Luận văn thạc sĩ Kỹ thuật hóa học: Nghiên cứu cải tiến hệ quang xúc tác TiO2-SiO2 trên cơ sở vật liệu monolith để xừ lý hợp chất hữu cơ trong môi trường nước

-

VÕ NGӐC QUӔC DUY

75Ç1&Ѫ6Ӣ VҰT LIӊ80212/,7+Ĉӆ XӰ LÝ HӦP CHҨT HӲ8&Ѫ7521*0Ð,75ѬӠ1*1ѬӞC

Chuyên ngành : KӺ THUҰT HÓA HӐC Mã sӕ : 8520301

LUҰ19Ă17+Ҥ&6Ƭ

&Ð1*75Î1+ĈѬӦC HOÀN THÀNH TҤI 75ѬӠ1*ĈҤI HӐC BÁCH KHOA ±Ĉ+4*-HCM

Cán bӝ Kѭӟng dүn khoa hӑc: PGS TS Lê Minh ViӉn

Cán bӝ chҩm nhұn xét 1: 76ĈRjQ9ăQ7KXҫn

Cán bӝ chҩm nhұn xét 2: 769ăQ+RjQJ/XkQ

LuұQ YăQ WKҥF Vƭ ÿѭӧc bҧo vӋ tҥL 7UѭӡQJ Ĉҥi hӑc Bách KhRD Ĉ+4* 7S +&0ngày 08 WKiQJQăP7Uӵc tuyӃn)

Thành phҫn HӝLÿӗQJÿiQKJLiOXұQYăQWKҥFVƭJӗm:

1 Chӫ tӏch: PGS TS NguyӉQĈuQK7KjQK 2 7KѭNê76 PhҥP+RjQJ+X\3Kѭӟc Lӧi 3 Phҧn biӋQ76ĈRjQ9ăQ7KXҫn

4 Phҧn biӋQ769ăQ+RjQJ/XkQ 5 Ӫy Viên: PGS TS Lê Minh ViӉn

Xác nhұn cӫa Chӫ tӏch HӝL ÿӗQJ ÿiQK JLi /9 Yj 7Uѭӣng Khoa quҧn lý chuyên ngành sau khi luұQYăQÿmÿѭӧc sӱa chӳa (nӃu có)

CHӪ TӎCH HӜ,ĈӖNG 75ѬӢNG KHOA KӺ THUҰT HÓA HӐC

ĈҤI HӐC QUӔC GIA TP.HCM 75ѬӠ1*ĈҤI HӐC BÁCH KHOA

CӜNG HÒA XÃ HӜI CHӪ 1*+Ƭ$9,ӊT NAM Ĉӝc lұp - Tӵ do - Hҥnh phúc

NHIӊM VӨ LUҰ19Ă17+Ҥ&6Ƭ

1Jj\WKiQJQăPVLQK 1ѫLVLQK7S+&0 &KX\rQQJjQK.ӻ7KXұW+yD+ӑF 0mVӕ : 8520301

&Ѫ6Ӣ VҰT LIӊ80212/,7+Ĉӆ XӰ LÝ HӦP CHҨT HӲ8&Ѫ7521*0Ð,75ѬӠNG 1ѬӞC

II NHIӊM VӨ VÀ NӜI DUNG:

- 7uP ÿѭӧF ÿLӅu kiӋn phӫ xúc tác TiO2-SiO2-Ag lên chҩt mang Monolith bҵng SKѭѫQJSKiSQK~QJ

- ĈiQKJtiKRҥt tính quang xúc tác cӫa hӋ [~FWiFWUrQ0RQROLWKÿӕi vӟi dung dich Enaphthol ӣ FiF ÿLӅu kiӋQ KjP Oѭӧng Ag, nhiӋW ÿӝ nung cӫa TiO2-SiO2 trên monolith, thành phҫn TiO2/SiO2, pH dung dӏchE-naphthol)

KhҧRViWÿӝ bӅn cӫa hӋ xúc tác TiO2-SiO2-Ag trên Monolith thông qua sӕ lҫn tái sӱ dөng

III NGÀY GIAO NHIӊM VӨ : *KLWKHRWURQJ4ĈJLDRÿӅ tài) 21/09/2020

IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIӊM VӨ*KLWKHRWURQJ4ĈJLDRÿӅ tài) 13/06/2021 V CÁN BӜ +ѬӞNG DҮN (Ghi rõ hӑc hàm, hӑc vӏ, hӑ, tên): PGS TS Lê Minh ViӉn

LӠI CҦ0Ѫ1

³Nghiên cӭu cҧi tiӃn hӋ quang xúc tác TiO2-SiO2 WUrQFѫVӣ vұt liӋXPRQROLWKÿӇ xӱ lý hӧp chҩt hӳXFѫWURQJP{LWUѭӡQJQѭӟc´OjÿӅ tài luұQYăQWӕt nghiӋp cӫa em sau khoҧng thӡi gian hӑc tұp và nghiên cӭu tҥLWUѭӡQJĈҥi hӑc Bách Khoa ± Ĉҥi hӑc Quӕc gia Thành phӕ Hӗ Chí Minh

7Uѭӟc hӃt, em xin gӱL ÿӃn quý thҫy cô Khoa Kӻ Thuұt Hóa Hӑc lӡi chào trân trӑng, lӡi chúc sӭc khӓe và lӡi cҧPѫQVkXVҳc Vӟi sӵ quan tâm, chӍ bҧo tұn tình trong quá trình hӑc tұp và trau dӗi kiӃn thӭc bҧn thân

EP FNJQJ Wӓ lòng biӃW ѫQ ÿӃQ /mQK ÿҥR WUѭӡQJ Ĉҥi hӑF %iFK KRD YăQ SKzQJkhoa Khoa Kӻ thuұt Hóa HӑFÿmWҥo cho em nhӳQJÿLӅu kiӋn tӕt nhҩWÿӇ hoàn thành luұn YăQWӕt nghiӋp

1JRjLUDHPFNJQJGjQKVӵ cҧPѫQÿӃn vӟLFiFHPVLQKYLrQNKyDGѭӟLÿһc biӋt là em HuǤnh Ngӑc DiӉm Trinh và em HuǤnh HӳX7jLFiFHPÿmQKLӋt tình hӛ trӧ và giúp ÿӥ trong quá trình thӵc hiӋn luұQYăQWҥi phòng thí nghiӋm

Ĉһc biӋt, em xin gӱLÿӃn PGS.TS Lê Minh ViӉQJLiRYLrQKѭӟng dүn chính cho ÿӅ tài cӫa em, lӡi cҧPѫQFKkQWhành nhҩt Thҫ\ÿmOX{QTXDQWkPJL~Sÿӥ tұn tình và Kѭӟng dүn em hoàn thành tӕt luұQYăQWURQJWKӡi gian vӯa qua

Em xin chân thành cҧPѫQ

Tp.Hӗ Chí Minh, ngày 08 tháng 08 QăP2021 Sinh viên thӵc hiӋn

Võ Ngӑc Quӕc Duy

TÓM TҲT LUҰ19Ă1

Xúc tác quang hóa trên nӅn TiO2 ÿmÿѭӧc rҩt nhiӅu tài liӋu công bӕ vӟi các tính chҩWYѭӧt trӝLÿӇ xӱ lý các chҩt hӳXFѫWURQJP{LWUѭӡQJQѭӟc so vӟi các dҥng vұt liӋu khác Tuy nhiên, xúc tác nano TiO2 tӗn tҥLFiFQKѭӧFÿLӇPQKѭOjNKyWKXKӗi sau khi sӱ dөng, diӋn tích bӅ mһt riêng nhӓ QăQJ Oѭӧng vùng cҩm lӟQ 'R ÿy ÿӇ tiӃn tӟi viӋc sӱ dөng xúc tác quang hóa nano TiO2, trong nghiên cӭu này vұt liӋu composite TiO2-SiO2 ÿѭӧc tәng hӧp bҵngSKѭѫQJSKiSVRO-gel và tҭm kim loҥi Ag lên bӅ mһt vұt liӋu bҵng SKѭѫQJ Sháp lҳQJ ÿӑng quang hӑc (photodeposition) 6DX ÿy SKӫ lӟp vұt liӋu TiO2-SiO2-Ag lên bӅ mһt các kênh cӫa vұt liӋu Cordieritte Honeycomb Monolith (CHM) dҥng ӕng bҵQJSKѭѫQJSKiSSKӫ nhúng Bên cҥQKÿylӟp SiO2 ÿѭӧc phӫ lên trên bӅ mһt vұt liӋX0RQROLWKÿyQJYDLWUzWăQJGLӋn tích vӅ mһt vұt liӋu Monolith, nâng cao tính chҩWFѫhӑFYjWăQJÿӝ bám dính cho xúc tác

