Khóa luận tốt nghiệp Sư phạm Vật lý: Biểu thức giải tích cho năng lượng exciton trạng thái 1s trong đơn lớp TMDCs

Trong các đơn lớp kim loại chuyền tiếp hai nguyên tử chalcogen, các exciton có năng lượng liên kết lớn và đao động mạnh làm cho các tính chất quang học cơ bản cua các vật liệu này bị chi

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRUONG ĐẠI HỌC SƯ PHAM THÀNH PHO HO CHÍ MINH

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRUONG ĐẠI HỌC SƯ PHAM THÀNH PHO HO CHÍ MINH

KHOA VAT LÝ

BIEU THỨC GIẢI TÍCH CHO NĂNG LƯỢNG

EXCITON TRANG THÁI 1s TRONG DON LỚP TMDCs

Chuyên nganh: Sư phạm Vật lí

Sinh viên thực hiện: Nguyễn Ngọc Huy

Khoa: Vật lý Lớp: 46.01.LY.SPB MSSV: 46.01.102.021

KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP ĐẠI HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DAN KHOA HỌC

PGS.TS ĐINH THỊ HẠNH

Chủ tịch Hội đồng Hướng dẫn khoa học

GS.TSKH Lê Văn Hoàng PGS.TS Dinh Thị Hạnh

Thành pho Ho Chi Minh, tháng 04 năm 2024

LỜI CẢM ƠN

Trước hết, tôi xin cảm ơn Ban lãnh đạo nhà trường, Ban chủ nhiệm Khoa Vật lý

đã tạo điều kiện thuận lợi, mở ra sân khoa học cho các bạn sinh viên năm cuỗi có cơ hộithử sức với nghiên cứu khoa học chuyên sâu Điêu nay giúp cho sinh viên có cơ hội trải

nghiệm, rèn luyện ki năng, tư duy khoa học; tạo nên tảng vững chắc cho sinh viên sau

khi ra trường cũng như việc học ở những bậc cao hơn.

Ngoài ra, quý Thay/Cé hướng dẫn khoa học cũng tận tình hỗ trợ cho sinh viên,

giúp sinh viên có thê hoàn thành đề tài Bên cạnh đó, gia đình và bạn bè còn là chỗ dựavững chắc, luôn đưa ra những lời động viên, khuyến khích đề giúp sinh viên hoàn thành

được khoá luận.

Tôi xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn đến với người hướng dẫn khoa học

-PGS.TS Định Thị Hạnh đã hết lòng hướng dẫn, tận tinh giúp đỡ tôi trong toàn bộ quá trình thực hiện khoá luận Cô đã luôn đồng hành cùng tôi, động viên khích lệ tôi vào

những lúc gặp khó khăn Cô tận tình góp ý, chỉnh sửa cho đề tài của tôi đến từng chỉ

tiết Những lời khuyên, góp ý từ Cô đã giúp tôi trưởng thành hon va có định hướng đúng đắn cho khoá luận cũng như tương lai Tôi cũng xin chân thành cảm ơn GS.TSKH Lê Văn Hoàng đã hỗ trợ tôi những tài liệu tham khảo vô cùng quý báu giúp tôi thực hiện

dé tài tốt hơn

Cuối cùng tôi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, các anh chị, các bạn Lê Thị KimNgân Nguyễn Thị Ai Liêm đã đồng hành cùng tôi trong suốt quá trình thực hiện khoá

luận tốt nghiệp Dé tài đã được thực hiện kĩ lưỡng, can thận tuy nhiên có lẽ sẽ còn một

vài thiết sót Kính mong nhận được sự góp ý từ quý Thây, Cô và bạn bè

Xin chân thành cảm ơn!

