Báo cáo khoa học : Nghiên cứu chế tạo bột gốm UO2 à viên gốm UO2 từ bột ADU thu được sau quá trình chuyển hóa UO2F2

89 Bộ khoa học công nghệ Viện Năng Lợng Nguyên Tử việt nam ……………………………………… …………………………………………………………………………………… …………………………………………………………………………………… …………………………………………………………………………………… ……………0 Báo cáo tổng kết đề tài khoa học công nghệ cấp năm 2008 - 2009 NghiÊn cứu chế tạo bột gốm UO2 viên gốm UO2 từ bột ADU Thu đợc sau trình chuyển hoá UO2F2 (Mà số ĐT/04-08/NLNT) Cơ quan chủ trì: Chủ nhiệm đề tài: Viện Công nghệ xạ KS Đặng Ngọc Thắng 8759 Hà nội, tháng 3/2011 Danh sách ngời tham gia thực đề tài Cơ quan chủ trì Trung tâm Công nghệ nhiên liệu hạt nhân - Viện Công nghệ Xạ-Hiếm Viện NLNTVN Đặng Ngọc Thắng Kỹ s luyện kim Trung tâm CNNLHN Nguyễn Đức Kim TS luyện kim Trung tâm CNNLHN Phạm Danh Khanh Kỹ s luyện kim Trung tâm CNNLHN Đào Trờng Giang Kỹ s hoá học Trung tâm CNNLHN Hà Đình Khải Kỹ s hóa học Trung tâm CNNLHN Đỗ Văn Khoái Cử nhân hoá học Trung tâm CNNLHN Trần Thị Hồng Thái ThS luyện kim Trung tâm CNNLHN Trần Văn Đức Cử nhân KHVL Trung tâm CNNLHN Các quan, đơn vị phối hợp thực đề tài - Trung tâm phân tích - Viện Công nghệ Xạ-Hiếm Viện NLNTVN - Trung tâm Xử lý chất thải Phóng xạ - Viện Công nghệ Xạ-Hiếm Viện NLNTVN Mục lục Trang Danh sách ngời tham gia thực đề tài Mục lục Danh mục kí hiệu chữ viết tắt Tóm tắt Abstract Phần I - mở đầu Đặt vấn đề Mục tiêu đề tài Nội dung nghiên cứu 10 11 Phần II - Lý thuyết, tổng quan Tổng quan tình hình nghiên cứu sản xuất nớc 1.1 Tình hình nghiên cứu sản xuất bột viên gốm UO2 giới 1.2 Các trình công nghệ chế tạo viên gốm UO2 áp dụng giới 1.3 Các đặc điểm công nghệ chế tạo viên gốm UO2 cho lò LWR từ ADU 1.4 Các sản phẩm công ngiƯp cđa n−íc ngoµi 12 13 16 18 Lý thut 2.1 TÝnh chÊt ho¸ - lý cđa bét UO2 gốm UO2 2.2 Cấu trúc tinh thể giản ®å pha C«ng nghƯ ®iỊu chÕ bét UO2 từ ADU 2.3.1 Cơ sở lý thuyết a Nung phân huỷ ADU b Khử U3O8 2.3.2 ảnh hởng ®iỊu kiƯn c«ng nghƯ ®Õn tÝnh chÊt cđa bét UO2 a ảnh hởng nguyên liệu đầu b ảnh hởng điều kiện nung, khử 2.4 Công nghệ chế tạo viên gốm UO2 2.4.1 ép sơ tạo hạt 19 21 23 23 23 25 28 28 29 31 32 2.4.2 ép viên UO2 2.4.3 Quá trình thiêu kết a Cơ chế chuyển chất c Các giai đoạn thiêu kết d ảnh hởng thông số công nghệ trình thiêu kết e Thiêu kết viên gốm UO2 Tình hình nghiên cứu nớc 33 38 38 45 46 47 49 Phần III - Nghiên cøu, thùc nghiƯm MÉu nghiªn cøu 52 Nguyªn liệu sử dụng cho nghiên cứu 52 Thiết bị nghiên cứu 52 3.1 Thiết bị nung, khử bột ADU 3.2 Thiết bị ổn định bột UO2 3.3 Thiết bị ép viên UO2 3.4 Thiết bị thiêu kết viên gốm UO2 52 53 53 54 Các tiêu đánh giá chất lợng thiết bị phân tích 4.1 Đánh giá chất lợng bột UO2 4.2 Đánh giá chất lợng viªn gèm UO2 Nghiªn cøu thùc nghiƯm 5.1 Nghiªn cứu loại bỏ flo 5.2 Nghiên cứu điều chế bột UO2 5.3 Nghiên cứu chế tạo viên gốm 54 56 58 58 59 61 Phần IV - Kết thảo luận Nghiên cứu loại bỏ lo 1.1 ảnh hởng tốc độ gia nhiệt 1.2 ảnh hởng thông số công nghệ đến hiệu khử flo khỏi ADU Nghiên cứu công nghệ điều chế bột UO2 2.1 ảnh hởng tốc độ dòng khí H2 đến tỷ sè O/U cđa bét UO2 2.2 Ảnh hưởng ®iỊu kiện xử lý nhiệt đến tính chất ca bt UO2 2.2.1 Thùc nghiÖm 63 63 65 66 67 67 67 2.2.2 Xây dựng phơng trình hồi qui 2.2.3 Các thí nghiệm kiểm chứng 2.2.3 Nghiên cứu ổn định bề mặt bột UO2 Nghiên cứu công nghệ chế tạo viên gốm UO2 70 75 76 3.1 Đánh giá tính thiêu kết bột UO2 3.1.1 Qui trình đánh giá 3.1.2 Thực nghiệm 3.2 Xác định lực ép sơ lực ép viên hợp lý 77 77 78 81 82 82 83 3.3.ảnh hởng nhiệt độ thời gian thiêu kết đến tính chất viên gốm 3.3.1 Khối lợng riêng thiêu kết độ co ngót 3.3.2 CÊu tróc tÕ vi cđa viªn gèm ThÝ nghiƯm kiểm chứng 86 Các nội dung khác đợc thực phục vụ cho nghiên cứu 5.1 Chế tạo thiết bị 90 5.2 Xử lý bà thải 91 Phần V - Qui trình công nghệ Qui trình công nghệ điều chế bột UO2 từ ADU Chuẩn bị nguyên liệu thiết bị Các thông số điều chế bột UO2 Các thao tác Kiểm tra chất lợng sản phẩm Qui trình công nghệ chế tạo viên gốm UO2 Chuẩn bị nguyên liệu thiết bị Các thông số chế tạo viên gốm UO2 Các thao tác Kiểm tra chất lợng sản phẩm Phần VI - KÕt luËn 92 92 93 94 95 96 96 97 97 99 100 Tài liệu tham khảo 104 Phụ lục 108 Danh mục kí hiệu chữ viết tắt NMĐHN NLHN PHWR LWR NFC ADU AUC UN UF TD DCFB IDR GECO SBET FSSS CDS WC KLR dB dTap DGreen ⎯DGreen DSint ⎯DSint H/D FAPS SEM Nhà máy điện hạt nhân Nhiên liệu hạt nhân Lò phản ứng hạt nhân nớc nặng Lò phản ứng hạt nh©n n−íc nhĐ Nuclear Fuel Complex Ammonium diuranate – (NH4)2U2O7 Ammonium uranyl carbonate – (NH4)4UO2(CO3)3 Uranyl nitrate – UO2(NO3)2 Uranyl fluoride – UO2F2 Theoretical Density Direct Conversion Fluid Bed Integrated Dry Route General Electric Company Diện tích bề mặt riêng xác định theo phơng pháp BET Fisher Sub-sieve Sizer Cold Die Steel Tungsten Carbide Khối lợng riêng Khối lợng riêng đống ca bột Khối lợng riêng lắc bột Khối lợng riêng viên ép Giá trị khối lợng riêng trung bình viên ép Khối lợng riêng viên thiêu kết Giá trị khối lợng riêng trung bình viên thiêu kết Tỷ số chiều cao ®−êng kÝnh Fisher average particle Size Scanning Electron Microscope – Kính hiển vi điện tử quét Tóm tắt Bột urani đioxit UO2 đà đợc điều chế từ amoni điuranat (ADU) kÕt tđa tõ dung dÞch uranil florua b»ng dung dịch amoniac Quá trình điều chế bột UO2 đợc thực hiƯn b»ng viƯc nung ADU kh« m«i tr−êng khÝ N2 nớc khử hỗn hợp khí H2 N2 nhiệt độ thời gian khác ảnh hởng thông số công nghệ đến tính chất bột UO2 đà đợc nghiên cứu ảnh hởng điều kiện nung, khử ADU đến diện tích bề mặt bột UO2 đợc đánh giá mô hình toán học Brandon để nhận đợc thông số công nghệ tối u trình điều chế bột UO2 Đặc tính hoá - lý nh diện tích bề mặt riêng, kích thớc hạt trung bình, tỷ số O/U, hàm lợng flo tính thiêu kết bột UO2 đà đợc xác định Bột UO2 nhận đợc đà đợc ép thiêu kết thành viên gốm điều kiện khác ảnh hởng điều kiện tạo hình thiêu kết đến đặc tính viên UO2 nh khối lợng riêng viên ép viên thiêu kết, kích thớc hạt tinh thể, phân bố lỗ xốp đà đợc nghiên cứu Viên gốm sau thiêu kết có khối lợng riêng từ 10,32 ữ 10,54 g/cm3, kích thớc hạt tinh thể 10 ữ 14 àm tuỳ thuộc vào điều kiện chế tạo Abstract Uranium dioxide powders were prepared from ammonium diuranate (ADU) which was precipitated from a uranyl fluoride solution with ammonium hydroxide The preparation of UO2 powder was carried out by the calcination of dry ADU in a steam - nitrogen atmosphere and reduction with the hydrogennitrogen gas mixture at various temperatures and times The effect of processing variables on the characteristics of UO2 powder has been studied The effects of calcination and reduction conditions of ADU on specific surface area of UO2 powder have been evaluated by using the mathematical Brandon’s model to obtain optimal technological parameters for the preparation of UO2 powder Several physico-chemical characteristics of UO2 powder such as specific surface area, average particle size, O/U atomic ratio, fluorine content and sinterability have been determined The UO2 powder obtained have been pressed and sintered to obtain ceramic UO2 pellets The effects of forming and sintering conditions on the characteristics of UO2 pellets such as green densities, sintered densities, grain sizes and pore distributions have been studied Depending on the various conditions of preparation, the UO2 pellets possessed sintered densities ranging from 10.32 to 10.54 g/cm3 and grain sizes ranging from 10 to 14 àm Phần I - mở đầu Đặt vấn đề Hiện Việt Nam đà có kế hoạch xây dựng đa vào hoạt động nhà máy điện hạt nhân (NMĐHN) vào năm 2020 Việc đảm bảo cung cấp nhiên liệu hạt nhân (NLHN) có ý nghĩa định cho NMĐHN hoạt động liên tục ổn định NLHN vấn đề nhạy cảm trị giới Việc mua bán NLHN chuyển giao công nghệ chế tạo NLHN cần kèm theo nhiều điều kiện ràng buộc khắt khe trị, kinh tế chịu kiểm sát chặt chẽ tổ chức quốc tế Vì vậy, nội địa hoá việc cung cấp NLHN điều đợc phần lớn quốc gia có NMĐHN theo đuổi nhằm hạn chế dần phụ thuộc vào nớc Điều góp phần sử dụng tài nguyên urani cách có hiệu quả, đảm bảo bền vững cho vấn đề an ninh lợng đất nớc tơng lai Xu h−íng thÕ giíi hiƯn ngµy cµng sư dơng phổ biến lò phản ứng nớc nhẹ (LWR) để sản xuất điện hạt nhân với nhiên liệu urani đioxit UO2 Theo phân tích chuyên gia điện hạt nhân, Việt Nam nhập lò LWR cho giai đoạn đầu công nghiệp điện hạt nhân [1-2] Vì việc tiến hành nghiên cứu có tính chất tiếp cận với công nghệ chế tạo nhiên liệu urani đioxit UO2 cho lò LWR điều cần thiết Nhiên liệu sử dụng cho lò LWR dới dạng viên gốm UO2 đợc chế tạo từ UF6 sau trình làm giàu đồng vị U235 từ - 5% Việc