Luận án tiến sĩ vật lý kỹ thuật nghiên cứu cấu trúc và một số tính chất của silica và sodium silicate

LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận án cơng trình nghiên cứu tơi Tất số liệu kết nghiên cứu luận án trung thực chưa tác giả khác công bố Hà Nội, ngày 20 tháng năm 2019 Tập thể hướng dẫn Nghiên cứu sinh PGS TS Nguyễn Văn Hồng Nguyễn Thị Thu Hà PGS.TSKH Phạm Khắc Hùng LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Văn Hồng PGS.TSKH Phạm Khắc Hùng, người Thầy tận tình hướng dẫn tơi hoàn thành luận án Xin chân thành cảm ơn lãnh đạo thầy cô Bộ môn Vật lý Tin học, Viện Vật lý Kỹ thuật, Phòng Đào tạo - Trường Đại học Bách khoa Hà Nội giúp đỡ, tạo điều kiện cho suốt trình học tập, làm việc thực luận án Xin bày tỏ lòng biết ơn tới lãnh đạo, đồng nghiệp quan công tác, tới người thân gia đình động viên, giúp tơi vượt qua khó khăn để hoàn thành luận án Nghiên cứu sinh Nguyễn Thị Thu Hà MỤC LỤC Trang DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT……………………… DANH MỤC CÁC BẢNG………………………………………………… DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ………………………………… MỞ ĐẦU………………………………………………………… CHƯƠNG TỔNG QUAN CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC HỆ SILICA VÀ SODIUM SILICATE 1.1 Khái quát silica sodium silicate …………………… 10 1.1.1 Silica……………………………………………… 10 1.1.2 Sodium silicate… 19 1.2 Mô cấu trúc động học silica 22 1.2.1 Mô cấu trúc silica lỏng 22 1.2.2 Mô động học silica lỏng 25 1.2.3 Mô chuyển đổi cấu trúc silica thủy tinh ảnh 28 hưởng áp suất 1.3 Mô cấu trúc động học sodium silicate 31 1.3.1 Mô cấu trúc sodium silicate 32 1.3.2 Mô động học sodium silicate 35 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP TÍNH 2.1 Thuật tốn mơ động lực học phân tử 40 2.2 Xây dựng mơ hình ……………………… ………………… 41 Xây dựng mơ hình silica lỏng 41 2.2.2 Xây dựng mơ hình silica thủy tinh 42 2.2.3 Xây dựng mơ hình sodium silicate 43 Khảo sát vi cấu trúc 44 2.3.1 Hàm phân bố xuyên tâm …….………………………… 44 2.3.2 Số phối trí, độ dài liên kết góc liên kết……………… 47 2.3.3 Liên kết góc, liên kết cạnh liên kết mặt .…… 49 Khảo sát động học…… …… …… 50 2.2.1 2.3 2.4 Độ dịch chuyển bình phương trung bình…………… 50 2.4.2 Phân bố động học 52 2.4.1 CHƯƠNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC HỆ SILICA 3.1 3.2 3.3 3.4 Cấu trúc silica lỏng 55 3.1.1 Nút thường nút khuyết tật 56 3.1.2 Subnet thường subnet khuyết tật 59 3.1.3 Chuyển đổi nút tượng động học 64 Động học khơng đồng mơ hình miền 66 3.2.1 Phân bố động học theo khơng gian-thời gian Mơ hình miền 66 3.2.2 Phân bố kích thước 73 3.2.3 Tương quan động học cấu trúc 81 Chuyển đổi cấu trúc tinh thể hóa silica thủy tinh 84 3.3.1 Chuyển đổi cấu trúc ảnh hưởng áp suất 84 3.3.2 Tinh thể hóa 92 Kết luận chương 100 CHƯƠNG CẤU TRÚC VÀ ĐỘNG HỌC HỆ SODIUM SILICATE Cấu trúc hệ sodium silicate 102 4.1.1 Cấu trúc 102 4.1.2 Phân bố sodium … 104 Động học hệ sodium silicate 106 4.2.1 Kênh khuếch tán sodium 107 4.2.2 Cơ chế khuếch tán sodium 109 4.2.3 Phân bố không đồng động học 114 Kết luận chương 118 KẾT LUẬN 119 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ CỦA LUẬN ÁN 120 TÀI LIỆU THAM KHẢO 121 4.1 4.2 4.3 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÝ HIỆU BKS Thế tương tác B.W.H Van Beest, G.J Kramer R.A Van Santen đề xuất BO Oxy cầu FO Oxy tự LDS Subnet khuyết tật lớn MD Mô động lực học phân tử NBO Oxy không cầu NPT Mô điều kiện tổng số nguyên tử, áp suất nhiệt độ không đổi NS3 Hệ sodium silicate Na2O.3 SiO2 NS4 Hệ sodium silicate Na2O.4 SiO2 NVE Mô điều kiện tổng số nguyên tử, thể tích lượng không đổi PBXT Phân bố xuyên tâm SDS Subnet khuyết tật nhỏ SIMA Tập hợp nguyên tử chậm SMA Tập hợp nguyên tử nhanh SNS Subnet thường nhỏ SRA Tập hợp nguyên tử ngẫu nhiên DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU TRONG LUẬN ÁN Trang Bảng 1.1 Một số đặc trưng cấu trúc tinh thể silica thu từ thực 14 nghiệm Bảng 1.2 Một số đặc trưng cấu trúc silica thủy tinh thu từ thực 17 nghiệm Bảng 1.3 Một số đặc trưng cấu trúc sodium silicate thu từ thực 20 nghiệm Bảng 1.4 Một số đặc trưng cấu trúc silica rắn áp suất khác thu 30 từ mô Bảng 2.1 Các thông số tương tác BKS với hệ silica [115] 42 Bảng 2.2 Các thông số tương tác thành phần với hệ sodium 44 silicate [116] Bảng 3.1 Tổng hợp loại nút silicon oxy nhiệt độ 2600 K, 58 3000 K 3500 K; mNsi mNO số nút silicon oxy Bảng 3.2 Tổng hợp nút silicon có liên kết Si-O nhiệt độ 2600 59 K, 3000 K 3500 K Bảng 3.3 Tổng hợp nút oxy có liên kết O-Si nhiệt độ 2600 K, 59 3000 K 3500 K Bảng 3.4 Phân bố kích thước subnet thường khuyết tật 2600 60 K, 3000 K 3500 K Trong đó: nN nD tương ứng số nút thuộc subnet thường khuyết tật; mSN, mSD tương ứng số lượng subnet thường subnet khuyết tật Bảng 3.5 Phân bố kích thước đám tạo