Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác của nano composite mgfe2o4 bentoni

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM ĐỖ HUY HỌC TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA NANO COMPOSITE MgFe2O4/BENTONIT LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THÁI NGUYÊN – 2023 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM ĐỖ HUY HỌC TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA NANO COMPOSITE MgFe2O4/BENTONIT Chuyên ngành: HOÁ VÔ CƠ Mã số: 8.44.01.13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: PGS TS NGUYỄN THỊ TỐ LOAN THÁI NGUYÊN - 2023 i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan rằng, số liệu và kết quả nghiên cứu trong luận văn này là trung thực và chưa hề được sử dụng trong bất cứ một công trình nào Tôi xin cam đoan rằng, mọi sự giúp đỡ cho việc thực hiện luận văn này đã được cảm ơn và các thông tin trích dẫn trong luận văn đều đã được chỉ rõ nguồn gốc Thái Nguyên, tháng 11 năm 2023 Xác nhận của giảng viên hƣớng dẫn Tác giả luận văn PGS.TS Nguyễn Thị Tố Loan Đỗ Huy Học ii LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên em xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc tới cô giáo PGS.TS Nguyễn Thị Tố Loan - người đã trực tiếp hướng dẫn, giúp đỡ và chỉ bảo tận tình em trong suốt quá trình thực hiện luận văn Em xin chân thành cảm ơn các thầy, cô giáo, các cán bộ kĩ thuật viên phòng thí nghiệm khoa Hóa học - Trường Đại học Sư phạm- Đại học Thái Nguyên đã tạo mọi điều kiện thuận lợi và giúp đỡ em trong suốt quá trình làm thí nghiệm Em xin cảm ơn sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô giáo, bạn bè, người thân trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu Thái Nguyên, tháng 11 năm 2023 Học viên Đỗ Huy Học iii MỤC LỤC Trang Trang phụ bìa i Lời cam đoan ii Lời cảm ơn iii Mục lục iv Danh mục các hình .vi Danh mục các bảng viii Danh mục các từ viết tắt .ix MỞ ĐẦU .1 Chƣơng I TỔNG QUAN 2 1.1 Tổng quan về vật liệu magnesium ferrite .2 1.2 Vật liệu composite chứa magnesium ferrite 4 1.3 Tổng quan về phẩm nhuộm 7 Chƣơng II THỰC NGHIỆM VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 8 2.1 Dụng cụ, hóa chất 8 2.1.1 Dụng cụ, máy móc .8 2.1.2 Hóa chất .8 2.2 Tổng hợp vật liệu composite MgFe2O4/Bentonite 8 2.3 Nghiên cứu đặc trưng của các vật liệu composite MgFe2O4/Bentonite 9 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen 9 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét và hiển vi điện tử truyền qua 9 2.3.3 Phương pháp đo phổ tán xạ năng lượng tia X 10 2.3.4 Phương pháp phổ hồng ngoại 10 2.3.5 Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng .10 2.3.6 Phương pháp đo từ kế mẫu rung 10 2.3.7 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis 10 2.3.8 Phương pháp đo phổ hấp thụ UV-Vis .10 2.4 Nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác của các mẫu composite MgFe2O4/Bentonite 11 2.4.1 Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ methylene blue .11 2.4.2 Ảnh hưởng của một số yếu tố đến hoạt tính quang xúc tác phân hủy methylene blue 11 iv 2.5 Khảo sát khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu