1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

Khóa luận tốt nghiệp Hóa học: Tổng hợp 4-[(2-phenylhydrazono)methyl]pyridine,1-(4-aminophenyl)-3-(8-hydroxyquinolin-2-yl)prop-1-en-1-one từ 8-hydroxyquinoline, pyridin-4-carbaldehyde, phenylhydrazine

98 0 0
Tài liệu đã được kiểm tra trùng lặp

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Tiêu đề Tổng hợp 4-[(2-phenylhydrazono)methyl]pyridine, 1-(4-aminophenyl)-3-(8-hydroxyquinolin-2-yl)prop-1-en-1-one từ 8-hydroxyquinoline, pyridin-4-carbaldehyde, phenylhydrazine
Tác giả Nguyễn Quang Tuyến
Người hướng dẫn Th.S. Lờ Văn Đăng
Trường học Trường Đại Học Sư Phạm TP Hồ Chí Minh
Chuyên ngành Hóa Hữu Cơ
Thể loại Khóa luận tốt nghiệp
Năm xuất bản 2010
Thành phố Thành Phố Hồ Chí Minh
Định dạng
Số trang 98
Dung lượng 25,13 MB

Nội dung

Ngày nay có thể nói không một ngành khoa học nào mà không có sự tham gia của các hợp chất dị vòng như trong y học, dược học thuốc kháng sinh, các vitamin, các loại enzyl, các chất kích t

Trang 1

Ad) - Vue

BO GIAO DUC VA DAO TAO

TRUONG DAI HỌC SU PHAM TP HO CHÍ MINH

casoLOicax

KHOA LUAN TOT NGHIEP

CU NHAN HOA HOC

CHUYEN NGANH: HOA HUU CO

“ TÊN DE TÀI:

: TỈMIMUMUNMUWMUMUMUWMUHUUM :

Người hướng dẫn khoa học: Th.S Lê Văn Đăng

Người thực hiện: Nguyễn Quang Tuyến

Trang 2

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

LỜI CÁM ƠN

Khóa luận của em được hoàn thành dưới sự giúp đỡ tận tình của quý thấy cô

trong và các bạn trong khoa hóa trường Đại học sư phạm Thành Phế Hè Chi Minh

Em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Lê Văn Đăng đã giúp đỡ em trong

quá trình nghiên cứu cũng như đã những lời khuyên quý báu, khích lệ em vượt qua

những khó khăn để hoàn thành luận văn này

Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô trong ban chủ nhiệm khoa Hóa, toàn thé

thầy cô trong tổ bộ môn Hóa Hữu Cơ đặc biệt là các thầy cô ở phòng thí nghiệm Hóa

Hữu Cơ đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em hoàn thành luận văn

Cám ơn các bạn trong tập thể hóa 4C, đặc biệt là các bạn trong nhóm đã đồnghành cùng mình trong suốt quá trình nghiên cứu

Do kiến thức và kinh nghiệm vẫn còn hạn chế vì vậy luận văn không tránh khỏi

những thiếu sót Vì vậy em xin ghi nhận và biết ơn những ý kiến đóng góp từ quý thầy

cô và các bạn để luận văn được hoàn thiện hơn

Thành Phế Hồ Chí Minh ngày 10 tháng 05 năm 2010

Nguyễn Quang Tuyến

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 2

Trang 3

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

|,l LOAN DEN G0 NO DNNORRaammm= 6

L: đo chap) Wk cassis raise iii q

TÍ,,; “TRÀ ascitic 230019/0i026G0i336605122co218) 8

| A, Le oe nye en ee ee TY 9

| Vai nét về tình hình tổng hợp va nghiên cứu các ketone a, B -không no -dẫn xuất

của 8-Hydroxyquinoline và dẫn xuất của Pyridine: 2< +ccczzzzt# 10

L1 Tinh hình tổng hợp các chất chứa vòng quinoline:f cccccszi 10

1.2 Giới thiệu về 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất quinoline khác: 12

MDT CRUE thiệu CN Ác 602262020Ì10vácseesnrekedodiiae, 12

te Eye: | Re ác ee one ae ee RT DE on ee ERP TOC 14

L3 Tình hình nghiên cứu về phức:{ 1](5} - 52-222 vse 15

1.4 Tinh hình nghiên cứu quang phổ hồng ngoại của các dẫn xuất chứa vòng

quinoline và 8-hydroxyquinoline:{ I }: 2+:e£ZEE22zzvrz 17

L5 Tinh hình tổng hợp và tính chất của một số dẫn xuất chứa vòng

II Các phương pháp formy! hóa hợp chat thom và hợp chất dj vòng thơm: 24

| Ef ETTORE LO SE ES POT 2 007 aT REE 24

1.1.1 Phương pháp oxi hóa các nhóm -CH;, -CH;OH, -CH=CHR gắn vào

nhân thơm và dị vòng thơm: Ăn 25

11.1.2 Phương pháp đi từ acid carboxyÏÌiC: - sex 26

IL1.3 Tổng hợp đi từ dẫn xuất cơ magnesium: + 26

IL1.4 Phương pháp khử hóa Rosenmund: 22-+vz et 27

IL1.5 Phương pháp thủy phân dẫn xuất halogen: - 27 11.2 Phản ứng tổng hợp Gattermann — Koch: [7](8](9) - 28

11 se - -= ssiseeees====s=seewee 28

IL2.2 Phạm vi ứng dụng của phương pháp Gattecrmann-Koch: 28

H25:: Cư Chế phân đợt tis ee 30

BELA: Điền kiện pilin GD che ŸŸ-isaii: 31

11.3 Phản ứng formyl! hóa Gattermann:[8]{10]{1 1]{12] 32

HN x2 One OSS ray 32

11.3.2 Pham vi áp dụng của phương pháp Gattermann : 33

IL3.3 Cơ chế phản ứng Gattermann : - s25 2C2vzerie 35

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 3

Trang 4

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

H34, Để Hiện tết Bà 20 »-iŸŸỷddaoaaeex 37

11.4 Phan ứng formyl hóa Gattermann — Edams: - - - 38

ILS Tổng hợp Vilsmecier:{2]{13]{14]{15] - 5 5<-5s<5s«e2 38

EGE MỖI ee iim 42

11.6.2 Phạm vi áp dụng của phan ứng Reimer-Tiemmann: 42

63 Đi Kiện HÁN Net 22c6/2k0022222c c2, 44

HRA EodlNi ĐH ceoeeeiieoeeeiaeaeeeeeend 45

Ill Tổng hợp ketone a,B - không no bằng phan ứng ngưng tụ: { 15]{17]({ 19](20] 47

