Nghiên cứu cấu trúc và tính chất từ của các màng đa lớp gemngegemn có cấu trúc dạng cột nano

i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan số liệu kết nghiên cứu luận văn trung thực Luận văn không trùng lặp với khóa luận, luận văn, luận án cơng trình nghiên cứu công bố Tác giả luận văn Lường Quốc Dục ii LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS LÊ THỊ GIANG người trực tiếp hướng dẫn khoa học, bảo tận tình tạo điều kiện tốt giúp tơi suốt q trình nghiên cứu thực luận văn Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn tới thầy cô môn vật lý kỹ thuật, thầy cô khoa Kỹ thuật Công nghệ, Phòng Sau Đại học, Trường Đại Hồng Đức Thanh Hóa Các thầy trang bị tri thức khoa học tạo điều kiện học tập thuận lợi cho suốt thời gian qua Tôi xin cảm ơn giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi Trường Đại Học Hồng Đức, UBND Tỉnh Thanh Hóa, Sở Giáo Dục Đào Tạo Thanh Hóa, Trường THPT Hoằng Hóa - Thanh Hóa tơi q trình thực luận văn Sau cùng, xin cảm ơn thực quên giúp đỡ tận tình Thầy (Cơ), bạn bè, anh, em động viên, tạo điều kiện người thân gia đình suốt trình thực luận văn Thanh Hóa, tháng năm 2017 Tác giả Lường Quốc Dục iii MỤC LỤC Trang MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục đích nghiên cứu 3 Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Bố cục luận văn CHƯƠNG I: TỔNG QUAN VỀ BÁN DẪN PHA LOÃNG TỪ Ge1-xMnx 1.1 Hiệu ứng từ điện trở khổng lồ (GMR) .5 1.2 Công nghệ spintronics (điện tử spin) 1.3 Bán dẫn pha loãng từ 1.4 Bán dẫn pha loãng từ Ge1-xMnx 10 1.4.1 Những ưu việt bán dẫn pha loãng từ Ge1-xMnx 10 1.4.2 Tổng quan tình hình chế tạo bán dẫn pha loãng từ Ge1-xMnx 10 1.5 Kết luận 17 CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM 18 2.1 Phương pháp chế tạo 18 2.2 Các thiết bị sử dụng 19 2.2.1 Epitaxy chùm phân tử (MBE) 19 2.2.2 Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 24 2.2.3 Giao thoa kế lượng tử siêu dẫn (SQUID) 28 CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1 Nghiên cứu cấu trúc màng đa lớp GeMn/Ge 31 3.1.1 Cấu trúc tổng quát 31 3.1.2 Nghiên cứu tương quan vị trí cột nanơ màng GeMn/Ge .32 3.2 Nghiên cứu tính chất từ màng đa lớp GeMn/Ge 35 3.2.1 Liên kết trao đổi lớp sắt từ ngăn cách lớp bán dẫn 36 iv 3.2.2 Nghiên cứu liên kết trao đổi hệ màng đa lớp Ge/ [Ge 1-xMnx nm)/ Ge(d nm)]9 /Ge1-xMnx (40 nm)/ Ge 37 3.2.3 Liên kết trao đổi cấu trúc van spin 39 KẾT LUẬN CHUNG 43 TÀI LIỆU THAM KHẢO 44 v DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Danh mục ký hiệu Nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ (nhiệt độ Curie) TC: Danh mục chữ viết tắt MBE: Epitaxy chùm phân tử (Molecular beam epitaxy), RHEED: Nhiễu xạ điện tử phản xạ lượng cao (Reflection High- Energy Electron Diffraction ) Kính hiển vi điện tử truyền qua TEM: (Transmission Electronic Microscopy ) SEM: Kính hiển vi điện tử quét LP-APT: Máy chụp cắt lớp đầu dò nguyên tử SQUID: Máy đo từ (Superconducting Quantum Interference Device) GMR: Từ trở khổng lồ DMS: Chất bán dẫn pha loãng từ CMS: Chất bán dẫn từ vi DANH MỤC BẢNG Trang Hình 