Đánh giá chất lượng hạt hồ tiêu (piper nigrum l ) tại bà rịa vũng tàu và khảo sát quá trình chiết xuất oleoresin

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA PHẠM VŨ MINH CHÂU ĐÁNH GIÁ CHẤT LƯỢNG HẠT HỒ TIÊU (Piper nigrum L.) TẠI BÀ RỊA VŨNG TÀU VÀ KHẢO SÁT QUÁ TRÌNH CHIẾT XUẤT OLEORESIN Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số: 8520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 02 năm 2023 Cơng trình hồn thành tại: Trường Đại học Bách Khoa – ĐHQG-HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Lê Xuân Tiến Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS Trương Vũ Thanh Cán chấm nhận xét 2: TS Bùi Tấn Nghĩa Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 05 tháng 02 năm 2023 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS.TS Nguyễn Thị Phương Phong Chủ tịch hội đồng PGS.TS Trương Vũ Thanh Ủy viên phản biện TS Bùi Tấn Nghĩa Ủy viên phản biện TS Phan Thị Hoàng Anh Ủy viên hội đồng TS Nguyễn Đăng Khoa Thư ký hội đồng Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HĨA HỌC i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Phạm Vũ Minh Châu MSHV: 2070467 Ngày, tháng, năm sinh: 27/12/1998 Nơi sinh: TP.HCM Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số: 8520301 I.TÊN ĐỀ TÀI Tên tiếng việt: Đánh giá chất lượng hạt hồ tiêu (Piper nigrum L.) khảo sát trình chiết xuất oleoresin Tên tiếng anh: Evaluating the quality of peppercorns (Piper nigrum L.) and investigating the oleoresin extraction process II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG Đánh giá chất lượng hồ tiêu thông qua hàm lượng oleoresin, piperine tinh dầu Tối ưu hóa quy trình chiết xuất oleoresin phương pháp bề mặt đáp ứng RSM sử dụng hệ thống chiết tuần hồn dung mơi Khảo sát trình kết tinh tái kết tinh piperine tiêu đen tiêu sọ III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 05/09/2022 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 18/12/2022 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN (Ghi rõ học hàm, học vi, họ tên): TS Lê Xuân Tiến Tp.HCM, ngày 23 tháng 12 năm 2022 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Sau hai năm trở thành học viên cao học Trường Đại học Bách Khoa, em, điều để lại em ấn tượng khoảng thời gian em thực đề tài luận văn Để bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc, em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến: ▪ Trường Đại học Bách khoa – Đại học Quốc gia TP.HCM tạo điều kiện, phương tiện vật chất môi trường thuận lợi để em hồn thành tốt đề tài ▪ Giảng viên hướng dẫn em – thầy Lê Xuân Tiến; cảm ơn Thầy thời gian qua ln tận tình quan tâm, hướng dẫn định hướng cho em nhiều điều công việc sống Em không học hỏi kĩ từ luận văn mà học nhiều kinh nghiệm kiến thức khác liên quan đến chuyên môn công việc sau ▪ Chị Thanh – người hướng dẫn em cách vận hành máy sắc ký HPLC GC-MS, chị em giải vấn đề khách quan chủ quan trình sử dụng máy ▪ Tất em nhóm K19, K18 – đặc biệt hai em Minh Khánh Thanh Ngân, đồng hành, giúp đỡ hỗ trợ chị suốt trình thực luận văn ▪ Cảm ơn bố mẹ tin tưởng tạo điều kiện vật chất lẫn tinh thần, giúp có thêm động lực hồn thành tốt luận văn ▪ Anh – người bạn tinh thần, lắng nghe, chia sẻ em giải khó khăn áp lực suốt hai năm học qua Luận văn hành trang để em vững bước, khơng