composite MgFe2O4/Bentonite 13 Chƣơng III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .14 3.1 Kết quả nghiên cứu đặc trưng về cấu trúc, thành phần pha, hình thái học, tính chất và diện tích bề mặt riêng của vật liệu 14 3.1.1 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen 14 3.1.2 Phổ hồng ngoại 15 3.1.3 Kết quả nghiên cứu phổ tán xạ năng lượng tia X 18 3.1.4 Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis .21 3.1.5 Hình thái học bề mặt của mẫu 22 3.1.6 Kết quả nghiên cứu diện tích bề mặt riêng 24 3.1.7 Kết quả đo tính chất từ .26 3.2 Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của một số yếu tố đến hoạt tính quang xúc tác phân hủy methylene blue .27 3.2.1 Thời gian đạt cân bằng hấp phụ .27 3.2.2 Ảnh hưởng của điều kiện phản ứng 27 3.2.3 Ảnh hưởng của lượng bentonite 29 3.2.4 Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của lượng H2O2 .30 3.2.4 Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của khối lượng vật liệu 31 3.2.5 Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của chất ức chế 32 3.3 Động học của phản ứng phân hủy MB khi có mặt vật liệu 33 3.4 Kết quả nghiên cứu khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu composite MgFe2O4/Bentonite 34 3.5 So sánh hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite MgFe2O4/Bentonite với một số vật liệu khác .35 KẾT LUẬN .37 TÀI LIỆU THAM KHẢO .38 v DANH MỤC CÁC HÌNH Trang Hình 1 1 Cấu trúc tinh thể của spinel 2 Hình 1 2 Ảnh TEM (a, b) và đường cong từ trễ của MgFe2O4 khi không và có được phủ PEG .3 Hình 1 3 Cơ chế phân huỷ methylene blue trên hệ MgFe2O4/GO .5 Hình 1 4 Ảnh TEM (a) và SEM (b) của vật liệu MgFe2O4/BT [12] 5 Hình 1 6 Sơ đồ cơ chế chuyển dịch của electron và lỗ trống trên vật liệu composite MgFe2O4/CuFe2O4 [23] 6 Hình 2 1 Phổ UV-Vis (a) và đƣờng chuẩn xác định nồng độ MB (b) 11 Hình 3 1 Giản đồ XRD của bentonite 14 Hình 3 2 Giản đồ XRD của các vât liệu MgB0 ÷ MgB3 15 Hình 3 3 Phổ IR của bentonite 16 Hình 3 4 Phổ IR của mẫu MgB0 .16 Hình 3 5 Phổ IR của mẫu MgB1 17 Hình 3 6 Phổ IR của mẫu MgB2 17 Hình 3 7 Phổ IR của mẫu MgB3 .17 Hình 3 8 Phổ EDX của bentonite 19 Hình 3 9 Phổ EDX của mẫu MgB0 19 Hình 3 10 Phổ EDX của mẫu MgB1 20 Hình 3 11 Phổ EDX của mẫu MgB2 20 Hình 3 13 Phổ DRS của các mẫu bentonite và MgB0 ÷ MgB3 21 Hình 3 14 Sự phụ thuộc của giá trị (αhν)2 vào năng lượng photon ánh sáng hấp thụ hν của bentonite (a) và MgB0 (b) 21 Hình 3 15 Sự phụ thuộc của giá trị (αhν)2 vào năng lượng photon ánh sáng hấp thụ hν của MgB1 (a), MgB2 (b) và MgB3 (c) 22 Hình 3 16 Ảnh SEM của mẫu bentonite 23 Hình 3 17 Ảnh SEM của mẫu MgB0 .23 Hình 3 19 Ảnh TEM của mẫu MgB0 23 Hình 3.20 Ảnh TEM của mẫu MgB2 24 Hình 3 21 Sự phân bố kích thước hạt của mẫu MgB0 (a) và MgB2 (b) 24 Hình 3 22 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ khí N2 (a) và sự phân bố đường kính mao quản (b) của mẫu bentonite 25 vi Hình 3 23 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ khí N2 (a) và sự phân bố đường kính mao quản (b) của mẫu MgB0 .25 Hình 3 24 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ khí N2 (a) và sự phân bố đường kính