TU NI Gv vùi G220 000122 Gai 47

IIL1.1 Đặc điểm cấu tạo của nhóm carbonyÏÌ: s<c‹c+ 47

1111.2 Tinh acid của nguyên tử hydrogen a của nhóm carbonyl 48 III.1.3 Phản ứng giữa hydrogen a của nhóm carbonyl và nhóm carbonyl:48

BAUS AA Cov để dộng đà assists ttc 49

HI.1.5 Cơ chế phan ứng dehydrate hóa sản phẩm cộng aldol : 51 11.1.6 Ảnh hưởng của nhóm thế nối với nhóm carbonyl đến khả năng

phản ứng cộng aldol — croton hóa : 55 vxssse 54

IHIL.1.7 Phan ứng ngưng tụ — croton hóa Claisen - Schimidt : 55

HI.1.8 Các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng ngưng tụ ~ croton hóa : 55

IV Một số phản ứng giữa hợp chất chứa Nitrogen và hợp chất chứa nhóm carbonyl :

KHẨN Ä Heo cà toa 610 A0001009/160100220050166066066000g40) 62

Trang 5

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

E85 “Tiêu lính Bà ÔN | eS 66

;._h TẢ =m= 69

16: Phẩnficlntf00tL31205%6GG62000000/00002006262 00G Ai 69

II Tổng hợp 1-(4-aminophenyl)-3-8-hydroxyquinolin-5-yl)prop-2-en-1-one: 71

II.I Phản ứng tổng hợp và cơ chế: - co Snxsseeresrrerssrrrrur 71

3) HOANG DAI DNE Si c-Ỳj=-yee==mssmm———e=seer 72

3: Cư chế pains hina icc ccna caches 72

BEA: TH NGHI toa Go SG aati co ng toa 74

TES: TT concen su ru HiraesstỞTrdergooaynaa 74

ILA4 “Tiêu Minh Ras Cena ii (Gas 74

3, Walaa Rica soles ti hs cise tnd nha 75

III Tổng hợp 4-((2-phenylhydrazono)methyl)pyridine: 2: s5 80

Oe ee, _——— 80

HL2 ưng tình nhân Dán nen 000000200001 Ÿicooaye 81

BETA Cae lal nứt —=——Ƒ hư neo 81

SA RE eee eS 81

HĐ 1 BO GIẢ ssi aaa 81

243: Tia Ninh Rl i ssi eit belt 82

Trang 6

Khoá luận tốt nghiệ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

LOTNOLDAU

SVTH: Nguyễn Quang Tuyến Trang 6

Trang 7

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

I Lý do chọn đề tài:

Cùng với sự phát triển của hóa học hữu cơ nói chung, từ lâu hóa học của các hợp

chất dị vòng đã được nghiên cứu và ứng dụng nhiều trong ngành khoa học, kĩ thuật

Từ đầu thế kỷ 19, người ta đã nghiên cứu một số hợp chất dị vòng như quinoline,

pyridine, pyrole, furane trong đó có giá trị và đáng chú ý nhất là các dj vòng thơm

chứa nitrogen.

Nhưng chỉ trong khoảng vài chục năm trở lại đây, các nhà nghiên cứu đã dần dần

tỉnh chế và tổng hợp được một số lượng ngày càng lớn các hợp chất dị vòng, việc

nghiên cứu chúng có tầm quan trọng đặc biệt về mặt lý thuyết cũng như về mặt thực

nghiệm.

Ngày nay có thể nói không một ngành khoa học nào mà không có sự tham gia của

các hợp chất dị vòng như trong y học, dược học (thuốc kháng sinh, các vitamin, các

loại enzyl, các chất kích thích tố ), trong nghiên cứu sinh vật học, làm chất xúc tác,

dung môi trong các phản ứng tổng hợp hữu cơ, trong các giai đoạn của quá trình chế

biến dầu mỏ, trong công nghiệp nhuộm, sản xuất các đồ dùng hằng ngày

Một số dẫn xuất quinoline từ lâu đã được dùng làm thuốc chữa bệnh sốt rét, lị vàung thư Điều đáng chú ý nhất là dẫn xuất có chứa nhóm 8-hydroxyquinoline thường

tạo phức với những ion kim loại thông thường và cả những kim loại quý, vì thế được

áp dụng trong hóa học phân tích để tách và chiết các ion kim loại.

Xuất phát từ tình hình trên, việc nghiên cứu và tổng hợp một số dẫn xuất Carbonyl

a, B -không no có chứa 8-hydroxyquinoline va pyridine bởi các lý do sau đây:

Thứ nhất: 8-hydroxyquinoline và pyridine và dẫn xuất carbonyl a, B không no củachúng là mô hình tốt để nghiên cứu mối quan hệ qua lại giữa các nguyên tử trong phân

tử,

Thứ hai: 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất của nó có khả năng tạo phức với các

ion kim loại nên được ứng dụng trong hóa học phân tích, trong hóa mau và trong kỹ

nghệ nhuộm.

Thứ ba: 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất của nó có hoạt tính sinh lý cao, có

hoạt tính chống khuẩn nên được ứng dùng trong y học để điều chế thuốc chữa bệnh

Thứ tư: bước đầu làm quen với nghiên cứu khoa học thực nghiệm nhằm nâng cao

kỳ năng thực hành.

SVTH: Nguyễn Quang Tuyến Trang 7

Trang 8

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

pa en ESS axwmssem—vem SE ASE

SVTH: Nguyen Quang Tuyén Trang 8

Trang 9

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Trang 10

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

| Vài nét về tình hình téng hợp và nghiên cứu các ketone a, B-khéng

no-dẫn xuất của 8-Hydroxyquinoline và no-dẫn xuất của Pyridine:

[.I Tình hình tổng hợp các chất chứa vòng quinoline:!”