ngại khó khăn thử thách đường tương lai phía trước Một lần nữa, em xin gửi đến người lời chúc tốt đẹp Em xin chân thành cảm ơn Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 12 tháng 12 năm 2022 Phạm Vũ Minh Châu iii TÓM TẮT Hồ tiêu (Piper nigrum L.) dược liệu quý đem lại nhiều công dụng cho đời sống người Đây loại gia vị sử dụng phổ biến khắp giới đem lại mùi thơm hương vị cay đặc trưng Các sản phẩm từ hạt tiêu ứng dụng rộng rãi ngành công nghiệp thực phẩm, mỹ phẩm y học Những yếu tố quan trọng tạo nên chất lượng công dụng cho hạt tiêu kể đến oleoresin, piperine tinh dầu Để lựa chọn loại tiêu phù hợp với nhu cầu mục đích sử dụng, nghiên cứu tiến hành khảo sát yếu tố theo phân loại tiêu giống, độ chín, kích thước dung trọng Với nhu cầu chiết xuất hoạt chất, nên chọn loại hạt có dung trọng thấp giá thành rẻ hàm lượng piperine cao Bên cạnh đó, nghiên cứu xây dựng thành cơng quy trình chiết xuất oleoresin phương pháp đáp ứng bề mặt RSM sử dụng hệ thống bơm tuần hồn dung mơi Các điều kiện tối ưu xác định là: nồng độ ethanol (85% v/v); tỷ lệ dung môi: nguyên liệu (3,4:1 mL/g) thời gian chiết (78 phút) Kết cho thấy hiệu suất chiết piperine có cải thiện đáng kể (51,99%) so với phương pháp luân phiên biến nghiên cứu trước (38,7%) Hiệu suất chiết piperine hai mẫu tiêu sọ tiêu đen 45,8 ± 3,40% 32,3 ± 2,02% Ngoài ra, nghiên cứu khảo sát trình kết tinh piperine để thu tinh thể có độ tinh khiết hiệu suất kết tinh cao Hiệu suất kết tinh thô tiêu sọ (36,4 ± 1,92%) cao gấp lần tiêu đen (17,6 ± 1,74%) tăng lên sau trình tái kết tinh Độ tinh khiết hai loại tiêu cải thiện đáng kể: 760,3 – 882,2 (mg piperine/ g tinh thể) tiêu sọ; 694,7 – 812,9 (mg piperine/ g tinh thể) tiêu đen Hiệu suất thu hồi khơng có khác biệt lớn hai loại tiêu Kết nghiên cứu cho thấy tiêu đen xem nguồn nguyên liệu tiềm cho q trình kết tinh có giá thành thấp thu độ tinh khiết piperine cao Nghiên cứu cần tiến hành khảo sát lại điều kiện kết tái kết tinh để cải thiện độ tinh khiết tinh thể piperine lên 98% iv ABSTRACT Pepper (Piper nigrum L.) is a precious medicinal plant that has brought many uses to human life This is a popular spice used around the world because of its characteristic spicy aroma and flavor Pepper products are widely used in the food, cosmetic and medical industries For economic purposes and the requirements of the utilization, this study evaluated oleoresin, piperine, and essential oils content based on the classification of species, maturity, size and density With the objective of extracting active ingredients, it is necessary to choose the kind of seeds with low density because of their low cost and high piperine content In addition, this study has successfully made an oleoresin extraction process by surface response method RSM using a solvent circulation pump system The optimal conditions were determined as ethanol concentration (85% v/v); liquid: solid ratio (3,4:1 mL/g) and extraction time (78 minutes) The results showed that the piperine extraction efficiency has a significant increase (51,99%) greater than the previously variable-by-variable method (38.7%) The piperine efficiency of white pepper and black pepper was 45,8 ± 1,32% and 32,3 ± 0,98%, respectively In addition, the study investigated the piperine