Các kӃt quҧ nghiên cӭu cho thҩy, vӟi sӵ WKD\ ÿәi tӹ lӋ sӕ mol TiO2 : SiO2 (95:5 TS5, 85:15 TS15, 75:25 TS25), các mүu xúc tác dҥng bӝt TiO2-SiO2, TiO2-SiO2 tҭm Ag (TiO2-SiO2-Ag) và màng phӫ lên CHM ÿm ÿѭӧF ÿLӅu chӃ thành công Yj ÿiQK JLi KRҥt tính quang xúc tác cӫa vұt liӋu ÿӕi vӟi sӵ phân hӫ\ȕ-QDSKWKROGѭӟi ánh sáng khҧ kiӃn và ánh sáng UV 395 nm Mүu vұt liӋu xúc tác TS5-5%Ag bӝt là chҩt xúc tác quang hiӋu quҧ ÿӇ phân hӫy quang hӧp chҩWȕ-naphthol, có hiӋu suҩt phân hӫy sau 90 phút chiӃXGѭӟi tia UV là 97%, tӕF ÿӝ phҧn ӭng là 3,64 phút-1ÿӕi vӟi xúc tác trên CHM 2S600-2S-TS5-5%Ag ÿҥt 94,7% sau 90 phút chiӃu xҥ Khҧ QăQJWiLVӱ dөng cӫa hӋ xúc tác quang CHM ÿҥt hiӋu quҧ cao, sau 5 lҫn tái sӱ dөng, hiӋu suҩWÿҥt 88,5%, giҧm 6,2% so vӟi lҫQÿҫu tiên KӃt quҧ cho thҩy tiӅPQăQJFӫa hӋ vұt liӋu xúc tác quang trên nӅn Monolith trong vҩQÿӅ xӱ lý chҩt ô nhiӉm hӳXFѫWURQJP{LWUѭӡQJQѭӟc, bên cҥQKÿyKӋ xúc tác còn hҥn chӃ FiFQKѭӧFÿLӇm cӫa vұt liӋu nano TiO2 dҥng bӝt

ABSTRACT

TiO2 photocatalysts have been published in many papers with superior properties for the treatment of organic substances in aqueous media compared to other materials However, TiO2 nanocatalysts have disadvantages such as: difficult to recover after use, small specific surface area, large band gap energy Therefore, in order to use TiO2photocatalysts, in this study, TiO2-SiO2 composite materials were synthesized by sol-gel method and impregnated with Ag metal on the surface of the material by photodeposition method Then, coating the TiO2-SiO2-Ag material on the channel surface of the tubular Cordieritte Honeycomb Monolith (CHM) material by dip-coating method In addition, the SiO2 layer coated on the surface of the Monolith material plays the role of increasing the surface area of the Monolith material, improving the mechanical properties and increasing the adhesion for the catalyst

The research results show that, with the change of the molar ratio of TiO2 : SiO2(95:5 TS5, 85:15 TS15, 75:25 TS25), the TiO2-SiO2 powder, TiO2-SiO2 impregnated with TiO2-SiO2 (TiO2-SiO2-Ag) and film coated on CHM have been successfully prepared and evaluated the photocatalytic activity of the maWHULDO IRU ȕ-naphthol degradation under visible light and 395 nm UV light The powder sample TS5-5%Ag catalytic material is an effective photocatalyst for photodegradation of ȕ-naphthol, with a decomposition efficiency of 97% after 90 minutes under UV light, and a reaction rate of 3.64 min-1, for the catalyst on CHM 2S600-2S-TS5-5%Ag reached 94.7% after 90 minutes of irradiation The reusability of the CHM photocatalyst system is highly efficient, after 5 times of reuse, the efficiency reaches 88.5%, a decrease of 6.2% compared to the first time The results show the potential of the monolith-based photocatalytic material system in the treatment of organic pollutants in the aqueous environment, besides the catalyst system also limits the disadvantages of powdered TiO2nanomaterials

LӠ,&$0Ĉ2$1

7{L[LQFDPÿRDQÿk\OjF{QJWUuQKQJKLrQFӭu cӫDULrQJW{LÿmWKӵc hiӋn tҥi Khoa Kӻ thuұt Hóa Hӑc - Ĉҥi hӑc Bách Khoa-Ĉҥi hӑc Quӕc Gia Tp Hӗ &Kt 0LQK Gѭӟi sӵ Kѭӟng dүn cӫa thҫy PGS TS Lê Minh ViӉn

Các sӕ liӋu và kӃt quҧ trình bày trong luұQYăQOjWUXQJWKӵFYjFKѭDWӯng công bӕ trong bҩt cӭ công trình nào khác

Hӑc viên thӵc hiӋn

Võ Ngӑc Quӕc Duy

1.1.Xúc tác quang hóa TiO2 3

1.1.1 Vai trò cӫa SiO2 trong viӋFWăQJFѭӡng hoҥt tính 3

1.1.2 Vai trò nano Ag trong viӋFWăQJFѭӡng hoҥt tính 4

1.1.3 Vai trò monolith trong viӋFWăQJFѭӡng khҧ QăQJWKXKӗi 6

2.4.2 Kính hiӇQYLÿLӋn tӱ quét (SEM) 15

2.4.3 HiӇQYLÿLӋn tӱ truyӅn qua (TEM) 16

2.4.4 Phә tán xҥ QăQJOѭӧng tia X (EDX) 16

3KѭѫQJSKiSÿRGLӋn tích bӅ mһt riêng (BET) 16

2.4.6 Phә phҧn xҥ khuӃch tán (UV-DRS - Band gap - Eg) 16

3.1.2 Kính hiӇQYLÿLӋn tӱ truyӅn qua (TEM) 22

3.1.3 Phә phҧn xҥ khuӃch tán (UV-DRS) 23

3.1.4 DiӋn tích bӅ mһt riêng (BET) 24

ĈLӇPÿҷQJÿLӋn 25

3.1.6 Quang phә TXDQJÿLӋn tӱ tia X (XPS) 25

3.2 ĈiQKJLiKR̩t tính quang xúc tác cͯa v̵t li͏u TiO2-SiO2 d̩ng b͡t 27

3.2.1 Khҧo sát ҧQKKѭӣQJKjPOѭӧQJ3(*GѭӟLÿqQiQKViQJWӵ nhiên 27

3.2.2 ҦQKKѭӣng nhiӋWÿӝ QXQJGѭӟLÿqQiQKViQJWӵ nhiên 28

3.2.3 ҦQKKѭӣng pH dung dӏFKGѭӟi ánh sáng tӵ nhiên 34

3.2.4 Vұt liӋu composite TiO2-SiO2 tҭm Ag 35

3.3 ĈiQKJLiKR̩t tính h͏ v̵t li͏u TiO2-SiO2 phͯ trên monolith 37

3.3.1 Nghiên cӭXSKѭѫQJSKiSSKӫ xúc tác trên monolith 37

3.3.2 ҦQKKѭӣng cӫDS+ÿӃn hoҥt tính quang xúc tác TiO2-SiO2/monolith 41

3.3.3 Hoҥt tính quang xúc tác TiO2-SiO2-Ag/monolith 42

3.3.4 ĈiQKJLiÿӝ bӅn vұt liӋu 42

3.3.5 &ѫFKӃ phân hӫy E-naphthol 44

&+ѬѪ1* KӂT LUҰN VÀ KIӂN NGHӎ 47

4.1 K͇t lu̵n 47

4.2 Ki͇n ngh͓ 47

TÀI LIӊU THAM KHҦO 49

DANH MӨC BҦNG

%̫QJ&iFKyDFK̭t s͵ dͭng 10

%̫QJ&iFWKL͇t b͓ s͵ dͭng 10

%̫QJ.tFKWK˱ͣc tinh th͋ cͯa TSS, TS15, TS25 theo nhi͏Wÿ͡ nung 22

%̫QJ'L͏n tích b͉ m̿t riêng cͯa TiO2 và TiO2-SiO2 25

B̫ng 3.3: T͑ l͏ % theo nguyên t͙ Ti và Si trong các v̵t li͏u TS5, TS15 và TS25 27