1.1 Mơ hình màng đa lớp tạo hiệu ứng GMR Hình 1.2 a) Độ từ hóa phụ thuộc nhiệt độ màng Mn0.02Ge0.98 dày 615 Ǻ (từ trường = 0.1 T) b) Sự phụ thuộc nồng độ Mn Tc màng MnxGe1x 10 Hình 1.3 Ảnh TEM màng Ge0.97Mn0.03 .12 Hình 1.4 Độ từ hóa phụ thuộc nhiệt độ đo mT 0.1T 13 Hình 1.5 Ảnh STEM màng Ge0.927Mn0.073 chế tạo 60°C 13 Hình 1.6 Ảnh TEM màng Ge1-xMnx chế tạo 130 °C chứa 6% manganese .14 Hình 1.7 Đường từ hóa phụ thuộc nhiệt độ 2T Hình nhỏ bên thể độtừ hóa theo nhiệt độ màng sau loại bỏ đóng góp từ cột nano .15 Hình 2.1 Sơ đồ buồng tạo màng MBE hệ thống phụ buồng 20 Hình 2.2 Xây dựng hình cầu Ewald sphere construction cho RHEED 23 Hình 2.3 Hình ảnh RHEED chụp theo phương [1-10] Ge (001) sau tổng hợp xong lớp đệm Ge (a) sau vài giây tổng hợp lớp màng Ge1-xMnx (b) 24 Hình 2.4 Sơ đồ cấu tạo TEM 25 Hình 2.5 Sơ đồ súng phóng điện tử 26 Hình 2.6 Thiết kế từ kế SQUID (a) phóng đại thiết bị SQUID(b) 29 Hình 3.1 Ảnh chụp TEM màng gồm 10 lớp cột nanô GeMn/Ge có bề dày lớp ngăn cách dGe = 6nm (a), dGe = 8nm (b) dGe = 10nm (c) 32 Hình 3.2 Ảnh chụp TEM bề mặt màng cấu trúc cột nanô hai độ phân giải khác :Tổng quát (a) độ phân giải cao (b) .33 Hình 3.3 Ảnh TEM độ phân giải cao hai lớp cột nanơ GeMn ngăn cách lớp Ge có bề dày d ~ 8nm .34 vii Hình 3.4 Ảnh TEM chứng minh cho mối tương quan theo chiều dọc chấm lượng tử hệ đa lớp Ge/Si 34 Hình 3.5 Đường cong từ trễ màng gồm lớp cột nanô GeMn/Ge (d nm)/ GeMn có bề dày lớp ngăn cách dGe = 6nm , 8nm 10nm từ trường đặt song song với bề mặt màng 38 Hình 3.6 Đường cong từ trễ ba mẫu sau chuẩn hóa xác nhận khơng có liên kết quan sát phép đo đường cong từ trễ phạm vi độ dày Ge 38 Hình 3.7 Đường cong từ trễ ba màng từ trường đặt vng góc với bề mặt màng đo nhiệt độ 10K 39 Hình 3.8 Đường cong từ trễ đo từ trường đặt song song bề mặt mẫu ba màng có cấu trúc van spin với độ dày lớp ngăn cách dGe khác 40 Hình 3.9 Đường cong từ trễ ba mẫu hình 41 Hình 3.10 Đường cong từ trễ ba mẫu hình 3.9 sau chuẩn hóa phóng đại đường cong cho thấy giảm H C rõ ràng dGe = nm so với hai độ dày khác 41 MỞ ĐẦU 1.Lý chọn đề tài Việc khám phá hiệu ứng GMR có cấu trúc đa lớp kim loại A Fert P Grunberg năm 1988 đặt mốc quan trọng cho công nghệ điện tử spin [1,2] Ngày nay, mang đến khả lưu trữ lớn đĩa cứng phát triển hệ nhớ gọi nhớ truy cập ngẫu nhiên có từ tính (MRAM) Tiếp theo đó, vào năm 1990 việc Datta Das đưa khái niệm transitor spin tạo động lực lớn cho nhiều nghiên cứu quan trọng tiến to lớn đạt vài thập kỷ qua [3] Sự phát triển thiết bị spin chủ động spin transistor hay diode, đặt yêu cầu loại vật liệu cho phép tiêm dòng spin phân cực vào bán dẫn truyền thống Có nhiều lĩnh vực nghiên cứu khác vật liệu điện tử ứng dụng Một số bán dẫn từ tính, Ohno cộng ông chứng minh tiềm vật liệu với việc sử dụng (Ga, Mn)As nghiên cứu Trong số rât nhiều bán dẫn từ tính, bán dẫn pha loãng từ nghiên cứu cách rỗng rãi ứng dụng triển vọng thiết bị điện tử spin Về mặt ứng dụng, vật liệu từ tính khơng phải có T C cao nhiệt độ phịng, có độ phân cực spin cao mà phải phát triển epitaxy đế Si và/hoặc Ge GeMn DMS