Tên đề tài: Khảo sát tính cấu trúc, tính chất điện và từ của vật liệu đơn lớp nguyên tử NiI2 và Janus NiICl bằng phương pháp phiếm hàm mật độ 2.. Nội dung chính của khóa luận: Chương 1:
CƠ SỞ LÝ THUYẾT
Phương trỡnh Schrửdinger
Trong cơ học lượng tử, phương trình Schrödinger là phương trình cơ bản nhất để mô tả sự biến đổi trạng thái của hệ lượng tử theo thời gian Để mô tả các hệ phân tử và chất rắn, việc giải phương trình này, cụ thể là phương trình Schrödinger phi tương đối tính và không phụ thuộc vào thời gian, là điều cần thiết.
Trong đó, H là toán tử Hamilton, ψ là hàm sóng tương ứng, và mỗi hàm sóng ψₙ có một trị riêng Eₙ là số thực thỏa mãn phương trình (1-1) Tuy nhiên, đối với hệ nhiều hạt, khi nhiều electron tương tác với nhiều hạt nhân, phương trình này trở nên phức tạp hơn và có thể được viết lại đầy đủ.
Trong phương trình 2𝑚∑ 𝑁 𝑖=1 𝛻 𝑖 2 + ∑ 𝑁 𝑖=1 𝑉(𝒓 𝑖 ) + ∑ 𝑁 𝑖=1 ∑ 𝑗 0, giá trị ∆E dương cho biết rằng trạng thái cơ bản tương ứng với trạng thái spin-down Đáng chú ý, so với các đơn lớp NiXY khác, NiICl có chêch lệch năng lượng ∆E lớn nhất, cho thấy rằng nó sẽ nhạy với điện trường nhất Do đó có thể kết luận rằng các giá trị điện trường ảnh hưởng đến năng lượng của các trạng thái và do đó làm thay đổi spin của NiICl
Hình 3.5 Cấu trúc NiICl spin-up và NiICl spin-down
Bảng 3.3 Tóm tắt các giá trị ∆E = Espin-up – Espin-down ở các giá trị điện trường ngoài khác nhau cho đơn lớp NiICl và các đơn lớp NiXY khác
Hình 3.6 Đồ thị phụ thuộc của ∆E = Espin-up – Espin-down với các giá trị điện trường ngoài của đơn lớp NiICl a) b)
Hình 3.7 Cấu trúc vùng năng lượng và PDOS của đơn lớp NiICl ở trạng thái từ tính
FM có bổ sung lý thuyết Hubbard (U = 4 eV) tại các giá trị điện trường:(a) -4 V/nm, (b)
Chúng tôi đã khảo sát tác động của điện trường ngoài đến cấu trúc vùng năng lượng của đơn lớp NiICl Kết quả cho thấy sự phân tách spin rõ rệt trong đơn lớp NiICl với vùng gần VBM và vùng gần CBM được đóng góp bởi các electron spin-up và spin-down tương ứng NiICl là chất bán dẫn gián tiếp từ Γ → K với các giá trị vùng cấm lần lượt là 0,4616, 0,4716 và 0,4603 eV ở ba giá trị điện trường -4, 0 và 4 V/nm Đặc biệt, điện trường âm làm giảm độ rộng vùng cấm của NiICl spin-up từ 0,4716 eV xuống 0,4616 eV, trong khi điện trường dương tăng lên 0,5083 eV Ngược lại, điện trường âm làm tăng độ rộng vùng cấm của NiICl spin-down lên 0,4973 eV và điện trường dương giảm xuống 0,4603 eV Nhìn chung, điện trường có ảnh hưởng nhưng không đáng kể đến giá trị độ rộng vùng cấm của đơn lớp NiICl PDOS cho thấy vùng gần VBM chủ yếu được đóng góp bởi orbital I-𝑝, trong khi vùng gần CBM được đóng góp bởi các orbital lai hóa Ni-𝑑, Cl-𝑝 và I-𝑝.
Bảng 3.4 trình bày các giá trị độ rộng vùng cấm cho trạng thái NiICl spin-up và NiICl spin-down tại các giá trị điện trường khác nhau Độ rộng vùng cấm được đo bằng đơn vị eV, trong khi điện trường được biểu thị bằng V/nm, cho thấy sự tương quan giữa điện trường và các trạng thái spin của NiICl.
3.3.2 Tính chất của đơn lớp NiICl khi bị biến dạng
Chúng tôi đã khảo sát tác động của biến dạng (nén hoặc kéo) đến trạng thái spin của đơn lớp NiICl Các giá trị năng lượng chênh lệch giữa trạng thái spin-up và spin-down (∆E = Espin-up – Espin-down) được tính cho đơn lớp NiICl đã tối ưu cấu trúc với các giá trị biến dạng từ -4% đến 4% dọc theo trục x Kết quả cho thấy với biến dạng nén, ∆E có giá trị âm, chỉ ra rằng trạng thái nền chính là trạng thái spin-up, trong khi với biến dạng kéo, ∆E có giá trị dương, cho thấy trạng thái nền chính là spin-down Điều này cho thấy biến dạng có thể làm thay đổi spin của NiICl.
Bảng 3.5 Tóm tắt các giá trị ∆E = Espin-up – Espin-down ở các giá trị biến dạng khác nhau cho đơn lớp NiICl
Hình 3.8 Đồ thị phụ thuộc của ∆E = Espin-up – Espin-down với các giá trị biến dạng của đơn lớp NiICl
Hình 3.9 Cấu trúc vùng năng lượng và PDOS của đơn lớp NiICl ở trạng thái từ tính
FM có bổ sung lý thuyết Hubbard (U = 4 eV) tại các giá trị biến dạng:(a) -4 %, (b) 0 %, (c) 4 % c) a) b)
Chúng tôi đã khảo sát ảnh hưởng của biến dạng đến cấu trúc vùng năng lượng của đơn lớp NiICl, với các giá trị biến dạng từ -4% đến 4% Kết quả cho thấy sự phân tách spin rõ rệt, trong đó electron spin-up đóng góp vào vùng gần VBM, còn electron spin-down vào vùng gần CBM NiICl được xác định là một chất bán dẫn gián tiếp, với độ rộng vùng cấm lần lượt là 0,1466 eV, 0,4716 eV và 0,5374 eV cho các giá trị biến dạng -4%, 0% và 4% Biến dạng nén ở -4% làm lệch điểm CBM về phía K, trong khi VBM vẫn ở Γ Ngược lại, với biến dạng kéo 4%, cả VBM và CBM đều ở Γ và K Sự giảm đáng kể độ rộng vùng cấm ở trạng thái spin-up và spin-down khi biến dạng nén được ghi nhận, trong khi độ rộng này tăng lên với biến dạng kéo PDOS cho thấy mật độ trạng thái giảm nhưng vẫn chủ yếu do các orbital I-𝑝 và các orbital lai hóa Ni-𝑑, I-𝑝, Cl-𝑝 đóng góp.
Bảng 3.6 trình bày các giá trị độ rộng vùng cấm cho trạng thái spin-up và spin-down của NiICl tại các mức biến dạng khác nhau Độ rộng vùng cấm được đo bằng đơn vị eV, với các giá trị cụ thể cho NiICl spin-up và NiICl spin-down tương ứng với từng tỷ lệ biến dạng (%).
3.3.3 Tính chất của đơn lớp NiICl dưới pha tạp điện tích