crystallization process to obtain crystals with high purity and recovery efficiency The coarse crystallization efficiency of white pepper (36,4 ± 1,92%) was times higher than black pepper (17,6 ± 1,74%) and increased after ending the recrystallization The purity was also significantly improved: 760,3 – 882,2 (mg piperine/g crystals) for white pepper; and 694,7 – 812,9 (mg piperine/g crystals) for black pepper There was not much difference between the recovery efficiency of the two types of pepper The results showed that black pepper was considered as a potential raw material for the crystallization process because of its low cost but still high purity of piperine This reseach needs to re-investigate the recrystallization conditions to improve the purity of piperine crystals to greater than 98% v LỜI CAM ĐOAN Tôi Phạm Vũ Minh Châu, học viên cao học ngành Kỹ thuật Hóa học, khóa 2020 đợt 2, Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường đại học Bách Khoa – ĐHQG-HCM Tơi xin cam đoan cơng trình luận văn thực hiện, số liệu kết nghiên cứu thực dự hướng dẫn khoa học TS Lê Xn Tiến Tơi xin chịu hồn tồn trách nhiệm kết nghiên cứu luận văn tốt nghiệp Tp Hồ Chí Minh, ngày 23 tháng 12 năm 2022 Phạm Vũ Minh Châu vi MỤC LỤC TÓM TẮT .iii ABSTRACT iv LỜI CAM ĐOAN v MỤC LỤC vi DANH MỤC HÌNH ix DANH MỤC BẢNG xi DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT xii CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Tìm hiểu hồ tiêu 1.2 Quy trình sản xuất hạt tiêu 1.2.1 Quy trình sản xuất hạt tiêu đen 1.2.2 Quy trình sản xuất hạt tiêu sọ 1.3 Các tiêu chuẩn tiêu giới 1.4 Các yếu tố ảnh hưởng đến chất lượng hạt tiêu 1.4.1 Các yếu tố khí hậu, địa chất 1.4.2 Thời gian thu hái 1.5 Thành phần hóa học hạt tiêu 10 1.6 Piperine 11 1.6.1 Tính chất vật lý hóa học 12 1.6.2 Hoạt tính sinh học 12 1.6.3 Các phương pháp chiết xuất piperine 13 1.7 Oleoresin 14 vii 1.8 Tinh dầu hồ tiêu 14 1.8.1 Thành phần hóa học tinh dầu 14 1.8.2 Công dụng tinh dầu 16 1.9 Tình hình nghiên cứu hồ tiêu giới 17 1.9.1 Các nghiên cứu hồ tiêu trước năm 2000 17 1.9.2 Tình hình nghiên cứu hồ tiêu 18 1.10 Mục tiêu đối tượng nghiên cứu đề tài 19 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 22 2.1 Hóa chất thiết bị 22 2.2.1 Hóa chất 22 2.2.2 Thiết bị 22 2.2 Phương pháp nội dung nghiên cứu 23 2.2.1 Xử lý nguyên liệu 23 2.3.2 Phương pháp đo độ ẩm 23 2.3.3 Quy trình chiết mẫu phương pháp đun hồi lưu 23 2.3.4 Phương pháp đo tỷ trọng tinh dầu 27 2.3.5 Phương pháp chưng cất định lượng tinh dầu 27 2.3.6 Phân tích thành phần tinh dầu sắc ký GC-MS 28 2.3.7 Quy trình chiết mẫu phương pháp đáp ứng bề mặt RSM kết hợp hệ thống chiết tuần hồn dung mơi 28 2.3.8 Quy trình kết tinh piperine thô tái kết tinh piperine 33 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 37 3.1 Kết định danh loài giống tiêu nghiên cứu 37 viii 3.2 Đánh giá dung trọng, hàm lượng oleoresin hàm lượng piperine theo phân loại tiêu 37 3.3 Khảo sát đánh giá hàm lượng tinh dầu theo phân loại tiêu 44 3.4 Xác định thành phần hóa học có tinh dầu theo phân loại tiêu 49 3.5 Khảo sát hàm lượng oleoresin piperine phương pháp RSM 54 3.5.1 Hiệu suất chiết oleoresin từ phương pháp đun hồi lưu phương pháp chiết tuần hồn dung mơi 54 3.5.2 Các thơng số ảnh hưởng đến q trình chiết piperine