Quinoline được biết từ năm 1834, Runge đã tách được từ nhựa than đá, từ đó cho

đến nay hóa học về các hợp chất chứa vòng quinoline phát triển khá mạnh, nhất là từ

1950, số lượng hợp chất tăng lên nhiều và phạm vi ứng dụng của chúng trở nên phong

phú đa dạng đặc biệt trong lĩnh vực y học Trong lĩnh vực tổng hợp các

methylquinoline đóng vai trò rất quan trọng, từ những methylquinoline người ta có thể

chuyển hóa tiếp để tạo ra các dẫn xuất khác

Năm 1941, Kaplan đã tiến hành oxi hóa 2-methylquinoline bằng SeO; trong dung

môi dioxane thu được quinoline-2-carbaldehyde

Ít lâu sau WilthelmMath đã oxi hóa trực tiếp 4- methylquinoline mà không dùng

dung môi, phương pháp này không những áp dung cho sự oxi hóa nhóm methyl ở nhân

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 10

Trang 11

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

dj vòng pyridine mà còn ấp dụng cho cả nhóm methyl đính ở phía vòng benzene với

hiệu suất khá cao và ôn định

Ngoài những phương pháp đã trình bày ở trên, còn một số phương pháp khác nữa

là gắn trực tiếp nhóm — CH=O vào nhân thơm và dị vòng G.R.Clemo và R.Howe đính

nhóm — CH=O vào vị trí 5 và 7 của 8-hydroxyquinoline bằng phương pháp tổng hợp

Những thành tựu trong việc tổng hợp các dẫn xuất của quinoline đã mở ra những

ứng dụng thực tiễn, đặc biệt trong lĩnh vực hóa học phân tích, nghiên cứu các đặc tính

phổ hồng ngoại, phổ electron, hoạt tính kháng khuẩn

K.Matsumura đã thực hiện phản ứng ngưng tụ giữa S—acetyl-8— hydroxyquinoline

và benzo[đ][1,3)dioxole-5-carbaldehyde (piperonal) dùng kiềm xúc tác đã thu được

ketone chưa no tương ứng Sản phẩm tạo thành có thé tạo phức màu xanh với ion Fe

và cho màu hồng thẫm trong H;SO, Do đó những đặc điểm về mặt cấu trúc nên các

ketone a, - không no có nhóm C=O ở gần 8-hydroxyquinoline mang nhiều ý nghĩa

về mặt lý thuyết và ứng dụng thực tiễn Vì thế cho đến nay người ta đã tổng hợp được

một số lượng đáng kể các ketone a, ð - không no loại này.

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 11

Trang 12

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

Năm 1941 K.W.Rosenmund va sau đó 1955 Nogradi-L đã thực hiện phản ứng

Gustapcon-Fridel-Crapfts đính nhóm acetyl vào vị trí số 5 của 8-hydroxyquinoline

bing hỗn hợp acetyl chloride khan với một lượng khá lớn xúc tác acid Lewis AICI,

Nếu như các ketone a, B - không no có nhóm C=O ở gần nhân quinoline và nhóm

8-hydroxyquinoline đã được nhiều người tổng hợp thì có thể nói cho đến nay loại

ketone a, B không no có nhóm C=O ở xa nhóm 8-hydroxyquinoline mới chỉ tìm thấy

trong công trình của G.R.Clemo và R.Howe.

L2 Giới thiệu về 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất

quinoline khác:

1.2.1 Giới thiệu chung:

Quinoline là hệ vòng ngưng tụ kiểu benzo của pyridine, về mặt cấu tạo chúng

tương tự như pyridine và benzene và mặt khác chúng cũng tương tự như naphthalene,

trong đó các nguyên tử € và N đều ở trạng thái lai hóa sp” và cùng nằm trên cùng một

mặt phẳng Tuy nhiên do sự đúc idine và benzene với nhau nên

Nguyên Quang Tuy Trang 12

Trang 13

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

sự phân bố mặt độ electron ở các vị trí không đồng đều Chẳng hạn khi so sánh với

pyridine ta thấy ở quinoline mật độ electron chuyển dịch về phía vòng benzene.

Tình hình nghiên cứu cấu tạo các dẫn xuất của quinoline, đặc biệt là dẫn xuất

8-hydroxyquinoline cho thấy, trong các công trình các tác giả đã tính được sự phân bế

điện tích tại các vị trí trong vòng quinoline khi có mặt nhóm thế Trong vòng

8-hydroxyquinoline sự phân bế điện tích tại các vị trí như sau:

0,051 +6/014

Kết quả cho thấy điện tích âm tại các vị trí số 5 và số 7 trong 8-hydroxyquinolinetương đối lớn hơn các vị trí khác Như vậy có thể nhận thấy các phản ứng thế

electronphil sẽ ưu tiên định hướng vào vị trí số 5 và 7 trong vòng

Ngoài ra các tác giả cũng đã nghiên cứu cho thấy 8-hydroxyquinoline tồn tại dưới

hai dạng cấu trúc: một dang hydroxy và một dang ketone

Trang 14

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

Trong số các hydroxyquinoline thì đồng phân 8 được sử dụng rộng rãi nhất trong

lĩnh vực hóa phân tích Sở di như vậy vì nó có khả nang tạo phức với hon 40 cation

kim loại (Zn?*, Mg?*, AI”* ) do đó có thể dùng để tách và xác định các kim loại ấy

§-hydroxyquinoline thường được tổng hợp bằng hai cách: bằng phản ứng Scraup khi

đi từ o -aminophenol và bằng con đường kiểm chảy acid quinoline-8-sunfonic

Đổi với 8-hydroxyquinoline có thé có hai cấu trúc dang hydroxy và dang oxo,

Seguin khi nghiên cứu các tính chất đã chứng minh rằng trong dung dịch có sự cân

băng giữa hai dạng này (1/3 dạng oxo và 2/3 dạng hydroxy)

Ap SY

Dang hydroxy (chiém 2/3) Dang ketone (chiém 1/3)

8-hydroxyquinoline có những tinh chất thông thường của nhân quinoline

Tác dụng với Halogen: Cl, Br, I, dẫn đến sự tạo thành sản phẩm thế ở 5 và 5, 7 Sựgắn Br có thé ding để định hướng 8-hydroxyquinoline

Phản ứng Friedel-Crafts thực hiện với các acid chlohydric khác nhau dẫn đến sựgắn một dây - COR ở vị trí 5

Phản ứng Reime —Tiemann dẫn đến sự gắn nhóm CHOở vị trí 5

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 14

Trang 15

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

8-hydroxyquinoline hay các muối như chlohydrate, sunfate được dùng dé tay

trùng diệt khuân

1.3 Tình hình nghiên cứu về phức: !hŸ!

Tính chất hóa học quan trọng nhất của 8-hydroxyquinoline là khả năng tạo phức

với các cation kim loại, do đó được sử dụng rộng rãi trong hóa học phân tích.

Trong phân tử 8-hydroxyquinoline có sự tạo thành liên kết hidro nội phân tử giữa

nguyên tử hidro của nhóm OH với cặp electron tự do của nguyên tử nitrogen.