làm giàu đồng vị U235 hợp chất UF6 vấn đề nhạy cảm trị đòi hỏi công nghệ cao Vấn đề cha đợc đặt Việt Nam Tuy nhiên, UF6 đợc làm giàu đồng vị U235 từ - 5% làm nguyên liệu cho chế tạo NLHN mua bán thị trờng giới nh sản phẩm thơng mại khuôn khổ sử dụng lợng hạt nhân mục đích hoà bình Để có tiếp cận ban đầu với công nghệ chế tạo nhiên liệu cho lò LWR nghiên cứu thực nghiệm chế tạo viên gốm UO2 đợc dung dịch UO2F2 - HF đợc điều chế phòng thí nghiệm có thành phần tơng tự với dung dịch thuỷ phân UF6 Quá trình nghiên cứu chế tạo viên gốm UO2 đợc tiến hành theo phơng pháp ớt - kết tủa amoni điuranat (ADU) Đây công nghệ đơn giản, đợc sử dụng phổ biến để chế tạo NLHN giới Trong công nghệ sản xuất viên gốm UO2, chất lợng cuối viên gốm chịu ảnh hởng lớn vào đặc tính vật lí bột gốm UO2 ban đầu Đặc tính bột UO2 lại liên quan mật thiết với đặc tính nguyên liệu làm ADU Việc nghiên cứu điều chế ADU có đặc tính hóa lí cần thiết để tạo bột UO2 có khả tạo hình tốt thiêu kết thành viên gốm đến tỷ trọng cao đà đợc tiến hành khuôn khổ đề tài nghiên cứu cấp bộ: Nghiên cứu điều chế amoni ®iuranat - (NH4)2U2O7 tõ hƯ dung dÞch uranil florua UO2F2 HF sử dụng cho chế tạo bột gốm nhiên liệu đioxit urani UO2, thực năm 2006 2007 Đề tài: Nghiên cứu chế tạo bột gốm UO2 viên gốm UO2 từ bột ADU thu đợc sau qúa trình chuyển hóa UO2F2 giai đoạn nghiên cứu sơ đồ công nghệ chế tạo viên gốm UO2 Mục tiêu đề tài Xây dựng qui trình công nghệ hợp lí để điều chế bột UO2 với yêu cầu: - Khả tạo hình thiêu kết tốt - Hàm lợng flo lại bét < 50 ppm - DiƯn tÝch bỊ mỈt: 2,5 - m2/g Xây dựng qui trình công nghệ hợp lí để chế tạo viên gốm UO2 với yêu cầu: - Khối lợng riêng: 10,25 10,52 g/cm3 - Kích thớc hạt tinh thể > 10 àm - Lỗ xốp phân bố 10 Tóm tắt Bột urani đioxit UO2 ®· ®−ỵc ®iỊu chÕ tõ amoni ®iuranat (ADU) kÕt tđa từ dung dịch uranil florua dung dịch amoniac Quá trình điều chế bột UO2 đợc thực việc nung ADU khô môi trờng khí N2 nớc khử hỗn hợp khí H2 N2 nhiệt độ thời gian khác ảnh hởng thông số công nghệ đến tính chất bột UO2 đà đợc nghiên cứu ảnh hởng điều kiện nung, khử ADU đến diện tích bề mặt bột UO2 đợc đánh giá mô hình toán học Brandon để nhận đợc thông số công nghệ tối u trình điều chế bột UO2 Đặc tính hoá - lý nh diện tích bề mặt riêng, kích thớc hạt trung bình, tỷ số O/U, hàm lợng flo tính thiêu kết bột UO2 đà đợc xác định Bột UO2 nhận đợc đà đợc ép thiêu kết thành viên gốm điều kiện khác ảnh hởng điều kiện tạo hình thiêu kết đến đặc tính viên UO2 nh khối lợng riêng viên ép viên thiêu kết, kích thớc hạt tinh thể, phân bố lỗ xốp đà đợc nghiên cứu Viên gốm sau thiêu kết có khối lợng riêng từ 10,32 ữ 10,54 g/cm3, kích thớc hạt tinh thể 10 ữ 14 àm tuỳ thuộc vào điều kiện chế tạo Phần I - mở đầu Đặt vấn đề Nhiên liệu hạt nhân dới dạng viên gốm UO2 chia làm loại: - Nhiên liệu urani tự nhiên (0,7% U235) dùng cho lò phản ứng nớc nặng - Nhiên liệu urani làm giàu (1,5 ữ 5% U235) cho lò phản ứng nớc nhẹ Nhiên liệu urani tự nhiên đợc chế tạo từ UO2(NO3)2 sau tinh chế Nhiên liệu cho lò nớc nhẹ đợc chế tạo từ UF6 sau làm giàu U235 Viên gốm urani tự nhiên đà đợc nghiên cứu chế tạo từ năm 1998 đến Viện CNXH đà đạt đợc số tiêu viên gốm nhiên liệu Xu h−íng thÕ giíi hiƯn ngµy cµng sư dơng phổ biến lò nớc nhẹ để sản xuất điện tÝnh kinh tÕ cđa nã HiƯn ViƯt Nam ®· có kế hoạch xây dựng đa vào khai thác nhà máy điện hạt nhân vào năm 2020 Theo phân tích chuyên gia điện hạt nhân, Việt Nam nhập lò nớc nhẹ giai đoạn đầu công nghiệp điện hạt nhân Nội địa hoá việc cung cấp nhiên liệu hạt nhân điều cần thiết nớc có nhà máy điện hạt nhân nhằm hạn chế dần phụ thuộc vào nớc Trong công nghệ sản xuất viên gốm UO2, chất lợng cuối viên gốm chịu ảnh hởng lớn vào đặc tính vật lí bột gốm UO2 ban đầu Đặc tính bột UO2 lại liên quan mật thiết với đặc tính nguyên liệu làm ADU Việc nghiên cứu điều chế ADU có đặc tính hóa lí cần thiết để tạo bột UO2 có khả tạo hình tốt thiêu kết thành viên gốm đến tỷ trọng cao đà đợc tiến hành khuôn khổ đề tài nghiên cứu cấp bộ: Nghiên cứu điều chế amoni điuranat (NH4)2U2O7 tõ hƯ dung dÞch uranil florua UO2F2 – HF sử dụng cho chế tạo bột gốm nhiên liệu đioxit urani UO2, thực năm 2006 2007 Đề tài: Nghiên cứu chế tạo bột gốm UO2 viên gốm UO2 từ bột ADU thu đợc sau qúa trình chuyển hóa UO2F2 giai đoạn