thành thuộc tập hợp 74 SMA, SIMA SRA 3000 K ứng với thời điểm 71,7 143,4 ps Ở đây, SCl NClS tương ứng kích thước đám số đám Bảng 3.6 Phân bố kích thước đám tạo thành thuộc tập hợp SMA, SIMA SRA 3500 K ứng với thời điểm 71,7 ps 143,4 ps Ở SCl NClS tương ứng kích thước đám số đám 75 Bảng 3.7 Diễn biến theo thời gian đám lớn từ nguyên tử 77 thuộc tập hợp SMA 3000 K với rlk = 1,9 Å Ở đây, SCl NClS tương ứng kích thước đám số đám Bảng 3.8 Diễn biến theo thời gian đám lớn từ nguyên tử 78 thuộc tập hợp SIMA 3500 K với rlk = 1,9 Å Ở đây, SCl NClS tương ứng kích thước đám số đám Bảng 3.9 Đặc trưng đám ban đầu đám tạo lại NSCl, NLCl 79 tương ứng số đám nhỏ có kích thước SCl < số đám lớn có kích thước SLCl ≥ 5; NTA tổng số nguyên tử đám lớn với rlk = 1,9 Å Bảng 3.10 Phân bố kích thước subnet SiO4, SiO5, SiO6 nhiệt độ 93 500 K áp suất khác với Nc số subnet Na số nguyên tử thuộc subnet Bảng 3.11 Phân bố liên kết góc, liên kết cạnh liên kết mặt nhiệt độ 98 500 K áp suất khác Bảng 4.1 Tỉ phần SiOx XO Ở đây, XO BO, NBO 103 FO Bảng 4.2 Tỉ phần fBONa, fNBONa fFONa Ở đây, mNa số nguyên tử 105 sodium gần nguyên tử XO (BO, NBO FO) Bảng 4.3 Tỉ phần ô NFxBy 108 Bảng 4.4 Phân bố kích thước subnet Si-O Ở đây, Ssubnet 115 kích thước dải kích thước subnet nsubnet số subnet tương ứng DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ TRONG LUẬN ÁN Trang Hình 1.1 Sự thay đổi phối trí Si-O O-Si theo nhiệt độ [23] 13 Hình 1.2 Minh họa trật tự cấu trúc silica dạng tinh thể quartz (a) 16 thủy tinh (b) [55] Hình 1.3 Mật độ sodiums (a) độ dịch chuyển bình phương trung 37 bình (b) sodium ngồi chanel [103] Hình 2.1 Hình minh họa số loại nút silicon oxy với hình 49 cầu màu xanh đỏ tương ứng với ngun tử silicon oxy; hình cầu có chữ N D tương ứng biểu diễn nút thường nút khuyết tật Nút Si loại 42222 (a), loại 43222 (b); nút O loại 244 (c), loại 254 (d) Hình 3.1 Một số subnet khuyết tật nhiệt độ khác nhau: 2600 K 61 (a), 3000 K (b); hình cầu màu đỏ màu xanh tương ứng với nguyên tử silicon oxy; đoạn thẳng màu đen biễu diễn liên kết Si-O Hình 3.2 Hình ảnh minh họa subnet thường khuyết tật silica 62 lỏng Ở đây, hình cầu màu đen đỏ tương ứng với nguyên tử thuộc subnet thường subnet khuyết tật Hình 3.3 Đặc trưng subnet thay đổi theo thời gian 63 Hình 3.4 Sự phụ thuộc tỉ phần nSi/nO thuộc subnet thường 64 khuyết tật nhiệt độ 3500 K (a), 3000 K (b) 2600 K (c) Hình 3.5 Sự phụ thuộc vào thời gian tỉ phần nDNt/nDN 65 nSDNt/nSDN nhiệt độ 2600 K, 3000 K 3500 K Hình 3.6 Phân bố không gian tập hợp SMA, SIMA SRA 68 thời điểm 71,7 ps (a) 143,4 ps (b) Hình 3.7 Số liên kết Si-O (NSi-O) thuộc tập hợp SMA, SIMA, 69 SRA SMA-SIMA phụ thuộc vào thời gian Hình 3.8 Đồ thị hàm PBXT cặp Si-O silica lỏng 3000 K 70 Hình 3.9 Phân bố không gian nguyên tử lựa chọn 71 nguyên tử ngẫu nhiên Hình cầu màu xanh, vàng đỏ tương ứng với nguyên tử SMA, SIMA SRA Hình 3.10 Phân bố đám SMA SIMA thời điểm 71,7 ps 143,4 80 ps với nhiệt độ 3000 K (a) 3500 K (b) Hình 3.11 Sự phụ thuộc vào thời gian số nguyên tử khuyết tật (ND) 82 thuộc tập hợp SMA SIMA silica lỏng 3000 K 3500 K Hình 3.12 Sự phụ thuộc vào thời gian Finb (r) thuộc tập hợp 83 SMA, SIMA SRA Hình 3.13 Phân bố tỷ phần SiOx (x = 4, 5, 6) theo áp suất nhiệt độ 84 500 K Hình 3.14 Phân bố tỉ phần liên kết OSiy (y = 2, 3) theo áp suất nhiệt 85 độ 500 K Hình 3.15 Mật độ silica thay đổi theo áp suất nhiệt độ 500 K 86 Hình 3.16 Đồ thị hàm PBXT gSi-O (r) ở nhiệt độ 500 K áp suất 86 khác Hình 3.17 Đồ thị hàm PBXT gO-O (r) ở nhiệt độ 500 K áp suất 87 khác Hình 3.18 Đồ thị hàm PBXT gSi-Si (r) ở nhiệt độ 500 K áp suất 87 khác Hình 3.19 Phân bố góc liên kết Si-O-Si SiO4, SiO5 SiO6 88 nhiệt độ 500 K áp suất khác Hình 3.20 Sự phụ thuộc vào áp suất độ dài liên kết Si-O 89 SiO4, SiO5 SiO6 500 K áp suất khác Hình 3.21 Phân bố góc liên kết Si-O-Si OSi2 OSi3 nhiệt độ 91 500 K áp suất khác Hình 3.22 Phân bố góc liên kết Si-O-Si silica áp suất khác 91 [72] Hình 3.23 Phân bố không gian SiO4 (màu đen), SiO5 (màu đỏ) 92 SiO6 (màu xanh) silica nhiệt độ 500 K áp suất khác Hình 3.24 Phân bố không gian SiO6 silica ở nhiệt độ 500 K áp suất khác Các hình ảnh từ trái qua phải tương ứng với mơ hình áp suất 15 GPa, 20 GPa, 40 GPa 100 GPa 95 Hình 3.25 Cấu trúc tinh thể stishovite (a) silica nhiệt độ 97 500 K áp suất 100 GPa thu từ nghiên cứu mơ luận án (b) Hình 3.26 Đồ thị hàm PBXT tinh thể stishovite (màu đỏ) 97 silica 500 K 100 GPa thu từ nghiên cứu mô luận án (màu đen) Hình 3.27 Phân bố liên kết cạnh silica ở nhiệt độ 500 K áp 98 suất GPa (a), 40 GPa (b) Hình 4.1 Sự phụ thuộc vào thời gian số nguyên tử XO (BO 104 NBO) Trong đó: nXO số nguyên tử XO, nBO nNBO tương ứng số nguyên tử BO NBO Hình 4.2 Sự phụ thuộc vào thời gian số nguyên tử sodium (nNaXO) 106 gần XO Ở đây, XO