Liên kết hidro nội phân tử của 8 ~ hydroxyquinolin

Ta biết rằng nhiều dẫn xuất của quinoline trong đó có 8-hydroxyquinoline có khảnăng tạo phức với một số kim loại, A.K.Bapko cho rằng những thuốc thử hữu cơ có

khả năng tạo phức chelat trong cấu trúc phân tử phải có tổ hợp của nhóm OH — phenol

hay ketone và nguyên tử N 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất của chúng có hệ liên

hợp trung tâm tạo phức.

Thí dụ: tác dung với MgCl, và FeCl,

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 15

Trang 16

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Dung dich 8-hydroxyquinoline trong ethanol — nước tác dụng với dung dich iron

(II) chloride cho mau xanh.

Khi cho thêm muối aluminum trichloride trong ammonia có chứa muối của acid

tactric và dung địch 8-hydroxyquinoline trong ethanol, sẽ tạo thành các hạt kết tủa

màu vàng tươi.

Ứng dụng của 8-hydroxyquinoline tác dụng với một số nguyên tế (với mỗi nguyên

tố cd pH xác định) tạo thành những muối nội phức khó tan Các muếi nội phức này

được ứng dụng rộng rãi trong thực tế dé tách, phân tích trọng lượng, phân tích thé tích

Thí dụ: Co và Ni là hai nguyên tố chuyển tiếp, trong các hợp chất phức của

chúng có các vùng hấp thụ phé electron rất giống nhau nên rất khó phát hiện Dé phát

hiện hai nguyên tố đó trong hỗn hợp kim loại Bularop nhận biết Ni khác Co ở chỗ

miễn phổ quinolinolate của Co hấp thụ ở Aga = 700 nm còn quinolinolate của Ni có

Amax = 365 nm.

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 16

Trang 17

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

8-hydroxyquinoline phản ứng với hau hết các kim loại và là thuốc thử hữu cơ có

tính chọn lọc kém nhất

Để tăng tính chọn lọc người ta đã tổng hợp những dẫn xuất kém hơn

8-hydroxyquinoline Thêm nhóm CH; vào vị trí số 2 của vòng quinoline để tăng án ngữ

không gian, cản trở ion kim loại tham gia tạo phức chelat Kết quả sự chọn lọc tăng

lên, thuốc thử không phản ứng được với ion AI”, khác với 8-hydroxyquinoline là

thuốc thử rất nhạy với ion Al”* Nếu nhóm CH; ở xa nguyên tử nitrogen của vòng thi

tính chọn lọc kém đi Sự có mặt của nhóm CH; ở vị trí 2 cạnh dị tố nitrogen của vòng

đã làm tăng tính chọn lọc hơn, do đó phức của nó có hệ số chiết lớn hơn phức của

8-hydroxyquinoline.

I4 Tình hình nghiên cứu quang phé hồng ngoại của các dẫn

xuất chứa vòng quinoline và 8-hydroxyquinoline”);

Hiện nay việc ứng dụng các phương pháp phỏ vào hóa học, đặc biệt trong hóa học

hữu cơ đã trở nên rất cần thiết và phổ biến Bằng phương pháp quang phổ người ta có

thể tiến hành phân tích định tính cũng như định lượng một cách nhanh chóng và chính

xác Qua các dữ kiện quang phổ có thể thu được những kết luận về một cấu trúc một

phân tử cũng như sự tương tác giữa các phân tử mà nếu dùng các phương pháp hóa

học cổ điển thì không được hoặc rất khó khăn mới phát hiện nổi Quang phổ hồng

ngoại là một trong những phương pháp vật ly phô biến và có hiệu quả để nghiên cứu

cấu tạo phân tử, cấu hình, cấu dạng của các hợp chất hữu cơ

Nhiều tài liệu đề cập đến dao động hóa trị của nhóm carbonyl, nhóm này hấp thụ

mạnh trong vùng từ 1600-1780cm"' Khi so sánh sự hdp thụ của nhóm carbonylamide

của N-(quinolin-2-ylacetamide và N-(naphthalene-2-yl)-acetamide N.A.Rtrizky đã

có nhận xét ảnh hưởng của các nhóm quinolyl-2 lên nhóm carbonylamide mạnh hơn

vòng naphthalene-2-yl giữa các vi trí 2, 3và 4 của vòng quinolin thi sự liên hợp vị trí 4

lớn nhất được biểu hiện rõ rệt ở sự chuyển dịch tan số lớn hơn của nhóm carbonyl-acid

với giá trị AV = +2lcm ', Năm 1974 Belenxkaya nhận thấy rằng dao đông hóa trị của

nhóm carbonyl trong hidrazide-N thế của acid quinoline-4-carboxylic có tần số 1588

cm’ có cường độ hấp thụ mạnh do dao động hóa trị của nhóm azometin

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 17

Trang 18

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

Nguyễn Minh Thảo xác định cấu tạo hidrazide-N thế tổng hợp được bằng quang

phô hồng ngoại đã chỉ ra những tần số dao động của nhóm carbonyÌ amide 1620-1660

em, nhóm azometin 1580-1590 cm `.

Những thành tựu trong lĩnh vực quang phổ hồng ngoại của nhân quinoline đã mở

ra những hướng đi mới di sâu giải thích cấu tạo phân tử của các dẫn xuất quinoline

Năm 1960 A.R.Katrizky nghiên cứu hệ thống các tin số các nhóm chức của vòng

quinoline, đồng thời khảo sát song song với các dẫn xuất của naphtalene tương tự dẫn

xuất của quinoline C.J.Kars nghiên cứu tan số đao động biến dạng không phăng của

liên kết CH vòng quinoline Sau khi tổng hợp một loạt ketone a, B-chua no chứa vòng

quinoline:

(X3 in Pe

Tác giả trong công trình tiến hành nghiên cứu một cách có hệ thống quang phổ

hồng ngọai và đã nêu ra các tần số dao động hóa trị của CH ở 3070-3020 cm", dao

động biến dạng của liên kết CH vong:1200cm" và dao động hóa trị của C=O và C=N

của vòng quinolin 1495-1600cm'' Tác giả cũng đã nghiên cứu ảnh hưởng của những

gốc thơm va dj vòng lên vạch hấp thụ của nhóm C=O và tìm thấy sự phụ thuộc tuyến

tính theo phương trình:

VN - vo = pe

Trong đó v* , và v" tần số dao động hóa trị của nhóm C=O trong phân tử

ketone có nhóm thế R và không có nhóm thé.