Thành phố Hỗ Chí Minh, tháng 4 năm 2024

MỤC LỤC

CHƯƠNG 1 BÀI TOÁN NANG LƯỢNG EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs 6633585048356863883834338535655388959534345:4838844568356850805505038650840383305238455983639345:48388655654166553655360385:3683s052 5

1.1 Phuong trình Schrödinger cho exciton đơn lớp TMDCs 55-5552 5

1.2 Phương trình Schrödinger cho exciton trong hệ toa độ khối tâm và chuyển động

tương đối của electron và lỗ trồng -.-¿- -¿£©2+22211222222122142211221122222220e c2, 5

1.3 Phuong pháp đại số cho bài toán exciton trong đơn lớp TMDC §

CHƯƠNG 2 LÝ THUYET NHIÊU LOẠN RAYLEIGH-SCHRODINGER CHOBÀI TOÁN EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs «555 cccxxee 13

CHUONG 3 BIEU THỨC GIẢI TÍCH CHO NANG LƯỢNG EXCITON TRONGBƠN LÚP TMDCĂE:sscccccccierckeititiniioittiieo10110010112113166102303366323083666322555688530 21

3.1 Biéu thức giải tích cho bố chính bậc không vào năng lượng 21 3.2 Biéu thức giải tích cho bỏ chính bậc hai vao năng lượng - 24

3.3 Biểu thức giải tích cho bộ chính bậc ba vào năng lượng 31

DANH MỤC BANG BIEU

Bang | Giá trị x được tìm theo điều kiện ÔE{'” | 0x =0 cho từng chất 22

Bang 2 Nang lượng giải tích gan đúng bạc không cua exciton cho trạng thdi 1s .24

Bang 3 Nang lượng của số hang dau tiên trong bồ chính bậc hai - 25

Bang 4 Nang lượng của số hạng thứ hai trong bố chính bậc hai - 5552 26 Bang 5 Nang lượng của số hạng thứ ba trong bồ chính bậc hai c-55c52 26 Bang 6 Năng lượng của số hạng thứ tư trong bổ chính bậc hai - 27

Bảng 7 Nang lượng của số hạng thứ năm trong bổ chính bậc hai - 28

Bang 8 Măng lượng của số hạng thứ sáu trong bô chính bậc hai 29

Bang 9 Nang lượng cua sé hang thứ bay trong bồ chính 221a) Úc 30 Bang 10 Nang lượng giải tích của exciton tính tới bố chính bậc hai 31

Bang 11 Năng lượng của số hang dau tiên trong b6 chính bậc ba 32

Bảng 12 Năng lượng của số hạng thứ hai trong bồ chính bậc ba - 33

Bang 13 Năng lượng của số hạng thứ ba trong bố chính bậc ba .- 34

Bảng L4 Năng lượng của số hạng thứ tư trong bồ chính bậc ba cc-c.e- 34 Bang 15 Năng lượng của số hang thứ năm trong bồ chính bậc ba - 35

Bang 16 Năng lượng của số hạng thứ sáu trong bỏ chính bậc ba 5 36 Bang 17 Nang lượng giải tích của exciton tính tới bố chính bậc ba 37

MỞ DAU

Trong những năm gần đây, vật liệu hai chiều (two-dimensional materials) đang

được quan tâm, thu hút nhiều nhà khoa học nghiên cứu Người ta thường sử dụng các

kỹ thuật đơn giản như tách lớp cơ học (mechanical exfoliation), có thé dé dang thu được

một loạt các vật liệu khác nhau dưới dang tam hai chiều, bao gồm chất cách điện với

khoảng cách rộng, siêu dan và bán dẫn Do sự giảm chiều vật liệu, cấu trúc điện tử của

những lớp mỏng nguyên tử này có thé rất khác so với tinh thẻ nguyên khối tương ứng[1] Khi một vật liệu được giảm xuống chỉ còn vài lớp nguyên tử hoặc thậm chí chỉ một

lớp mỏng, cau trúc điện tử trải qua những thay đổi đáng ké so với tinh thé nguyên khối.

Hiệu ứng này phát sinh từ việc hạn chế không gian của electron và lỗ trồng trong mặtphăng hai chiều Sự giảm chiều không gian cũng làm tăng tương tác giữa electron và

electron, cũng như giữa electron và các dao động của lưới tinh thé, tạo ra những hiện

tượng và thuộc tính mới Như vậy, khi một vật liệu chuyên tử dang khói sang 2D sẽ làmtăng cường tương tác Coulomb vả tạo ra các cặp clcctron - lỗ trồng (exciton) bị rang

buộc với nhau Hơn nữa, các vật liệu thấp chiều khác biệt so với phiên bản khối của chúng trong nhiều khía cạnh; đặc biệt, sự gia tăng đáng kể năng lượng liên kết exciton [2] Thật vậy, khi ở dạng khối, exciton chỉ tồn tại nếu &„7 thấp hơn năng lượng liên kết

exciton (thường chỉ vài meV) [3].