nghiên cứu sơ đồ công nghệ chế tạo viên gốm UO2 Mục tiêu đề tài Xây dựng qui trình công nghệ hợp lí để điều chế bột UO2 với yêu cầu: - Khả tạo hình thiêu kết tốt - Hàm lợng flo lại bột < 50 ppm - DiƯn tÝch bỊ mỈt: 2,5 - m2/g Xây dựng qui trình công nghệ hợp lí để chế tạo viên gốm UO2 với yêu cầu: - Khối lợng riêng: 10,25 10,52 g/cm3 - Kích thớc hạt tinh thể > 10 àm Nội dung nghiên cứu ã Nghiên cứu loại bỏ flo trình nung phân huỷ nhiệt ADU ã Nghiên cứu chế tạo bột UO2 từ ADU ã Thử nghiệm tính ép tính thiêu kết bột UO2 đợc điều chế ã Nghiên cứu chế độ ép viên gốm UO2 ã Nghiên cứu chế độ thiêu kết viên gốm UO2 Phần II - Kết nghiên cứu Nghiên cứu loại bỏ flo Flo ADU đợc loại bỏ cách nung phân huỷ ADU môi trờng nớc Để khử sâu flo, ADU đợc nung tách nớc nhiệt độ 1700C giờ, sau nung phân huỷ nhiệt độ 650 7000C, môi trờng 40% N2- 60% nớc khoảng giờ; tốc độ gia nhiệt 3000C/h Kết phân tích hàm lợng flo lại diện tích bề mặt sản phẩm nung đợc trình bày bảng Bng 1: Hm lng flo li sản phẩm nung điều kiện khác SBET Nhiệt độ Thời gian M«i tr−êng Tû lƯ H2O/F Hàm lượng FTT C F1 F2 F3 F4 F5 F6 h 650 650 650 700 650 700 N2/H2O %vol mol.H2O/gFh 3 4 N2 kh« 20/80 20/80 20/80 40/60 50/50 0,87 0,87 0,87 0,23 0,12 µg/gU m /g 4134 52 56 63 55 59 8,368 7,706 7,842 7,314 7,768 7,271 Các điều kiện công nghệ đợc thoả mÃn trình nung, khử ADU để điều chế bột UO2 Nghiên cứu công nghệ điều chế bột UO2 Yêu cầu chất lợng chủ yếu bột UO2 để chế tạo gốm tính thiêu kết đồng đều, nghĩa là, đảm bảo khối lợng riêng viên thiêu kết khoảng 10,4 10,7 g/cm3, khuyết tật, đồng thời chế tạo đợc viên có kích thớc mong muốn Tuy nhiên, điều đáng lu ý chất lợng bột nhạy cảm với thay đổi thông số trình phơng pháp điều chế có khoảng giá trị tối u riêng thông số chất lợng bột UO2 2.1 nh hng ca điều kiện xử lý nhiệt đến tÝnh chÊt vËt lý bột UO2 2.2.1 Thùc nghiÖm Các thí nghiệm đợc tiến hành hệ thống thiết bị kín đợc lắp đặt nh hình N2 N2 - H2O H2 6000C N2 Hình 1: Sơ đồ thiết bị nghiên cứu loại bỏ flo điều chế bột UO2 Các giai đoạn nung khử đợc tiến hành nối tiếp hệ thống thiết bị kín nh đợc mô tả hình Các thí nghiệm đợc thực với 35 g ADU, chiỊu cao líp liƯu cm M«i tr−êng nung hỗn hợp 40%N2- 60%hơi nớc Tốc độ gia nhiƯt 3000C/h; gi÷ nhiƯt ë 1700C giê Ban đầu khí N2 khô đợc thổi qua lò với lu lợng lít/h Hơi nớc đợc đa vào lò dòng N2 sục qua bình sinh lu lợng 1,2 lít/h lò đạt nhiệt độ 5000C Nớc bình sinh đợc gia nhiệt ~ 920C Sau kết thúc trình nung phân huỷ, sản pẩm nung đợc khử hỗn hợp 3H2- N2 với lu lợng 2,7 lít H2/h Kết thúc 1úa trình khử bột UO2 đợc để nghội với lò dong khí 3H2- N2 nghiệt độ phòng Kết đo diện tích bề mặt SBET, khối lợng riêng đống dB, khối lợng riêng lắc dTap, kích thớc hạt trung bình FAPS đợc trình bày bảng Bng 2: Đặc tính vật lý ca bt UO2 điều kiện nung, khư kh¸c dB dTap FAPS Tnung Tkhử tnung (SBET)TN tkhử TT 3 C h C h m /g g/cm g/cm µm M1 600 700 4,362 1,27 2,07 0,91 M2 700 700 3,675 1,41 2,43 1,09 M3 750 700 3,394 1,58 2,78 1,53 M4 750 650 3,907 1,37 2,31 1,04 M5 750 650 3,782 1,42 2,39 0,93 M6 750 650 3,411 1,46 2,34 1,04 M7 650 550 5,534 0,97 1,59 0,41 M8 650 600 5,112 1,08 1,77 0,55 M9 650 650 4,509 1,26 1,91 0,77 M10 M11 M12 650 700 700 5 700 600 600 4,187 4,681 4,848 1,32 1,24 1,19 2,19 2,01 1,89 1,03 0,71 0,73 M13 700 600 4,799 1,21 1,84 0,59 M14 700 600 4,763 1,21 1,88 0,57 Kết thực nghiệm cho thấy đặc tính vật lý bột UO2 thay đổi nhạy cảm với nhiệt độ khử Khi tăng nhiệt độ, SBET giảm nhanh đồng thời dB dTap tăng nhanh FAPS tăng nhanh vùng nhiệt độ cao Đây xu hớng thiêu kết tự hạt bột mịn giảm lợng bề mặt tăng nhiệt độ Hình thái hạt bột đợc quan sát kính hiển vi (hình 2) cho thấy bột UO2 đợc khử nhiệt độ thấp gồm hạt mịn, nằm phân tán (2a); tăng nhiệt độ bột có xu hớng liên kết lại thành đám xốp (2c); bột đợc xử lý nhiệt độ cao có xu hớng liên kết co lại thành hạt đặc xít Tỷ số O/U bột UO2 nhận đợc điều kiện nung, khử dao động khoảng 2.01 ữ 2,03 a – Bét UO2: nung 6500C, khö 5500C c – Bét UO2: nung 6500C, khư 6500C H×nh 2: H×nh thái hạt bột UO2 nhiệt độ nung, khử khác Diện tích bề mặt riêng SBET số đặc trng chất nhất, chứa đựng thông tin quý tính mức độ phù hợp bột để chế tạo viên gốm SBET chứa đựng thông tin kích thớc tinh thể, mức độ hợp thể kết tụ, hình dạng cấu trúc hạt bột Vì