%̫QJ+R̩t tính quang xúc tác cͯa TS5 d̩ng b͡WG˱ͣLÿqQiQh sáng t͹ nhiên 28 %̫QJ̪QKK˱ͧng cͯa nhi͏Wÿ͡ QXQJÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯa TS5 29

%̫QJ̪QKK˱ͧng cͯa nhi͏Wÿ͡ QXQJÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯa TS15 30

%̫QJ̪QKK˱ͧng cͯa nhi͏Wÿ͡ QXQJÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯa TS25 31

%̫QJ̪QKK˱ͧng cͯa nhi͏t ÿ͡ QXQJÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯa TS5, TS15 và TS25 33

%̫QJ+L͏u sṷt phân hͯy E±naphthol ̫QKK˱ͧng cͯa pH dung d͓FKG˱ͣi ánh sáng t͹ nhiên 35

%̫QJ%̫ng so sánh hi͏u sṷt và h̹ng s͙ t͙Fÿ͡ ph̫n ͱQJWKHRKjPO˱ͫng b̩c ͧ các ngu͛n sáng khác nhau cͯa xúc tác Ag-TS5 (m̳u nung ͧ 500oC) 37

%̫QJ6RViQKKL͏u sṷt phân hͯy và t͝QJKjPO˱ͫng C hͷXF˯72& 44

DANH MӨC HÌNH

+uQK6˯ÿ͛ t͝ng hͫp b͡t TiO2- SiO2 ṯm Ag 12 +uQK4X\WUuQK[͵ lý ceramic monolith 13 +uQK4X\WUuQKW͝ng hͫp SiO2/Monolith 14 +uQK.5: Ph͝ E˱ͣc sóng cͯDÿqQP{SK͗ng ánh sáng t͹ nhiên EXO TERRA 26W 19 +uQK6˯ÿ͛ h͏ th͙QJÿiQKJLiKR̩t tính quang xúc tác cͯa v̵t li͏u ͧ d̩ng huy͉n phù 19 +uQK6˯ÿ͛ thi͇t b͓ ph̫n ͱng h͏ monolith 19 +uQK*L̫Qÿ͛ nhi͍u x̩ tia X cͯa TS5 (a), TS15 (b) và TS25 (c) theo nhi͏Wÿ͡ nung 21 +uQK̪nh TEM cͯa các m̳u: a) TiO2; b) TS5; c) TS15; d) TS25 23 +uQKD 3K͝ h̭p thu UV-9LVE Ĉ͛ th͓ 7DXFÿ͋ [iFÿ͓QKQăQJO˱ͫng vùng c̭m cͯa các v̵t li͏u TS5, TS15, TS25 23 +uQKD %L͋Xÿ͛ h̭p phͭ, nh̫ h̭p cͯa các m̳u TiO2, TS5, TS15 và TS25, (b) tFKWK˱ͣc l͟ x͙p cͯa các m̳u TiO27676Yj76WKHRSK˱˯QJSKiS'$ 24 +uQKĈL͋Pÿ̻QJÿL͏n cͯa m̳u TS5 25 +uQK3K͝ TXDQJÿL͏n t͵ tia X (XPS) cͯa các m̳u TS5, TS15 và TS25 26 +uQK (a) Hi͏u sṷt phân hͯy và (b) h̹ng s͙ t͙Fÿ͡ phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS5-ÿ˱ͫc nung ͧ 500q& WKHRKjPO˱ͫng PEG 20000 28 +uQK (a): Hi͏u sṷt phân hͯy và (b) h̹ng s͙ t͙Fÿ͡ phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS5 theo nhi͏Wÿ͡ nung 450-500-550o&KjPO˱ͫng PEG là 50% 29 +uQK(a): Hi͏u sṷt phân hͯy và (b) h̹ng s͙ t͙Fÿ͡ phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS15 ͧ các nhi͏Wÿ͡ nung 450-500-550oC 30 +uQK (a): Hi͏u sṷt phân hͯy và (b) h̹ng s͙ t͙Fÿ͡ phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS25 ͧ các nhi͏Wÿ͡ nung 450, 500 và 550oC 31

+uQK Hi͏u sṷt phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS5 (a), TS15 (b), TS25 (c) (hàm O˱ͫng PEG là 50 %, nhi͏Wÿ͡ nung 450, 500, 550o& G˱ͣi ánh sáng UV-395nm 32 +uQK H̹ng s͙ t͙Fÿ͡ phân hͯy ȕ±naphthol cͯa TS5 (a), TS15 (b) TS25 (c) ͧ các nhi͏Wÿ͡ nung 450-500-550oC 33

cͯa TS5 35 +uQK̪QKK˱ͧng cͯDKjPO˱ͫng b̩Fÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯD76G˱ͣi ngu͛n ánh sáng kh̫ ki͇n 36 +uQK̪QKK˱ͧng cͯDKjPO˱ͫng b̩Fÿ͇n ho̩t tính xúc tác cͯD76G˱ͣi ngu͛n ánh sáng UV-395nm 37 +uQK&̭u trúc cͯa các lͣp xúc tác trên v̵t li͏u cordierit 38 +uQK&̭u trúc b͉ m̿t cͯDPRQROLWKD WU˱ͣc, (b) sau khi phͯ SiO2 và nung ͧ 600oC, (c) sau khi phͯ TS5 và nung ͧ 500oC v à (d) m̿t c̷t ngang cͯa 2S600-2S-TS5 39 +uQK SEM-EDX cͯa xúc tác 2S-600-2S-TS5-5%Ag 39 +uQK1JKLrQFͱu vai trò cͯa lͣp lót SiO2 ÿ͙i vͣi h͏ xúc tác TiO2-SiO2

monolith 40 HuQK̪QKK˱ͧng cͯDS+ÿ͇n hi͏u sṷt phân hͯy E±naphthol cͯa v̵t li͏u 2S-600-2S-TS5 49

h͏ quang xúc tác monolith ͧ pH t͹ nhiên 42 Hình 3.23: Hi͏u sṷt phân hͯy E-naphthol sau 5 l̯n tái s͵ dͭng 43 +uQK0ͱFÿ͡ khoáng hóa E-naphthol cͯa v̵t li͏u 2S600-2S-TS5-5%Ag 43

b) 15, c) 30 và d) 60 phút và (e) ph͝ ion ͧ thͥLÿL͋m 18,389 phút 45 +uQK&˯FK͇ ph̫n ͱng phân hͯy E-naphthol 45

