- Khҧo sát các ÿLӅu kiӋn tәng hӧp GOA - Khҧo sát cҩu trúc ± hình thái ± ÿһc tính cӫa GOA phù hӧp - Khҧo sát khҧ QăQJKҩp phө cӫD*2$ÿӕi vӟi phenol, bisphenol A... 85 Hình 3.27: ҦQKKѭӣng cӫ
Trang 2&+Ӫ7ӎ&++Ӝ,ĈӖ1* 75ѬӢ1*.+2$.Ӻ7+8Ұ7+Ï$+Ӑ&
+ӑWrQYjFKӳNê +ӑWrQYjFKӳNê
Trang 3- Khҧo sát các ÿLӅu kiӋn tәng hӧp GOA
- Khҧo sát cҩu trúc ± hình thái ± ÿһc tính cӫa GOA phù hӧp
- Khҧo sát khҧ QăQJKҩp phө cӫD*2$ÿӕi vӟi phenol, bisphenol A
Trang 4LӠI CҦM Ѫ1
ĈӇKRjQWKjQKOXұQYăQQj\ÿҫXWLrQWiFJLҧ[LQ WUkQWUӑQJ FҧPѫQÿӃQQJѭӡLWKkQYjJLDÿuQKÿmOX{QTXDQWkPÿӝQJYLrQ, YjWҥRPӑLÿLӅXNLӋQWKXұQOӧLFKRWiFJLҧWURQJVXӕWWKӡLJLDQ WKӵFKLӋQOXұQYăQQj\
7iF JLҧ[LQ chân WKjQKFҧPѫQ KDLWKҫ\ PGS 761JX\ӉQ+ӳX+LӃX và TS Hoàng Minh Nam ÿm WұQWuQKKѭӟQJGүQ, WҥRÿLӅXNLӋQWKXұQOӧLcho tác JLҧWURQJVXӕWTXiWUuQKhӑFWұSYjWKӵFKLӋQ OXұQYăQ
7iFJLҧ[in JӱLOӡL FҧPѫQ ÿӃQ các DQKFKӏQJKLrQFӭX sinhKӑFYLrQQJKLrQFӭXYLrQ
và FiFEҥQsinh viên ӣ3KzQJWKtQJKLӋP7UӑQJÿLӇPĈ+4* TP.+&0&{QJQJKӋ+yDKӑF 'ҫXNKt &(33 Lab), 7UѭӡQJĈҥL+ӑFBách Khoa - Ĉ+4* TP.HCM ÿmKӛWUӧ tác JLҧWURQJVXӕWTXiWUuQKKӑFWұSYjQJKLrQFӭX
7iFJLҧ
7UҫQ+RjQJ7~
Trang 5TÓM TҲT LUҰN 9Ă1
7URQJOXұQYăQQj\JUDSKHQHR[LW *2 ÿѭӧFWәQJKӧSWӯJUDSKLWHWKHR SKѭѫQJSKiS+XPPHUVFҧLWLӃQGraphene oxit aerogel (GO$ WәQJKӧSWӯ*2WKHRSKѭѫQJSKiSÿ{QJOҥQKGRVӵWiFKÿi ҦQKKѭӣQJFӫDFiF\ӃXWӕWәQJKӧS*2$EDRJӗP: QӗQJÿӝ*2WKӡLJLDQVLrXkPYjS+ÿmÿѭӧFNKҧRViW&ҩXWU~F- hình thái - ÿһFWtQKFӫDYұWOLӋXGOA SKKӧSÿѭӧF[iFÿӏQKEҵQJFiF SKѭѫQJSKiS NKӕLOѭӧQJULrQJSKә5DPDQNtQKKLӇQYLÿLӋQWӱquét, SKәKӗQJQJRҥLFKX\ӇQhóa Fourier, QKLӉX[ҥWLD;NtQKKLӇQYLÿLӋQWӱWUX\ӅQTXDSKәTXDQJÿLӋQWӱWLD;SKәWiQVҳFQăQJOѭӧQJWLD;và GLӋQWtFKEӅPһWriêng Brunauer - Emmett - Teller
6ҧQSKҭP GOA WәQJKӧSÿѭӧFӭQJGөQJOjPYұWOLӋX KҩSSKөphenol, bisphenol A ҦQKKѭӣQJFӫDWKӡLgian, pHYjQӗQJÿӝEDQÿҫXÿӃQGXQJOѭӧQJKҩSSKөFӫD GOA ÿmÿѭӧFQJKLrQFӭXWK{QJTXDNKҧRViWÿѫQ\ӃXWӕ ĈӝQJKӑFTXiWUuQK KҩSSKөÿѭӧFNKҧRsát YӟLP{ KuQKNKXӃFKWiQEӅPһWYjPDRTXҧQ; ÿӝQJKӑFELӇXNLӃQEұF PӝW và EұFKDL 4Xi WUuQK KҩS SKө ÿѭӧF ÿiQK JLi YӟL P{ KuQK ÿҷQJ QKLӋW /DQJPXLU, Freundlich, và Temkin %rQFҥQKÿySKѭѫQJSKiSEӅPһWÿiSӭQJYӟLP{KuQKWKLӃWNӃWUӵFJLDRWkP[RD\ÿѭӧFVӱGөQJ ÿӇÿiQKJLiҧQKKѭӣQJÿӗQJWKӡLFӫDFiF \ӃXWӕ WKӡLgian, pHYjQӗQJÿӝEDQÿҫX ÿӃQKLӋXVXҩWKҩSSKөFӫD*2$ ÿӕLYӟLSKHQRObisphenol A