ứng viên tiềm dễ dàng tích hợp vào bán dẫn không đông việc tiêm spin từ GeMn DMS mong chờ cho hiệu suất cao tương thích trở kháng tự nhiên với Ge Tuy nhiên, việc ứng dụng GeMn DMS bị hạn chế T C thấp, thường thấp nhiệt độ phòng rât nhiều Gần đây, bán dẫn pha lỗng từ (DMS) nhóm IV Ge1-xMnx đặc biệt quan tâm lý thuyết lẫn thực nghiệm tiềm to lớn cơng nghệ tiêm spin khả tương thích với cơng nghệ silicon có [4,5,6,7] Vật liệu mang đặc tính sắt từ giữ tính chất bán dẫn Do đó, chúng thể trở kháng tự nhiên phù hợp với bán dẫn mong chờ cho hiệu suất cao việc tiêm dòng spin phân cực vào bán dẫn Trong số pha Ge1-xMnx DMS, cột nano Ge1-xMnx pha có nhiệt độ Tc >400K [8] Chế tạo thành công màng đa lớp GeMn nanocolumns ngăn cách lớp Ge có bề dày cỡ vài nano mét khơng có đám kim loại mở đường cho việc thực màng đa lớp GMR dùng ứng dụng điện tử spin, van spin việc thực cảm biến sinh học dùng việc phát phân tử từ tính (hữu porphyrin hay enzyme sinh học có chứa lõi kim loại từ tính) Triển khai nghiên cứu hệ vật liệu này, tiến hành thực chế tạo mẫu khoảng nhiệt độ từ 110oC đến 150°C Kết cho thấy, nhiệt độ 130°C nồng độ Mn từ 4% đến 8%, hầu hết mẫu đề có cấu trúc cột nano dọc theo chiều tăng trưởng cho TC cao Chúng đưa chứng cạnh tranh phát triển pha nanocolumns với pha Mn5Ge3 Khi nồng độ Mn tăng lên khoảng 40%, pha nanocolumns bị ổn định chuyển sang pha Mn5Ge3, pha giàu Mn ổn định Chúng sử dụng phương pháp điều khiển chỗ với thiết bị phối hợp bên RHEED để chế tạo thành công màng đa lớp GeMn nanololumns/ Ge không chứa Mn5Ge3 [9,10] Kết xác định được: Điều kiện để chế tạo màng có cấu trúc bao gồm cột nano Ge1-xMnx cho nhiệt độ TC >400K; Nhiệt độ chế tạo 130oC, nồng độ Mn vào khoảng 5% – 7%, chiều dày tối đa màng cỡ 80nm; Nghiên cứu ảnh hưởng bề dày lớp ngăn cách lên tính chất màng cho thấy, để đảm bảo cấu trúc dạng nanocolumns toàn lớp màng độ dày lớp ngăn cách Ge tối đa cỡ 10nm Để tiếp tục theo đuổi hướng nghiên cứu trên, tiến hành lựa chọn đề tài luận văn là: “Nghiên cứu cấu trúc tính chất từ màng đa lớp GeMn/Ge/GeMn có cấu trúc dạng cột nano" Mục đích nghiên cứu  Chế tạo thành công màng mỏng đa lớp GeMn/Ge cấu trúc dạng cột nano, không chứa Ge3Mn5 với độ dày lớp ngăn cách cỡ 10nm  Khảo sát phân tích đặc trưng cấu trúc tính chất từ màng Phương pháp nghiên cứu Sử dụng phương pháp thực nghiệm, sở phân tích kết để đưa tính chất đặc trưng màng đa lớp GeMn/Ge cấu trúc dạng cột nano không chứa Ge3Mn5 Các màng mỏng Ge1-xMnx tổng hợp phương pháp epitaxy chùm phân tử đế đơn tinh thể Ge(001) Kỹ thuật MBE thực môi trường chân không siêu cao (áp suất thấp 10-9 Torr), màng mọc lên từ đế đơn tinh thể với tốc độ thấp, có độ tinh khiết hồn hảo cao, có cấu trúc tinh thể gần với cấu trúc lớp đế Kỹ thuật nhiễu xạ điện tử phản xạ lượng cao (Reflection High- Energy Electron Diffraction RHEED) sử dụng trình hình thành màng để kiểm sốt q trình mọc màng thơng qua phổ nhiễu xạ điện tử ghi trực tiếp Q trình cho phép kiểm sốt phát triển màng với độ xác tới lớp nguyên tử Với nhiều ưu điểm trội, kỹ thuật MBE sử dụng nhiều vật lý chất