Exciton là trạng thái ràng buộc của một electron mang điện tích âm và một lỗ trồng

mang điện tích đương thông qua tương tác Coulomb, tương tự như nguyên tử hydrogen

[4] Nó là một chuẩn hạt (quasi-particle) tồn tai chủ yếu trong bán dẫn, cũng như một

số chất cách điện và chất lỏng, được phát sinh từ quá trình kích thích bằng ánh sáng

Exciton là cơ chế chính cho phát xa ánh sáng và tái hợp nhờ vào sự dao động mạnh mẽ

của chúng vả tương tác của ánh sáng với vật chất [5] Nếu photon tới mang năng lượnglớn hơn năng lượng vùng cắm E., các trạng thái năng lượng cao sẽ hấp thụ photon để

tạo ra một “exciton nóng” và tạo ra một phan năng lượng dư AE, =hv—E, Trong bán

dẫn, năng lượng dư này được chuyền đổi thành động năng, và nếu AE, > E,, có thé

được sử dụng đề tạo ra một hoặc nhiều cap electron - lỗ trong bé sung [3].

TMDCs (Transition Metal Dichalcogenides) là những vật liệu có cau trúc lớp Van

der Waals với công thức hóa học MX¿, trong đó M là kim loại chuyền tiếp (Mo, W) và

X là nguyên tô chalcogen (S Se, Te) [6] Các lớp mỏng của các hợp chất TMDCs như MoS2, MoSe;, WS2 và WSe; là những vật liệu đầy hứa hẹn trong các ứng dụng quang,

điện tử và thao tác lượng tử (quantum manipulation) [7], [8] Các tính chất quang điện

và spin trong TMDCs có thé được điều khiển ở mức độ lớp nguyên tử; trong các lớp mỏng TMDCs (MLs), quá trình chuyên đôi giữa các dai thấp nhất có năng lượng thường

là 1,8 eV và nằm trực tiếp trong không gian K [9], [10] với khả nang hap thụ ánh sáng

mạnh (khoảng 10%) [1 1] Don lớp TMDCs là đơn lớp bán dẫn với khoảng cách vùng

cam hẹp, vào cỡ ánh sáng khả kiến [9] [10] Do hiệu ứng màn chắn không đáng ké vàtương tác mạnh giữa điện tử và lỗ trống trong các vật liệu này nên các tính chất quanghọc của chúng được chi phối chủ yếu bởi exciton [12] Trong các đơn lớp kim loại

chuyền tiếp hai nguyên tử chalcogen, các exciton có năng lượng liên kết lớn và đao

động mạnh làm cho các tính chất quang học cơ bản cua các vật liệu này bị chi phối bởi

các hiệu ứng do chúng gây ra, ngay cả ở nhiệt độ phòng Một số hiệu ứng exciton nôi

bật đã được chứng minh trong các cham lượng tử (quantum dots) và các ống nanocarbon

(nano carbontubes) Do đó, đơn lớp TMDCs đã thu hút sự chú ý đáng kê cho cả nghiên

cứu cơ bản về các hiện tượng quang học lượng tử và cả các ứng dụng quang tử học hayquang điện tử (photonic/optoelectronic) trong thời gian gần đây: những hiệu ứngexciton cũng được kỳ vọng sẽ phố biến trong các hệ thong hai chiều tự nhiên như các

đơn lớp TMDCs [13], [14].

Các thí nghiệm gan đây đã chi ra rằng tương tác electron-lé trồng trong các vật

liệu đơn lớp như MoS2, MoSe2, WS2, WSe2 không còn tuân theo tương tác Coulomb

mà bị chắn lại bởi hiệu ứng giảm chiều của vật liệu, được mô tả hiệu quả hơn với thế