DANH MӨC CÁC CHӲ VIӂT TҲT

Chӳ viӃt tҳt

BET Brunauer-Emmett-Teller surface area analysis

Phân tích diӋn tích bӅ mһt vұt liӋu

Phә tán xҥ QăQJOѭӧng tia X GC-MS Gas chromatography±mass

Sҳc ký khí khӕi phә

pHIEP pH isoelectric point Giá trӏ pH tҥLÿLӇPÿҷQJÿLӋn

SEM Scanning Electron Microscope Kính hiӇQYLÿLӋn tӱ quét

TEC Thermal Expansion Coefficient HӋ sӕ giãn nӥ nhiӋt

TEM Transmission Electron Microscopy Kính hiӇQYLÿLӋn tӱ truyӅn qua

Fѫ

UV-DRS Diffuse-reflectance-spectroscopy Phә phҧn xҥ khuӃch tán

UV-Vis Ultraviolet±visible Hҩp thө phân tӱ ánh sáng UV và khҧ kiӃn

XPS X-ray photoelectron spectroscopy Quang phә TXDQJÿLӋn tӱ tia X

TÍNH CҨP THIӂT CӪ$Ĉӄ TÀI

Ô nhiӉPQѭӟc là vҩQÿӅ ÿDQJÿѭӧc thӃ giӟi hӃt sӭc quan tâm, do hiӋn tҥi nguӗn Qѭӟc ngӑWÿDQJQJj\FjQJKҥn chӃEăQJWDQӣ hai cӵc, xâm nhұp mһn vào nguӗQQѭӟc, ngoài ra các hoҥWÿӝng xҧ thҧi vào các sông ngòi, ao hӗ FNJQJJySSKҫn khiӃn cho nguӗn Qѭӟc ngӑt ngày càng bӏ thu hҽp, dүQÿӃn cuӝc sӕng cӫDÿӝng thӵc vұWFNJQJEӏ WKD\ÿәi và FRQQJѭӡLFNJQJFKӏu ҧQKKѭӣng nghiêm trӑQJĈiQJFK~êOjVӵ tӗn tҥi cӫa các chҩt hӳu FѫFyÿӝc tính cao, khó bӏ phân hӫy và có khҧ QăQJWtFKONJ\WURQJFѫWKӇ gây nhiӉPÿӝc cҩSWtQKPmQWtQKQKѭSKHQROFiFKӧp chҩt cӫa phenol, D-naphthol, E-naphthol, kháng VLQK«'RYұy, nhu cҫu xӱ lý các chҩt hӳXFѫQj\OjUҩt cҫn thiӃt và cҩp bách Giӟi khoa hӑFÿmYjÿDQJ QJKLrQFӭXÿӇ tìm ra giҧLSKiSFNJQJQKѭWKLӃt lұp các hӋ thӕng xӱ lý ô nhiӉm nguӗQQѭӟFFiFSKѭѫQJSKiS[ӱ OêÿmUDÿӡLQKѭSKѭѫQJSKiSKҩp phө >1@, phân hӫy sinh hӑc >2@, clo hóa >3@, ozon hóa >4@R[LKyDÿLӋn hóa >6@, thҭm thҩXQJѭӧc >6@«Tuy nhiên, các giҧi pháp này lҥi gһp nhiӅu hҥn chӃ QKѭORҥi bӓ không hoàn toàn chҩt ô nhiӉm, mҩt nhiӅu thӡi gian,chi phí cao và sinh ra các sҧn phҭm phө ÿӝc hҥi khác>7-8@ Trong sӕ ÿySKѭѫQJSKiSR[\KyDQkQJFDRUDÿӡi vӟi nhiӅXѭXÿLӇPYѭӧt trӝi nhѭKLӋu quҧ cao, chi phí xӱ lý thҩp, quy trình thӵc hiӋQÿѫQJLmQYjFiFFKҩt hӳXFѫÿѭӧc xӱ lý hoàn toàn thành các chҩWY{FѫtWÿӝc hҥLÿѭӧc coi là mӝt giҧi pháp hӭa hҽQWURQJWѭѫQJlai [9]

MӝWWURQJFiFSKѭѫQJSKiSR[LKyDQkQJFDRFyWҫm quan trӑng trong nghiên cӭu ӭng dөng thӵc tiӉQOjTXiWUuQK[~FWiFTXDQJKyDPjWURQJÿy[~FWiF7L22 ÿѭӧc xem là vұt liӋXÿLӇQKuQKÿѭӧc ӭng dөng rӝng rãi và thu hút nhiӅu sӵ quan tâm cӫa giӟi nghiên cӭu TiO2 có nhiӅXÿһc tính vұt lý và hóa hӑFYѭӧt trӝLQKѭtWÿӝc hҥi, ít bӏ ăQPzQEӅn hóa hӑc >10@ Tuy nhiên, mһc dù có nhiӅXѭXÿLӇPQKѭQJYұt liӋu TiO2 vүn còn mӝt sӕ hҥn chӃ QKѭGLӋn tích bӅ mһt riêng thҩp (28,4 m2/g) >11@, hiӋu quҧ sӱ dөng ánh sáng nhìn thҩy thҩp, khҧ QăQJKҩp phө chҩt kӷ Qѭӟc kém, khó thu hӗi và tái sӱ dөQJ«>12@ GRÿymà tính ӭng dөng cӫa TiO2 trong thӵc tӃ bӏ hҥn chӃ

ĈmFyQKLӅXÿӅ xuҩWÿmÿѭӧFÿѭDUDÿӇ cҧi thiӋn các hҥn chӃ ÿmQrXWUrQ*ҫQÿk\SKѭѫQJSKiSELӃn tính vұt liӋu TiO2 bҵng kim loҥi nhұQÿѭӧc rҩt nhiӅu sӵ quan tâm và nghiên cӭu: Theo nghiên cӭu cӫa Shirley, mүu TiO2 biӃn tính Ag phân hӫy 2-chlorophenol vӟi hiӋu suҩWFDRKѫQ>13] Theo Yuong, sau khi biӃn tính Ag vào cҩu trúc

TiO2 QăQJ Oѭӧng vùng cҩm giҧm [14@ 1JRjL UD 5RGROIR ÿm Vӱ dөQJ SKѭѫQJ SKiSSKRWRGHSRVLWLRQÿӇ tҭm các kim loҥi Ag, Au, Cu lên xúc tác[15]

Tӯ các báo cáo trên, ta nhұn thҩy, vұt liӋu TiO2 biӃn tính kim loҥi có nhiӅu tiӅm QăQJWURQJӭng dөng xӱ OtP{LWUѭӡng nhӡ vào khҧ QăQJOjPJLҧPQăQJOѭӧng hoҥt hóa cӫa kim loҥi biӃn tính, kéo dài thӡi gian tái tә hӧp cӫa electron và lӛ trӕng, tҥRÿLӅu kiӋn cho quá trình quang phân hӫy diӉn ra dӉ dàng Cҩu trúc xӕp cӫa SiO2 FNJQJ JySSKҫn ÿiQJNӇ trong viӋFJLDWăQJGLӋn tích bӅ mһt riêng cӫa vұt liӋXGRÿyPjNKҧ QăQJKҩp phө chҩt ô nhiӉm lên bӅ mһW[~FWiFÿѭӧc nâng cao Theo Zou, vұt liӋu nano TiO2-SiO2Fy %(7ÿҥt gҩp 8 lҫn so vӟi P25 [16] Trong nghiên cӭu cӫa Ramamoorthy, BET cӫa composite TiO2-10% SiO2 ÿҥt 282m2/g và khҧ QăQJKҩp phө bӅ mһWWăQJJҩp 2 lҫn so vӟi TiO2 [17]