rắn, khoa học công nghệ vật liệu, đặc biệt công nghệ bán dẫn để chế tạo màng đơn tinh thể với chất lượng cao, với độ dày thay đổi từ vài lớp nguyên tử đến vài chục nanomet Với phát triển công nghệ nano nay, MBE kỹ thuật chủ đạo để chế tạo vật liệu nano  Phương pháp điều khiển thời gian thực sử dụng để tổng hợp màng đa lớp GeMn/Ge  Kính hiển vi điện tử truyền qua (Transmission Electronic Microscopy - TEM) sử dụng để khảo sát cấu trúc vật liệu; Các tính 32 Hình 3.1 Ảnh chụp TEM màng gồm 10 lớp cột nanơ GeMn/Ge có bề dày lớp ngăn cách dGe = 6nm (a), dGe = 8nm (b) dGe = 10nm (c) 3.1.2 Nghiên cứu tương quan vị trí cột nanô màng GeMn/Ge a) Tương quan theo chiều ngang ( bề mặt) Từ ảnh chụp TEM bề mặt màng hình 3.2 cho thấy số dấu hiệu phân tán theo bề mặt cột nanô GeMn màng Các cột có kích thước dao động khoảng từ – nm khoảng cách hai cột lân cận cỡ – 5nm Thơng tin mà hình TEM mang lại tính tự tổ chức theo bề mặt cột nanô không rõ ràng Như biết, tăng trưởng cột nano khởi tạo hình thành vị trí phát triển bề mặt, phân tán ngang cột nano phải tương quan chặt chẽ với vị trí phát triển Tuy nhiên, phân bổ vị trí lại phụ thuộc nhiều vào hình thái bề mặt màng độ gồ ghề, sai hỏng mạng…, điều giải thích cho phân bố khơng đồng cột nanơ hình 33 Hình 3.2 Ảnh chụp TEM bề mặt màng cấu trúc cột nanô hai độ phân giải khác nhau: Tổng quát (a) độ phân giải cao (b) b) Tương quan theo chiều dọc (chiều tăng trưởng màng) Quan sát hình 3.3 ta thấy rằng, cột nanô hai lớp đồng đều, giữ cấu trúc kim cương đế Ge không chứa đám Ge 5Mn3 Đặc biệt với ảnh TEM có độ phân giải cao cho chúng thấy tương quan dọc theo chiều tăng trưởng màng rõ ràng Các cột nanô lớp sau mọc đỉnh cột nanô lớp Hiện tượng xếp cột nanô lớp liên quan chặt chẽ với cột nanô lớp bên quan sát số hệ cấu trúc bán dẫn đa lớp, đặc biệt mối tương quan đảo dọc theo chiều tăng trưởng hệ InAs/Ge hệ Ge/Si [16 - 22] Điều chứng tỏ cấu trúc mà tìm thấy coi trường hợp tượng ‘tự tổ chức’ Dựa sở nghiên cứu siêu mạng này, có nhìn tồn diện hình thành cột nanơ màng đa lớp GeMn 34 Hình 3.3 Ảnh TEM độ phân giải cao hai lớp cột nanô GeMn ngăn cách lớp Ge có bề dày d ~ 8nm Tính ổn định cấu trúc đa lớp bán dẫn chủ yếu khác số mạng màng đế Cơ chế dẫn đến hình thành mối tương quan đảo hay chấm lượng tử dọc theo chiều tăng trưởng cho lan truyền sức căng đàn hồi sinh đảo chấm lớp bên Ngoài ra, hạt nhân ưu tiên hình thành thơ ráp bề mặt đóng vai trò quan trọng trật tự theo chiều dọc quan sát hệ đa lớp có cấu trúc chấm lượng tử [22] Hình 3.4: Ảnh TEM chứng minh cho mối tương quan theo chiều dọc chấm lượng tử hệ đa lớp Ge/Si [22] Vai trò miền biến dạng quan trọng để hiểu xảy với hệ đa lớp Một mơ hình 2D đơn giản hóa dựa lý thuyết tương tác liên tục đàn hồi đưa giải thích phù hợp ‘tự tổ chức’ theo chiều dọc chấm lượng tử hệ đa lớp [19] Giả thuyết chấm lượng tử có hình cầu nằm ma trận đàn hồi đẳng hướng 35 liên quan nhỏ đến dự phân tách theo bề rộng chiều dọc, động lực hình thành nhân đảo bề mặt sức căng sinh đảo bên Có nghĩa nhân ưu tiên xuất vị trí có sai khác nhỏ Một đảo lớp với độ sâu L vị trí không gian x gây sức căng bề mặt ε vị trí khơng gian x là:   x  C  x  L   [1  3L2 /  x  L2  Trong đó, C tỷ lệ thuận với thể tích đảo lớp misfit, đồng thời bao gồm hệ số đàn hồi Như vậy, với giá trị xác định L, giá trị ε nhỏ tương ứng với vị trí khơng gian x = 0, có nghĩa nhân đảo mọc lên đỉnh đảo lớp nơi có ε nhỏ Do đó, việc sử dụng mơ hình để giải thích cho tính ‘tự tổ chức’ cột nanô dọc theo chiều tăng trưởng màng cấu trúc đa lớp hợp lý tổng bề dày hệ khơng lớn 3.2 Nghiên cứu tính chất từ màng đa lớp GeMn/Ge Trong phần tập trung nghiên cứu từ tính màng đa lớp GeMn/Ge cấu trúc cột nanô, mà đặc biệt liên kết cặp từ (coupling) lớp màng Nghiên cứu liên kết cặp màng đa lớp chủ đề chi tiết, địi hỏi tương quan kết thực nghiệm mơ hình lý thuyết phức tạp Tuy nhiên, ứng dụng nghiên cứu lại nhiều tập trung vào việc chế tạo thành phân từ trở quang từ Do đó, chế tạo thành cơng màng đa lớp GeMn nanocolumns ngăn cách lớp Ge có bề dày cỡ vài nano mét khơng chứa đám kim loại nghiên cứu cách hệ thống tính chất từ chúng mở đường cho việc thực màng đa lớp GMR dùng ứng dụng điện tử spin, van spin việc thực cảm biến sinh học dùng việc phát phân tử từ tính (hữu porphyrin hay enzyme sinh học có chứa lõi kim loại từ tính) 36 3.2.1 Liên kết trao đổi lớp sắt từ ngăn cách lớp bán dẫn Trong việc nghiên cứu liên kết trao đổi lớp sắt từ màng đa lớp, lớp ngăn cách đóng vai trị quan trọng chất độ dài lượng liên kết phụ thuộc lớn vào Kể từ khám phá hiệu ứng GMR, hầu hết nghiên cứu sau liên quan đến liên kết lớp sắt từ thơng qua lớp khơng từ tính thường kim loại Đối với kiểu lớp ngăn cách này, số mơ hình lý thuyết đề xuất để giải thích nguồn gốc liên kết trao đổi dao động phát sinh chúng tồn hệ Hầu hết trường hợp, liên kết sinh tương tác kiểu RKKY chu kỳ dao động xác định vecto tới hạn mặt Fermi lớp ngăn cách [23] Trong trường hợp lớp ngăn cách bán dẫn, kết nghiên cứu liên kết trao đổi hạn chế vấn đề liên quan đến khuếch tán giao diện hình thành hợp kim (trong hệ kim loại/bán dẫn) hay từ tính yếu hệ bán dẫn sắt từ/bán dẫn Về mặt lý thuyết, hầu hết mơ hình tính tốn rút từ mơ hình áp dụng cho lớp ngăn cách kim loại điện môi Một số nghiên cứu gần với lớp ngăn cách bán dẫn cho số kết hước đầu: Với hệ đa lớp kim loại/bán dẫn Fe/Si Co/Si nghiên cứu nhiều kết thực nghiệm chất liên kết (FM hay AF) nhiều tranh cãi [24] Hệ bán dẫn sắt từ/bán dẫn, PbS/EuS hệ thể liên kết trao đổi FM lớp sắt từ [25] Trong luận văn này, đề cập chủ yếu đến tăng trưởng tổng hợp vật liệu mới, nghiên cứu liên kết màng đa lớp có cấu trúc cột nanơ dừng bước sơ với số lượng mẫu nghiên cứu hạn chế Vì vậy, phần chúng tơi giải thích cách đơn giản trực quan kết thu từ việc nghiên cứu từ tính hệ 37 3.2.2 Nghiên cứu liên kết trao đổi hệ màng đa lớp Ge/ [Ge 1-xMnx (40 nm)/ Ge(d nm)]9 /Ge1-xMnx (40 nm)/ Ge Các hệ đa lớp thông thường để nghiên cứu liên kết trao đổi bao gồm vài lớp sắt từ ngăn cách lớp khơng từ tính có độ dày khác Đối với hệ màng đa lớp GeMn, lớp sắt từ 40 nm lựa chọn, đảm bảo chất lượng tinh thể tốt phân bố đồng cột nanô lớp Một loạt