mao quản (b) của mẫu MgB2 .25 Hình 3 25 Đường cong từ trễ của mẫu MgB0 (a) và của mẫu MgB2 (b) 26 Hình 3 26 Mẫu MgB2 trong nước khi không có từ trường (a) và khi có từ trường (b) 26 Hình 3.27 Hiệu suất hấp phụ MB khi có mặt các vật liệu MgB0 (a), MgB1 (b), MgB2 (c) và MgB3 (d) 27 Hình 3 28 Sự phụ thuộc của hiệu suất phân hủy MB (%H) theo thời gian chiếu sáng khi chỉ có mặt: H2O2 (1), MgB0 (2), MgB0 +H2O2 (3), MgB1 (4) và MgB1 + H2O2 (5) 28 Hình 3 29 Phổ UV-Vis của dung dịch MB theo thời gian khi có mặt vật liệu MgB0 (a), MgB1 (b), MgB2 (c) và MgB3 (d) 29 Hình 3 30 Hiệu suất phân hủy MB khi được chiếu sáng, có mặt H2O2 và các vật liệu MgB0 ÷ MgB3 30 Hình 3 31 Biểu đồ hiệu suất phân hủy MB sau 180 phút chiếu sáng với sự có mặt của vật liệu MgB2 và H2O2 với lượng khác nhau 31 Hình 3 32 Biểu đồ hiệu suất phân hủy MB sau 180 phút chiếu sáng với sự có mặt của H2O2 và vật liệu MgB2 với khối lượng từ 0,05 gam ÷ 0,15 gam 31 Hình 3 33 Hiệu suất phân hủy MB của hệ vật liệu MgB2 khi không có chất ức chế và khi có mặt AA (2), EDTA (3) và IPA (4) 32 Hình 3 34 Sơ đồ minh họa cơ chế quang xúc tác phân hủy MB trên chất xúc tác MgFe2O4/Bentonite, có mặt H2O2 và đèn LED 33 Hình 3 35 Sự phụ thuộc của ln(Co/Ct) vào thời gian chiếu sáng khi có mặt H2O2 và các vật liệu: MgB0 (a); MgB1 (b); MgB2 (c) và MgB3 (d) 34 Hình 3 36 Hiệu suất phân hủy MB của vật liệu MgB2 sau 3 lần tái sử dụng .35 Hình 3 37 Giản đồ XRD (a), phổ IR (b) của vật liệu MgB2 sau 3 lần tái sử dụng 35 vii DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1 1 Một số phương pháp tổng hợp MgFe2O4 và đặc trưng của vật liệu 3 Bảng 1 2 Một số đặc trưng về tính chất từ, tính chất quang và bề mặt của các vật liệu [13] 4 Bảng 1 3 Một số đặc điểm và tính chất của methylene blue .7 Bảng 2 1 Khối lượng chất ban đầu có trong các mẫu MgB0 ÷MgB3 9 Bảng 2 2 Số liệu đo độ hấp thụ quang của dung dịch MB có nồng độ 1 ÷10 mg/L 11 Bảng 2 3 Lượng chất trong các bình tam giác 12 Bảng 3 1 Số sóng đặc trưng cho dao động của các liên kết có trong bentonite và trong các mẫu MgB0 ÷MgB3 .18 Bảng 3.2 Diện tích bề mặt riêng và các đặc trưng mao quản của các mẫu bentonite, MgB0 và MgB2 .26 Bảng 3 3 Hiệu suất phân hủy MB theo thời gian chiếu sáng của các mẫu .28 Bảng 3 4 Bảng giá trị ln(Co/Ct) theo thời gian chiếu sáng khi có mặt H2O2 và các vật liệu MgB0 ÷ MgB3 .33 Bảng 3 5 So sánh hiệu suất quang xúc tác của một số vật liệu chứa MgFe2O4 .36 viii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Tên viết tắt Tên đầy đủ AA Ascorbic acid AO7 Acid oragane 7 BT Bentonite CR Congo red CV Crystal violet Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán UV- DRS Vis) EDTA Ethylenediaminetetraacetic acid EDX Energy-dispersive X-ray (Phổ tán xạ năng lượng tia X) g-C3N4 Graphen carbon nitride GO Graphene oxide IPA Isopropylic alcohol IR Infrared Spectroscopy (Phổ hồng ngoại) MB Metylene blue MG Methyl orange MWCNTs Carbon nano ống đa lớp PEG Polyethylene glycol SEM Scanning electron microscope (Kính hiển vi điện tử quét) TC Tetracyline TEM Transnission electron microscope (Kính hiển vi điện tử truyền qua) XRD X-Ray diffraction (Nhiễu xạ tia X) ix