Tuy nhiên, vӟLNtFKWKѭӟc nanomet nên viӋc thu hӗi và tái sӱ dөng gһp rҩt nhiӅu NKyNKăQYjWӕn nhiӅu chi phí Mӝt trong nhӳQJÿӅ xuҩWÿѭӧFÿѭDUDYjJk\FK~êÿyOjphӫ xúc tác lên bӅ mһt vұt liӋXPRQROLWK;~FWiFNKLÿѭӧc phӫ lên trên nӅn monolith sӁ WăQJNKҧ QăQJWKXKӗi và tái sӱ dөng, FNJQJQKѭKRҥt tính quang phân hӫ\ÿѭӧFWăQJOrQCө thӇ:HL&KDQJÿmFyQJKLrQFӭu tәng hӧp vұt liӋu TiO2/SiO2 vӟi sӵ hӛ trӧ cӫa các kênh monolith, hiӋu quҧ phân hӫ\ÿѭӧFWăQJFѭӡng và bên cҥQKÿyKLӋu suҩt phân hӫy sau nhiӅu lҫn tái sӱ dөng vүQÿѭӧc giӳ [18]

Chính vì thӃ, trong nghiên cӭu này sӁ tұp trung nghiên cӭu và cҧi tiӃn hӋ quang xúc tác TiO2-SiO2-Ag xӱ lí hӧp chҩW YzQJ WURQJ Qѭӟc ӣ quy mô phòng thí nghiӋm và ÿiQK JLi KLӋu suҩt phân hӫy, khҧ QăQJ WKX Kӗi tái sӱ dөng cӫa hӋ xúc tác này bҵng SKѭѫQJ pháp phӫ lên các chҩt mang monolith

&+ѬѪ1*7ӘNG QUAN

TiO2 ÿѭӧF [HP QKѭ Oj Yұt liӋX ÿLӇn hình cho quá trình quang phân hӫ\ Yj ÿѭӧc ӭng dөng rӝQJUmLÿӇ xӱ lí nhiӅu chҩt hӳXFѫY{Fѫÿӝc hҥLFyWURQJQѭӟc, vӟi nhiӅXÿһc tính vұt lý và hóa hӑFYѭӧt trӝLQKѭtWÿӝc hҥi, ít bӏ ăQPzQEӅn hóa hӑc >19@ Tuy nhiên, vұt liӋu TiO2 nguyên chҩWFNJQJFyPӝt sӕ hҥn chӃ, mӝt sӕ hҥn chӃ cӫa TiO2 hiӋn tҥi:

- DiӋn tích bӅ mһt riêng chӍ khoҧng 28,4m2/g >20@ ÿLӅu này làm hҥn chӃ khҧ QăQJKҩp thө các chҩt hӳXFѫÿӑc hҥi lên bӅ mһt cӫa vұt liӋu, tӯ ÿyOjPJLҧm khҧ QăQJSKkQTXDQJSKkQKӫy cӫa TiO2

- 1ăQJOѭӧng vùng cҩPÿҥt 3.2eV, cho khoҧng ánh sáng hҩp thu ӣ vùng cӵc tím, tӯ ÿyOjPJLҧm hiӋu quҧ sӱ dөng ánh sáng nhìn thҩy, ӭng dөng thӵc tӃ sӁ gһp kKyNKăQ

- Khó thu hӗi và tái sӱ dөng >21@GRNtFKWKѭӟc hҥt khoҧng vài chөc nanomet, nên viӋc thu hӗi xúc tác và tái sӱ dөng sӁ gһSNKyNKăQYjVӁ xuҩt hiӋn sӵ mҩt

mát xúc tác sau quá trình thu hӗi

Do vұy, các nghiên cӭu gҫQÿk\ÿmWұp trung cҧi thiӋn các hҥn chӃ cӫa TiO2 QKѭbә sung vұt liӋu có cҩu trúc xӕp vào trong cҩu trúc TiO2, vӟi mөFWLrXWăQJGLӋn tích bӅ mһt riêng và khҧ QăQJKҩp phө lên bӅ mһt vұt liӋu cӫa các chҩt hӳXFѫÿӝc hҥi; bә sung kim loҥi hoһc phi kim vào TiO2 bҵQJFiFSKѭѫQJSKiSQKѭSKѭѫQJSKiSWҭm, biӃn tính TiO2 nhҵm giҧPQăQJ Oѭӧng vùng cҩm, tӯ ÿyFҧi thiӋn hoҥt tính quang trong vùng ánh sáng khҧ kiӃn; cӕ dӏnh xúc tác trên nӅn chҩWPDQJÿӇ giҧm bӟt sӵ mҩt xúc tác khi thu hӗi và giúp cho viӋc thu hӗi và tái sӱ dөng xúc tác tӕWKѫQ

Ĉm Fy QKLӅX ÿӅ xuҩW ÿm ÿѭӧF ÿѭD UD ÿӇ cҧi thiӋn các hҥn chӃ cӫa vұt liӋu TiO2 WURQJTXiWUuQKTXDQJ[~FWiF7URQJÿyÿӇ cҧi thiӋn diӋn tích bӅ mһWÿmFyQKӳng nhiên cӭXÿѭӧFÿӅ xuҩWWURQJÿyQәi bһt nhҩWOjSKѭѫQJSKiSVӱ dөng vұt liӋu có cҩu trúc xӕp biӃn tính TiO2ÿLӇn hình cho vұt liӋu này là SiO2 Nhӡ cҩu trúc xӕp cӫa SiO2 nên diӋn tích bӅ mһt riêng cӫa SiO2 rҩt lӟn và phù hӧp trongviӋFJLDWăQJGLӋn tích bӅ mһt riêng

cӫa vұt liӋu xúc tác TiO2, tiӅQÿӅ tҥo vұt liӋu composite TiO2-SiO2 vӟi khҧ QăQJKҩp phө chҩt ô nhiӉm lên bӅ mһW[~FWiFÿѭӧc nâng cao

Theo nghiên cӭu cӫa Zou, vұt liӋu nano TiO2-SiO2 sau tәng hӧS Fy %(7 ÿҥt 421,1m2JFDRKѫQFӫa P25 (50,4m2/g) Bên cҥQK ÿy  KLӋu suҩt phân hӫy Toluen ÿѭӧc cҧi thiӋn rõ rӋWÿӕi vӟi TiO2 hiӋu suҩt phân hӫ\ÿҥt 25% sau 20h phҧn ӭQJFzQÿӕi vӟi TiO2-SiO2 ÿҥt hiӋu suҩt 100% chӍ trong 4h [16] Theo nghiên cӭu cӫa Zhang, vұt liӋu nano TiO2-SiO2 ÿѭӧc tәng hӧp vӟi sӵ WKD\ÿәi thӇ tích cӫa SiO2 trong cҩu trúc, mSiO2 = 1; 5; 10; 20, BET cӫa vұt liӋX ÿѭӧc ghi nhұQ ÿҥt 674,6 LҫQ Oѭӧt là 526,9; 553,2 và 510,4m2/g [22] Sӱ dөng xúc tác hӛn hӧp TiO2-SiO2,hӛn hӧp vұt liӋu TiO2-SiO2 có diӋn tích bӅ mһt 252m2/g cao gҩp 4 lҫn so vӟi TiO2, chӍ 62m2/g, cҧi thiӋn hoҥt tính xúc tác cӫa TiO2 trong khi 1h30 phân hӫ\0%Gѭӟi ánh sáng UV [23]3DNGHOÿmWәng hӧp vұt liӋu TiO2-SiO2 vӟi tӹ lӋ TiO2: SiO2 ÿӇ ÿҥt diӋn tích bӅ mһt riêng 491,67m2/g, FDR KѫQ 7L2 Oj P2