mẫu lớp tổng hợp với bề dày Ge khác (d = 6, 8, 15 nm) Các mẫu phủ lớp Ge dày -3nm Hình 3.5 biểu diễn đường cong từ trễ mẫu màng đa lớp có cấu trúc hình 3.1 đo từ trường đặt song song với bề mặt màng Kết cho thấy hình dạng chữ nhật đường cong từ trễ thể tính sắt từ ba mẫu Lực kháng từ từ trễ gần không thay đổi, độ từ hóa bão hịa thay đổi nhiều mẫu d = 15nm Từ trường bão hòa H S, định nghĩa từ trường mà độ từ hóa đạt 95% giá trị bão hịa, có giá trị cho ba mẫu Như vậy, lượng cần thiết để đạt giá trị bão hịa ba mẫu có giá trị chứng tỏ bề dày lớp ngăn cách không ảnh hưởng đến độ bão hịa mơmen từ màng Kết thể hình 3.5 cho thấy thông qua việc khảo sát đường cong từ trễ mẫu, chúng tơi khơng quan sát thấy có liên kết trao đổi lớp màng Từ kết chưa thể kết luận tồn liên kết trao đổi ba màng cấu trúc đa lớp Cần phải có thêm thí nghiệm màng có bề dày lớp ngăn cách Ge khác để nghiên cứu đưa kết luận cách xác 38 Hình 3.5 Đường cong từ trễ màng gồm lớp cột nanơ GeMn/Ge(d nm)/ GeMn có bề dày lớp ngăn cách dGe = 6nm , 8nm 10nm từ trường đặt song song với bề mặt màng Hình 3.6 Đường cong từ trễ ba mẫu sau chuẩn hóa xác nhận khơng có liên kết quan sát phép đo đường cong từ trễ phạm vi độ dày Ge Chúng biểu diễn hình 3.7 kết đo đường cong từ trễ ba màng từ trường 10K đặt vng góc với bề mặt màng Có thể thấy rằng, từ trường bão hịa có giá trị cho mẫu chứng tỏ khơng có liên kết quan sát thấy cho cấu hình 39 Hình 3.7: Đường cong từ trễ ba màng từ trường đặt vng góc với bề mặt màng đo nhiệt độ10K 3.2.3 Liên kết trao đổi cấu trúc van spin Để ứng dụng thiết bị sử dụng hiệu ứng GMR chẳng hạn van spin, yêu cầu hệ hai lớp phải bao gồm lớp sắt từ có lực kháng từ lớn lớp Lớp có lực kháng từ lớn gọi lớp cứng giữ lại hướng từ hóa từ trường ngồi thay đổi, lớp mềm bị thay đổi độ từ hóa liên kết cặp không đủ mạnh Chúng cố gắng thay đổi lực kháng từ lớp cách tăng chiều dày lớp Một serie gồm mẫu có bề dày lớp ngăn cách d khác GeMn(45nm)/Ge(d) /GeMn(25nm) tổng hợp để nghiên cứu liên kết trao đổi lớp sắt từ Tất mẫu bảo vệ lớp Ge dày cỡ nm nhằm tránh bị ơxy hóa ảnh hưởng đến kết nghiên cứu Chúng biểu diễn hình 3.8 đường cong từ trễ ba mẫu với ba độ dày lớp ngăn cách khác nhau, đo từ trường đặt song song với bề mặt mẫu, nhiệt độ 10 K Các đường cong thể hình dạng chữ nhật rõ ràng, chứng tỏ từ hóa hai lớp sắt từ biến đổi cho giá trị từ trường Và cường độ liên kết FM đủ mạnh qua lớp Ge để đảo ngược từ hóa xảy không khác biệt Trong kiểu liên kết này, lực kháng từ lớp mềm 40 tăng lên lớp cứng giảm xuống, kết cuối cho khác biệt nhỏ từ trường đảo ngược Hình 3.8 Đường cong từ trễ đo từ trường đặt song song bề mặt mẫu ba màng có cấu trúc van spin với độ dày lớp ngăn cách dGe khác Từ hình 3.9 cho thấy kết thú vị series mẫu giảm lực kháng từ Hc đến 120 Oe cho mẫu d = nm trong hai mẫu khác, chúng gần giống hệt với Hc = 500 Oe Một khuynh hướng tương tự quan sát từ dư Mr đặc biệt từ trường bão hòa Hs (cỡ 1T cho d = 15 nm, khoảng 2T cho d = nm) Tuy nhiên, số lượng mẫu thực nghiệm cịn q nên chúng tơi chưa thể khẳng định sai khác Hc bề dày lớp Ge