BO NBO Hình 4.3 Minh họa ô NFxBy (a) khuếch tán sodium 108 NFxBy giao (b) Hình 4.4 Sự phụ thuộc vào thời gian tỉ phần sodium lại 110 nguyên tử XO (fXS), tỉ phần sodium từ XO ban đầu di chuyển tới NBO BO khác (fXN fXB) Ở đây: fBS = nNaBS/nNaB, fNS = nNaNS/nNaN, fBN = nNaBN/nNaB, fBB = nNaBB/nNaB fNB = nNaNB/nNaN, fNN = nNaNN/nNaN Hình 4.5 Sự phụ thuộc vào thời gian fXT, fNaXT1 fNaXT2 Ở đây: tỉ 112 phần BO NBO xảy chuyển đổi là: fBT = nBT/nBO fNT = nNT/nNBO; Mật độ sodium trung bình xung quanh NBO thời điểm ban đầu thời điểm sau là: fNaNT1 = nNaNT1/nNBO fNaNT2 = nNaNT2/nNBO; Mật độ sodium xung quanh BO thời điểm ban đầu thời điểm sau là: fNaBT1 = nNaBT1/nBO, fNaBT2 = nNaBT2/nBO Hình 4.6 Sự phụ thuộc vào thời gian số nguyên tử sodium trung 116 bình quanh oxy số oxy trung bình subnet thuộc tập hợp SIMA, SMA SRA Hình 4.7 Minh họa phân bố khơng gian mơ hình sodium silicate 117 Các kết trình bày khẳng định tồn miền khơng đồng (về động học thành phần hóa học) hệ sodium silicate Chúng cho yếu tố thuận lợi cho tạo mầm phát triển tinh thể Thật vậy, số nghiên cứu trước silica thủy tinh chuyển sang tinh thể nhiệt độ 1400 K [126]; trường hợp có thêm oxít sodium, hệ bị tinh thể hóa ủ nhiệt độ thấp [130] Từ đó, chúng tơi cho ngăn chặn xu hướng tinh thể hóa khơng mong muốn vật liệu sodium silicate cách phá vỡ tính khơng đồng mơ hình q trình chế tạo 4.3 Kết luận chương Khảo sát cấu trúc động học mơ hình sodium silicate xây dựng 1873 K thu số thông tin sau: i Mơ hình sodium silicate với tỉ phần nhỏ oxít sodium gồm phần lớn cấu trúc tứ diện SiO4 BO lượng đáng kể NBO, lượng NBO tăng theo tỉ phần xít sodium Theo thời gian, trình chuyển đổi cấu trúc SiO4 ↔ SiO3 BO ↔ NBO xảy ii Các nguyên tử sodium tập trung quanh NBO Có tới vị trí sodium gần NBO tìm thấy BO có vị trí sodium gần iii Các nguyên tử silicon oxy khuếch tán thông qua chuyển đổi cấu trúc sodium khuếch tán theo chế: khuếch tán nhảy từ vị trí gần NBO sang vị trí gần NBO khác khuếch tán tập thể NBO BO chuyển đổi cấu trúc xảy iv Phân bố không gian sodium silicate gồm miền: miền linh động tập trung nguyên tử oxy chậm nhất, phản ứng chuyển đổi xảy nguyên tử sodium miền Miền lại tập trung nguyên tử oxy nhanh nhất, phản ứng chuyển đổi xảy mạnh phần lớn nguyên tử sodium miền Vì thế, chúng tơi cho kênh khuếch tán sodium giống chanel hình thành ngồi miền linh động Kết chương cơng bố cơng trình: “Diffusion and microstructure in sodium silicate liquids”, The European physical journal B 118 KẾT LUẬN Các kết nghiên cứu luận án cung cấp số thông tin cụ thể cấu trúc động học hệ silica sodium silicate sau: Cấu trúc silica gồm nút silicon oxy đặc trưng số ZS1S2 SZ, phần lớn nút thường (nút oxy loại 42222 nút silicon loại 244); lại nút khuyết tật Khi nhiệt độ tăng, nút thường giảm đồng thời nút khuyết tật tăng lên; Tồn phân bố động học không đồng silica lỏng với mức độ không đồng giảm nhiệt độ tăng biến động theo thời gian Cấu trúc silica lỏng xem gồm miền: miền nhanh tập trung nguyên tử nhanh nhất, chuyển đổi cấu trúc xảy mạnh; miền chậm tập trung nguyên tử chậm nhất, chuyển đổi cấu trúc xảy yếu; Dưới tác dụng áp suất nén, cấu trúc mạng silica chuyển từ mạng tứ diện SiO4 sang bát diện SiO6 kéo theo thay đổi độ dài liên kết góc liên kết Chuyển đổi cấu trúc xảy mạnh khoảng 0-20 GPa; áp suất cao hơn, cấu trúc chiếm phần lớn SiO6 Độ dài liên kết Si-O tăng lên nén khoảng 0-20 GPa sau giảm tiếp tục nén áp suất cao hơn; Hiện tượng chuyển pha silica thủy tinh-tinh thể stishovite xảy áp suất cao khoảng 20 GPa Đó kết xếp có trật tự cấu trúc bát diện SiO6; Cấu trúc mạng sodium silicate gồm phần lớn đơn vị cấu trúc SiO4 lượng đáng kể NBO Theo thời gian, phản ứng chuyển đổi SiO4 ↔ SiO3 BO ↔ NBO diễn Các nguyên tử sodium không phân bố đồng mà tập trung quanh NBO; chúng khuếch tán theo chế nhảy khuếch tán tập thể Kênh khuếch tán sodium gồm phần lớn NBO; Cấu trúc sodium silicate gồm miền: miền linh động tập trung nguyên tử oxy chậm nhất, sodium chuyển đổi cấu trúc xảy miền này; miền lại tập trung nguyên tử oxy nhanh sodium, chuyển đổi cấu trúc xảy mạnh Như vậy, dự đốn kênh khuếch tán sodium nằm miền linh động 119 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ CỦA LUẬN ÁN Nguyen Thi Thu Ha, Mai Thi Lan, Nguyen Van Hong (2016), “Phase transition and crystallization of amorphous silica under high pressure”, The 3rd International Conference on Advanced Materials and Nanotechonogy, pp 11-15 P K Hung, L T Vinh, To Ba Van, and N T Thu Ha (2016), “The study of diffusion mechanism in network-forming liquid: Silica liquid”, AIP Advances 6, pp 125021 Nguyen Thi Thu Ha and Mai Thi Lan (2017), “The short and intermediat range in a model of amorphous silica under compression”, Journal of Science of HNUE 62 (8), pp 