Keldysh [15] Thể tương tác này đã được áp dụng cho các hệ thống hai chiều như cáclớp đơn TMDCs với độ dày khoảng 6 A [16], [17] [18] [19] [20] Thế này được khảo

sát và phụ thuộc vào các thông số cấu trúc của đơn lớp TMDCs: tham số độ đài chắn

liên quan đến độ phân cực tử [21], hằng số điện môi của môi trường và khôi lượng hiệudụng rút gọn của exciton Mặc dù thế tương tác tông quát hơn cho màng mỏng đã đượcđưa ra ở công trình [22], [23]: nhưng thé Keldysh vẫn được sử dụng phô biến đẻ giải

thích các dữ liệu thực nghiệm [13], [16] Trong khoảng mười năm trở lại đây, phô năng

lượng exciton trong đơn lớp TMDCs được nghiên cứu rộng rãi và rất tích cực cả lýthuyết lẫn thực nghiệm Về lý thuyết, tính số năng lượng exciton không còn là van dé

lớn Nhóm nghiên cứu Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã có codes

xây dựng từ phương pháp toán tử FK đề giải số chính xác đến hơn 20 chữ số thập phân

cho pho exciton trong tir trường [24] Tác giả Duy Anh và cộng sự cũng đã phát triển

phương pháp đại số dé tính toán năng lượng của một exciton được chắn trong không gian hai chiêu với từ trường không đôi và độ chính xác đến 12 chữ số thập phân cho các

trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích cao [25] Tuy nhiên, lời giải giải tích của năng

lượng exciton trong đơn lớp TMDCs với thé tương tác Keldysh cũng đang là một bài

toán đang cần được sự nghiên cứu Một trong những ứng dụng tiềm năng của biểu thứcgiải tích là trích xuất thông tin vật liệu TMDCs Trong công trình [26], tác giả sử dụng

phép biến đổi gần đúng của thé tương tác Keldysh thay vì sử đụng dạng nguyên ban, vì

thé, biểu thức giải tích thu được cho kết quả có độ chính xác tương đối, chưa thật sự

cao Còn ở bài báo [27], thé tương tác được sử dụng là Kratzer [28] nên kết quả thu

được cũng chưa thật sự cao Thật vậy, biéu thức giải tích mang nhiều ý nghĩa, giúp thuđược kết quả năng lượng exciton nhanh chóng và tiện lợi khi áp dụng được cho nhiềuloại đơn lớp TMDCs khi biết được các thông số liên quan (độ đài chắn của đơn lớp

TMDCs, khôi lượng hiệu dụng của exciton), thay vi giải số phải sử dụng thông qua các

phan mềm lập trình đẻ tính toán cho từng chat.

Với những lí do trên, tôi xin đề xuất dé tài khoá luận: “Biểu (hức giải tích cho

nang lượng exciton trạng thái 1s trong don lớp TMDCs”.

Khoá luận hướng đến việc xây dựng biểu thức giải tích cho năng lượng exciton

trạng thái cơ bản trong đơn lớp TMDCs Dé tài sử dụng phương pháp toán tử FK và lý

thuyết nhiều loạn có điều tiết (Modulated Perturbation Method - MPM) cho exciton

trong đơn lớp TMDCs dé tim ra biéu thức giải tích Dé tai gồm các nội dung như sau:

- Xây dựng phương trình Schrödinger cho chuyển động khối tâm và chuyển động

tương đôi của electron-lỗ trồng trong đơn lớp TMDCs

- Tìm hiểu phương pháp toán tử FK và lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết, xây dựng

biểu thức tính bô chính năng lượng và hàm sóng

3

- Xây dựng biểu thức biéu thức giải tích cho năng lượng exciton trạng thái Is

trong đơn lớp TMDCs.

Phương pháp nghiên cứu được sử dụng trong quá trình thực hiện khóa luận là:

- Phương pháp nghiên cứu lý thuyết: tìm hiểu lý thuyết về TMDCs, exciton trong

đơn lớp TMDCs, thé tương tác Keldysh, lý thuyết nhiều loạn có điều tiết, phương pháp

toán tử FK.

- Phương pháp tính: kết hop sử dung phần mém Mathematica dé đưa ra biểu thức

giải tích cho nang lượng exciton.

Ngoài phần mở dau và kết luận, cầu trúc của luận văn gồm có ba chương:

Chương 1: Bài toán năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs.

Chương 2: Lý thuyết nhiễu loan Rayleigh- Schrédinger cho bài toán năng

lượng exciton trong đơn lớp TMDCs.

Chương 3: Biểu thức giải tích cho năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs.