Rõ ràng cường độ liên kết trao đổi khác độ dày, khẳng định tương tác từ hay liên kết trao đổi tồn phụ thuộc độ dày lớp ngăn cách Ge 41 Hình 3.9 Đường cong từ trễ ba mẫu hình Hình 3.10 Đường cong từ trễ ba mẫu hình 3.9 sau chuẩn hóa phóng đại đường cong cho thấy giảm HC rõ ràng dGe = nm so với hai độ dày khác Như vậy, thay đổi từ trường bão hòa theo độ dày lớp ngăn cách cho thấy có chuyển biến liên kết trao đổi hệ có bề dày nhỏ Để minh chứng cho chuyển biến cần phải thực thêm nhiều mẫu thí nghiệm với màng có bề dày lớp ngăn cách đủ nhỏ Tóm lại, nghiên cứu liên kết trao đổi cấu trúc đa lớp không đơn giản Với màng đa lớp có cấu trúc dạng cột nanơ vấn đề phức tạp lý sau: + Từ trường bị suy giảm cột nanô lân cận: Như biết, lớp màng có cấu trúc dạng cột nanơ với kích thước cỡ – nm Do đó, để đơn giản hóa ta xem chúng đơn men có định hướng ưu tiên Trong màng đa lớp, liên kết trao đổi xảy cột nanô lớp cột nanô hai lớp cạnh Do mà từ trường suy giảm đáng kể; + Tính dị hướng từ cột nanơ: Theo nghiên cứu trước chúng tôi, cột nanô thể tính dị hướng từ tương đối phức tạp chúng lại 42 thể từ tính theo hai hướng song song vng góc với bề mặt màng Đặc tính dẫn đến tượng đảo độ từ hóa 43 KẾT LUẬN CHUNG Trong thời gian thực đề tài, thu số kết sau: - Chúng tơi chế tạo thành công màng đa lớp với cấu trúc lớp cột nanơ GeMn, có kích thước tổng thể lên tới 500 nm để nghiên cứu cấu trúc từ tính chúng; - Cơ chế hình thành tượng ‘tự tổ chức’ dọc theo hướng tăng trưởng màng cột nanô lớp giải thích dựa vào mơ hình 2D đơn giản hóa dựa lý thuyết tương tác liên tục đàn hồi; - Tương tác cặp từ lớp màng nghiên cứu, nhiên cần phải có thêm thí nghiệm nghiên cứu chi tiết để đưa kết luận xác vấn đề 44 TÀI LIỆU THAM KHẢO M N Baibich, J M Broto, A Fert, F Nguyen Van Dau, F Petroff, P Etienne, G Creuzet, A Friederich, and J Chazelas “Giant magnetoresistance of (001)Fe/(001)Cr magnetic superlattices” Phys Rev Lett 61, 2472 (1988) G Binasch, P Grünberg, F Saurenbach, and W Zinn “Enhanced magnetoresistance in layered magnetic structures with antiferromagnetic interlayer exchange” Phys Rev B 39, 4828 (1989) S Datta, B Das, “Electronic analog of the electrooptic modulator” Appl Phys Lett 56, 665 (1990) F Jaroslav and Z Igor, “The standard model of spin injection” Arxiv preprint 566, 39 (2009) Igor Zutic Jaroslav Fabian S Das Sarma “Spintronics: Fundamentals and applications”, Rev Mod Phys 76, 323 (2004) S A Wolf, D D Awschalom, R A Buhrman, J M Daughton, S von Molna«r, M L Roukes, A Y Chtchelkanova, D M Treger, “Spintronics: A Spin-Based Electronics Vision for the Future”, Science 294, 1488 (2001) A Fert and H Jaffrès, “Conditions for efficient spin injection from a ferromagnetic metal into a semiconductor”, Phys Rev B, 64, 184420 (2001) M Jamet, A Barski, T Devillers, V Poydenot, R Dujardin, P Bayle- Guillemaud, J Rothman, E Bellet-Amalric, A Marty, J Cibert, R Mattana, S Tatarenko, “High-Curie-temperature ferromagnetism in self-organized Ge1−xMnx nanocolumns”, Nat Mater 5, 653 (2006) J K Furdyna, “Diluted magnetic semiconductors”, J