170-175 P.K Hung, L.T Vinh, N.V Hong, N.T Thu Ha, Toshiaki Iitaka (2018), “Twodomain structure and dynamics heterogeneity in a liquid SiO2”, Journal of NonCrystalline Solids 484, pp 124 - 131 Pham Khac Hung, Le The Vinh, Nguyen Thi Thu Ha, Nguyen Van Hong, and Fumiya Noritake (2018), “Diffusion and microstructure in sodium silicate liquids”, The European physical journal B 91:306 120 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Masaaki Misawa, Emina Ryuo, Kimiko Yoshida, Rajiv K Kalia,1 Aiichiro Nakano, Norimasa Nishiyama, Fuyuki Shimojo, Priya Vashishta, Fumihiro Wakai (2017), “Picosecond amorphization of SiO2 stishovite under tension”, Science advances, 3, pp 1-7 [2] Ekatarina Bourova and Pascal Richet (1998), “Quartz and cristobalite: High-temperature cell parameters and volumes of fusion” Geophyical research letters, 25 (13), pp 2333-2336 [3] J A Bucaro and H D Dardy (1974), “Hightemperature Brillouin scattering in fused quartz”, Journal of Applied Physics, 45, pp 5324-5329 [4] R Brockner (1970), “Properties and structure ofvitreous silica”, Jounal of Non-Crystalline solids, 5, pp 123-175 [5] W W Schmahl, I P Swainson, Μ T Dove and A Graeme-Barber (1991), “Landau free energy and order parameter behaviour of the α/β phase transition in cristobalite”, Zeitschrift für Kristallographie, 201, pp 125-145 [6] Bernard Champagnon, Valérie Martinez, Christine Martinet, Rozenn Le Parc, Claire Levelut (2006), “Density and density fluctuations anomalies of SiO2 glass: comparison and light scattering study”, Philosophical Magazine & Philosophical Magazine Letters, pp 1-8 [7] Ralf Bruning (2003), “On the glass transition in vitreous silica by differential thermal analysis measurements”, Journal of Non-Crystalline Solids, 330, pp 13-22 [8] R L Mozzi and B.E Warren (1969), “The Structure of vitreous silica”, J.Appl Cryst., 2, pp 164-171 [9] Liping Huang, Murat Duranderdu and John Kieffer (2006), “Transformation pathways of silica under high pressure”, Nature materials, 5, pp 977-981 [10] Neng Li, Ridwan Sakidja, Sitaram Aryal and Wai-Yim Ching (2014), “Densification of a continuous random network model of amorphous SiO2 glass”, Phys.Chem.Chem.Phys., 16, pp 1500-1514 121 [11] Tahir CaGin, Ersan Demiralp, William A Doddard (1998), “Pressure induced phase transformations in silica”, Mat Res Symp Proc., 492, pp 287-292 [12] Tomoko Sato and Nobumasa Funamori (2008), “Sixfold-Coordinated Amorphous Polymorph of SiO2 under High Pressure”, Physical Review letters, 101, pp 255502 [13] Q Mei, C J Benmore and J K R Weber (2007), “Structure of Liquid SiO2: A Measurement by High-Energy X-Ray Diffraction”, Physical Review Letters, 98, pp 057802 [14] P F MCMillan, B T POE, PH Gillet and B Reynard (1994), “A study of SiO2 glass and supercooled liquid to 1950 K via high-temperature Raman spectroscopy”, Geochimica et Cosmochimica Acta, 58 (17), pp 3653-3664 [15] Frédéric Béjina, Olivier Jaoul (1996), “Silicon self-diffusion in quartz and diopside measured by nuclear micro-analysis methods”, Physics of the Earth and Planetary Interiors 97, pp 145-162 [16] Frédéric Béjina, Olivier Jaoul (1997), “Silicon diffusion in silicate minerals”, Earth and Planetary Science Letters, 153, pp 229-238 [17] Jose P Rino and Ingvar Ebbsjo (1993), “Structure of rings in vitreous SiO2”, Physical Review B, 47 (6), pp 3053-3062 [18] Liping Huang and John Kieffer (2004), “Amorphous-amorphous transitions in silica glass II Irreversible transitions and densification limit”, Physical Review B, 69, 224204 [19] O Jaoul, F Béjina, and F Élie (1995), “Silicon Self-Diffusion in Quartz”, Physical Review letters, 74 (11), pp 2038-2041 [20] A Heuer, M Wilhelm, H Zimmermann, and H W Spiess (1995), “Rate Memory of Structural Relaxation in Glasses and Its Detection by Multidimensional NMR”, Physical Review letters, 75 (15), pp 2851-2854 [21] U Tracht, M Wilhelm, A Heuer, H Feng, K Schmidt-Rohr, and H W Spiess (1997), Length Scale of Dynamic Heterogeneities at the Glass Transition Determined by Multidimensional Nuclear Resonance”, Physical Review letters, 81 (13), pp 2727-2730 122 Magnetic [22] James R Rustad and David A Yuen (1990), “Molecular dynamics of liquid SiO2 under high pressure”, Physical Review A, 42 (4), pp 2081-2089 [23] Jurgen Horbach and Walter Kob (1999), “Static and dynamic properties of a viscous silica melt”, Physical Review B, 60 (5), pp 3169-3181 [24] Katharina Vollmayr, Walter Kob, and Kurt Binder (1996), “Cooling-rate effects in amorphous silica: A computer-simulation study”, Physical Review B, 54 (22), pp 15808-15827 [25] Raffaele Guido Della Valle and Hans C Andersen (1992), “Molecular dynamics simulation of silica liquid and glass”, The Jounal of