vậy, SBET bột tiêu chí đợc chấp nhận phổ biến để đánh giá tính thiêu kết bột Về nguyên tắc, bột UO2 có nguồn gốc khác có khoảng giá trị SBET tối u riêng Để chủ động điều chế bột UO2 có SBET thích hợp cho chế tạo viên gốm, số liệu thực nghiệm đợc xử lí theo phơng pháp mô hình hóa thống kê Phơng pháp đợc sử dụng mô hình hồi qui bội Brandon 2.2.2 Xây dựng phơng trình hồi qui ảnh hởng điều kiện công nghệ đến tính chÊt cđa bét UO2 thĨ hiƯn qua chØ tiªu SBET đợc biểu diễn dới dạng phơng trình toán học Brandon: y = a.f1(x1).f2(x2) fj(xj) fk(xk) ®ã: Hàm y biĨu diƠn diƯn tÝch bỊ mỈt cđa bét UO2; y = SBET - Hàm fj(xj) biĨu diƠn ¶nh h−ëng yếu tố công nghệ xj đến y Ban đầu bé sè liÖu thùc nghiÖm {y; x1, x2, … xk} đợc sử dụng để xác định hm hồi qui y = f(x1) Tõ f1(x1) mét bé sè liƯu míi sÏ nhận đợc đánh giá: = y f(x1) Lúc không phụ thuộc vào x1 m ảnh h−ëng bëi x2, x3, … xk: ŷ1 = a.f2(x2) fj(xj) fk(xk) C¸c hàm fj(xj) tiÕp theo tÝnh toán lặp lại f1(x1) nhận đợc: = yk-1 f(xk) = y f1(x1).f2(x2) fk(xk) ã Xác định hàm số mô tả ảnh hởng thông số công nghệ đến SBET Từ số liệu thực nghiệm bảng 2, phơng pháp bình phơng nhỏ sử dụng công cụ Solver Microsoft Excel để giải, hàm số mô tả ảnh hởng nhiệt ®é khư f(Tk), nhiƯt ®é nung f(Tn), thêi gian nung f(tn) thời gian khử f(tk) đến SBET bột UO2 đợc xác định có dạng: f1(Tk) = 11,1724 - 0,0107Tk f4(tk) = 1,0251 - 0,0058tk f2(Tn) = 2,3452 - 0,0019Tn f3(tn) = 1,0056 - 0,0064tn HÖ sè a phơng trình Brandon đợc xác định theo biểu thức: n a = n Σ = i=1 14 14 Σ = i=1 13,999671 14 = 0,999976 Nh− vËy hàm số Brandon mô tả ảnh hởng yếu tố công nghệ đến diện tích bề mặt riêng bét UO2 cã d¹ng: y = a.f1(Tk).f2(Tn).f3(tn).f4(tk)=0,999976.(11,1724 - 0,0107Tk) (2,3452 - 0,0019Tn).(1,0056 - 0,0064tn).(1,0251 - 0,0058tk) DiƯn tÝch bỊ mỈt riêng (SBET)TT bột UO2 đợc tính toán theo biểu thức toán học đà tìm đợc đợc bảng Bảng 3: Diện tích bề mặt riêng đợc tính toán theo phơng trình Brandon TT Tnung tnung C h M1 600 M2 ⎯y = (SBET)TN ŷ = (SBET)TT Tkhử tkhử C h m2/g m2/g 700 4.362 4.296788 700 700 3.675 3.619398 M3 750 700 3.394 3.280704 M4 750 650 3.907 3.835253 M5 750 650 3.782 3.785485 M6 750 650 3.411 3.710833 M7 650 550 5.534 5.733936 M8 650 600 5.112 5.153753 M9 650 650 4.509 4.573571 M10 M11 M12 650 700 700 5 700 600 600 4.187 4.681 4.848 3.993389 4.760565 4.733321 M13 700 600 4.799 4.706078 M14 700 600 4.763 4.624347 0 2.2 Các thí nghiệm kiểm chứng Để kiểm chứng mô hình toán học Brandon mô tả ảnh hởng điều kiện công nghệ đến tính chất bột UO2, mẫu thí nghiệm đợc tiến hành lặp lại điều kiện sau: - Bột ADU: 70 g - Nhiệt độ phân huỷ: 7200C, thời gian phân hủ giê - NhiƯt ®é khư: 6500C, thêi gian khử - Môi trờng phân huỷ: 40% N2- 60% nớc, tốc độ 0,23 mol.H2O/gFh - Môi trờng khư: 3H2- N2, tèc ®é 4,6 mol H2/kgUh Bét UO2 thu đợc đợc kiểm tra tính chất hóa lý, tính khả ép DGreen tính thiêu kết DSint Kết kiểm tra đợc trình bày bảng Bảng Các kết thí nghiệm kiểm chứng Kết đánh giá chất lợng bột UO2 qua thí nghiệm kiểm chứng cho thấy: - Các tiêu kỹ thuật cđa bét UO2 ë ba mÉu thÝ nghiƯm rÊt gÇn nằm giới hạn cho phép tài liệu đà công bố - Sự sai khác tơng đối nhỏ SBET bột UO2 số liệu tính toán thực nghiệm thể phù hợp mô hình toán học Brandon với thực nghiệm Nghiên cứu công nghệ chế tạo viên gốm UO2 3.1 Đánh giá tính thiêu kết bột UO2 Việc thử tính thiêu kết bột UO2 tuân thủ theo tiêu ASTM, C 753 94 bột UO2 thơng mại có đủ tính thiêu kết cho sản xuất nhiên liệu hạt nhân Mỗi mẫu bột UO2 đợc ép viên lực ép sơ T/cm2; ép viên lực ép T/cm2 Viên ép đợc thiêu kết 16500C Giá trị trung bình tỷ trọng viên épDGreen viên thiêu kếtDSint đợc trình bày bảng Bảng 5: Đặc tính viên UO2 phụ thuộc vào tính chất bột Điều kiện chế tạo bột TT Nung C-h Khư TÝnh chÊt viªn UO2 TÝnh chÊt bét UO2 SBET dB C-h m /g g/cm3 ⎯DGreen %TD ⎯DSint KhuyÕt tËt %TD M1 600 - 700 - 4,362 1,27 48,45 94,21 M2 700 - 700 - 3,675 1,41 50,36 94,14 M3 750 - 700 - 3,394 1,58 - - M4 750 - 650 - 3,907 1,37 48,84 94,05 M5 750 - 650 - 3,782 1,42 52,46 93,21 M6 750 - 650 - 3,411 1,46 52,91 92,12 M7 650 - 550 - 5,534 0,97 45,72 92,91 M8 650 - 600 - 5,112 1,08 46,27 94,84 M9 650 - 650 - 4,509 1,26 49,36 96,03 M10 M11 M12 650 - 700 - 700 - 700 - 600 - 600 - 4,187 4,681 4,848 1,32 1,24 1,19 50,45 51,09 49,72 94,32 95,56 