Appl Phys 64, R29 (1988) 10 F Matsukura, H Ohno, A Shen, Y Sugawara, “Transport properties and origin of ferromagnetism in (Ga,Mn)As”, Phys Rev B 57, R2037 (1998) 11 T Jungwirth, K.Y.Wang, J Masek, K.W Edmonds, J Konig, J Sinova, M Polini, N.A Goncharuk, A.H MacDonald, M Sawicki, A.W Rushforth, R.P Campion, L.X Zhao, C.T Foxon, B.L Gallagher, “Prospects for high 45 temperature ferromagnetism in (Ga,Mn)As semiconductors”, Phys Rev B 72, 165204 (2005) 12 F.M Zhang, X.C Liu, J Gao, X.S Wu, Y.W Du, H Zhu, J.Q Xiao, P Chen, “Investigation on the magnetic and electrical properties of crystalline Mn0.05Si0.95 films” Appl Phys Lett 85, 786 (2004) 13 Y D Park, A T Hanbicki, S C Erwin, C S Hellberg, J M Sullivan, J E Mattson, T F Ambrose, A Wilson, G Spanos, and B T Jonker, ”A groupIV ferromagnetic semiconductor: MnxGe1-x” Science 295, 651 (2002) 14 H H Woodbury & W W Tyler, “Properties of germanium doped with manganese.” Phys Rev 100, 659 (1955) 15 T B Massalski, “Binary Alloy Phase Diagram” vol.2, (American Society of Metals, OH, 1990) 16 P D Padova, J.-P Ayoub, I Berbezier, P Perfetti, C Quaresima, A M Testa, D Fiorani, B Olivieri, J.-M Mariot, A Taleb-Ibrahimi, M C Richter, O Heckmann, K ricovini, “Mn0.06Ge0.94 diluted magnetic semiconductor epitaxially grown on Ge(001): Influence of Mn5Ge3 nanoscopic clusters on the electronic and magnetic properties” Phys Rev B 77, 045203 (2008) 17 C Bihler, C Jaeger, T Vallaitis, M Gjukic, M S Brandt, E Pippel, J Woltersdorf, and U Gösele, “Structural and magnetic properties of Mn5Ge3 clusters in a diluted magnetic germanium matrix”, Appl Phys Lett 88, 112506 (2006) 18 LE Thi Giang, NGUYEN Manh An, “New insight into the kinetic formation of high-TC GeMn nanocolumns”, Tạp chí Khoa học Công nghệ 52 (3B), 3037 ISSN 0866-708x 19 Thi Giang Le, D.N.H Nam, Minh Tuan Dau, V Le thanh, D N H NAM, M Petit, L.A Michez, N.V Khiem and M.A Nguyen “Growth competition between semiconducting Ge1-xMnx nanocolumns and metallic Mn5Ge3 clusters” Adv Nat Sci.: Nanosci Nanotechnol 3, 025007 (2012) 20 Thi Giang Le, Materials Sciences and Applications 6, (2015), 533-538 46 21 J Tersoff, C Teichert, and M G Lagally, Phys Rev Lett 76 (1996), 1675 22 V Le Thanh, Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures 23 (2004), 401 23 Stiles, M D : Ultrathin Magnetic Structures III : Fundamentals of Nanomagnetism,Volume (Interlayer Exchange Coupling) Springer, 2005 (page 115.) 24 Gareev, R R., Burgler, D E., Buchmeier, M., Olligs, D., Schreiber, R et Grunberg, P : Metallic-type oscillatory interlayer exchange coupling across an epitaxial FeSi spacer Phys Rev Lett., 87(15):157202, Sep 2001 (pages 11, 107and 115) 25 Kepa, H., Kutner-Pielaszek, J., Blinowski, J., Twardowski, A.,Majkrzak, C F., Story, T., Kacman, P., Galazka, R R., Ha, K., Swagtenand H J M., de Jonge, W J M., Yu Sipatov, A., Volobuev, V et Giebultowicz, T M : Antiferromagnetic interlayer coupling in ferromagnetic semiconductor Eus/PbS(001) superlattices EPL (Europhysics Letters), 56(1):54, 2001 (pages 26, 115and 116)