Dao động của nguyên tử H trong vòng quinoline đã được nghiên cứu nhiều Trong

các tài liệu người ta cũng đã khảo sát dao động hóa trị của nhóm OH ở những vị trí

khác nhau trong vòng quinoline và ảnh hưởng của nhóm thế thứ hai trong dị vòng tới

đao động đó.

Những điều trình bày trên đây thấy rằng số lớn các công trình nghiên cứu quang

phổ hồng ngoại tập trung vào các œ, B - chưa no không có nhóm thế hoặc có nhóm thế

SVTH: Nguyễn Quang Tuyển Trang 18

Trang 19

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

methyl và ankoxy ở dị vòng và các ketone a, ÿ-chưa no dẫn xuất của

8-hydroxyquinoline là nhóm C=O ở gần nhân quinoline Quang phổ hồng ngoại của các

ketone a, B - chưa no ma có C=O ở xa nhân 8-hydroxyquinoline và các dẫn xuất

hydrazite-N-thế còn chưa được nghiên cứu

L5 Tinh hình tổng hợp và tinh chất của một số din xuất

Pyridine có khả năng hòa tan rất tốt nhiều hợp chat hữu co, cũng như một số muối

vô co như :CuCl;, Cu;Cl;, ZnCl,, HgCl;, AgNO, v.v Pyridine thường được dùng

làm dung môi cho một số phản ứng oxi hóa các hợp chất hữu cơ bằng KMnO, Giống

như benzene, pyridine cũng bền với tác nhân oxi hóa và với acid Pyridine có thể coi

như là amine bậc ba nhưng có tính base rất yếu, có thể tạo muối với acid và một số

chất khác để tạo thành muối Nguyên tử nitrogen trong vòng pyridine có một cặp

electron tự do, do đó có thể tham gia phản ứng để tạo thành muối:

Trang 20

Khoá luận tốt nghi GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Nếu dùng Na/C;H;OH làm tác nhân khử hóa pyridine thì thường tạo ra hỗn hợp

nhiều sản phẩm, trong đó chủ yếu là 1, 2, 5, 6-tetrahydropyridine.

Sự tạo thành các dẫn xuất thế bromine, nitrogen, sunfoacid xảy ra như sau:

SVTH: Nguyễn Quang Tuyền Trang 20

Trang 21

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Nếu như phản ứng thé electrophil đặc trưng cho dãy benzene hay đa số các vòng

carbon thơm thì đối với pyridine các phản ứng thế nucleophil lại đặc trưng hơn Sau

đây là một số thí dụ điển hình về phản ứng thế nucleophil của pyridine.

2-methylpyridine phản ứng với CHyCH=O với xúc tác là ZnCl, lại xảy ra phản

ứng cộng andol rồi dehydrat hóa:

Trang 22

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

Tương tự như vậy đối với 4-methylpyridine phản ứng với C¿HxCH=O:

sâm cuca!’ \ “rÁ )— ng,

Theo tài liệu CA V65: 13685h/1966 tác giả: Yasuotoi, Masamichi Kamai, Kazuo Isagawa, Takecloto Maruyama và Yasaburo Fushhzaki đã cho p-methylbenzaldehide

phản ứng với 2-methyl-5-acetylpyridine trong ethanol 60% cùng dung dịch NaOH

10% tạo thành một ketone 1-(6-methylpyridin-3-yl)-3-p-tolylprop-2-en-1-one có nhiệt

độ nóng chảy là 143°C -145°C và nhiệt độ sôi là 194-195°C

CHạ

k KOH

N* “cH; I

1-(6-methylpyridin-3-y!)-3-p-tclylprop-2-en-1-cne

Theo tài liệu (V67: 90619u /1967) Các tác giả: L.Szucs, J.Durida, L Karasnev và

J Heger: Cho acetylpyridine tác dụng với andehyde thom hay dj vòng thơm cho ra sản

phẩm ngưng tụ:

om ~œ- —@

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 22

Trang 23

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

3-Me-chứa đồng thời nhân quinoline và pyridine :

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 23

Trang 24

Khoá luận tốt nghi GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Ngoài ra các andehyde của pyridine có khả năng tham gia phan ứng cộng với

hydrazine để tạo thành các sản phẩm hydrazone

p-nên đây là một trong các phương pháp để tách các hợp chất carbonyl

ll Các phương pháp formyl hóa hợp chat thơm và hợp chat dị vòng

thơm:

H.1 Mỡ đầu:

Có nhiều phương pháp đẻ điều chế andehyde thơm và dị vòng thơm, nhưng có thể

chia thành hai loại như sau:

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 24

Trang 25

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

Loại thứ nhất là chuyển hóa những nhóm thế sẵn có trong nhân thơm và dị vòng

thơm thành nhóm andehyde (như các nhóm : CH;, CH;OH, CH=CHR, CHC];,

-CN )

ede Ena anNIhIESIESG.

OO

Các chất oxi hóa có thé là: CrO,Cl,, MnO/H)SO,, O;/V;O‹, CrO;

Đối với các nhóm có liên kết đôi có thé dùng phản ứng ozone phân cắt đứt liên kết

Trang 26

Khoá luận tốt nghi GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Ww WW | CH, = Tết

, Aw Z 145-1%@°C

=$,6,7,8)

11.1.2 Phương pháp đi từ acid carboxylic:

O-+ + (HCOO),Ca ——> ye 1CaCO;?

Trang 27

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

lI.1.4 Phương pháp khử hóa Rosenmund:

Phương pháp này được tiến hành dé dang, được áp dụng dé khử một vài dẫn xuất

của acid carboxylic bằng hydro phân tử có xúc tác là Pd - cùng với một lượng nhỏ chất

Loại thứ hai là những phương pháp gắn trực triếp nhóm andehyde -CHO vaò nhân

thơm và dị vòng thơm, mà quan trọng nhất và thường gặp nhất là các phản ứng

GATTERMANN-KOCH, GATTERMANN, GATTERMANN-ADAMS,

ULLMANN-FREY, FRIEDEL-CRAFTS, VILSMEIER, REIMER-TIEMANN và một

số phản ứng khác Dé tài khóa luận này chỉ nghiên cứu một cách han chế các phản ứng

formyl hóa trực tiếp vào nhân thơm va dj vòng thơm

SVTH: Nguyễn Quang Tuyển Trang 27

Trang 28

Khoá luận tốt ngh GVHD: Th.s Lê Văn Dan

I2 Phản ứng tổng hợp Gattermann - Koch: '***!

lI.2.1 Mở đâu:

Năm 1878 Gattermann-Koch đã công bố một phương pháp điều chế andehyde thom bằng hỗn

hop CO va HCI voi sự có mặt của xúc tác AIC & CC} :

comer

“Ach cech,

Theo phản ứng này, từ toluene và các đồng phân của xylene điều chế ra andehyde

p-toluic và các andehyde methylbenzoic với hiệu suất cao.