94,87 M13 700 - 600 - 4,799 1,21 50,00 95,07 M14 700 - 600 - 4,763 1,21 50,09 94,09 Sứt đầu KÕt qu¶ thùc nghiƯm cho thÊy bét UO2 cã SBET khoảng 3,6 ữ 5,1 m2/g KLR đống khoảng 1,1 ữ 1,4 g/cm3 cho viên ép viên thiêu kết có tỷ trọng tơng đối cao, thể có tính khả ép khả thiêu Bột có SBET dB khoảng cho tỷ trọng khoảng 46 ữ 50 %TD viên ép 93 ữ 96%TD viên thiêu kết Tuy nhiên dựa vào tiêu SBET dB cha đủ đánh giá tính ép tính thiêu kết Khi thay đổi chế độ xử lý nhiệt ADU có nhiều giá SBET khoảng 3,6 ữ 5,1 m2/g; Tính ép tính thiêu kết bột UO2 chịu ảnh hởng hình thái vi cấu trúc hạt bột Bột đợc xử lý nhiệt độ cao thấp có tính ép tính thiêu kết Các bột đợc xử lý nhiệt độ không cao, khoảng 600 ữ 7000C cho viên ép viên thiêu kÕt cã tû träng cao Cã xu h−íng tr¸i chiều lựa chọn tiêu SBET dB cho bét UO2: 1) Khi bét cã SBET cao, dB nhỏ, hoạt tính thiêu bột cao nhng tính ép kÐm, 2) Khi SBET thÊp, dB lín, h¹t bét dƠ xếp lại trình ép, hành trình chày ép ngắn, từ sinh viên ép có phân bố tỷ trọng tơng đối đều, lỗ xốp co ngót thiêu kết Từ lý này, kết hợp với kết thực nghiệm lựa chọn chế độ xử lý nhiệt để ®iỊu chÕ bét UO2 nh− sau: - Nung ph©n hủ ADU khoảng 700 ữ 7200C - Khử U3O8 khoảng 640 ữ 6500C khoảng ữ Với chế độ nhiệt này, theo tính toán bột UO2 có SBET khoảng 3,9 ữ 4,2 m2/g 3.2 Xác định lực ép sơ lực ép viên hợp lý Bột UO2 đợc sử dụng cho nghiên cứu có đặc tính nh sau: Tỷ số O/U = 2,09; SBET = 4,05 m2/g; dB = 1,31 g/cm3 ; FAPS = 1,03 Bột đợc ép sơ lực ép khác thành bánh để tạo hạt qua sàng thép lỗ tròn 1,18 (14 mesh) Tập hợp hạt có dải kích thớc -14 +60 mesh đợc ép thành viên UO2 lực ép khác Mỗi điểm thí nghiệm ép viên; viên đợc thiêu kết 16500C Các tiêu KLR bánh ép sơ DSB, KLR viên ép DGreen, KLR thiêu kết đợc xác định phơng pháp hình học Khuyết tật viên ép viên thiêu kết đợc kiểm tra kính lúp Giá trị trung bình chiêu viên ép viên thiêu kết đạt đợc đợc trình bày bảng Bng 6: c tính viên UO2 đợc ép lực ép khác Kết thực nghiệm cho thấy tăng lực ép sơ từ 0,9 đến 1,1 T/cm2, DGreen tăng dẫn đến DSint tăng nh mẫu E1 E3 Khối lợng riêng viên ép viên thiêu kết tiếp tục tăng tăng lực ép viên từ đến 3,2 T/cm2 nh mẫu E5 E7 Mẫu E9 đạt DGreen DSint cao nhng lại xuất vết nứt ngang nhỏ viên thiêu kết Lý lực ép cao viên ép tồn ứng suất d lớn; gia nhiệt, viên xuất vết nứt tế vi trớc viên đợc kết khối Mẫu E8 cho thấy lực ép tới hạn dẫn đến phân lớp loại bột khoảng 3,4 T/cm2 Kết cho thấy, bột UO2 đà đợc ®iỊu chÕ, cã thĨ chän chÕ ®é Ðp kho¶ng sau: - Lực ép sơ bộ: ữ 1,1 T/cm2 - Lực ép viên: ữ 3,2 T/cm2 3.3 ảnh hởng nhiệt độ thời gian thiêu kết đến tính chất viên gốm 3.3.1 Khối lợng riêng thiêu kết độ co ngót Trong nghiên cứu, việc đánh giá chất lợng lô bột trớc đa vào sản xuất, bột UO2 thờng đợc thử tính thiêu kết 16500C Trong sản xuất công nghiệp, viên gốm UO2 thờng đợc thiêu kết từ 17000C đến 17500C ữ Thí nghiệm nghiên cứu ảnh hởng nhiệt độ thời gian thiêu kết đến tính chất viên gốm đợc chọn điểm: 16500C 17000C thời gian ữ 10 Bột đợc ép sơ T/cm2, ép viên 3,2 T/cm2 Giá trị trung bình KLR thiêu kết, độ co ngót ngang , độ co ngót däc ∆H, chªnh lƯch co ngãt (∆Φ - ∆H) cđa viên thiêu kết nhiệt độ thời gian khác đợc trình bày bảng Bng 7: c tính viên UO2 thiêu kết chế độ khác Chế độ thiêu kết Tính chất viên gốm Mẫu Nhiệt độ Thời gian KLR thiêu kết Độ co ngãt C h g/cm3 %TD ∆Φ, % ∆H, % ∆Φ - ∆H, % 1650 1650 1700 1700 1700 1700 6 10 10,46 10,53 10,52 10,54 10,55 10,54 95,44 96,08 95,99 96,17 96,26 96,17 19,11 18,78 18,70 20,06 19,38 19,75 18,35 18,14 17,89 19,44 18,84 19,08 0,76 0,64 0,81 0,62 0,54 0,67 T1 T2 T3 T4 T5 T6 KÕt qu¶ thùc nghiƯm cho thÊy ë nhiệt độ thấp (16500C), KLR thiêu kết tăng lên theo thời gian nh mẫu T1, T2 Khi nhiệt độ thiêu kết đủ cao (17000C), KLR viên hầu nh ổn định sau thiêu kết Mức độ tăng KLR kể tăng nhiệt độ thời gian thiêu kết không nhiều (< 1% TD) thể viên gốm đà kết khối tơng đối tốt khoảng thời gian đầu giữ nhiệt (khoảng đầu) Độ co ngót tơng đối cao (khoảng 19 ữ 20%) với khả kết khối tốt viên thiêu kết đợc hiểu bột nguyên liệu có hoạt tính thiêu kết cao Chênh lệch co ngót ngang dọc tơng đối nhỏ (khoảng 0,6 ữ 0,8%) thể phân bố tỷ trọng viên ép tơng đối KLR viên UO2 tơng đối cao ổn định (khoảng 95 ữ 96 %TD) sau thiêu kết ë 17000C 10 3.3.2 CÊu tróc tÕ vi cđa viªn gốm Lô