chemical physics, 97, pp 2682-2689 [26] Akira Takada, Robert G Bell, C Richard A Catlow (2016), “Molecular dynamics study of liquid silica under high pressure”, Journal of NonCrystalline Solids, pp 17871 [27] J Horbach (2008), “Molecular dynamics computer simulation of amorphous silica under high pressure”, Jounal of Physics: Condensed Matter, 20 (24), pp 1-12 [28] N.V Hong, N.V Huy, P.K Hung (2012), “The correlation between coordination and bond angle distribution in network-forming liquids”, Materials Science-Poland, 30 (2), pp 121-130 [29] L T San, N V Hong & P K Hung (2016) Polyamorphism of liquid silica under compression based on five order-parameters and two-state model: a completed and unified description High Pressure Research An International Journal, 36, pp 187-197 [30] P K Hung, N T T Ha, M T Lan, and N V Hong (2013), “Spatial heterogeneous distribution of SiOx → SiOx±1 reactions in silica liquid”, The Jounal of chemical physics, 138, pp 244505 [31] P K Hung, N T T Ha, and N V Hong (2012), “Correlation effect for dynamics in silica liquid”, Physical Review E, 86, pp 041508 [32] M Scott Shell, Pablo G Debenedetti, and Athanassios Z Panagiotopoulos (2002), “Molecular structural order and anomalies in liquid silica” Physical Review, 66, pp 011202 123 [33] Michael Vogel and Sharon C Glotzer (2004), “Temperature dependence of spatially heterogeneous dynamics in a model of viscous silica”, Physical Review E, 70, pp 561504 [34] Michael Vogel and Sharon C Glotzer (2004), “Spatially Heterogeneous Dynamics and Dynamic Facilitation in a Model of Viscous Silica”, Physical Review letters, 92 (25), pp 255901 [35] Walter Kob, Claudio Donati, Steven J Plimpton, Peter H Poole, and Sharon C Glotzer (1997), “Dynamical Heterogeneities in a Supercooled Lennard-Jones Liquid”, Physical Review letters, 79 (15), pp 2827-2830 [36] Y Gebremichael, T B Schroder, F W Starr, and S C Glotzer (2001), “Spatially correlated dynamics in a simulated glass-forming polymer melt: Analysis of clustering phenomena”, Physical Review letters E, 64, pp 051503 [37] Erold Adamt and Julian H Gibbs (1965), “On the Temperature Dependence of Cooperative Relaxation Properties in Glass-Forming Liquids”, The Jounal of chemical physics, 43 (1), pp 139-141 [38] Hajime Tanaka (2005), “Two-order-parameter model of the liquid–glass transition”, Journal of Non-Crystalline Solids, 351, pp.3385–3395 [39] W Gotze and L Sjogren (1992), “Relaxation proceses in supercooled liquids”, Rep Prog Phys 55, pp 241-370 [40] Denis Andrault, Guillaume Fiquet, Francois Guyot, Michael Hanfland (1998), Pressure-Induced Landau-Type Transition in Stishovite 282, Science, pp 720-724 [41] John H Konnert and Daniel E Appleman (1978), “The Crystal Structure of Low Tridymite”, Acta Cryst, 34, pp 391-403 [42] Przemyslaw Dera, John D Lazarz, Vitali B Prakapenka, Madison Barkley, Robert T Downs (2011), “New insights into the high-pressure polymorphism of SiO2 Cristobalite”, Phys Chem minerals, pp 1-13 [43] R T Downs, D C Palmer (1994), “The pressure behavior of a cristobalite” American Mineralogist, 79, pp 9-14 [44] R.M Hazen, L.W Finger, R.J Hemley and H.K Mao (1989), “Highpressure crystal chemistry and amorphiazation of α quartz”, Solid State Communication, 72 (5), pp 507-511 124 [45] T Yamanaka, T Fukuda, J Tsuchiya (2002), “Bonding character of SiO2 stishovite under high pressures up to 30 GPa”, Phys Chem mineral, 29, pp 633-641 [46] David A Keen and Martin T Dove (1999), “Local structures of amorphous and crystalline phases of silica, SiO2, by neutron total scattering”, J.Phys.: Condens Matter 11, pp 9263–9273 [47] M T Dove, D A Keen, A C Hannon I P (1997), “Swainson Direct measurement of the Si–O bond length and orientational disorder in the hightemperature phase of cristobalite”, Phys Chem Minerals 24, pp 311–317 [48] Kathleen J Kingma, Ronald E Cohen, Russell J Hemley & Ho-kwang Mao (1995), “Transformation of stishovite to a denser phase at lowermantle pressures”, Letters to Nature, 374, pp 243-245 [49] Masashi Sugiyama, Shoichi Endo and Kichiro Koto (1987), “The crystal structure of stishovite under pressure up to GPa”, Mineralogical Joural, 13 (7), pp 455-466 [50] Werner H Baur (1977), “Silicon-Oxygen Bond Lengths, Bridging Angles Si-O Si and Synthetic Low Tridymite”, Acta Cryst B 33, pp 2615-2619 [51] V Dmitriev, V Torgashev, P Tolédano and E.K.H Salje (1997), “Theory of SiO2 polymorphs”, Europhys Lett., 37 (8), pp 553-558 [52] Yoshihiko Tsuchida and Takehiko Yagi (1990), “New pressure-induced transformations of silica at room tamperature”, Letters to Nature, 347, pp 267-269 [53] Yoshihiko Tsuchida and Takehiko Yagi (1989), “A new, post-stishovite high-pressure polymorph of silica”, Letters to Nature, 340, pp 217-220 [54] W H.Zachariasen (1932) The atomic arrangement in glass The Ryerson physical laboratory, University of Chicago, pp 3843-3851 [55] Werner Vogel (2011), “Structure and crystallization of glass”, Pergamon press [56] J R.G Da Silva, D.G Pinatti, C.E Anderson & M.L Rudee (1974), “A refinement of the structure of vitreous silica”, Philosophical Magazine, 31 (3), pp 713-717 125 [57] Charles Meade, R.J Hemley and H.K Mao (1992), “High pressure X-Ray diffraction of SiO2 glass”, Physical Review letters, 69 (9), pp 1387-1391 [58] H.F Poulsen, J Neuefeind, H.