/g [24].Theo Ramamoorthy, nano TiO2 và composite TiO2SiO2 ÿѭӧc tәng hӧSWKHRSKѭѫQJSKiSVRO-gel cho thҩy BET cӫa TiO2 là 92m2/g, sau khi thêm 10% SiO2 vào cҩu trúc TiO2, BET cӫa vұt liӋu có sӵ WKD\ÿәLÿiQJNӇ ÿҥt 282m2/g Ngoài ra, khҧ QăQJ Kҩp phө bӅ mһt và hoҥt tính xúc tác quang phân hӫ\ ÿӕi vӟi Acid RUDQJHFNJQJWăQJOrQÿiQJNӇ, cө thӇWURQJÿLӅu kiӋn tӕi nano TiO2 hҩp phө khoҧng 27% sau 20 phút, còn nano TiO2-SiO2 vӟi diӋn tích bӅ mһt riêng lӟQÿmÿҥt 50% sau 20 phút Ĉӕi vӟi hoҥWWtQK[~FWiFÿҥt hiӋu suҩt phân hӫy là 95% sau 10h chiӃu xҥ Gѭӟi ánh sáng 89FDRKѫQFӫa TiO2 ÿҥt hiӋu suҩW  Gѭӟi ánh sáng nhìn thҩy TiO2-SiO2 ÿҥt 51% VDXKFDRKѫQ7L22 ÿҥt 19% [17] Có thӇ thҩy rҵng, SiO2 ÿѭӧc thêm vào cҩu trúc nhҵm mөF ÿtFK Fҧi thiӋn diӋn tích bӅ mһt riêng cӫa vұt liӋu nano TiO2WăQJFѭӡng khҧ QăQJhҩp phө lên bӅ mһt cӫa vұt liӋX7X\QKLrQQăQJOѭӧng vùng cҩm cӫa vұt liӋu sau khi bә sung SiO2 có dҩu hiӋXWăQJOrQWKHRJKLQKұn cӫD5DPDPRRUWK\QăQJOѭӧng vùng cҩm cӫa TiO2 và TiO2-SiO2 30% lҫQOѭӧt là 3,20 và 3,22eV [17] Do vұy, bә sung SiO2 vào cҩu trúc vұt liӋu TiO2 nhҵm mөFÿtFKFҧi thiӋn diӋn tích riêng bӅ mһt vұt liӋXWăQJFѭӡng khҧ QăQJKҩp phө lên bӅ mһt vұt liӋu

-1.1.2 9DLWUzQDQR$JWURQJYLӋFWăQJFѭӡQJKRҥWWtQK

Vӟi mөc tiêu giҧPQăQJOѭӧng vùng cҩm cӫa TiO2ÿѭDYQJiQKViQJKҩp thө cӫa TiO2 tӯ vùng ánh sáng cӵc tím vӅ vùng ánh sáng nhìn thҩy nhҵm cҧi thiӋn hoҥt tính

quang xúc tác và hӭa hҽQÿѭӧFÿѭDYjRӭng dөng thӵc tiӉQFiFSKѭѫQJSKiSQKѭELӃn tính vұt liӋu bҵng kim loҥi hoһc phi kim, tҭm kim loҥi lên bӅ mһt vұt liӋXÿmÿѭӧFÿѭDUDNhұn thҩy kim loҥi Ag là mӝt trong nhӳng kim loҥi tiӅPQăQJÿӇ giҧPQăQJOѭӧng vùng cҩPYjWăQJFѭӡng hoҥt tính cӫa xúc tác TiO2 Do FyFѭӡQJÿӝ cӝQJKѭӣng plasmon bӅ mһt cao ӣ Eѭӟc sóng 320-450 nm, có khҧ QăQJ OjP WKX KҽS QăQJ Oѭӧng vùng cҩm cӫa TiO2 ÿѭDYQJKRҥWÿӝng cӫa xúc tác vӅ vùng ánh sáng nhìn thҩy, làm chұm quá trình tái kӃt hӧp electron và lӛ trӕng, các nano bҥF ÿyQJ YDL WUz QKѭ PӝW QѫL OѭX WUӳ và chuyӇn tiӃp electron tӯ bӅ mһt TiO2, góp phҫQOjPWăQJKLӋu suҩt chuyӇn hóa cӫa TiO2

Theo nghiên cӭu cӫa Shirley và các cӝng sӵ, mүu TiO2 biӃn tính Ag vӟi hàm Oѭӧng 5% khӕLOѭӧng, TiO2 ÿmFyVӵ WKD\ÿәLQăQJOѭӧng vùng cҩm tӯ 3,42eV còn 3,1eV và hiӋu suҩt phân hӫy 2-chlorophenol ÿҥt 30% cao gҩp 2 lҫn TiO2 WK{QJ WKѭӡng [13] Theo Yuong, sau khi biӃn tính Ag vào cҩu trúc TiO2 QăQJ Oѭӧng vùng cҩm giҧm tӯ 3,2eV còn 3,H9Yjÿӕi vӟi TiO2 tәng hӧSQăQJOѭӧng vùng cҩm ghi nhұQÿѭӧc là 2,7eV [14] 3DXO ÿm Wәng hӧp vұt liӋu Ag@TiO2 bҵQJ SKѭѫQJ SKiS TXDQJ NKӱ ÿӝ rӝng vùng cҩm cӫa vұt liӋu trong khoҧng 2,71-3,03 eV, thҩS KѫQ 7L22 tinh khiӃW Oj H9 Yj ÿҥt ÿѭӧc hiӋu suҩt phân hӫy RhB cӫa mүu Ag @ TiO2 khoҧng 100% sau 100 phút trong khi TiO2 tinh khiӃt khoҧQJĈk\OjQKӳng tiӃn bӝ trong viӋc giҧPQăQJOѭӧng trong vұt liӋu vùng cҩm TiO2 [25] BhardwaMÿmVӱ dөQJSKѭѫQJSKiSOҳQJÿӑng quang hӑFÿӇ phӫ Ag lên trên chҩt xúc tác TiO2 VӟLKjPOѭӧng Ag bҵng 5% khӕLOѭӧng so vӟi TiO2, 90 phút chiӃu xҥ Gѭӟi tia UV và phân hӫy axit Salicylic, hҵng sӕ tӕFÿӝ phҧn ӭng cӫa mүu Ag @ TiO2 ÿҥt 2,73x10-2 phút-1 cao KѫQ 3 Yӟi tӕF ÿӝ phҧn ӭng là khoҧng 5,7x10-3phút-1 Yj FDR KѫQ PүX Fy KjP Oѭӧng Ag 3% là 2,33x10-2

phút-1 [26] Ngoài ra, theo 5RGROIR{QJÿmVӱ dөQJSKѭѫQJSKiSSKRWRGHSRVLWLRQÿӇ ÿѭDFiFNLPORҥi vào xúc tác Trong thí nghiӋm cӫa ông, các kim loҥi Ag $X Yj &X ÿm ÿѭӧF ÿѭD YjR WURQJ Yұt liӋu nano TiO2 bҵQJ SKѭѫQJ SKiS SKRWRGHSRVLWLRQ Yj NӃt quҧ WKX ÿѭӧc sau quá trình phân hӫ\ 6OIDPHWKR[D]ROH ÿҥW KѫQ  ÿӕi vӟi các mүu có thêm kim loҥi sau 2h chiӃu xҥ [15] Trong nghiên cӭXQj\QDQR$Jÿѭӧc tәng hӧp bҵQJSKѭѫQJSKiSSKRWRGHSRVLWLRQhӛ trӧ cho hoҥWÿӝng quang xúc tác cӫa TiO2-SiO2

1.1.3 9DLWUzPRQROLWKWURQJYLӋFWăQJFѭӡQJNKҧQăQJWKXKӗL

Mһc dù hoҥt tính xúc tác cao và khҧ QăQJÿmÿѭӧc chӭng minh cӫa xúc tác dҥng bӝt trong viӋc khӱ các hӧp chҩt hӳu cѫQKѭQJWKiFKWKӭc trong ӭng dөng cӫa xúc tác này là cҫn phҧi tách và thu hӗi các hҥWQDQRÿӇ tái sӱ dөng sau khi xӱ lý Cӕ ÿӏnh xúc tác trên chҩt mang là mӝt biӋn pháp khҧ thi[27] Nguyên khӕi tә ong cordierite-Monolith (CHM), có cҩu trúc các kênh song song, là chҩWPDQJOêWѭӣQJÿӇ phӫ bӅ mһt bӣi chҩW[~FWiFѬXÿLӇm cӫa CHM bao gӗPÿӝ bӅn hóa hӑFYjFѫKӑc cao, tính әQÿӏnh nhiӋWÿӝ tӕt và dӉ dàng mӣ rӝng trong thӵc tӃ Chính nhӡ vұ\&+0ÿѭӧc xem là vұt liӋXOêWѭӣQJÿӇ khҳc phөFQKѭӧFÿLӇm khó thu hӗi cho xúc tác [27,28]