Phản ứng này được phé biến và áp dụng cho dẫn xuất của benzene và đồng đẳng

của nó, cũng như các hợp chất đa vòng ngưng tụ khác

Nhờ phương pháp này mà ngưới ta điều chế ra benzaldehyde từ benzene và hỗn

hợp CO va HCI có mặt của AICl;-Cu;Cl; làm xúc tác, hiệu suất phản ứng là 85-90%

theo lý thuyết Vài năm sau tìm ra phương pháp này, Gattermann đã nhận thấy rằng có

thể điều chế andehyde với sự có mặt của AICl;, cũng như AIBr, làm xúc tác

Khi formyl hóa theo phương pháp Gattermann-Koch mà các chất đầu là đồng đẳng

của benzene thì người ta xác định thấy rằng nhóm andehyde được định hướng vào vị

trí para đối với nhóm thế có sẵn Gattermann đã thông báo kết quả điều chế

p-ethylbenzaldehyde đi từ ethylbenzene bằng chính phương pháp của mình, nhưng

không nói rõ điều kiện tiến hành phản ứng:

AICI, - Cu,Ch,

Izopropylbenzene có thé tham gia phan ứng Gattermann-Koch ở áp suất thường

cũng như ở nhiệt độ cao:

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 28

Trang 29

Khoá luận tốt nghi GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

Nhưng ở áp suất cao người ta lại thấy sinh ra benzaldehyde và 2,

4-diizopropylbenaldehyde.

Quá trình tương tự như qúa trình ankyl hóa va deankyl hóa được quan sát thấy khi

formyl hóa theo phản ứng Gattermann-Koch các polyankylbenzene, chẳng hạn:

;C cH, —C0HŒ,_ uc

AICh - Cu;Ch

Nhược điểm của phương pháp điều chế andehyde _— từ các

ankyl-benzene tương ứng là:

I-Sử dung oxide carbon một cách hạn chế.

2-Trong một số trường hợp cho hiệu suất thấp

3-Tao ra một lượng lớn các sản phẩm phụ, bởi vì các quá trình tách, xâm nhập

và thay đổi vị trí của các nhóm ankyl - sự đồng phân hóa.

So với các phương pháp khác, phương pháp này có thể điều chế ra ankylbenzaldehyde bằng cách formyl hóa và ankyl hóa đồng thời benzene Phản ứng

p-được thực hiện khi benzene tác dụng với oxide carbon và tác nhân ankyl-héa với sự có

mặt của aluminum trichloride - copper (I) chloride ở áp suất khí quyển Tác nhân

ankyl hóa là có thể là dẫn xuất halogen, ancol, olefin, ether, ester của acid formic và

Không áp dụng được đối với phenol va phenol-ether, bởi vi copper (1) chloride

không tan trong hỗn hợp phản ứng.

Hợp chất nitrobenzene không tham gia phản ứng theo phương pháp tổng hợp

Gattermann-Koch, do đó có thé sử dụng làm dung môi cho phản ứng

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 29

Trang 30

Khoá luận tốt nghi GVHD: Th.s Lê Văn Dan

e Ap dụng được đối với Biphenyl, khi đó tạo ra được

Biphenyl-4-carbaldehyde:

e Không áp dụng được cho các hợp chất đa vòng ngưng ty (naphthalene),

nhưng thực hiện được khi dùng BF, và HF cùng với CO:

CHzO

CO/HF

BF;

s Khong áp dụng được đối với các hợp chất dị vòng.

e Phuong pháp này không những áp dụng được đối với các hợp chất thom,

mà còn áp dụng đối với các hợp chất béo dé điều chế ra các andehyde béo.

Trang 31

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

+ HCl + AIC

Xúc tác thường dùng nhất trong phản ứng Gattermann-Koch là AICI;

Xúc tác họat động thu được khi aluminum trichloride trong không khí 4m Chatxúc tác tốt nhất, có hiệu lực cao là aluminum trichloride trộn lẫn một lượng nhỏ

Họat tính xúc tác của các halogenua kim loại được DINKO và ELY sắp xếp theo

trật tự giảm dần như sau:

AlBr; > All; > AICI; > FeCl, > TiC > SnCl, > SbC],

Nếu thực hiện ở áp suất cao thì xúc tác phản ứng là trifluoroborane và một lượng

nhỏ hydrogen fluoride.

b)Chất hoạt hóa:

Trong trường hợp nếu tiến hành phản ứng theo phương pháp Gattermann-Koch ở

áp suất thường, nhất thiết phải có chất hoạt hóa Chất hoạt hóa thường dùng là copper

(1) chloride, vai trò của Cu;Cl; là làm tăng khả năng phản ứng giữa CO & HCI, đồng

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 31

Trang 32

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

thời tạo ra phức chất với oxide carbon.Từ Cu;Cl; và CO với sự có mặt của nước tạo ra

hợp chất Cu;Cl;.CO.2H;O và chất này phân hủy tạo ra CO và HCI:

Cu;Cl;.CO.2H;O + 2H;O + HCI — Cu;Cl;.HCI + 2H;O + CO

Ngoài Cu;Cl;, còn dùng tianium chloride làm chất hoạt hóa

c) Dung môi:

Khi formyl hóa các hợp chất thơm theo phương pháp Gattermann-Koch đôi khi

dùng dung môi là benzene, nhưng phản ứng thực hiện dưới áp suất thấp, vì ở áp suất

thấp benzene không tạo thành benzaldehyde Ngoài ra người ta còn ding nitrobenzene

d) Ápsuất:

Phản ứng có thể thực hiện ở áp suất thường, hoặc áp suất cao trong nôi hap

Phản ứng đạt hiệu suất cao nhất khi điều chế chlorobenzaldehyde ở áp suất 40 - 90

H;SO„ 4y + NaCl,¿„; —> Na;SO, + HCIT

Điều chế CO từ acid formic tác dụng với acid chlorosunfonic:

HCOOH + CISO;H -› CO + HCl + H,SO,

11.3 Phản ứng formyl hóa Gattermann: ® 1"!

1.3.1 Mở đầu:

Phản ứng tổng hợp andehyde theo phương pháp Gattermann-Koch không áp dụng

được cho các phenol va ether của chúng như đã nói ở trên, vi copper(I) chloride không

tan trong hỗn hợp phản ứng.