CHƯƠNG 1 BÀI TOÁN NANG LƯỢNG EXCITON TRONG DON LỚP

TMDCs

1.1 Phương trình Schrédinger cho exciton don lớp TMDCs

Như đã dé cập, exciton là một chuẩn hat bao gôm một electron tích điện âm liên

kết với một lỗ trồng tích điện đương Phương trình Schrédinger cho exciton trong đơn lớp TMDCs hai chiều được viết dưới dang:

Ở đây, V, _ là thể Keldysh [15] mô tả tương tác giữa electron và lỗ trong Thể tương

tác này được biéu dién thông qua các hàm toán học như sau:

Vo =-— i, =)» (=) | (1.3)

8e,r r rofo to D

với ?¿ là độ dài chăn liên quan đến độ phân cực của đơn lớp TMDCs, « là hằng số điện

môi trung bình: H,, Ÿ„ là các hàm Struve và Bessel (Neumann) bậc không Ngoài ra,

còn có các đại lượng ÿ,, Ø„, m, , m` lần lượt là toán tử động lượng và khối lượng hiệu dụng của electron và lỗ trong Giá trị khối lượng này sẽ thay đổi tuỳ thuộc vào loại

chất bán dẫn được sử dụng; ví dụ, ở công trình [29] đã đưa ra số liệu các khối lượng

hiệu dụng như sau: Mo§; có m, =0.47m , m/ =0.54mn, WSe2 có m` =0.34m, (

m, =9.1x10 ”” kg là khôi lượng của electron), v.v Hamiltonian (1.2) chưa xét đến các

yếu tô tác động bên ngoài như hiệu ứng nhiệt độ thế vector của từ trường ngoài cũng

như là hiệu ứng spin của eXciton.

1.2 Phương trình Schrödinger cho exciton trong hệ toạ độ khối tâm và chuyển

động tương đối của electron và lỗ trắng

Dé đơn giản bài toán, ta tách chuyển động của electron và lỗ trông thành haichuyên động thành phan, bao gồm chuyển động của khối tâm và chuyên động tươngđối giữa chúng Day là một cách giải khá quen thuộc và được trình bày phô biến trong

ti

nhiều giáo trình Cơ học lượng tử, với hai vector đặc trưng cho hai chuyền động trên

được xác định như sau:

- HT +m

Ñ- h5 gay ng, (14)

M ` +m,

trong đó, R đặc trưng cho chuyên động khối tâm của electron và lỗ trống, 7 đặc trưng

cho chuyên động tương đối giữa chúng và 7, ?, là vector toa độ của electron, 16 trồng

trong hệ toạ độ Descartes

Bang các phép biến đôi cơ bản ta dé dàng thu được:

trong công thức trên: P, ô lần lượt là toán tử động lượng của khối tâm exciton va động

lượng chuyền động tương đôi của hệ electron - lỗ trông Ở đây có xuất hiện của đại

lượng M =m, +m,` là khôi lượng hiệu dụng khối tâm và “=m, m, fm ` +m, là khốilượng rút gọn của hệ electron - lỗ trong Dé tải quan tâm đến năng lượng liên kếtexciton, tức quan tâm đến chuyên động khối tâm của hệ electron — lỗ trồng, nên ở các

tính toán phía sau sẽ bỏ qua thành phần P? (2M liên quan đến chuyển động khối tâm.

Như vay, phương trình Schrédinger cho exciton trong đơn lớp TMDCs được viết lai:

a, là tham số có nguyên độ dai, £ là đại lượng không thứ nguyên mang ý nghĩa năng

lượng, # ` là tham số có thứ nguyên năng lượng Phương trình được viết lại thành:

ở đây, a, =476,h° / we* gọi là bán kính Bohr hiệu dụng tuỳ thuộc vào từng loại chất

va đơn vị Hartree2R ` =A? / ra,” với R, được gọi là hằng số Rydberg năng lượng

hiệu dụng ứng với từng chất, ta viết phương trình như sau:

trong đó, # =1,/ «a, là tham số không thứ nguyên thay cho độ dài chan 7

Sứ dụng phép biến đổi Levi-Civita dé đưa bài toán về dạng dao động tử phi điềuhoà trong không gian (w, v) Đây là một phép biến đôi chính tắc băng cách đặt;

x= -vŸ

y=2uy

ta dễ dàng biến đôi được:

H "5 > là ˆ^ ˆ

dxdy = 4(u? +? )dudv, r= ix +y =t +V'.