-B Neumann, J.R Schneider, M.D Zeidler (1995), “Amorphous silica studied by high energy X-ray diffraction”, Journal of Non-Crystalline Solids, 188, pp 63-74 [59] David I Grimley and Adrian C Wight, Roger N Sinclair (1990), “Neutron scattering from vitreous silica”, Journal of Non-Crystalline Solids, 119, pp 49-64 [60] Q Mei and C J Benmore (2008), “Intermediate range order in vitreous silica from a partial structure factor analysis”, Physical Review B, 78, pp 144204 [61] M G Tucker, D A Keen, M T Dove and K Trachenko (2005) Refinement of the Si–O–Si bond angle distribution in vitreous silica J Phys.: Condens Matter, 17, pp 67-75 [62] Wim J Malfait, Werner E Halter, Rene Verel (2008) 29Si NMR spectroscopy of silica glass: T1 relaxation and constraints on the Si–O–Si bond angle distribution Chemical Geology, 256, pp 269–277 [63] E Dupree & R.F Pettifer (1984), “Determination of the Si-O-Si bond angle distribution in vitreous silica by magic angle spining NMR”, Letter to nature, 308 (5), pp 523-525 [64] Shinji Kohara and Kentaro Suzuya (2005), “Intermediate-range order in vitreous SiO2 and GeO2”, J Phys.: Condens Matter, 17, pp 77-86 [65] J.D Kubicki, A.C.Lasaga (1988), “Molecular dynamicssimulationsof SiO2melt and glass: Ionic and covalentmodels”, 73, pp 941-955 [66] P H Gaskell & I D Tarrant (1980), “Refinement of a random network model for vitreous silicon dioxide”, Philosophical Magazine Part B, 42 (2), pp 265-286 [67] R J Bell & P Dean (1972), “The structure of vitreous silica: Validity of the random network theory” Philosophical Magazine, 25 (6), pp 13811398 [68] R L C Vink and G T Barkema (2002), “Large well-relaxed models of vitreous silica, coordination numbers, and entropy”, Physical Review B, 67, pp 245201 126 [69] Motohiko Murakami and Jay D Bass (2010), “Spectroscopic Evidence for Ultrahigh -Pressure Polymorphism in SiO2 Glass” Physical Review letters, 104, pp 025504 [70] Tomoko Sato and Nobumasa Funamori (2010), “High-pressure structural transformation of SiO2 glass up to 100 GPa”, Physical Review B, 82 (10), pp 184102 [71] Min Wu, Yunfeng Liang, Jian-Zhong Jiang & John S Tse (2012), “Structure and Properties of Dense Silica Glass”, Materials Physics quantumchemistry earth sciences, (398), pp.1-7 [72] B Mantisi, Arnaud Tanguy, G Kermouche, E Barthel (2012), “Atomistic response of a model silica glass under shear and pressure”, Archivesouvertes, pp 1-14 [73] J Wo Swegle (1990) Irreversible phase transitions and wave propagation in silicategeologic materials J, Appl Phys 68 (4), pp 1563-1579 [74] Leonid Lichtenstein (2012), “The Structure of Two-Dimensional Vitreous Silica”, Dissertation eingereicht im Fachbereich Physik der Freien Universität Berlin [75] R J Hemley, H K Mao, P M Bell, and B O Mysen (1986), “Raman Spectroscopy of SiO2 Glass at high pressure”, Physical Review lette letters, 57 (6), pp 747-750 [76] James R Rustad and David A Yuen, Frank J Spera (1990), “The sensitivity of physical and spectral properties of silica glass to variations of interatomic potentials under high pressure”, Physics ofthe Earth and Planetary Interiors, 65, pp 210-230 [77] Kathryn Glaser (2011), “Computational studies of silica”, University College London [78] James Badro, David M Teter, Robert T Downs, Philippe Gillet, Russell J Hemley and Jean-Louis Barrat (1997), “Theoretical study of a fivecoordinated silica polymorph”, Physical Review B, 56 (10), pp 5797-5806 [79] A C Wright, B A Shakhmatkin, and N M Vedishcheva (2001), The Chemical Structure of Oxide Glasses: A Concept Consistent with Neutron Scattering Studies”, Glass Physics and Chemistry, 27, (2), pp 97–113 127 [80] Alex C Han non (1992), “The structure of alkali silicate glasses”, Journal of Non-Crystalline Solids, 150, pp 97-102 [81] F Kargl, A Meyer, M M Koza, and H Schober (2006), “Formation of channels for fast-ion diffusion in alkali silicate melts: A quasielastic neutron scattering study” Physical Review B, 74, 014304 (5 pp.) [82] M Misawa, D.L Price and K Suzuki (1980), “The short-range structure of alkali disilicate glass by puls neutron total scattering”, Journal