mẫu T3 đợc thiêu kết tiếp thời gian dài để khảo sát cấu trúc tế vi viên gốm Kích thớc hạt tinh thể phân bố lỗ xốp mẫu nghiên cứu đợc xác định phơng pháp kim tơng Mẫu đợc cắt mài bóng máy mài kim tợng Các mẫu cần quan sát hạt tinh thể đợc tẩm thực hỗn hợp axit H2SO4 H2O2 đặc với tỷ lệ 9:1 theo thĨ tÝch thêi gian tõ ÷ 10 giây Các mẫu để quan sát lỗ xốp không cần tẩm thực Hình ảnh hạt tinh thể phân bố lỗ xốp viên UO2 đợc chụp kính hiển vi quang học với độ phóng đại a)- Hạt tinh thể viên gốm b)- Phân bố lỗ xốp Hình 3: Cấu trúc tế vi viên gốm UO2 đợc thiêu kết 17000C tong Kích thớc hạt trung bình viên UO2 thiêu kết 17000C thời gian thiêu kết khác đợc xác định bảng Bảng 8: Kích thớc hạt trung bình viên gốm UO2 phụ thuộc vào thêi gian thiªu kÕt ë 17000C Thêi gian thiªu kÕt Kích thớc hạt trung bình Mẫu h T3.1 T3.2 T3.3 T3.4 µm 10 9,1 10,8 12,3 12,9 Số liệu bảng cho thấy giá trị kích thớc hạt trung bình viên UO2 tăng lên không đáng kể tiếp tục tăng thời gian thiêu kết từ lên 10 Hạt tinh thể hình 3a đa giác sắc nét xếp khít nhau, đặc trng viên gốm UO2, thể viên gốm đà kết khối tốt Phân bố lỗ xốp tơng đối viên UO2 thiêu kết hình 3b thể chế độ ép viên UO2 hợp lí Khi thời gian thiêu kết kéo dài, với phát triển hạt tinh thể phân bố kích thớc lỗ xốp thay đổi Dới tác dụng di chuyển biên giới hạt nhiều lỗ xốp nhỏ kết tụ lại thành lỗ xốp lớn Phân bố lỗ xốp cđa viªn UO2 thiªu kÕt ë 17000C giê bao gồm loại kích thớc Loại lỗ xốp lớn có kích thớc nhỏ 2àm nh hình 3b Do điều kiện thiết bị không cho phép, không xác định đợc kích thớc lỗ xốp nhá 11 ThÝ nghiƯm kiĨm chøng C¸c thÝ nghiƯm kiểm chứng nhằm hiệu chỉnh kiểm tra đồng thời ảnh hởng yếu tố công nghệ: bột UO2 nguyên liệu, lực ép sơ bộ, lực ép viên, nhiệt độ thời gian thiêu kết đến tính chất kỹ thuật viên gốm UO2 Thực nghiệm đợc tiến hành theo đợt với điều kiện thí nghiệm giống Mỗi đợt thí nghiệm đợc tiến hành liên tục từ khâu điều chế bột UO2 đến khâu thiêu kết viên gốm Các điều kiện thực nghiệm kết nh sau: ã Điều chế bột UO2 - Bột ADU: 70 g/mẻ - Nhiệt độ phân huỷ: 7200C, thời gian phân huỷ - Nhiệt độ khử: 6500C, thời gian khử - Môi trờng phân huỷ: 40% N2- 60% nớc - Môi trờng khử: 3H2- N2 Bột UO2 nhận đợc từ mẫu thí nghiệm (khoảng 60 g/mẻ) có SBET nh sau: K2: 3,853 m2/g; K3: 3,912 m2/g K1: 4,071 m2/g; ã ép viên Bột UO2 đợc ép sơ bộ, tạo hạt, trộn chất bôi trơn (0,25% Zn.St) đợc ép thành viên Mỗi mẫu bột đợc ép viên với khối lợng khoảng 5,3g, khuôn có đờng kính 9,76 mm Chế độ tạo hình viên UO2 nh sau: - Lực ép sơ bé: 1,1 T/cm2 - Lùc Ðp viªn: 3,2 T/cm2 KÝch thớc trọng lợng viên UO2 đợc mô theo loại viên nhiên liệu UO2 sử dụng cho lò LWR: khối lợng 5,2g; đờng kính viên mm sau đợc mài chuẩn kích thớc ã Thiêu kết Viên UO2 đợc thiêu kết 17000C Chế độ gia nhiệt (hình 4) tơng tự nh thiêu kết viên UO2 sản xuất công nghiệp NFC, ấn §é 14 00 C /h 17000C 8h 12 00 C /h 10000C C/h 200 Nhiệt độ thiêu kết T, 0C 1h 6000C Nguéi tù nhiªn Thêi gian thiªu kÕt t, h Hình 4: Giản đồ nhiệt thiêu kết viên gốm UO2 Viên UO2 nhận đợc sau ép sau thiêu kết đợc xác định kích thớc, khối lợng Các tiêu công nghệ: KLR viên ép DGreen, tỷ trọng thiêu kết DSint, độ co ngót, chênh lệch co ngót đợc tính toán trình bày bảng 12 Bảng 9: Đặc tính viên ép viên thiêu kết Trong thí nghiệm thời gian khử U3O8 đợc tăng từ lên nhằm tăng tính ổn định độ bền chống oxy hoá tinh thể UO2 đồng thời tăng KLR đống, giảm hoạt tính thiêu kết bột Lực ép sơ đợc tăng từ T/cm2 lên 1,1 T/cm2 Tất điều chỉnh nhằm làm tăng KLR viên ép, giảm độ co ngót đồng thời làm tăng độ ổn định viên thiêu kết Kết thực nghiệm bảng cho thấy đặc tính viên ép viên thiêu kết đợt thí nghiệm tơng đối ổn định gần Giá trị trung bình KLR viên ép tăng lên đạt khoảng 5,62 đến 5,65 g/cm3 KLR viên ép khác không 0,2 %TD Các viên thiêu kết co ngót đều; chênh lệch co ngót ngang dọc không 1% Độ co ngót viên thiêu kết giảm xuống 18 - 19% Tỷ trọng viên thiêu kết khác không 1%TD so với giá trị trung bình Những tiêu hoàn toàn thoả mÃn yêu cầu đánh giá tính thiêu kết bột UO2 cho chế tạo viên gốm theo tiêu chuẩn C 753 Tỷ trọng viên thiêu kết ổn định khoảng 94 ữ 95 %TD Đây tỷ trọng phù hợp với viên nhiên liệu sử dụng cho lò nớc nhẹ Từ kết nghiên cứu đà đạt đợc, đề tài đà thực đợt thí nghiệm điều chế số lợng bột UO2 chế tạo viên