Từ đây ta thu được phương trình Schrödinger cho exciton trong không (wv, v) như sau:

{-4(2 +3 g :|*ử (It,U)— (+ +y° ˆ) Evia) =o (1.13)

8 âu“ av

1.3 Phương pháp đại số cho bài toán exciton trong đơn lớp TMDCs

Phương trình (1.13) là phương trình Schrödinger cho đao động tử phi điều hoà haichiêu, phương pháp đại số giải phương trình này đã được trình bày ở công trình [30]

Theo bài báo của tác giả, ta định nghĩa các toán tử sinh — huỷ như sau:

Ta biểu dién lại các số hạng trong phương trình (1.13), thông qua các toán tử sinh

huỷ như sau:

Ta xây dựng bộ hàm sóng được biéu diễn thông qua các toán tử sinh, huỷ nhằm

thuận tiện hơn trong việc tính toán, bộ hàm sóng này đã được thê hiện trong bài báo

[31] và được xác định như sau:

Tiếp theo, ta cần tính toán yếu tô ma trận cho các toán tử 7, Ñ, V Các cặp toán

tử sinh — huỷ tác dụng lên ket-vector |k.m) được định nghĩa ở phương trình (1.21) như

tác dụng lên hàm sóng của dao động tử điều hoà Trước hết ta có:

Mẹ =(7.m|âb|k,m) = Vk? —m”ồ,, 1°

Kí hiệu ở, là delta-Kronecker, được định nghĩa ( jm|k,m) =ổy, Ở đây có thêm

sự xuất hiện của các toán tử trung gian:

Ñ=â'â+P'b+1, M' =a'b’, M =4b (125)

Các giao hoán tử của các toán tử này cũng dễ đàng được xác định:

[1.8 ]=2, [Wa |=2w',|M.áW' |= 8 (1.26)

ˆ ˆ ˆ ˆ

Thông qua đó các yếu tố ma trận cho toán tử T=M'+M-N, R=M'+M+N,

được tính toán như sau:

Tis =+(j,m|P|k,m) = —(2k+1)d, +y k+1} —mð, „¡+ Vk? —m' 5.4.

“@ (1.27)

Ry = of j,m|R|k.m) =(2k+1)ð, +-j(k +1 mô vụ +Vk? —m'5.,,

Yếu tố ma trận cho toán tử V phức tạp hơn hai toán tử trước, chúng ta cần có thêm

những toán tử trung gian dé thuận tiện cho tiện tính toán Trước tiên, ta có:

V„ =(j,m|@Ÿ |k,m) = (2k +1)U , +\( +1) —m?U vụ + Vk? =m?U,,, „ (1.28)

với Ư„ được xác định:

TT (7.m|e ” và NE mộ, (1.29) Ki f+ Som

t_, Ề £ of F & â ‘ a M*+MaN

Đề xác định yêu tô ma tran U ,, ta cần thêm một toán tử trung gian O=e v #)

Theo sách chuyên khảo [30] ta sẽ biến đồi toán tử trên vẻ dạng:

Kết hợp với biểu thức trong phương trình (1.23), (1.24) ta có được kết quả sau:

với hệ so nhị thức được tính bang công thức: =— dày — 4 (n—K)!k!

Thay vao biéu thức (1.30), ta xác định được yếu tô ma trận, kết quả nay cũng đã được

trình bày trong công trình của [31]:

(p-1)(x° +1)

trường hợp p=1 và p =2, biêu thức được xác định:

In(x+vI+x” }+In(1+Vi+ x? )-in(x) hea J,(x)-1+x aan

CHƯƠNG 2 LÝ THUYET NHIÊU LOẠN RAYLEIGH-SCHRODINGER CHO BÀI TOÁN EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs

Lý thuyết nhiễu loạn là một phương pháp toán học gần đúng đẻ giải các phương

trình Schrédinger không thé tìm được nghiệm chính xác Trong thực tế, số phương trìnhSchrédinger có thé tìm được lời giải chính xác là khá ít, và phần lớn các hệ thực đều

không có lời giải giải tích Lý thuyết này được sẽ dụng khá rộng rãi, phô biến trong

nhiều tinh toán lượng tử; nhiều giáo trình Cơ học lượng tử cũng đã trình bay chỉ tiết về

phương pháp này Ý tưởng chính của phương pháp là tìm lời giải gần đúng băng cách

khai trién gan các số hạng nhỏ (chứa các tham số bé) có trong Hamiltonian của hệ lượng

tử, các tham số này thường được gọi là thành phần nhiễu loạn.