SVTH: Nguyễn Quang Tuyen Trang 32

Trang 33

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

Để gắn nhóm -CH=O vào nhân benzene của phenol và ether của nó, Gattermann

đã sử dụng đồng thời HCN va HCI có mặt của ZnCl, và AICI; làm xúc tác, thu được

hydroxyandehyde và ankoxyandehyde tương ứng với hiệu suất đạt gần 80% theo lý

thuyết

Theo phương pháp tổng hợp Gattermann, để gắn nhóm -CH=O vào nhân thơm,

người ta cho hợp chất thơm tác dụng với HCN và HC] với sự có mặt của halogenua

kim loại làm xúc tác.

Trong khi 4p dụng phương pháp này, nhiều tác giả đã nhận xét thấy tính chất ưu

việt của phương pháp này so với phương pháp Reimer-Tiemann ở những điểm sau:

e - Hiệu suất thu được các hydroxyandehyde là cao nhất.

e Chi tạo ra một đồng phân trong các đồng phân có thé có theo lý thuyết.

e - Xảy ra theo qui luật, chi cho một nhóm andehyde.

© - Không xảy ra phản ứng ngưng tụ giữa hydroxyandehyde được tạo thành

với phenol Có khả năng thực hiện phản ứng với các phenol.

s - Thí dụ như l-naphtol, pirogalol, những andehyde tương img không được

tạo thành theo phản ứng Reimer-Tiemann Phản ứng Gattetmann xảy ra nhanh và hiệu

suất tạo thành hydroxyandehyde cao Người ta đã xác định được rằng benzene trước

đây được dùng làm dung môi cho phản ứng, nay đôi khi sử dụng ether thay cho

benzene, vì ether hòa tan tốt các phenol và các ether của phenol, do đó dùng ether có

lợi hơn.

e Phan ứng Gattetmann được áp dụng rộng rãi để gắn nhóm -CH=O vào một số phân tử các hợp chất hữu cơ có cấu tạo khác nhau.

e - Ngoài phenol và ether chứa một nhân thom, phản ứng Gattetmann có thể

được áp dụng để điều chế các hydroxyandehyde của naphthalene

Trong trường hợp áp dụng đối với naphtol, phản ứng xảy ra tốt hơn so với dẫn

xuất hydroxy của benzen

Khi điều chế hydroxy và ankoxyandehyde, nhóm andehyde được hình thành ở

vị trí para đối với nhóm hydroxy (hay nhóm ankoxy) Nếu ở vị trí para đã bị chiếm, ta

sẽ được đồng phân ortho:

SVTH: Nguyén Quang Tuyen Trang 33

Trang 34

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

onp-cresole 2-hydroxy-5-methylbenzaldehyde

Déi với hợp chất thom có nhiều nhóm thế, sự đính nhóm -CH=O còn tùy thuộc

vào vị trí và bản chất của nhóm thé sẵn có trong vòng thơm

Gattetmann đã sử dụng phương pháp của minh để từ C,H, điều chế ra

benzaldehyde, nhưng không thành công.

Đối với hợp chất dị vòng, phương pháp Gattermann cũng được sử dụng

Nếu cả hai vị trí œ trong furane bị chiếm thì phản ứng không xảy ra Thiophenekhông cho phản ứng Gattermann nếu không có mặt của xúc tác AICI,

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 34

Trang 35

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Đăn

SVTR: Nguyễn Quang Tuyen Trang 35

Trang 36

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

Trang 37

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

Trong phản ứng Gattermann, nhóm -CHO bao giờ cũng vào vị trí para đối với

nhóm thé có tác dụng hoạt hóa và chỉ vào vị tri ortho khi para bị chiếm

1.3.4 Điều kiện tiền hành:

a): GẮ eben dea chateaus PIN:

Trong đa số các trường hợp người ta dùng acid cianhydric, song có thé dùng các

cyanide alkyl khác nhau.

Hydrogen cyanide khô được điều chế bằng cách cho acid sulfuric loãng tác dụng

với Naa[Fe(CN),] hoặc NaCN hoặc muối kép NaCN.KCN

Dé tránh làm việc với HCN trực tiếp ,người ta dùng Zn(CN); tác dụng với HCI (cải

tiến của Edams) với tỉ lệ : 1,5 mol Zn(CN); + 1 mol phenol.

b) Hidrocloride:

Điều chế từ acid sulfuric đặc và muối sodium chloride

c) Xác tác:

Dùng aluminum trichloride đối với phenol và ether của nó

Dùng ZnC]; đối với phenol đa chức (metadiole và triole)

d) Dung môi:

Có thé dùng benzene hoặc ether tuyệt đối; trong một số trường hợp riêng người ta

sử dung chlorobenzene, o-dichlorobenzene, tetrachloroethane và hỗn hợp ethyl acetate

với ether.

Nếu ta dùng dung môi khác nhau thì sẽ được các sản phẩm khác nhau.

Ví dụ khi formyl hóa biphenyl trong chlorobenzene và dichlorobenzene, thì tạo

ra biphenyl-4-carbaldehyde; nhưng khi phản ứng trong dung môi tetrachloroethane thì

thu được sản phẩm là biphenyl-4,4 -dicarbaldehyde Khi formyl hóa toluene trong

dung môi là chlorobenzene thì cho ta chỉ đồng phân para, song khi không có dung môi

thì được hỗn hợp hai đồng phân m - và p-andehyde

Về phan sử dụng các tác nhân ngưng tụ và dung môi đối với các phenol khác nhau và ether của chúng, Gattermann đúc kết thành kinh nghiệm sau:

1) Điều chế andehyde của các ether phenol - dùng AICI; và benzene

2) Điều chế andehyde của polyphenol - dùng ZnCl, và ether.