Mӝt sӕ nghiên cӭX ÿm P{ Wҧ viӋc sӱ dөng CHM làm chҩt nӅn cho TiO2 ÿӇ WăQJFѭӡng hoҥt tính phân hӫy các hӧp chҩW ÿӝc hҥL WURQJ Qѭӟc thҧi và có thӇ tái sӱ dөng nhiӅu lҫn sau khi xӱ Oê/XÿmWKLӃt kӃ hӋ [~FWiF&+0Yjÿѭӧc chiӃu sáng bên trong các NrQKÿӇ phân hӫy hӧp chҩt isopropyl ancohol (IPA) [27] Các chҩt xúc tác quang TiO2 và Ag/TiO2 ÿѭӧc tәng hӧp và phӫ trên bӅ mһW&+0VDXÿyÿѭӧc nung ӣ 300oC trong 3 giӡ và ӣ 500oC trong 3 giӡ HiӋu quҧ phân hӫ\ ,3$ ÿѭӧc cҧi thiӋQ ÿiQJ NӇ bҵng cách sӱ dөng hӋ xúc tác nguyên khӕi Phân phӕi ánh sáng bên trong các kênh bҵng sӧi quang và lӟp phӫ xúc tác trong mӛi kênh nguyên khӕi tҥo ra viӋc sӱ dөng ánh sáng hiӋu quҧ KѫQvà góp phҫn vào viӋc cҧi thiӋn hiӋu suҩW[~FWiF7URQJÿLӅu kiӋn vұn hành tӕLѭXKLӋu suҩt loҥi bӓ ÿҥt 78, Yj ÿӝ chӑn lӑc CO2 ÿҥt 99,5% bҵng xúc tác quang Ag/TiO2 Francesco et al.[29@ÿmQJKLrQFӭu viӋc sӱ dөQJ&+0ÿѭӧc phӫ TiO2 FKRQѭӟc thҧi thӵc có chӭa 0,15 g.L-1 phenol ӣ pH 6,5 ViӋc giҧm khoҧng 70% tәQJKjPOѭӧng carbon hӳu Fѫ72& VDXNKLFKLӃu xҥ 46 giӡ Gѭӟi ánh sáng tia cӵc tím (45 W.m-2QP ÿmNKҷng ÿӏnh tính әQÿӏnh cӫa xúc tác quang Azam và cӝng sӵ ÿm tәng hӧp vұt liӋu La/TiO2 trên ÿi QJX\rQ NKӕi, tӕF ÿӝ tҥo H2 cӫa mүX ÿi SKLӃn là 165,5ppm, gҩp 9,19 lҫn so vӟi La/TiO2 dҥng huyӅn phù và sau 3 chu kǤ tái sӱ dөng hoҥt tính cӫa hӋ vүQÿҧm bҧo sӵ әn ÿӏnh, cho thҩy hiӋu quҧ ÿiQJNӇ khi sӱ dөQJÿiQJX\rQNKӕi [30] Wei Chang cùng các cӝng sӵ ÿmWәng hӧp thành công vұt liӋu TiO2/SiO2 có cҩu trúc lӛ chân lông kép Vӟi sӵ hӛ trӧ ÿһc biӋt cӫa các vi kênh monolith, diӋn tích bӅ mһt cӫa chҩt xúc tác TiO2/SiO2nung ӣ 400o& ÿm ÿѭӧF WăQJ Fѭӡng lên tӟi 210,93 m2/g và hiӋu quҧ phân hӫy xanh PHWK\OHQHÿҥt hiӋu suҩt 90 % sau 60 phút chiӃu xҥ GѭӟLÿqQ;HQRQ:1JRjLUDNKҧ

QăQJtái sӱ dөng chҩt xúc tác TiO2/SiO2 FNJQJÿmÿѭӧc nghiên cӭu, kӃt quҧ cho thҩy hoҥt tính quang hóa cӫa nó vүQ ÿҥWÿѭӧc hiӋu suҩt gҫn 80 % sau 5 chu kǤ tái sӱ dөng [18] Thejaswini cùng các cӝng sӵ FNJQJWәng hӧp xúc tác TiO2/SiO2 trên nӅn monolith có tӹ lӋ mol TiO2:SiO2 là 7:3 và nung ӣ 520°C trong 5 giӡ DiӋn tích bӅ mһt riêng cӫa chҩt xúc WiFQj\ÿҥt giá trӏ 164,95 m2

/g Hoҥt tính quang cӫa TiO2/SiO2 ÿѭӧFÿiQKJLiEҵng hiӋu suҩt phân hӫy cӫa thuӕc nhuӝm AR-Gѭӟi ánh sáng tia cӵc tím 16 W HiӋu suҩt phân hӫy AR-85 là gҫn 97 % sau 90 phút chiӃu xҥ [31]

Mһc dù các chҩW[~FWiFTXDQJ&+0ÿѭӧc phӫ TiO2 Qj\ÿҫy hӭa hҽQWURQJWѭѫQJlҥLQKѭQJvүn còn tӗn tҥi nhiӅu hҥn chӃWURQJÿy ÿӝ nhám cӫa bӅ mһt Monolith và sӵ phân bӕ NtFK WKѭӟc lӛ rӛQJ NK{QJ ÿӗQJ ÿӅu, dүn nhӳng thách thӭc trong viӋc phӫ trӵc tiӃp TiO2 lên bӅ mһt nguyên khӕi Các hҥt chҩt xúc tác ÿL VkX YjR FiF hӕc trên bӅ mһt Monolith làm cho xúc tác bӏ FK{QYLVkXErQWURQJGRÿyFiF[~FWiFQj\NK{QJÿyQJgóp vào hoҥW ÿӝng xúc tác VҩQ ÿӅ thӭ hai là sӵ khác biӋt lӟn vӅ hӋ sӕ giãn nӣ nhiӋt (TEC) cӫa cordierit và TiO2, lҫQOѭӧt là 2x10-6 K-1 [32] và 8,4-11,8x10-6 K-1 [33], cҧn trӣ sӵ kӃt dính cӫa TiO2 và các kênh CHM Sӵ khác biӋt lӟn vӅ TEC làm cho TiO2 tách khӓi bӅ mһt cӫa các kênh CHM trong quá trình xӱ lý nhiӋt chӃ tҥo, làm giҧm hoҥt tính quang xúc tác cӫa hӋ xúc tác Vì vұy, mӝWÿӅ xuҩWÿӇ khҳc phөc tình trҥng xúc tác TiO2 bӏ tách ra khӓi bӅ mһt Monolith là phӫ mӝt lӟp hӛ trӧ trung gian, có hӋ sӕ giãn nӣ nhiӋt trong khoҧng giӳa Monolith và xúc tác TiO2 Lӟp phӫ ÿѭӧc sӱ dөng là SiO2, vӟi hӋ sӕ giãn nӣ nhiӋt 5-5,8x10-6 K-1 [34]

NhӳQJQKѭӧFÿLӇm cӫa TiO2 và lӟp phӫ xúc tác trên bӅ mһW0RQROWLKÿmÿѭӧFÿӅ xuҩWÿӇ khҳc phөFQKѭQJNӻ thuұt chӃ tҥo cҫQÿѭӧc nghiên cӭXWKrPÿӇ ÿҥWÿѭӧFÿӝ әn ÿӏnh cҫn thiӃt trong các ӭng dөng thӵc tӃĈӇ ÿҥWÿѭӧc mӝt hӋ xúc tác quang TiO2 phӫ trên bӅ mһt CHM vӟi hoҥt tính cao và әQÿӏQKÿzLKӓi phҧi tӕLѭXKyDNӻ thuұt phӫ, ӭng dөng cӫa lӟp trung gian và nhiӋWÿӝ gia nhiӋt.