Lý thuyết nhiều loạn tách Hamiltonian thành hai thành phan như sau:

H=H,+V,

trong đó: H, là thành phan chính của Hamiltonian và có nghiệm chính xác còn V là

thành phần nhiễu loạn; cả hai đều là toán tử Hermite Sau đó ta thêm vào tham số nhiễu

loạn để thé hiện toán từ V nhỏ hơn toán tử A, một bậc Tham số này được sử dụng

trong việc so sánh cũng như loại bỏ những số hạng “nhiễu loan” ra khỏi phương trình

Chúng ta sẽ loại bỏ tham số này bằng cách cho # = 1 ở kết quả cuối cùng.

Bài toán năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs có một ít khác biệt về phương trình Schrödinger Các bước tính toán tìm các bỗ chính năng lượng đã được trình bày

một cách tông quát trong công trình [32] Trong chương nay, tôi sẽ trình bay lại và bổ

sung thêm bô chính bậc ba vào năng lượng cũng như hàm sóng của exciton trong đơn

lớp TMDCs.

Xét phương trình Schrödinger:

Hự(u.v) = E Rự(.v), (2.1)

trong đó, Hamiltonian H = = +V„ là toán tử năng lượng cho bài toán trên.

Ta tách các toán tử HR gồm hai thành phan như sau:

ˆ

H =H, + BV, R=R,+PR, (2.2)

13

với H,, R, là các toán tử trung hoà, còn V, R, là các toán tử không trung hoà và là

thành phan nhiễu loạn.

Xét ket-vector |k,in) (k Amllnl+1l ml 42, ) có bộ ham đủ, trực chuẩn Mộtcách dé dang ta sẽ tính toán được các yếu tô ma trận cho các toán tử vừa dé cập ở trên

Trong trường hợp j #& yếu t6 ma trận được xác định như sau:

Ngoài ra, các tố ma trận hy, 7, w„„?„ được mô tả thông qua các yếu tố ma trận

Tạ, Ry, Vy đã tính toán ở chương I Chúng ta sẽ sử dụng các yeu tô ma trận trên đề áp

dụng vào tính toán các bô chính vào năng lượng, cụ thê như sau:

Tiếp theo, ta tinh toán các bỏ chính bậc không vào năng lượng va hàm sóng thông

qua phương trình sau:

“nu,

Fy |Win?) = Bowe Ro VẢ" (2.7)

£ (0) O} gà ` a + ˆ ˆ ` ` vé ` v

trong đó, ws ) =|n.m) E- lân lượt là bô chính bậc không vào hàm sóng và năng

lượng Các toán tử H,, R, là các toán tử trung hoà, khi tác dụng vào vector sóng {7,7

ta sẽ thu được bô chính bậc không vào nang lượng như sau:

14

(77, + | nym) + Ø|Aw)}= (Ex + PAE? \(R, + BR, Ì(ln.m)+ plays).

Nhân khai trién va giữ lại thành phan bậc nhất của tham số / thu được:

(f.-z„ Ry )|Ays) + (- #„Ñ Ry, ||n,m)—AEOR, |n,m) =0 (2.11)

Nhân hai về phương trình cho vector đối ngẫu (n,m ta duge:

Do bộ ham co sở trực chuẩn ta có thé phân tích các hàm V [mr.m) và Ry |n,m) theo bộ

ham cơ sở và tính các hệ số khai triển theo các yếu tố ma trận đề thu được biéu thức:

nhân khai triên va giữ lại các thành phân có tham số /@”:

(14 —s„R,} Ayo) + (v- ` lAv2)- — AE? R, |n.m) = 0 (2.18)

Nhân hai về phương trình cho vector đối ngẫu (n,m), ta được:

n.m|[lì, =e„„ Âạ Ay?) +(nm|(V -2, Ry Ay?) -AE® (nvm R, jn) =0.

(n,m +(nm| (r2,m|Ry [n.m)

Do H,, Ry là các toán tử Hermite nên:

(n.m|(l, — 2 Ro AYA?) = (AY |, — s„Â, am) =0.