Trang 6In this study, graphene oxide (GO) was syntheiszed from graphite by improved Hummers¶ method Graphene oxide aerogel (GOA) samples were syntheisze from GO by ice segregation induced selfassembly method Effect of conditions on GOA synthesis including GO concentration, ultrasound time, and pH were investigated The structure - morphology - characterization of GOA samples were studied by density, Raman spectroscopy, scanning electron microscope, Fourier transform infrared spectroscopy, X-ray diffraction, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy,
energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer - Emmett - Teller surface area
The synthesized GOA was applied as adsorbent for removal of phenol, bisphenol A from water The effect factors including contact time, pH, and initial concentration on the adsorption ablity of GOA were studied The adsorption kinetics was examined
through liquid film and intraparticle diffusion, pseudo-first-order and order kinetic models The experimental data was studied by using Langmuir, Freundlich,
pseudo-second-and Temkin isotherm models Additionally, response surface methodology involving rotate central composite design was applied to investigate simultaneously the effects of adsorption variables including contact time, pH, and initial concentration on the removal efficiency of GOA for phenol, bisphenol A
Trang 77iFJLҧ[LQFKӏXWUiFKQKLӋPYӅQJKLrQFӭXFӫDPuQK
7iFJLҧ
7UҫQ+RjQJ7~
Trang 8MӨC LӨC
LӠI CҦM Ѫ1 iii
TÓM TҲT LUҰN 9Ă1 iv
ABSTRACT v
LӠ,&$0Ĉ2$1 vi
DANH MӨC HÌNH x
DANH MӨC BҦNG x
DANH MӨC CÁC TӮ VIӂT TҲT xv
LӠI MӢ ĈҪU xvi
&+ѬѪ1* 7ӘNG QUAN 1
1.1 Graphite 1
1.2 Graphene oxit 2
1.2.1 C̭u trúc 2
1.2.2 Tính ch̭t 3
3K˱˯QJSKiS t͝ng hͫp 4
1.2.4 Ͱng dͭng 6
1.3 Graphene oxit aerogel 7
1.3.1 C̭u trúc 7
1.3.2 Tính ch̭t 7
3K˱˯QJSKiS t͝ng hͫp 8
1.3.4 Ͱng dͭng 16
1.4 Hӧp chҩt phenolic 18
1.4.1 Tình hình ô nhi͍m phenolic 18
1.4.2 Phenol 19
1.4.3 Bisphenol A 20
1.5 Quá trình hҩp phө 21
1.5.1 Giͣi thi͏u 21
1.5.2 Thông s͙ ÿiQKJLiTXiWUuQKK̭p phͭ 22
Trang 9Ĉ͡ng h͕c cͯa quá trình h̭p phͭ 23
0{KuQKÿ̻ng nhi͏t h̭p phͭ 25
1.6 Tình hình nghiên cӭXWURQJYjQJRjLQѭӟc 26
1.7 Tính cҩp thiӃt, mөc tiêu, nӝL GXQJ SKѭѫQJ SKiS QJKLrQ Fӭu, và tính mӟi luұQYăQ 26
1.7.1 Tính c̭p thi͇t 27
1.7.2 Mͭc tiêu nghiên cͱu 28
1.7.3 N͡i dung nghiên cͱu 28
3K˱˯QJSKiSQJKLrQFͱu 28
1.7.5 Tính mͣi cͯa lu̵QYăQ 42
&+ѬѪ1*2: THӴC NGHIӊM 43
2.1 Hóa chҩt, dөng cө, thiӃt bӏYjÿӏDÿLӇm thӵc hiӋn 43
2.1.1 Hóa ch̭t 43
2.1.2 Dͭng cͭ và thi͇t b͓ 43