gốm UO2 với điều kiện công nghệ giống nh để làm mẫu cho nghiên cứu Bột UO2 sau khử đợc ổn định bề mặt Lợng bột UO2 đợc điều chế 647g Các tính chất bột UO2 đợc xác định trình bày bảng 10 13 Mẫu Bảng 10: Đặc tính bột UO2 đợc điều chế Tỷ số Hàm lợng FdB dTap SBET FAPS m /g O/U µg/gU g/cm g/cm µm 4,046 3,893 2,11 2,09 0,98 1,51 1,33 1,35 2,27 2,31 0,91 0,96 3 Hình ảnh SEM bột UO2 đợc chế tạo (hình 5) cho thấy bột bao gồm hạt xốp đà liên liết với mức độ đợc xử lý nhiệt độ tơng đối cao (nung phân huỷ 7200C khử 6500C) Hình 6: Viên gốm UO2 đợc chế tạo Hình 5: ảnh SEM bột UO2 Viên gốm UO2 đợc chế tạo có hình dáng kích thớc mô theo loại viên nhiên liệu đợc sử dụng cho lò nớc nhẹ nh đợc thể hình Số lợng viên gốm đợc chế tạo 60 viên Đặc tính viên gốm đợc xác định đợc trình bày bảng 11 Các số liệu cho thấy viên gốm đợc chế tạo đà đạt đợc số yêu cầu viên gốm nhiên liệu sử dụng cho lò nớc nhẹ Bảng 11: Đặc tính viên gốm UO2 đợc chế tạo Mẫu KLR thiªu kÕt g/cm 10,47 10,43 Tû sè KÝch th−íc hạt tinh thể %TD O/U àm 95,56 95,12 2,02 2,02 14,1 14,6 Hàm lợng flo lại viên UO2 sau thiêu kết cha đợc xác định; lý Việt Nam cha có sở phân tích tiêu Việc xác định flo viên gốm UO2 đợc yêu cầu thực phơng pháp Nhiệt thuỷ phân - Điện hóa Phơng pháp đợc triển khai nghiên cứu Trung tâm Phân tích Viện CNXH Cho đến việc xác định hàm lợng flo đáp ứng đợc xác định hàm lợng flo bột UO2 14 Phần III - Kết luận Đà nghiên cứu loại bỏ flo cách nung phân huỷ ADU môi trờng nớc Kết nghiên cứu cho thấy cách nung ADU có ảnh hởng lớn đến hiệu khử sâu flo Nung tách triệt để nớc ẩm nớc kết tinh khái ADU ë nhiƯt ®é thÊp tr−íc nung nhanh lên nhiệt độ cao môi trờng nớc loại bỏ flo khỏi bột UO2 xuống dới hàm lợng cho phép Đà nghiên cứu ảnh hởng thông số công nghệ đến tính chất bột UO2 đợc điều chế từ ADU có chứa flo Bằng phơng pháp mô hình hóa thống kê đà xác định đợc mối quan hệ diện tích bề mặt riêng bột UO2 với nhiệt độ thời gian trình phân huỷ khử theo phơng trình: y = f(SBET) = 0,999976.(11,1724 - 0,0107Tk).(2,3452 - 0,0019Tn) (1,0056 - 0,0064tn).(1,0251 - 0,0058tk) Giới hạn thay đổi thông số khoảng: Tn = 600 ữ 7500C Tn = ÷ 8h Tk = ÷ 7h Tk = 550 ữ 700 C Từ phơng trình điều chỉnh số thông số công nghệ cần thiết điều chế loại bột UO2 có diện tích bề mặt riêng theo yêu cầu Đà thực thử nghiệm đánh giá tính ép tính thiêu kết bột UO2 đợc điều chế Kết cho thấy bột UO2 với diện tích bề mặt 3,8 ữ 4,1 m2/g có tính ép tính thiêu kết đáp ứng đợc yêu cầu đặt cho chế tạo viên gốm Đà nghiên cứu chế độ tạo hình viên gốm từ bột UO2 đợc điều chế Viên gốm đợc tạo hình lực ép sơ 1,1 T/cm2, lực ép viên 3,2 T/cm2 cho phân bố lỗ xốp độ co ngót tơng đối đều; Đà nghiên cứu ảnh hởng nhiệt độ thời gian thiêu kết đến tính chất viên gốm UO2 Kết cho thấy khối lợng riêng thiêu kết, kích thớc hạt tinh thể trung bình hầu không tăng thêm thiêu kết viên gốm 17000C với thời gian thiêu kết Từ kết nghiên cứu đà đa điều kiện công nghệ chế tạo bột UO2 viên gốm UO2 thiết bị có (bảng 22) chế tạo đợc sản phẩm với tiêu kỹ thuật bột UO2 viên gốm UO2 (bảng 23) Đà đa đợc qui trình công nghệ chế tạo bột viên gèm UO2 tõ ADU cã chøa flo phßng thÝ nghiệm Đà chế tạo đa vào sử dụng thiết bị cho nghiên cứu thực nghiệm Đà phối hợp với Trung tâm Xử lí Chất thải Phóng xạ xử lí bà thải sinh phòng thí nghiệm sau đề tài kết thúc nghiên cứu thực nghiệm Đà viết đăng báo: Điều chế bột UO2 cho chế tạo gốm nhiên liệu Tạp chí Nuclear Science Technology Viện NLNTVN 15 Bảng 22: Các thông số công nghệ chế tạo bột viên gốm UO2 từ ADU chứa flo Các giai đoạn điều chế bột UO2 Sấy Thông số Nhiệt độ, C Thời gian, h Tốc độ gia nhiệt, 0C Môi trờng, %vol Thông số Lực ép, T/cm2 Kích thớc hạt Nhiệt độ, 0C Thời gian, h Môi trờng, %vol Nung phân huỷ Khö 170 300 KhÝ N2 720 650 300 300 40% N2 – 75% H2 – 60% h¬i nớc 25% N2 Các khâu chế tạo viên gốm UO2 Tạo hạt ép sơ ép viên 1,1 3,2 -14mesh +60 mesh 30 9,77 ổn định bề mặt < 50 300 50% N2 50% không khí Thiêu kết Không áp lực giây Không khí Không khí Không khÝ 1700 75% H2 – 25% N2 B¶ng 23: Các đặc tính kỹ thuật sản phẩm nghiên cứu Đặc tính kỹ thuật Đăng ký Đà đạt Thế giới 2,5 - 1–3 3,8 - 4,1 0,91 - 0,96 15,7 1,33 - 1,35 2,27 ÷ 2,31 2,09 - 2,11 1,51 0,647 2,5 - 3,5 1–2 < 50 ~1,5 2,5 – 2,8 2,05 - 2,18 ≤ 50 5,62 – 5,69 10,32 - 10,54 18 - 19