từ tiêu sọ 55 3.5.3 Kết khảo sát hàm lượng oleoresin piperine từ phương pháp RSM 57 3.5.4 Hiệu chiết xuất oleoresin theo phương pháp RSM 67 3.5.5 Hiệu suất chiết oleoresin piperine theo phương pháp RSM tiêu đen tiêu sọ 68 3.6 Khảo sát trình kết tinh tái kết tinh piperine tiêu sọ tiêu đen 70 3.6.1 Q trình kết tinh piperine thơ từ tiêu sọ tiêu đen 71 3.6.2 Quá trình tái kết tinh piperine từ tiêu sọ tiêu đen 72 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 75 4.1 Kết luận 75 4.2 Kiến nghị 76 TÀI LIỆU THAM KHẢO 77 PHỤ LỤC 90 83 of experiments applied to chemical processes, 1st ed., vol 10, V Silva Ed, Croatia: Rijeka, 2018, pp 157-169 [53] N Bradlley “The response surface methodology,” M.A thesis, Doctoral dissertation, Indiana University South Bend, India, 2007 [54] H Wang et al., “Application of response surface methodology to optimise supercritical carbon dioxide extraction of essential oil from Cyperus rotundus Linn,” in Food Chemistry, vol 132, no 1, pp 582-587, May, 2012 [55] M Yolmeh and S M Jafari, “Applications of response surface methodology in the food industry processes,” in Food and Bioprocess Technology, vol 10, no 3, pp 413-433, Jan 2017 [56] S Sahin et al., “Şahin, Saliha, Cevdet Demir, and Hulusi Malyer "Determination of total phenolic content of Prunella L by immobilized enzyme bioreactor,” in Analytical Methods, vol 3, no 4, pp 944-950, Mar 2011 [57] K A M Said and M A M Amin, “Overview on the response surface methodology (RSM) in extraction processes,” in Journal of Applied Science & Process Engineering, vol 2, no 1, pp 8-17 May 2016 [58] A Y N Bağdatlıoğlu and O Köseoğlu, “Effect of ultrasound on olive oil extraction and optimization of ultrasound-assisted extraction of extra virgin olive oil by response surface methodology (RSM),” in Grasas y Aceites, vol 68, no 2, pp 189, 2017 [59] N T B Tuyen “Nghiên cứu quy trình chiết xuất tinh chế piperine từ hạt tiêu sọ quy mô pilot,” B E thesis, Ho Chi Minh city University of Technology, Vietnam, 2021 84 [60] L T Hau, “Investigating the crystallization process of piperine from white pepper oleoresin (Piper nigrum L.)”, B E thesis, Ho Chi Minh city University of Technology, Vietnam, 2021 [61] C R Quijia and M Chorilli, “Characteristics, biological properties and analytical methods of piperine: A review,” in Critical reviews in analytical chemistry, vol 50, no 1, page: 62-77, 2020 [62] K N Anith et al., “Root colonization by the endophytic fungus Piriformospora indica improves growth, yield and piperine content in black pepper (Piper nigurm L.),” in Biocatalysis and Agricultural Biotechnology, vol 14, pp 215-220, Apr 2018 [63] T D Xoa and N T Khuong, Sổ tay Q trình thiết bị Cơng nghệ hóa chất, Viet Nam: Khoa học Kỹ thuật, 2006, pp 82-91 [64] P N Ravindran and S G Deans, “Black Pepper, Piper nigrum,” in Medicinal and Aromatic Plants—Industrial Profiles, vol 13, P.A Ravindran, Ed The Netherlands: Harwood Academic Publishers 2000, pp 308 [65] T H Nielsen et al., “Carbohydrate metabolism during fruit development in sweet pepper (Capsicum annuum) plants,” in Physiologia Plantarum, vol 82, no 1991, pp 311-319, Jun 1991 [66] E R Jansz et al., “Effect of maturity on some chemical constituents of Sri Lankan pepper (Piper nigrum L.),” in Journal of the Science of Food and Agriculture, vol 35, no 1, pp 41-46, Jan 1984 [67] A Schnabel et at., “Identification and characterization of piperine synthase from black pepper, Piper nigrum L,” in Communications biology, vol 4, no 1, pp 110, Apr 2021 85 [68] C K Mathai “Chemical quality of the ‘Agmark’grades of black pepper berries,” in Plant Foods for Human Nutrition, vol 30, no 3, pp 195-198, Sep 1980 [69] A E M Magda et al., “The effect of microwaves on essential oils of white and black pepper (Piper nigrum L.) and their antioxidant activities,” in Journal of Essential Oil Bearing Plants, vol 14 no 2, pp 214-223, Mar 2013 [70] J Liang et al., “Chemical analysis and classification of black pepper (Piper nigrum L.) based on their country of origin using mass spectrometric methods and chemometrics,” in Food Research International, vol 140, pp 109887, Feb 2021 [71] M Moghaddam et al., “Variation in essential oil composition and antioxidant activity of cumin (Cuminum cyminum L.) fruits during stages of maturity,” in Industrial Crops and Products, vol 70, pp 163-169, Aug 2015 [72] R Omidbaigi et al., "Changes in content and chemical composition of Pimpinella anisum oil at various harvest time,” in Journal of Essential Oil Bearing Plants, vol 6, no 1, pp 46-50, Mar 2013 [73] M Özcan et al., “Effect of collection time on chemical composition of the essential oil of Foeniculum vulgare sub sp piperitum growing wild in Turkey,” in European Food Research and Technology, vol, 224, no 2, pp 279-281, Mar 2006 [74] K Msaada et al., “Changes on essential oil composition of coriander (Coriandrum sativum L.) fruits during three stages of maturity,” in Food chemistry, vol 102 no 4, pp 1131-1134, 2007 [75] S Thomas et al., “Pharmacognostic evaluation and physicochemical analysis of Averrhoa carambola L fruit,” in Journal of Herbal Medicine and Toxicology, vol 2, no 2, pp 51-54, Jun 2008 86 [76] D D Nhat “Hydrodistillation of essential oil from the whole black pepper and light berries black pepper (Piper nigrum L.) harvesting in Dak Nong, Vietnam on a pilot scale: The study on extraction process and analyses of essential components,” in AIP Conference Proceedings, vol 2610, no 1, 2022, pp 2610 [77] G Hailemichael et al., “Physical parameters, oleoresin and volatile oil contents of five pepper (Pepper nigrum L.) cultivars as influenced by maturity,” in East African Journal of Sciences, vol 3, no 2, pp 189-192 2009 [78] L Renjie et al., “Analysis of volatile oil composition of the peppers from different production areas,” in Medicinal chemistry research, vol 19, no 2, pp 157-165, Apr 2010 [79] T T, Hien et al., “The study on extraction process and analysis of components in essential oils of black pepper (Piper nigrum L.) seeds harvested in Gia Lai Province, Vietnam,” in Processes, vol 7, no 2, pp 56, Jan 2019 [80] Y X Li et al., “Analysis of chemical components and biological activities of essential oils from black and white pepper (Piper nigrum L.) in five provinces of southern China,” in Lwt, vol 117, pp 108664, Jan 2020 [81] Z T, Wang et at., “Composition comparison of essential oils extracted by hydrodistillation and microwave-assisted hydrodistillation from black pepper (Piper nigrum L.) grown in China,” in