2.1.3 Ĉ͓DÿL͋m thc hi͏n 44
2.2 Thí nghiӋm tәng hӧp vұt liӋu 45
2.2.1 T͝ng hͫp GO 45
2.2.2 T͝ng hͫp GOA 46
2.3 Khҧo sát cҩu trúc ± hình thái ± ÿһc tính cӫa vұt liӋu GOA 48
2.4 Khҧo sát các yӃu tӕ ҧQKKѭӣQJÿӃn khҧ QăQJKҩp phө phenol, bisphenol A 50
Ĉ͙i vͣi phenol 50
Ĉ͙i vͣi BPA 54
&+ѬѪ1G 3: KӂT QUҦ VÀ BÀN LUҰN 56
3.1 ĈiӅu kiӋn tәng hӧp GOA 56
3.1.1 N͛QJÿ͡ GO 56
3.1.2 Thͥi gian siêu âm 58
3.1.3 pH 62
3.2 Cҩu trúc ± hình thái ± ÿһc tính cӫa GOA15 67
3.3 ҦQKKѭӣng cӫa các yӃu tӕ ÿӃn khҧ QăQJKҩp phө cӫa GOA15 75
Ĉ͙i vͣi phenol 75
Ĉ͙i vͣi BPA 88
Trang 10&˯FK͇ h̭p phͭ phenolic 102
&+ѬѪ1*4: KӂT LUҰN 105 TÀI LIӊU THAM KHҦO
PHӨ LӨC
CÔNG TRÌNH CÔNG BӔ
Trang 11DANH MӨC HÌNH
Hình 1.1: Cҩu trúc cӫa (a) Gi và (b) Gr 1
Hình 1.2: Cҩu trúc Gi dҥng lөFSKѭѫQJ $%$ YjGҥng mһt thoi (ABC) 2
Hình 1.3: Cҩu trúc cӫa GO 3
Hình 1.4: Khoҧng cách giӳa các lӟp GO trong các dung môi 3
Hình 1.5: Quá trình tәng hӧp GO tӯ Gi 4
+uQK &ѫFKӃ tác dөng cӫa H3PO4 6
Hình 1.7: Quá trình tӵ lҳp ráp cӫa các tҩm GO trong GOA 7
Hình 1.8: Khҧ QăQJFKӏu nén cӫa GOA 8
Hình 1.9: Tәng hӧS*2$WKHRSKѭѫQJSKiSD[LWKyD 9
Hình 1.10: Tәng hӧp GOA bҵQJSKѭѫQJSKiSOLrQNӃt ngang 9
Hình 1.11: Sӵ liên kӃt cӫa GO vӟi các ion kim loҥLÿDKyDtrӏ 10
Hình 1.12: Quy trình tәng hӧp GOA bҵQJSKѭѫQJSKiSLQ' 12
Hình 1.13: Tәng hӧS*2$WKHRSKѭѫQJSKiSISISA 13
Hình 1.14: Tәng hӧp GOH theo kӻ thuұWÿ{QJOҥQKÿӏQKKѭӟng 14
+uQK 6ѫÿӗ mô tҧ quá trình sҩy siêu tӟi hҥn 15
+uQK 6ѫÿӗ mô tҧ quá trình sҩ\WKăQJKRD 16
Hình 1.17: Khҧ QăQJKҩp phө cӫD*2$ÿӕi vӟi chҩt màu hӳXFѫ 17
+uQK &iFKӃWGRQKLӉPÿӝFSKHQRO 19
Hình 1.19: Cҩu trúc cӫa bisphenol A 21
Hình 1.20: Cҩu tҥo thiӃt bӏ quang phә FTIR 29
Hình 1.21: 1JX\rQOêÿRQKLӉu xҥ tia X 30
Hình 1.22: Các mӭFQăQJOѭӧng trong phә Raman 31
Hình 1.23: Cҩu tҥo thiӃt bӏ quang phә Raman 32
Hình 1.24: Cҩu tҥo thiӃt bӏ SEM 33
Hình 1.25: Cҩu tҥo thiӃt bӏ TEM 34
+uQK 4XiWUuQKSKiWTXDQJÿLӋn tӱ 35
Hình 1.27: Cҩu tҥo thiӃt bӏ ÿR%(7 36
Hình 1.28: Các P{KuQKWKLӃWNӃWKtQJKLӋP 39
Hình 1.29: 4XiWUuQKSKkQWiFKFiFFKҩWEҵQJVҳFNê 41
Trang 12Hình 1.30: &ҩX WҥRKӋWKӕQJ+3/& 41
Hình 2.1: Các thiӃt bӏ sӱ dөng trong luұQYăQ 44
Hình 2.2: Quy trình tӓng hӧp G2WKHRSKѭѫQJSKiS+XPPHUVFҧi tiӃn 45
Hình 2.3: Quy trình tәng hӧS*2$WKHRSKѭѫQJSKiS,6,6$ 46
Hình 2.4: 7Kѭӟc kҽp và cân phân tích 48
Hình 2.5: Quy trình hҩp phө phenol, BPA 50
Hình 3.1: ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ *2ÿӃn quá trình tәng hӧp GOA 56
Hình 3.2: Ҧnh SEM cӫa (a), (b) GOA3 và (c), (d) GOA4 57
Hình 3.3: ҦQKKѭӣng cӫa thӡLJLDQVLrXkPÿӃn quá trình tәng hӧp GOA 58
Hình 3.4: Phә Raman cӫa GO, GOA9, và GOA10 60
Hình 3.5: Ҧnh SEM cӫa GOA9 và GOA10 60
Hình 3.6: Phә FTIR cӫa GO, GOA9, và GOA10 62
Hình 3.7: ĈLӇPÿҷQJÿLӋn cӫa GO 63
Hình 3.8: ҦQKKѭӣng cӫDS+ÿӃn quá trình tәng hӧp GOA 64
Hình 3.9: Phә Raman cӫa GOA15 và GOA16 65
Hình 3.10: Ҧnh SEM cӫa (a), (b) GOA15 và (c), (d) GOA16 66
Hình 3.11: Sҧn phҭm GOA15 67
Hình 3.12: GiҧQÿӗ XRD cӫa Gi, GO, và GOA15 68
Hình 3.13: (a), (b) ҧnh SEM và (c), (d) ҧnh SEM cӫa GO 69
Hình 3.14: Ҧnh SEM cӫa (a), (b) GO và (c)-(f) GOA15 70
Hình 3.15: Ҧnh TEM cӫa GOA15 70
Hình 3.16: (a) Phә XPS cӫa GO và GOA15; (b), (c) C1s và (d), (f) O1s cӫa GO và GOA15 72
Hình 3.17: Ĉѭӡng hҩp phө - giҧi hҩp N2 cӫa GOA15 74
Hình 3.18: ҦQKKѭӣng thӡLJLDQÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө phenol cӫa GOA15 75
Hình 3.19: Mô hình (a) khuӃch tán bӅ mһt và (b) khuӃch tán mao quҧn cӫa quá trình hҩp phө phenol cӫa GOA15 76
Hình 3.20: 0{KuQKÿӝng hӑc (a) bұc mӝt và (b) bұc hai cӫa quá trình hҩp phө phenol cӫa GOA15 77
Hình 3.21: ĈLӇPÿҷQJÿLӋn cӫa GOA 78
Hình 3.22: ҦQKKѭӣQJS+ÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө phenol cӫa GOA15 78
Trang 13Hình 3.23: ҦQKKѭӣng nӗQJÿӝ SKHQROEDQÿҫXÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө cӫa GOA15 79
Hình 3.24 0{KuQKÿҷng nhiӋt hҩp phө (a) Langmuir, (b) Freudlich, và (c) Temkin 80
Hình 3.25: HiӋu suҩWKҩSSKөSKHQROFӫD*2$WӯP{KuQKYjWӯWKӵFQJKLӋP 84
Hình 3.26: %LӇXÿӗVӵWiFÿӝQJFӫDWӯQJ\ӃXWӕÿӃQKLӋu suҩWKҩSSKө 85
Hình 3.27: ҦQKKѭӣng cӫa pH và thӡLJLDQÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө phenol cӫa GOA 86
Hình 3.28: ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ SKHQROEDQÿҫu và thӡLJLDQÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө phenol cӫa GOA 87
Hình 3.29: ҦQKKѭӣng cӫa nӗQJÿӝ SKHQROEDQÿҫXYjS+ÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө phenol cӫa GOA 88
Hình 3.30: ҦQKKѭӣng thӡLJLDQÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө BPA cӫa GOA15 89
Hình 3.31: Mô hình (a) khuӃch tán bӅ mһt và (b) khuӃch tán mao quҧn cӫa quá trình hҩp phө BPA cӫa GOA15 90
Hình 3.33 0{KuQKÿӝng hӑc (a) bұc mӝt và (b) bұc hai cӫa quá trình hҩp phө BPA cӫa GOA15 91