SVTH: Nguyễn Quang Tuyển Trang 37

Trang 38

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

3) Đối với andehyde của poliphenol mà có nhóm hydroxy ở vị trí meta - dùng

ether không cần xúc tác

4) Đối với phenol andehyde là naphtol andehyde thi dùng ZnCl, va ether

Đa số các trường hợp khi formyl hóa các phenol và ether của chúng,

người ta duy trì ở nhiệt độ 30°-45°C trong một số trường hợp khác ta phải làm lạnh

hỗn hợp phản ứng, ngược lại có một số trường hợp khác lại đun nóng ,như formyl hóa

2,2 -đimethoxybiphenyl và 2,2 -diethoxybiphenyl, nhiệt độ phản ứng phải duy trì là

70°C

Điều chế pirolandehyde ta cần làm lạnh và đôi khi ở nhiệt độ phòng

H4 Phản ứng formyl hóa Gattermann — Edams:

Phương pháp tổng hợp Gattermann-Edams là phương pháp cải tiến của phương pháp tổng hợp Gattermann do Edams tiến hành Để tránh tiếp xúc với HCN tự do

trong khí nghiên cứu, Edams đã dùng khí HCI tác dụng lên Zn(CN); trong hỗn hợp

phản ứng, HCN được giải phóng ngay trong hỗn hợp phản ứng, đồng thời sinh ra

ZnCl, đủ làm xúc tác cho phản ứng, trong các trường hợp khác ta phải thêm AICI, vào

Gattermann-pháp Vilsmeier thì mới có thé đạt được Để đưa nhóm andehyde vào nhân thơm của

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 38

Trang 39

Khoá luận tốt nghiệp GVHD: Th.s Lê Văn Đăng

amine thơm, Vilsmeier đã sử dụng tác nhân formyl! hóa là các formamide thế có mặt

của chất chuyển là phosphoryl trichloride và kết quả thu được hiệu suất tương đối cao.

Phương pháp đưa nhóm andehyde vào vòng thơm bằng hợp chất formamide thế

với sự có mặt của phosphoryl trichloride được gọi là phương pháp formyl hóa theo

Vilsmeier.

Phương pháp này được sử dung rộng rãi, thu được sản phẩm có hiệu suất cao và

nhanh hơn so với các phương pháp khác.

1.5.2 Pham vi áp dụng của phương pháp:

Phương pháp tổng hợp Vilsmeier có thể áp dụng cho các hợp chất thơm hoạt động,

nhất là các hợp chất đa vòng giáp nhau, các phenol, các phenolether và các dj vòng

chứa oxygen, sunfur và nitrogen mà có khả năng phản ứng electrophin cao, cụ thể là:

e Áp dụng được cho các phenol và ether của phenol, hợp chất đa vòng ngưng tụ

có khả năng phản ứng cao hơn các hợp chit đơn vòng tương ứng.

e Không áp dụng được đối với toluene, benzene

e Đối với các amine thơm: không áp dụng được cho aniline, song 4p dụng được

đối với các amine thơm bậc 2 và cả bậc 3 nữa

e Đối với các hợp chất dị vòng thơm: không áp dụng được cho piridine,

quinoline, nhưng áp dụng được cho vòng furane, pyrole, thiophene.

Một sé thi dụ:

nw À (CH,);NCHO/POCI, wm \ ono

(R :H * CH¡)

wt À (CH,);NCHO/POC), ma

Đối với các hợp chất dj vòng thơm có khả năng phản ứng cao như thiophene,

furane, pyrole đều có khả năng tham gia phản ứng Vilsmeier Điều này khác biệt đối

SVTH: Nguyên Quang Tuyên Trang 39

Trang 40

Khoá luận tốt nghỉ GVHD: Th.s Lê Văn Dan

với benzene, chứng tỏ rằng các dị vòng thơm đó có khả năng phản ứng cao hơn

benzene:

/ \ (CH,),NC HO/POCI, (À.

x x CH=O (X:0,S,NH)

1.5.3 Cơ chế phản ứng: f'®

Chất xúc tác POCI, tạo thành một tác nhân electrophil với amide của acid formic

Tác nhân electrophil tắn công vào nhân thơm:

SVTH: Nguyễn Quang Tuyển Trang 40

Ngày đăng: 06/02/2025, 00:31

Nguồn tham khảo

Tài liệu tham khảo Loại Chi tiết
(1]: Nguyễn Xuân Giang, luận dn tiến sĩ, năm xuất bản 1982 Khác
[2] : Nguyễn Minh Thảo, hóa học các hợp chất dj vòng, trang 136-137, năm xuất ban2001 Khác
[3] : Ngô Văn Vụ, luận án tiến sĩ, trang 275 Khác
[4] : Rey Nold C.Fusan, Advanced organic chemistry, trang 385, năm xuất bản 1983 Khác
[5] : Avery A.Mortan, the chemistry of heterocylic compounds, trang 56, 120-122 Khác
[6] : B.Werner, J.Org. Chem-26, trang 3589, năm xuất bản 1961 Khác
[7] : PGS.TS Thái Doãn Tĩnh, giáo trình cơ sở lý thuyết hóa hữu co, năm xuất bản2002 Khác
(8] : Lê Văn Thới, cơ chế phản ứng hữu cơ, trang 848-861, 965-967, năm xuất bản1972 Khác
(9] : Dilke.M.H , D.A.Eley , J.Chem.Soc, trang 2601-2613, năm xuất bản 1949 Khác
[10] : Hinkel.L.E.Ayling, J.H.Beynon, J.Chem.Soc, trang 339, năm xuất bản 1936 Khác
[11] : Hinkel.L.E.Ayling, W.M.Morgan, J.Chem.Soc, trang 2973, năm xuất bản 1932 Khác
[12] : Kulka .K, J.Am.Perfumer Avomatic, trang 2973, năm xuất bản 1932 Khác
[13] : Đặng Như Tại, Ngô Thị Thuận, tổng hợp hóa hoc hữu cơ tập 1, trang Khác
[14] : Fischer. H, G.Wecker, Z.Physiol.chem, trang 272, năm xuất bản 1942 Khác
[15] : Phan Tống Sơn, Trin Quốc Sơn, Đặng Như Tại, cơ sở hóa học hữu cơ tập 2, năm xuất bản 1986 Khác
[16]: Phan Tếng Sơn, Lê Đăng Danh, thực hành hóa hữu cơ tập 1, trang 300-303,năm xuất bản 1977 Khác
(17] : Trần Văn Thạnh, hóa học hữu cơ, trang 251, 252, 255, 256, năm xuất bản 1994 Khác
[18] : Hoàng Trọng Yêm (chủ biên), hóa học hữu cơ, trang 141-164, năm xuất bản2000 Khác
[19] : PGS.TS Thái Doãn Tinh, Cơ sở hóa học hữu cơ tập 2, chương 11, năm xuất bản2001 Khác
[20] : Trần Quốc Sơn, co sở lý thuyết hóa hữu cơ tập 1, năm xuất bản 1982 Khác