of NonCrystalline Solids 37, pp 85-97 [83] N Zotov · H Keppler (1998), “The structure of sodium tetrasilicate glass from neutron diffraction, reverse Monte Carlo simulations and Raman spectroscopy”, Phys Chem Minerals, 25, pp 259–267 [84] Natalia M Vedishcheva, Boris A Shakhmatkin a Mikhail M Shultz Behnam Vessal, Adrian C Wright, Bilber Bachra, Alexis G Clare, Alex C Hannon, Roger N Sinclair (1995), “A thermodynamic, molecular dynamics and neutron diffraction investigation of the distribution of tetrahedral {Si(n)} species and the network modifying cation environment in alkali silicate glasses”, Journal of Non-Crystalline Solids, 192 & 193, pp 292-297 [85] A O Davidenko, V E Sokol’skii, A S Roik, and I A Goncharov (2014), “Structural Study of Sodium Silicate Glasses and Melts”, Inorganic Materials, 50 (12), pp 1289-1295 [86] C Mazzara, J Jupille, A.-M Flank, and P Lagarde (2000), “Stereochemical Order around Sodium in Amorphous Silica” Journal of Chemical Physics, 104 (15), pp 3438-3445 [87] M Fábián, P Jóvári, E Sváb, Gy Mészáros, T Proffen and E Veress (2007) “Network structure of 0.7SiO2–0.3Na2O glass from neutron and x-ray diffraction and RMC modelling”, J Phys.: Condens Matter 19, pp 335209 [88] S N Houde-Walter, J M Inman, A J Dent, and G N Greaves (1993), “Sodium and Silver Environments and Ion-Exchange Processes in Silicate and Aluminosilicate Glasses Journal of Chemical Physics”, 97 (37), pp 9330-9336 [89] S Urnes (1978), “Neutron diffraction studies of silicate glass”, Journal of Non£rystalline Solids, 29, pp 1-14 128 [90] Chengde Huang and A N Cormack (1990), “The structure of sodium silicate glass”, The Journal of Chemical Physics, 93 (11), pp 8180-1886 [91] H Jabraoui, E.M Achhal, A Hasnaoui, J.-L Garden, Y Vaills, S Ouaskit (2016), “Molecular dynamics simulation of thermodynamic and structural properties of silicate glass: Effect of the alkali oxide modifiers”, Journal of Non-Crystalline Solids, 448, pp 16-26 [92] Hicham Jabraoui, Yann Pascal Vaills, Abdellatif Hasnaoui, Michael Badawi, and Said Ouaskit (2016), “Effect of Sodium Oxide Modifier on Structural and Elastic Properties of Silicate Glass”, The Journal of Physical Chemistry [93] J Du, A.N Cormack (2004), “The medium range structure of sodium silicate glasses: a molecular dynamics simulation”, Journal of NonCrystalline Solids, 349, pp 66–79 [94] Jurgen Horbach, Walter Kob, Kurt Binder (2001), “Structural and dynamical properties of sodium silicate melts: an investigation by molecular dynamics computer simulation”, Chemical Geology, 174, pp 87-101 [95] W Smith, G N Greaves, and M J Gillan (1995), “Computer simulation of sodium disilicate glass”, The Journal of Chemical Physics 103 (8), pp 3091-3097 [96] Chengde Huang and A N Cormack (1991), “Structural differences and phase separation in alkali silicate glasses”, Journal of Chemical Physics, 95 (5), pp 3634-3642 [97] Jincheng Du and L René Corrales (2005), “First sharp diffraction peak in silicate glasses: Structure and scattering length dependence” Physical Review B, 72, 092201 [98] M Bauchy and M Micoulaut (2011), “From pockets to channels: Densitycontrolled diffusion in sodium silicates”, Physical Review, 83, pp 184114 [99] Takashi Uchino and Toshinobu Yoko (1998), “Structure and Vibrational Properties of Sodium Disilicate Glass from ab Initio Molecular Orbital Calculations”, Journal of Chemical Physics, 102 (43), pp 8372-8378 [100] P.K Hung, Fumiya Noritake, N.V Yen, L.T San (2016), “Analysis for characterizing the structure and dynamics in sodium di-silicate liquid” Journal of Non-Crystalline Solids, 452, pp 14–22 129 [101] Pham Khac Hung, Fumiya Noritake, Luyen Thi San, To Ba Van and Le The Vinh (2017), “Study of diffusion and local structure of sodium-silicate liquid: the molecular dynamic simulation”, Eur Phys J.P 90 (185) [102] Philippe Jund, Walter Kob, and Rémi Jullien (2001) Channel diffusion of sodium in a silicate glass Physical Review B, 64, pp 134303 [103] Eugene W Sucov (1963), “Diffusion of Oxygen in Vitreous Silica”, Journal of The American Ceramic Societ-Sucov, 46 (1), pp 14-20 [104] R Knoche, D.B Dingwell, F.A Seifert, S.L Webb (1994), Non-linear properties of supercooled liquids in the system Na2O-SiO2” Chemical Geology, 116, pp 1-16 [105] P K Hung, N V Hong and L T Vinh (2007), Diffusion and structure in silica liquid: a molecular dynamics simulation” Jounal of Physics: Condensed Matter, 19, pp 466103 [106] S K Mitra & R W Hockney (2006), “Molecular dynamics simulation of the structure of soda silica”, Philosophical Magazine Part B, 48 (2), pp 151-167 [107] Emmanuel Sunyer, Philippe Jund and Rémi Jullien (2002), “Characterization of channel diffusion in a sodium