Hình 3.34: ҦQKKѭӣQJS+ÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө BPA cӫa GOA15 91
Hình 3.35: ҦQKKѭӣng nӗQJÿӝ %3$EDQÿҫXÿӃQGXQJOѭӧng hҩp phө cӫa GOA15 93
Hình 3.36: 0{KuQKÿҷng nhiӋt hҩp phө (a) Langmuir, (b) Freudlich, và (c) Temkin 94
Hình 3.37: HiӋu suҩWKҩSSKө%3$FӫD*2$WӯP{KuQKYjWӯWKӵFQJKLӋP 98
Hình 3.38: %LӇXÿӗVӵWiFÿӝQJFӫDWӯQJ\ӃXWӕÿӃQKLӋu suҩWKҩSSKө 99
Hình 3.39: ҦQKKѭӣng cӫa pH và thӡLJLDQÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө BPA cӫa GOA 100
Hình 3.40: ҦQKKѭӣng cӫa thӡi gian và nӗQJÿӝ %3$EDQÿҫXÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө BPA cӫa GOA 101
Hình 3.40: ҦQKKѭӣng cӫa pH và nӗQJÿӝ %3$EDQÿҫXÿӃn hiӋu suҩt hҩp phө BPA cӫa GOA 102
Hình 3.41: Phә FTIR cӫa GOA15, GOA_Phenol, và GOA_BPA 103
Hình 3.42: &ѫFKӃ hҩp phө phenolic cӫa GOA 103
Hình 4.1: Quy trình thí nghiӋm hҩp phө P{KuQKÿӝng 103
Trang 14DANH MӨC BҦNG
Bҧng 1.1 &iFSKѭѫQJSKiSWәng hӧp GO 5
Bҧng 1.2: So sánh hҩp phө vұt lý và hҩp phө hóa hӑc 22
Bҧng 2.1: Các hóa chҩt sӱ dөng trong luұQYăQ 43
Bҧng 2.2: ҦQKKѭӣng nӗQJÿӝ GO 47
Bҧng 2.3: ҦQKKѭӣng cӫa thӡi gian siêu âm 47
Bҧng 2.4: ҦQKKѭӣng cӫa pH 48
Bҧng 2.5: Mӭc thí nghiӋm cӫa các biӃn cӫa quá trình hҩp phө phenol 53
Bҧng 2.6: KӃt quҧ thiӃt kӃ thí nghiӋm hҩp phө ÿӕi vӟi phenol 53
Bҧng 2.7: Mӭc thí nghiӋm cӫa các biӃn cӫa quá trình hҩp phө BPA 55
Bҧng 3.1: KhӕLOѭӧng riêng cӫa các sҧn phҭm GOA 57
Bҧng 3.2: KhӕLOѭӧng riêng cӫa mүu GOA9 và GOA10 59
Bҧng 3.3: KhӕLOѭӧng riêng cӫa mүu GOA15 và GOA16 64
Bҧng 3.4: ĈLӅu kiӋn tәng hӧp GOA15 66
Bҧng 3.5: Thành phҫn các nguyên tӕ trong GO và GOA15 73
Bҧng 3.6: DiӋn tích bӅ mһt cӫa mүu GOA15 và các vұt liӋXWUrQFѫVӣ graphene 74
Bҧng 3.7: Các thông sӕ cӫa các mô hình khuӃch tán bӅ mһt và mao quҧn 76
Bҧng 3.8: Các thông sӕ cӫDFiFP{KuQKÿӝng hӑc bұc mӝt và bұc hai 76
Bҧng 3.9: Các thông sӕ cӫDP{KuQKÿҷng nhiӋt Langmuir, Freudlich, và Temkin 80
Bҧng 3.10: 'XQJOѭӧng hҩp phө phenol cӵFÿҥi cӫa GOA15 và các vұt liӋu khác 81
Bҧng 3.11: HiӋu suҩt hҩp phө phenol cӫa GOA15 theo quy hoҥch thӵc nghiӋm 82
Bҧng 3.12: ӃWTXҧSKkQWtFK$129$ 83
Bҧng 3.13: ӃWTXҧSKkQWtFKVӵSKKӧSFӫDP{KuQKYӟLWKӵFQJKLӋP 84
Bҧng 3.14: HiӋu suҩt hҩp phөSKHQROFӫD*2$WKHRP{KuQKYjWKӵFQJKLӋP 85
Bҧng 3.15: Các thông sӕ cӫa các mô hình khuӃch tán cӫa quá trình hҩp phө BPA 90