Journal of Essential Oil Bearing Plants, vol 12, no 3, pp 374-380, Mar 2009 [82] V Dotolo “Pesticides containing D-limonene.” U.S Patent 379 168, Apr 1983 [83] Y G Gilliji et al., “Mosquito repellent activity of essential oils of aromatic plants growing in Argentina,” in Bioresource technology, vol 99, no 7, pp 2507-2515, May 2008 87 [84] S Król et al., “α-Pinene, 3-carene and d-limonene in indoor air of Polish apartments: The impact on air quality and human exposure,” in Science of the total environment, vol 468, pp 985-995, Jan 2014 [85] D Bekele and A Gedebo, “Biochemical characterization and genetic variability among thirteen black pepper genotypes,” in African Journal of Agricultural Research, vol, 16, no 11, pp 1587-1590, 2020 [86] T J Zachariah et al., “Correlation of metabolites in the leaf and berries of selected black pepper varieties,” in Scientia Horticulturae, vol 123, no 3, pp 418-422, Jan 2010 [87] N Tomaś et al., “Black pepper and tarragon essential oils suppress the lipolytic potential and the type II secretion system of P psychrophila KM02,” in Scientific reports, vol 12, no 1, pp 1-16, Mar 2022 [88] A Amalraj et al., “Preparation, characterization and antimicrobial activity of polyvinyl alcohol/gum arabic/chitosan composite films incorporated with black pepper essential oil and ginger essential oil,” in International Journal of Biological Macromolecules, vol 151, pp 366-375, May 2020 [89] E Beyzi and B Gurbuz, “Effect of different fruit sizes on essential oil ratio and components of Coriander,” in Journal of Essential Oil Bearing Plants, vol 17, no 1175-pp 1180, Jul 2014 [90] T A Man “Đánh giá chất lượng hạt hồ tiêu (Piper nigrum L.) từ tỉnh Bà Rịa – Vũng Tàu”, B E thesis, Ho Chi Minh city University of Technology, Vietnam, 2021 [91] J G Lee et al., “Comparative study of the bioactive compounds, flavours and minerals present in black pepper before and after removing the outer skin,” in Lwt, vol 125, pp 109365, May 2020 88 [92] L Q He et al., “Fick law and the diffusion’s thermodynamics theory,” in Journal of Anqing Teachers College (Natural Science Edition), vol 4, 2006 [93] Y Başpinar et al., “Response surface methodology for extraction of curcumin from turmeric and piperine from black pepper,” in Celal Bayar University Journal of Science, vol 13, no 3, pp 747-754, Jul 2017 [94] L Yang et al., “Optimum extraction process of polyphenols from the bark of Phyllanthus emblica L based on the response surface methodology,” in Journal of separation science, vol 32, no 9, pp 1437-1444, Apr 2019 [95] S M Somashekar et al., “Pericarp as a new berry trait to define dry recovery and quality in black pepper (Piper nigrum L.),” in Scientia Horticulturae, vol 281, pp 109923, Apr 2021 [96] Z Gao et al., “Recent developments in the crystallization process: toward the pharmaceutical industry,” in Engineering, vol 3, no 3, pp 343-353 [97] J Ulrich et al., “Crystallization,” in Kirk‐Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 2nd ed, vol J Ulrich, Ed Chicago, CA: Wiley, 2011, pp 1-63 [98] P A Larsen et al., “Industrial crystallization process control,” in IEEE Control Systems Magazine, vol 26, no 4, pp 70-80, Jul 2006 [99] L Gorgani et al., “Sequential microwave-ultrasound-assisted