tetrasilicate glass via molecular-dynamics simulations”, Physical Review B, 65, pp 214203 [108] Philippe Jund, Walter Kob, and Rémi Jullien (2001), “Channel diffusion of sodium in a silicate glass”, Physical Review B, 134303 [109] G N Greaves (2000), "Structure and ionic transport in disordered silicates", Mineralogical Magazine 64(3), pp 441–446 110 Emmanuel Sunyer, Philippe Jund and R'emi Jullien (2003), "Numerical investigation of ionic transport in glasses: the example of sodium in amorphous silica", J Phys.: Condens Matter 15, pp 1659 - 1671 [111] M.P Allen and D.J Tildesley (1991), “Computer simulation of liquids”, Oxford University Press, Walton Street, Oxford OX2 6DP [112] Cai W., Li J., and Yip S (2012), “Molecular Dynamics”, Comprehensive Nuclear Materials 1, pp 249-265 [113] Martin C Wilding, Mark Wilson and Paul F McMillan (2006), “Structural studies and polymorphism in amorphous solids and liquids at high pressure”, Chem Soc Rev., 35, pp 964–986 130 [114] Michael P Allen (2004), “Introduction to Molecular Dynamics Simulation”, John von Neumann Institute for Computing, 23, pp 1-28 [115] B W H van Beest and G J Kramer (1990), “Force Fields for Silicas and Aluminophosphates Based on Ab Initio Calculations”, Physical Review letter, 64 (16), pp 1955-1958 [116] Fumiya Noritake, Katsuyuki Kawamura, Takashi Yoshino, Eiichi Takahashi (2012), “Molecular dynamics simulation and electrical conductivity measurement of Na2O- 3SiO2 melt under high pressure; relationship between its structure and properties”, Journal of NonCrystalline Solids, 358, pp 3109-3118 [117] A.N Trukhin, K Smits, J Jansons, A Kuzmin (2016), “Luminescence of polymorphous SiO2”, Radiation Measurements, 90, pp 6-13 [118] C Prescher, V B Prakapenka, J Stefanski, S Jahn, L B Skinner, and Y Wang (2017), “Beyond sixfold coordinated Si in SiO2 glass at ultrahigh pressures”, Proceedings of the National Academy of Sciences, 114, pp 10041-10046 [119] M Murakami, S Kohara, N Kitamura, J Akola, H Inoue, Hirata, Y Hiraoka, Y Onodera, I Obayashi, J Kalikka, N Hirao, T Musso, S Foster, Y Idemoto, Sakata, and Y Ohishi (2019) “Ultrahigh-pressure form of SiO2 glass with dense pyrite-type crystalline homology”, Physical Review B, 99, pp 045153 [120] Tomoko Sato and Nobumasa Funamori (2010), “High-pressure structural transformation of SiO2 glass up to 100 GPa”, Physical Review B, 82, pp 184102 [121] Zeidler A, et al (2014), “High-Pressure Transformation of SiO2 Glass from a Tetrahedral to an Octahedral Network: A Joint Approach Using Neutron Diffraction and Molecular Dynamics”, Phys Rev Lett., 113, pp 135501 [122] Yoshio Konoa, Curtis Kenney-Bensona, Daijo Ikutaa, Yuki Shibazakib, Yanbin Wangc, and Guoyin Shen (2016), “Ultrahigh-pressure polyamorphism in GeO2 glass with coordination number >6”, Proceedings of the National Academy of Sciences of the USA, 113 (13), pp 3436-3441 131 [123] Dario Corradini, Yoshiki Ishii, Norikazu Ohtori and Mathieu Salanne1 (2015), “DFT-based polarizable force field for TiO2 and SiO2”, Materials Science and Engineering, 23, pp 074005 [124] Ivan Saika-Voivod, Peter H Poole, Richard K Bowles (2006), “Test of classical nucleation theory on deeply supercooled high-pressure simulated silica”, The Journal of Chemical Physics 124, pp 224709 [125] Haiyang Niua, Pablo M Piaggib, Michele Invernizzib, and Michele Parrinello (2018), “Molecular dynamics simulations of liquid silica crystallization”, Proceedings of the National Academy of Sciences of the USA, 115 (21), pp 5348-5352 [126] Arianit A Reka, Blagoj Pavlovski, Todor Anovski, Slobodan Bogoevski, Boško Boškovski, Geologica Macedonica (2015), “Pha transformation amorphous SiO2 in diatomite at temprature range of 1000-1200oC”, Geologica Macedonica, 29 (1), pp 87–92 [127] Peter Bettermann and Friedrich Liebau (1975), “The Transformation of Amorphous Silica to Crystalline Silica underHydrothermal Conditions”, Contrib Mineral.Petrol.53, pp 25-36 [128] Gabriele C Sosso, Ji Chen, Stephen J Cox, Martin Fitzner, Philipp Pedevilla, Andrea Zen, and Angelos Michaelides (2016), “Crystal Nucleation in Liquids: Open Questions and Future Challenges in Molecular Dynamics Simulations”, Chem Rev 2016, 116, 7078−7116 [129] Osamu Yamaguchi, Takuro Kanazawa, and Kiyoshi Shimizu (1985), “Crystallization of Amorphous Silica into Quartz”, J Chem So Dalton Trans, pp 1005-1007 [130] Antonio de Lucas, Lourdes Rodrí guez, Paula Sánchez, and Justo Lobato (2000), “Synthesis of Crystalline Layered Sodium Silicate from Amorphous Silicate for Use in Detergents”, Ind Eng Chem Res 39, pp.1249-1255 [131] A Meyer, F Karg & J Horbach (2012), “Channel diffusion in sodium silicate melts”, Scientific Reviews, 23 (3), pp 35-37 132