Bҧng 3.16: Các thông sӕ cӫa các mô hình ÿӝng hӑc cӫa quá trình hҩp phө BPA 90
Bҧng 3.17: Các thông sӕ cӫDP{KuQKÿҷng nhiӋt Langmuir, Freudlich, và Temkin 94
Bҧng 3.18: 'XQJOѭӧng hҩp phө BPA cӵFÿҥi cӫa GOA15 và các vұt liӋu khác 94
Bҧng 3.19: Các thông sӕ quá trình hҩp phө phenol, BPA cӫa GOA15 95
Bҧng 3.20: HiӋu suҩt hҩp phө BPA cӫa GOA15 theo quy hoҥch thӵc nghiӋm 96
Trang 15Bҧng 3.21: ӃWTXҧSKkQWtFK$129$ 97
Bҧng 3.22: ӃWTXҧSKkQWtFKVӵSKKӧSFӫDP{KuQKYӟLWKӵFQJKLӋP 98
Bҧng 3.23: HiӋu suҩtKҩSSKө BPA cӫa GOA WKHRP{KuQKYj thӵc QJKLӋP 99
Bҧng 3.24: ĈLӅu kiӋn hҩp phө phenol, BPA cӫa GOA15 102
Bҧng 3.25: Thành phҫn các nguyên tӕ WURQJ*2$WUѭӟc và sau hҩp phө phenolic 105
Trang 16DANH MӨC CÁC TӮ VIӂT TҲT
GOH Graphene oxide hydrogel Graphene oxit hydrogel GOA Graphene oxide aerogel Graphene oxit aerogel PVA Poly(vinyl alcohol) Poly(vinyl alcohol) ISISA Ice segregation induced
HPLC High performance
liquid chromatography
6ҳFNêOӓQJKLӋXQăQJFDR
Trang 17LӠI MӢ ĈҪU
7URQJJLDLÿRҥQÿҭ\PҥQKF{QJQJKLӋp hóa và KLӋQÿҥLKyDÿҩWQѭӟFQKLӅXQJjQKF{QJQJKLӋSÿmPӣUӝQJTX\P{YjSKҥPYLVҧQ[XҩW7X\QKLrQÿLNqPYӟLVӵSKiWWULӇQF{QJQJKLӋS, nKLӅXWiFQKkQ {QKLӉP QKѭNLPORҥLQһng, FKҩWPjXKӳXFѫFiFKӧSFKҩWSKHQROLF v.v WKҧLvào QJXӗQQѭӟF YӟLKjPOѭӧQJ QJj\FjQJJLDWăQJ Các KӧS FKҩW SKHQROLF NKy SKkQ Kӫ\ WURQJ Wӵ nhiên, WӗQ WҥL WURQJ WKӡL JLDQ GjL gây tác ÿӝQJ[ҩXÿӃQVӭFNKӓHFRQQJѭӡLYjP{LWUѭӡQJ9ҩQÿӅ[ӱOêFiFKӧSFKҩWSKHQROLFÿһFELӋt là phenol, bisphenol A WUӣQrQFҫQWKLӃWQKҩWOjӣFiFQѭӟFÿDQJSKiWWULӇQ QKѭ9LӋW1DP NKLӅXSKѭѫQJSKiS[ӱOêphenol, bisphenol A ÿmÿѭӧFSKiWWULӇQQKѭ KҩSSKөÿLӋQKyDR]RQKyDVLQKKӑF WUDRÿәi ion, màng OӑF v.v 7URQJÿyhҩSSKөYӟLѭXÿLӇPYұQKjQK ÿѫQJLҧQFKLSKtÿҫXWѭWKҩSYjGӉGjQJPӣUӝng quy mô ÿDQJÿѭӧFVӱGөQJSKәELӃQ Tuy nhiên, ciFORҥLYұWOLӋXKҩSSKөWUX\ӅQWKӕQJQKѭWKDQKRҥt tính, zeolite, silica, v.v có KLӋXTXҧ[ӱOêNK{QJ cao GRÿyFҫQSKiWWULӇQ FiFORҥLYұWOLӋXPӟLÿiSӭQJ\rXFҫX[ӱOêphenol, bisphenol A
7URQJ QKӳQJ QăP JҫQ ÿk\ FiF YұW OLӋX aerogel WUrQ Fѫ Vӣ graphene ÿDQJ ÿѭӧF quan tâm YӟLQKLӅXӭQJGөQJ WURQJFiFOƭQKYӵFQKѭ: YұWOLӋXKҩSSKө[~FWiFÿLӋQFӵc, v.v Graphene oxit aerogel (GOA) vӟLFҩXWU~FEDFKLӅXNKӕLOѭӧQJULrQJWKҩSÿӝKRҥWÿӝQJKyDKӑF cao, v.v OjYұWOLӋXKҩSSKөWLӅPQăQJWURQJ[ӱOêQѭӟc Bên FҥQKÿy GOA YӟL FiFQKyPFKӭFFKӭa oxy, GLӋQWtFKEӅPһWFQJYӟLFҩXWU~F Oӛ[ӕSOӟQgiúp JLDWăQJKLӋXTXҧ [ӱOêFiFFKҩW{QKLӉP 7X\QKLrQӣ9LӋWQDP*2$YүQFzQOjYұWOLӋXPӟLFKѭDFy QKLӅXQJKLrQFӭXVuYұ\ ÿӅ WjLÿѭӧc chӑQÿӇ thӵc hiӋn