16

Ta thu được biéu thức bồ chính bậc hai vào năng lượng:

(nym lữ -6,,Ry l|A⁄3)

lAv2)=-Š (Vu ron) ———D?_— Ry = |n.m)

J=lmử (Pi Fray — Mày Hà ~ Ey, Ry

khai triển E', v3) thành các thành phần có chứa tham số nhiều loạn như sau:

Es) = cụ, + đỀAE,S + PAE | (2.26)

phương trình trở thành:

(A, + AV) (|r) + 0|Aw,2) + BAYA) + Ø)|Aw))=(s„ + BAL + Ø`AE," )

x(R, + BR, |(|n.m) ¬ Ø|Aws) + Ø*|Aw#') + Lộ lAv#)).

giữ lại các thành phan có tham số /:

(7, = #2 Ì|Awm) kề (Ý ~ Eq Ry } Aye?) ~ An Ry |Awz)

~ AER, |n, 7) — AER, |n,m) =0.

(2.27)

Nhân hai về phương trình cho vector đối ngẫu (n,m, ta được:

(n.m|(, -e,,R, JlAv) + (n,m|(V -e Ry J|Aw2) — AE? (n,m| Ñ, |Awm

AES = 3 pe: m—” Fan! jn Vy — Ean hey L1 >> ye Vin ~ Ena je Vụ =—& nny Ew Ik

Jofan| kof} h, “mÏy hy — ni T, mt Je {re & fen h, ÿ — Sw ji hạ, — nh;

jen kt) jen k#[ƒ

(2.31)

rút gọn biéu thức trên, ta thu được

AE® " > > Vint an ~h,, Tin Yel mn -h ren Vt Tian -h lạ eh

wn hor, =l hor =h h 2 `/=|m|k=|m| tụ nụ ey Tụ nạ an kk Tran

jon kes

với k#H, J Vy, =hy My, = Ay Vy = My, ta thu được:

AE® = 3 pe huPnu —l„rn Meson — hạnh, hạ — Hạn Tin

us hor -h r hur —h r r?aL al ii Tan sơn DJ TK “nn mm “kÉ nn

Do bộ ham cơ sở trực chuẩn, ta có thé phân tích các hàm V|k,m) và R, |k,m) theo bộ

hàm cơ sở và tính các hệ số khai triển theo các yếu tố ma trận dé thu được các biểu thức:

Khi đó, bô chính bậc ba vào hàm sóng:

Ay® = 3 Vinten — Ant in Vụ, — lạnh, vụn, chn, Rg |n,m)= _Ln Ef _f 32-2 ==] »

ix tam| Ri Tan ~ Tay hụ, Fun — hạ Fy Tan HH, ~ Ểnn Ry

jit Fa ~ Baal Mon Hạ — €,,Ry

— bà ° Š Vm Tận x“ Vụ Tận — Pog Fy Vi Toon — Man Tie |I.m).

nena Ty hụ Ton — Pr tix fur, —h Ny}UI nn

CHƯƠNG 3 BIEU THỨC GIẢI TÍCH CHO NANG LƯỢNG EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs

Chương này sử dụng kết quả đã tính toán ở chương trước, biêu thức giải tích được

xây dựng dựa trên lý thuyết nhiều loạn đề tìm ra biểu thức tính số, nhờ sự hỗ trợ của

công cụ Mathematica dé xử lý các phép toán phức tap trong các khai trién được sử dụng.

Biểu thức giải tích xây đựng áp dụng cho bốn đơn lớp TMDCs sau đây: WSe2, WS2,

MoSe: và MoS: Các thông số liên quan đến các đơn lớp TMDCs sử dụng trong tính

toán của chương này được trích từ công trình [31] của tác giả Duy-Nhat Ly đối với hai

chất WSe›, WS>; và hai chất còn lại được lay từ công trình [33] Mục tiêu đề tài hướng

đến xây dựng biểu thức giải tích phụ thuộc vào các thông số & là hằng số điện môi

trung bình và tham số không thứ nguyên @ = z; /a,` thay cho độ dai chắn ø

Dé tài chỉ đề cập đến năng lượng exciton trạng thái 1s, các chỉ số lượng tử ở trạng

thái này ứng với + =0, m =0; khi đó các yếu tố ma trận được xác định lại như sau:

3.1 Biéu thức giải tích cho bồ chính bậc không vào năng lượng

Biêu thức bô chính bậc không vào năng lượng cho trạng thai Is: