.Lopez Nieto (1994), “Infuence of preparation conditions on the structure and catalytic properties of ZrO 2 -SO 4 2- superacid catalysts”, Appl.Catal., A: General 116, Vol. 116, pp. 151-156 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Infuence of preparation conditions on the structure and catalytic properties of ZrO2-SO42-superacid catalysts”, "Appl.Catal., A: General 116
Tác giả: A. Corma, V. Fornes, M.I.Juan-Rajadell, J.M.Lopez Nieto
Năm: 1994
16. Benjaram M. Reddy, Meghshyam K. Patil, Pandian Lakshmanan (2006), “Sulfated Ce x Zr 1-x O 2 solid acid catalyst for solvent free synthesis of coumarins”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 256, pp. 290-294 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Sulfated CexZr1-xO2 solid acid catalyst for solvent free synthesis of coumarins”, "Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 256
Tác giả: Benjaram M. Reddy, Meghshyam K. Patil, Pandian Lakshmanan
Năm: 2006
17. Bejaram M. Reddy and Meghshyam K. Patil (2009), “Organic Syntheses and Transformations Catalyzed by Sunfated Zirconia”, Chemical reviews, Volume 109, Number 6 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Organic Syntheses and Transformations Catalyzed by Sunfated Zirconia”, "Chemical reviews
Tác giả: Bejaram M. Reddy and Meghshyam K. Patil
Năm: 2009
18. Benjaram M. Reddy, Pavani M. Sreekanth, Pandian Lakshmanan, Atullah Khan (2006), “Synthesis, characterization and activity study of SO 4 2-/Ce x Zr 1-x O 2 solid superacid catalyst”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 244, pp. 1-7 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Synthesis, characterization and activity study of SO42-/CexZr1-xO2 solid superacid catalyst”, "Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 244
Tác giả: Benjaram M. Reddy, Pavani M. Sreekanth, Pandian Lakshmanan, Atullah Khan
Năm: 2006
19. C. Y. Hsu, C.R. Heimbuch, C.T. Armes, B.C. Gates (1992), “Isomerization of n- butane over Fe, Fe-Mn and Ni promoted sunfated zirconia”, J. Chem. Soc, Chem. Commun, pp. 1645 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Isomerization of n-butane over Fe, Fe-Mn and Ni promoted sunfated zirconia”, "J. Chem. Soc, Chem. Commun
Tác giả: C. Y. Hsu, C.R. Heimbuch, C.T. Armes, B.C. Gates
Năm: 1992
20. D. Tichit, D. E. Alami, F. Figuegas (1996), “Preparation and anion exchange properties of zirconia”, Appl. Catal., A: General 145, 195-210 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Preparation and anion exchange properties of zirconia”, "Appl. Catal., A: General 145
Tác giả: D. Tichit, D. E. Alami, F. Figuegas
Năm: 1996
21. Deka, R. C. (1998), “Acidity in Zeolites and their characterization by different spectroscopic methods”, Ind. J. Chem. Technol, Vol. 5, pp. 109-123 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Acidity in Zeolites and their characterization by different spectroscopic methods”, "Ind. J. Chem. Technol
Tác giả: Deka, R. C
Năm: 1998
22. E. J. Hollstein, J. T. Wei, C.-Y. Hsu (1990), Catalyst for hydrocarbon conversion and coversion process utilizing the same, Us patent 4956519 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Catalyst for hydrocarbon conversion and coversion process utilizing the same
Tác giả: E. J. Hollstein, J. T. Wei, C.-Y. Hsu
Năm: 1990

TỪ KHÓA LIÊN QUAN

TRÍCH ĐOẠN

TÀI LIỆU CÙNG NGƯỜI DÙNG

TÀI LIỆU LIÊN QUAN