là ³1JKLrQ FӭX WәQJ KӧS YұW OLӋX '-JUDSKHQH R[LW DHURJHO ÿӇ KҩS SKө SKHQRO
bisphenol A´
Trang 18TӘNG QUAN
1.1 Graphite
Graphite (Gi) hay WKDQFKuÿѭӧFÿһt tên bӣi Abraham Gotton Werner vào QăP
là mӝt trong các dҥng thù hình cӫD FDFERQ NLP FѭѫQJ JUDSKLWH IXOOHUHQFH v.v.) Gi ÿѭӧc hình thành tӯ nhӳQJ ÿѫQ Oӟp graphene (Gr) liên kӃt vӟi nhau bҵng lӵc Van der Waals vӟi khoҧQJFiFKQP'RÿyFiFÿѫQOӟp Gr dӉ WUѭӧt lên nhau và tách lӟp Trong mӛLÿѫQOӟp Gr, các nguyên tӱ cacbon lai hóa sp2 ÿӗng phҷng liên kӃt cӝng hóa trӏ vӟi nhau tҥo vòng lөFJLiFÿӅu vӟi góc liên kӃt khoҧng 120o [1,2] Bên cҥQKÿyÿLӋn tӱ tӵ GRWURQJRUELWDOSFKѭDODLKyDWKDPJLDWҥo liên kӃt S QrQÿӝ dài liên kӃt C-C giҧm còn
QPĈӗng thӡi, do liên kӃt S NK{QJÿӏnh chӛ trong toàn bӝ cҩu trúc Gr nên Gi có khҧ QăQJGүQÿLӋn và dүn nhiӋt [3] Cҩu trúc cӫa Gi và Gr ÿѭӧc mô tҧ ӣ hình 1.1
Hình 1.1: Cҩu trúc cӫa (a) graphite và (b) graphene [4]
7\WKHRFiFKVҳS[ӃSJLӳDFiFÿѫQOӟS Gr YӟLQKDXFҩXWU~FWLQKWKӇFӫD*LFyKDLGҥQJ OөFSKѭѫQJYjPһt thoi 7URQJÿyGҥQJWKDQFKuOөFSKѭѫQJFiFOӟS Gr VҳS[ӃSWKHRWKӭWӵ$%$FzQÿӕLYӟi GҥQJPһWWKRLVҳS[ӃSWKHR$%& QKѭWKӇKLӋQӣKuQK 'ҥQJOөFSKѭѫQJFyWKӇFKX\ӇQKyDWKjQKPһWWKRLWK{QJTXDTXiWUuQK[ӱOêFѫKӑFYjFKX\ӇQKyDQJѭӧFOҥLNKLQXQJӣ °C [5]
0,342 nm
Trang 19Hình 1.2: Cҩu trúc Gi dҥng lөFSKѭѫQJ $%$ YjGҥng mһt thoi (ABC) [6]
Gi FyNKҧQăQJWѭѫQJWiF YӟLpolymer, KҩSSKөYӟLFiFSKkQWӱSKDNKtKRһFOӓQJ, v.v nên ÿѭӧFӭQJGөQJWURQJQKLӅXOƭQKYӵF QKѭ FKӃWҥRÿLӋQFӵFFKҩWE{LWUѫQ, FKҩWKҩSSKө, v.v [3,7] %rQFҥQKÿy*Lcó QKLӋWÿӝQyQJFKҧ\cao (1200 ÿѭӧFGQJÿӇFKӃWҥR chén QXQJYjQӗLQҩXFKҧ\NLPORҥL *ҫQÿk\, *LÿѭӧFVӱGөQJOjPQJX\rQOLӋX FKRWәQJKӧS các YұWOLӋXWUrQFѫVӣgraphene QKѭ graphite oxit, graphene oxit, v.v
Trang 20Hình 1.3: Cҩu trúc cӫa GO [9]
1.2.2 7tQKFK̭W
&iFQKyPFKӭFFKӭDR[\WUrQEӅPһWFyNKҧQăQJKuQKWKjQKOLrQNӃWK\GUROjP*2FyNKҧQăQJSKkQWiQcao trong FiFGXQJP{LSKkQFӵFQKѭPHWDQROHWDQROQѭӟF, v.v ĈӗQJWKӡLFiFQKyPFKӭFQj\PDQJÿLӋQWtFKkPWҥRWѭѫQJWiFÿҭ\ giúp JLDWăQJNKRҧQJFiFKJLӳDFiFOӟS GO (0,8 - 1,6 nm) VRYӟLWURQJ*LEDQÿҫu (0,342 nm), QkQJFDRGLӋQWtFKEӅPһW*2 QKѭWKӇKLӋQӣKuQK4 Tuy nhiên, ciFQKyPFKӭFWUrQEӅPһWSKiYӥPҥQJOѭӟLcacbon sp2 làm cho GO có NKҧQăQJ GүQÿLӋQWKҩSNKRҧQJ6P [8,10]
Hình 1.4: Khoҧng cách giӳa các lӟp GO trong các dung môi [8]
Trang 211.2.3 PK˱˯QJSKiSW͝QJKͫS