extraction for isolation of piperine from black pepper (Piper nigrum L.),” in Food and Bioprocess Technology, vol 10, no 12, pp 2199-2207, Sep 2017 [100] R D Doherty et al., “Current issues in recrystallization: a review,” in Materials Science and Engineering: A, vol 238, no 2, pp 219-274, Nov 1997 89 [101] S Xu et al., “Studies on extraction and purification for piperine from Piper nigrum L,” in Journal of Pharmaceutical Research, vol 34, no 9, pp 500-511, 2015 [102] L Sulman “Isolation Of The Piperine Compound From Black Pepper (Piper nigrum) In The Preparation Of Standard Compounds For Practice And Research Activities,” in Jurnal pipar mipa, vol 16, no 5, pp 683-686, Nov 2021 [103] X Li et al., “Study on the extraction, geometry structure and spectral characterization of piperine alkaloid,” in Europe PMC, vol 36, no 7, pp 20822088, Jul 2016 90 PHỤ LỤC Phụ lục Dung trọng, hàm lượng oleoresin hàm lượng piperine theo phân loại tiêu Phân Tên mẫu loại Dung trọng Oleoresin Piperine/oleoresin (g/L) (% w/w) (% w/w) Giá trị SD Hàm lượng SD Hàm lượng SD 503,0 20,1 24,86 1,47 14,03 0,13 426,3 1,2 21,56 0,06 21,46 0,58 570,0 7,8 23,13 0,48 22,58 0,91 Tiêu Vĩnh Linh xô 585,0 3,3 23,72 0,01 19,02 0,03 Tiêu Vĩnh Linh chín 642,0 3,0 23,82 0,87 11,82 0,48 Độ Tiêu Vĩnh Linh già 638,0 3,5 23,49 0,13 13,66 0,48 chín Tiêu Vĩnh Linh trưởng thành 562,0 5,6 21,08 0,15 20,66 0,58 Tiêu Vĩnh Linh, > mm 568,0 2,6 15,92 0,51 17,74 0,63 Kích Tiêu Vĩnh Linh, 4,75 – mm 597,0 3,6 19,18 0,15 19,66 0,58 thước Tiêu Vĩnh Linh, – 4,75 mm 627,7 8,4 21,08 0,15 20,66 0,58 Tiêu Vĩnh Linh, 2,5 – mm 390,3 13,4 21,13 0,48 22,58 0,91 > 600 g/L 22,16 0,38 15,05 0,51 > 500 - 600 g/L 20,39 0,99 15,89 0,38 Dung > 400 - 500 g/L 22,09 0,06 19,73 0,58 trọng > 300 - 400 g/L 21,13 0,48 21,48 0,91 < 300 g/L 23,13 0,18 21,66 0,71 Tiêu Sri Lanka xô Giống Tiêu Sẻ xô tiêu Tiêu Mã Lai xô 91 Phụ lục Hiệu suất thu tinh dầu theo phân loại tiêu Tỷ trọng tinh dầu xác định tỷ trọng kế thủy tinh với kết thu 0.871 Phân Hiệu suất thu tinh dầu (%) Tên mẫu loại SD Lần Lần Lần Trung bình 1,82 1,71 1,72 1,75 0,06 1,2 1,05 1,16 1,14 0,08 Tiêu Mã Lai xô 1,25 1,17 1,26 1,22 0,05 Tiêu Vĩnh Linh xô 1,25 1,34 1,42 1,31 0,02 Tiêu Vĩnh Linh chín 1,2 1,09 1,20 1,14 0,07 Tiêu Vĩnh Linh già 1,81 1,7 1,71 1,74 0,06 Tiêu Vĩnh Linh trưởng thành 1,95 2,01 1,84 1,93 0,09 Tiêu Vĩnh Linh, > mm 1,25 1,19 1,23 1,23 0,03 Kích Tiêu Vĩnh Linh, 4,75 – mm 1,35 1,49 1,41 1,4 0,07 thước Tiêu Vĩnh Linh, – 4,75 mm 1,72 1,65 1,61 1,66 0,06 Tiêu Vĩnh Linh, 2,5 – mm 1,91 1,83 1,79 1,84 0,06 > 600 g/L 1,81 1,7 1,74 1,74 0,06 > 500 - 600 g/L 1,63 1,55 1,4 1,53 0,12 > 400 - 500 g/L 1,73 1,54 1,58 1,62 0,10 > 300 - 400 g/L 2,14 2,11 1,98 2,05 0,09 < 300 g/L 2,01 1,92 1,9 1,95 0,06 Tiêu Sri Lanka xơ Giống Tiêu Sẻ xơ tiêu Độ chín Dung trọng Phụ lục Hiệu suất chiết piperine tiêu sọ từ 20 thí nghiệm theo phương pháp RSM Mẫu Khối Hiệu suất lượng chiết cao cao (g) (%) Độ hấp thu (A) Hàm lượng Hiệu suất piperine chiết piperine oleoresin (mg/g) (mg/g) Trung bình 92 4,28 3,98 4,57 4,7 4,27 4,37 5,52 5,08 3,91 7,43 6,95 8,12 7,71 7,63 7,43 9,42 8,68 6,64 0,601 546,9 40.61 0,706 581,9 43,21 0,634 587,3 43,61 0,788 620,1 43,13 0,780 624,6 43,44 0,778 602,3 41,89 0,649 546,5 44,37 0,624 521,4 42,33 0,586 514,1 41,74 