1.2 E-naphthol

E-naphthol, mӝt hӧp chҩt thuӝc hӑ Naphthalene, là mӝt sҧn phҭm phө cӫa nhiӅu hoҥW ÿӝng công nghiӋp trong các ngành sҧn xuҩt thuӕc nhuӝm, sҧn xuҩW Gѭӧc phҭm và mӝt sӕ quy trình sinh hóa sinh hӑc [10] Các E-QDSKWKROÿmÿѭӧc phát hiӋQWURQJQѭӟc, ÿҩt, trҫm tích và sinh vұt, ngoài ra còn xuҩt hiӋn vӟLKjPOѭӧng rҩt nhӓ trong thӵc phҧm

cӫD FRQ QJѭӡi E-naphthol có thӇ gây hҥL FKR P{L WUѭӡng sӕng và sӭc khӓH FRQ QJѭӡi Theo mӝt sӕ nghiên cӭu chӍ ra rҵng, E-naphthol Fyÿӝc tính rҩt cao trong hӑ Naphthalene, phân hӫy sinh hӑFWѭѫQJÿӕi chұm, bӇn bӍ tronJP{LWUѭӡng [11@'RÿyFiFJLҧi pháp xӱ lí EQDSKWKRO WURQJ Qѭӟc thҧi là cҫn thiӃW ÿѭӧF TXDQ WkP 7URQJ ÿy Vӱ dөng xúc tác quang hóa cho quá trình phân hӫy EQDSKWKROÿѭӧF[HPQKѭPӝt giҧLSKiSÿҫy hӭa hҽn ÿѭӧc quan tâm nghiên cӭu

Theo nhӳng nghiên cӭu gҫQÿk\4XR]DOYjFӝng sӵ ÿmFyQJKLrQFӭu vӅ sӵ phân hӫy E-naphthol, vӟL[~FWiFÿѭӧc sӱ dөng là TiO2, E-naphthol Gѭӟi sӵ chiӃu xҥ vӟi xúc tác TiO2 ÿҥt tӕFÿӝ phân hӫy khoҧng 0,1x104 PROOPLQYjNKLÿѭӧc bә sung ion kim loҥi Ag+ vӟi nӗQJÿӝ 5x104 mol/l, tӕFÿӝ phҧn ӭQJWăQJlên 0,303x104 mol/l min Sҧn phҭm WKXÿѭӧc sau quá trình phân hӫy E-naphthol cӫa Quozal là CO2 và H2O [35] Bên cҥnh ÿy6DUDYLFNJQJÿmFyQJKLrQFӭu sӱ dөng TiO2 cҧ 2 dҥng Anatase và Rutile làm xúc tác quang xӱ lý E-naphthol Gѭӟi ánh sáng UV-C , vӟi tӍ lӋ Anatase:Rutile = 4:1 phҧn ӭng phân hӫ\ ÿҥt hiӋu suҩt 100% sau 90min chiӃu xҥ và sҧn phҭP WKX ÿѭӧc là CO2 [13] Theo Naya, TiO2 dҥng Rutile biӃQWtQK$Xÿѭӧc sӱ dөng trong phҧn ӭng phân hӫy, hiӋu suҩt phân hӫy E-naphthol ÿҥWÿѭӧc khoҧng 90% trong 1h chiӃu xҥ và tӕFÿӝ phân hӫ\ÿҥt 0,4419h-1 [36]

Có thӇ thҩy rҵng, viӋc sӱ dөQJ [~F WiF ÿm ÿҭy nhanh quá trình phân hӫy Enaphthol WURQJ P{L WUѭӡQJ Qѭӟc, giҧm ô nhiӉP P{L WUѭӡng do các hoҥW ÿӝng sҧn xuҩt Bên cҥQK ÿy [~F WiF QDQR 7L22 hӭa hҽn tiӅP QăQJ WURQJ ӭng dөng thӵc tӃ xӱ lý E-naphthol

-Trong nghiên cӭu này, xúc tác TiO2 sӁ ÿѭӧc composite vӟi vұt liӋu SiO2 vӟi sӵ WKD\ ÿәi tӍ lӋ giӳa TiO2:SiO2 và nhiӋW ÿӝ nung tәng hӧp mүu, bên cҥQK ÿy Yұt liӋu FRPSRVLWHÿѭӧc kӃt hӧp SKѭѫQJ pháp SKRWRGHSRVLWLRQÿӇ tҭm kim loҥi Ag lên bӅ mһt xúc tác tҥo vұt liӋu composite TiO2-SiO2-Ag VDX ÿy VӁ nghiên cӭu các tính chҩW ÿһF WUѭQJcӫa vұt liӋu nhҵPWuPUDÿLӅu kiӋn tәng hӧp phù hӧp Tӯ FѫVӣ ÿyVӁ tiӃn hành tәng hӧp duung dӏch tiӅn chҩt TiO2-SiO2 ÿӇ phӫ lên bӅ mһt Monolith TiO2-SiO2 sӁ ÿѭӧc phӫ lên bӅ mһt Monolith bҵng pKѭѫQJ pháp nhúng và kim loҥi $J ÿѭӧc tҭm lên bҵQJ SKѭѫQJpháp photodeposition Hoҥt tính quang xúc tác cӫa hӋ TiO2-SiO2-Ag WUrQ0RQROLWKÿѭӧc

ÿiQKJLiWK{QJTXDKLӋu suҩt phân hӫy E-naphthol và hҵng sӕ tӕFÿӝ phân hӫ\ÿѭӧFÿiQKgiá bҵng mô hình Langmui-Hinshelwood Ngoài ra, dӵa vào kӃt quҧ GC-MS, xây dӵng FѫFKӃ phҧn ӭng phân hӫy E-naphthol và thӵc hiӋn nghiên cӭXÿiQKJLiNKҧ QăQJWiLVӱ dөng cӫa hӋ xúc tác TiO2-SiO2-Ag trên Monolith

&+ѬѪ1*7+ӴC NGHIӊM

- 7uP ÿѭӧF ÿLӅu kiӋn phӫ xúc tác TiO2-SiO2-Ag lên chҩt mang Monolith bҵng SKѭѫQJSKiSQK~QJ

- ĈiQKJtiKRҥt tính quang xúc tác cӫa hӋ [~FWiFWUrQ0RQROLWKÿӕi vӟi dung dich E-naphthol ӣ FiF ÿLӅu kiӋn KjP Oѭӧng Ag, nhiӋW ÿӝ nung cӫa TiO2-SiO2 trên monolith, thành phҫn TiO2/SiO2, pH dung dӏchE-naphthol)

- KhҧRViWÿӝ bӅn cӫa hӋ xúc tác TiO2-SiO2-Ag trên Monolith thông qua sӕ lҫn tái sӱ dөng

1 Titan n- butoxide (TNB) C16H36O4Ti Acros Organics

99%

2 Tetraethyl orthosilicate (TEOS)

SiC8H20O4 Merck •

5 Polyethylene glycol 20000 (PEG 20000)

H(OCH2CH2)nOH Acros 98%

4 Ĉҫu lӑc Nylon Syringe, 13mm x 0,ȝP ĈjL/RDQ

7 0i\ÿR89-Vis spectrophotometer HITACHI 2910 Nhұt Bҧn 8 Thermo Scientific Theta Probe

9 HORIBA Jobin YVON iHR 320

10 Field Emission Scanning Electron Microscope S-4800 Nhұt Bҧn 11 Quantachrome NOVA 2000E

12 Brucker AXS Germany 2012, D2 phaser A2B0B0B

&RUGLHULW 0RQROLWK &0