GO OjVҧQSKҭPFӫDTXiWUuQKR[\KyDYjWiFKOӟSJUDSKLWH'RWiFÿӝQJFӫDTXiWUuQKR[\KyDFiFQKyPFKӭc FKӭDR[\ÿѭӧFJҳQOrQEӅPһWFӫD*LWҥRJUDSKLWHR[LW (GiO), NKRҧQJFiFKJLӳDFiFOӟSWURQJFҩXWU~FÿѭӧFJLDWăQJKѫQ - QP VRYӟL*LEDQÿҫX QP 6DXÿyWLӃQKjQKVLrXkPÿӇWiFKOӟS*L2WҥR*2 4XiWUuQKWәQJKӧS*2Wӯ*LÿѭӧF WKӇKLӋQӣKuQK
Hình 1.5: Quá trình tәng hӧp GO [11]
7\WKXӝFYjRFiFÿLӅXNLӋQWәQJKӧSVӁ ҧQKKѭӣQJWӟLFҩXWU~FYjÿһFWtQK FӫD*2 Các SKѭѫQJSKiSWәQJKӧS*2ÿѭӧF trình bày ӣEҧQJ
Trang 22Hummers cҧi tiӃn
Tác nhân
oxy hóa
HNO3, KClO3
H2SO4,
HNO3, KClO3
H2SO4,
NaNO3, KMnO4
H2SO4,
NaNO3, KMnO4
ĈӇ khҳc phөFFiFQKѭӧFÿLӇm trên, SKѭѫQJSKiS+XPPHUVFҧi tiӃn ÿmÿѭӧc phát triӇn, vӟi viӋc thay thӃ NaNO3 bҵng cách sӱ dөng hӛn hӧp axit H2SO4:H3PO4 vӟi tӍ lӋ 9:1 và WăQJ Oѭӧng KMnO4 [12] Tác nhân oxy hóa chính cӫa quá trình là mangan heptoxit (Mn2O7) tҥo thành khi KMnO4 phҧn ӭng vӟi H2SO4 ÿұPÿһc ÿѭӧc mô tҧ ӣ SKѭѫQJWUuQK(1.1) và (1.2) [14]
ସ ଶସ ՜ ାଷା ଷା͵ ସି (1.1)
ଷାସି ՜ ଶ (1.2)
Mn2O7 WҩQF{QJYjRQӕLÿ{LFӫa alken KuQKWKjQKQrQGLROWҥRQrQ FiFQKyPFKӭFFKӭDR[\WUrQEӅPһWFӫa GO9ӟLVӵFyPһWcӫD+3PO4 giúp EҧR YӋ các nhóm diol WUiQK EӏR[\ KyD TXi PӭF, PҥQJ OѭӟL FDFERQ WURQJ FҩX WU~F GO ÿѭӧF EҧR YӋ [15,16] &ѫ FKӃ EҧRYӋFӫD+3PO4 ÿѭӧFP{WҧӣKuQK1.6
Trang 23Hình 1.6: &ѫFKӃ tác dөng cӫa H3PO4 [12]
3KѭѫQJSKiS+XPPHUVFҧLWLӃQ ÿѭӧFVӱGөQJSKәELӃQKLӋQQD\YӟLѭXÿLӇPOjTXiWUuQKtWSKiWVLQKNKtÿӝFWӹOӋFDFERQEӏR[\KyDFDRKѫQ &2-1,5), ÿӝNKX\ӃWWұW
WURQJFҩXWU~FVҧQSKҭPWKҩSYjFyWKӇӭQJGөQJWURQJVҧQ[XҩWTX\P{F{QJQJKLӋS
1.2.4 ͰQJGͭQJ
*2 YӟL QKLӅX ѭX ÿLӇP QKѭ NKҧ QăQJ SKkQ WiQ WӕW WURQJ QѭӟF WtQK WѭѫQJ WKtFK VLQKKӑFFDRYjÿӝKRҥWÿӝQJKyDKӑF*2OjYұWOLӋXWLӅPQăQJӭQJGөQJWURQJQKLӅXOƭQKYӵF: YұWOLӋX\WӃP{LWUѭӡQJ v.v
- Vұt liӋu: *2ÿѭӧc sӱ dөng trong chӃ tҥo màng nanocomposite giúp QJăn chһn quá
trình khuӃch tán cӫa các phân tӱ FyNtFKWKѭӟc lӟn, sӱ dөng trong SKkQWiFKHWDQROQѭӟc, PHWDQROQѭӟc, v.v [17]
giҧm thiӇu oxy hóa quá mӭc
có H3PO4
KMnO4
H2SO4
Trang 24YӟLFiFQKyPFKӭF FKӭDR[\FyNKҧQăQJWѭѫQJWiFWӕWYӟLWKjQK WӃEjR YLNKXҭQ *2ÿѭӧFӭQJGөQJWURQJFKӃWҥR YұWOLӋXNKiQJNKXҭQ [4]
- M{LWUѭӡng: GO vӟi các nhóm chӭc chӭa oxy trên bӅ mһt nên có khҧ QăQJOLrQNӃt
vӟi các ion kim loҥi nһng, chҩt màu hӳXFѫKӧp chҩt hӳXFѫ QrQÿѭӧc ӭng dөng làm YұWOLӋXxúc tác quang và KҩSSKөGO kӃt hӧp vӟi các vұt liӋu khác Fe3O4, MnFe2O4, ZnO, TiO2, v.v giúp gia WăQJ hiӋu quҧ xӱ lý các tác nhân ô nhiӉm [18]
Tuy nhiên, GO FyPӝWVӕKҥQFKӃQKѭFiF WҩPGӉNӃWWөOҥLYӟLQKDXÿӝFKӑQOӑFWKҩSNKyWKXKӗLĈӇNKҳFSKөFQKѭӧFÿLӇPWUrQYұWOLӋXJUDSKHQHR[Lt aerogel YӟLFҩXWU~F
ba FKLӅX '