0,615 583,8 45,02 0,532 579,5 44,70 0,492 562,2 43,36 0,589 580,8 44,30 0,712 637,2 48,60 0,666 615,1 46,91 0,779 619,9 46,05 0,733 649,2 48,23 0,693 326,5 46,54 0,606 535,4 50,46 0,601 536,2 50,53 0,628 534,0 50,32 0,632 554,3 48,13 0,628 571,9 49,66 0,625 563,9 48,96 0,736 734,4 48,74 0,883 689,8 45,78 0,884 685,0 45,46 42,48 42,82 42,81 44,36 46,60 46,94 50,44 48,91 46,66 93 10 11 12 13 14 15 16 17 18 4,19 2,98 4,23 4,29 4,73 5,11 4,98 4,84 4,94 6,85 5,09 7,11 7,37 8,17 8,53 7,83 8,20 8,50 0,693 704,8 48,26 0,691 702,8 48,13 0,732 674,4 46,18 0,653 606,0 30,83 0,668 613,5 31,22 0,664 609.9 31.04 0,713 590,2 41,95 0,665 571,2 40,60 0,729 618,9 43,99 0,681 697,3 51,42 0,751 625,4 46,12 0,669 664,0 48,97 0,684 614,9 50,21 0,720 622,1 50,80 0,755 628,8 51,35 0,789 613,5 52,34 0,708 619,2 52,82 0,626 625,4 53,35 0,701 663,1 51,91 0,689 655,1 51,29 0,713 671,1 52,53 0,831 640,7 52,56 0,746 662,3 54,34 0,792 614,4 50,56 0,806 622,5 52,93 0,737 590,0 50,16 0,805 606,8 51,59 47,53 31,03 42,18 48,84 50,79 52,84 51,91 52,49 51,56 94 19 4,92 20 4,85 7,92 8,68 0,709 629,2 49,81 0,684 647,4 51,25 0,664 666,5 52,76 0,863 625,6 54,32 0,655 598,4 51,95 0,807 595,6 51,71 51,27 52,66 Phụ lục Hiệu suất chiết piperine tiêu sọ từ điều kiện tối ưu theo phương pháp RSM Khối lượng Mẫu cao (g) 4,8 chiết cao (%) 8,06 4,84 Hiệu suất 8,39 4,53 8,75 Hàm lượng Hiệu suất piperine chiết piperine oleoresin (mg/g) (mg/g) 0,573 667,5 53,82 0,637 617,6 49,80 0,646 626,0 50,47 0,690 606,6 50,88 0,580 677,8 56,85 0,656 622,5 52,21 0,667 633,0 55,40 0,653 627,2 54,89 0,495 528,3 46,24 Độ hấp thu (A) Trung bình 51,36 53,32 52,28 Phụ lục Hàm lượng oleoresin piperine tiêu đen tiêu sọ từ điều kiện tối ưu theo phương pháp RSM Mẫu Hiệu suất chiết cao (%) Trung bỉnh Hàm lượng piperine Hiệu suất chiết oleoresin (mg/g) piperine (%) 95 HPLC Trung bình HPLC Trung bình Tiêu sọ 8,61 8,54 429,92 8,56 ± 0,03 8,55 Tiêu đen 17,65 13,39 14,86 ± 2,41 13,55 437,84 46,48 434,35 ± 4,04 42,10 435,28 48,79 217,33 34,35 209,86 215,95 ± 5,54 220,67 32,27 45,8 ± 3,40% 32,3 ± 2,02% 30,31 Phụ lục Hiệu suất kết tinh, độ tinh khiết hiệu suất thu hồi trình kết tinh tiêu đen tiêu sọ (HPLC) Quá trình kết tinh Mẫu Hiệu suất kết tinh (%) Trung bỉnh sọ Tiêu đen 38,57 Hiệu suất (mg piperine/g tinh thể) thu hồi (%) UV-Vis 35,97 Tiêu Độ tinh khiết TB 766,39 36,45 ± 1,92 754,24 760,32 ± 6,08 HPLC TB 51,84 54,00 57,17 ± 34,81 760,32 53,01 2,80 17,22 682,70 54,42 59,50 63,58 ± 60,50 4,66 54,77 57,2 60,65 ± 56,19 3,09 16,00 17,56 ± 1,74 19,43 707,59 694,70 ± 12,57 691,13 Quá trình tái kết tinh 48,74 Tiêu sọ 51,41 50,07 885,46 49,07 ± 1,33 874,88 886,17 882,2 ± 6,32 96 46,03 Tiêu đen 45,20 48,62 818,27 46,62 ± 1,78 809,47 810,87 812,9 ± 4,73 59,80 55,5 52,16 ± 54,48 3,92 97 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Thông tin cá nhân Họ tên: Phạm Vũ Minh Châu Giới tính: Nữ Ngày, tháng, năm, sinh: 27/12/1998 Nơi sinh: TP HCM Số điện thoại: 0973891678 Email: pvmchau1804@gmail.com Địa liên lạc: 287/62 Gị Xồi, P BHHA, Q Bình Tân, TP Hồ Chí Minh Q trình đào tạo 2016 – 2020: Đại học quy, ngành Sinh học, Trường Đại học Bách Khoa – Đại học Quốc gia TP HCM 2020 đến nay: Cao học quy, ngành Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách Khoa – Đại học Quốc gia TP HCM