NGHIÊN cứu sự hủy POSITRON TRONG CHẤT rắn BẰNG lý THUYẾT hàm mật độ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN KHOA VẬT LÝ BỘ MƠN VẬT LÝ HẠT NHÂN KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC ĐỀ TÀI : NGHIÊN CỨU SỰ HỦY POSITRON TRONG CHẤT RẮN BẰNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ GVHD : TS Châu Văn Tạo GVPB : PGS.TS Mai Văn Nhơn SVTH : Nguyễn Trần Thọ TP Hồ Chí Minh – 2005 LỜI CẢM ƠN Để hồn thành khố luận này, xin chân thành cảm ơn thầy cô Khoa lý, thầy cô Bộ môn Vật Lý Hạt Nhân truyền đạt kiến thức cho năm học đại học Tơi chân thành tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Châu Văn Tạo trực tiếp hướng dẫn, cung cấp tài liệu, giúp đỡ tơi hồn thành khóa luận Đồng thời tơi xin gửi lòng biết ơn đến PGS Tiến sĩ Mai Văn Nhơn giành thời gian qúy báu để đọc góp ý cho khóa luận Lời cảm ơn xin gửi đến gia đình, tất bạn bè, đặc biệt bạn Bộ môn Vật Lý Hạt Nhân, động viên giúp đỡ tơi suốt q trình học tập TP.Hồ Chí Minh, tháng năm 2005 Nguyễn Trần Thọ MỤC LỤC Trang LỜI MỞ ĐẦU Chương 1: Lý thuyết hàm mật độ 1.1 Phương trình Schrodinger 1.2 Phép gần Born – Oppenheimer 1.3 Phương pháp electron 1.3.1 Phép gần Hartree 1.3.2 Phép gần Hartree – Fock 1.4 Lý thuyết hàm mật độ (DFT) 1.4.1 Mơ hình Thomas – Fermi 1.4.2 Những lý thuyết Hohenberg – Kohn 11 1.4.2.1 Lý thuyết thứ Hohenberg – Kohn 11 1.4.2.2 Lý thuyết thứ hai Hohenberg – Kohn 13 1.4.3 Phương pháp Kohn – Sham (KS) 15 1.4.3.1 Những hàm sóng phương trình Kohn – Sham 15 1.4.3.2 Những dạng vi phân phương trình Kohn – Sham 19 1.5 Xấp xỉ hàm lượng biểu thức lượng tổng E[ ρ(r)] 23 1.5.1 Động khí electron 23 1.5.2 Năng lượng tương quan – trao đổi 25 1.6 Sự cực tiểu hoá 27 1.6.1 Sự cực tiểu hoá động 27 1.6.2 Sự cực tiểu hoá Coulomb 28 1.6.3 Sự cực tiểu hố ngồi 28 1.6.4 Sự cực tiểu hoá lượng tương quan – trao đổi 29 1.6.5 Mật độ electron từ cực tiểu hoá 29 Chương 2: Trạng thái positron chất rắn 31 2.1 Lý thuyết hàm mật độ hai thành phần 31 2.2 Hàm lượng tương quan – trao đổi 32 2.3 Hàm lượng tương quan 33 2.4 Trạng thái positron không định xứ 34 2.5 Hệ số tăng cường tính tốn tốc độ hủy 36 Chương 3: Tính tốc độ huỷ positron kim loại 40 3.1 Cơng thức tính tốc độ hủy positron 40 3.2 Tính tốc độ hủy positron kim loại 44 3.3 Chương trình tính tốc độ huỷ – thời gian sống positron kim loại ngôn ngữ Visual Basic 45 3.3.1 Sơ đồ khối tổng quan chương trình 45 3.3.2 Giao diện chương trình 45 KẾT LUẬN 48 PHỤ LỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Hoàng Dũng, 1994, Nhập môn Cơ học lượng tử (Tập 1), Nhà xuất Giáo Dục, tr 67 – 69 [2] Louisa Màiri Fraser, 1995, Coulomb – interactions and Positron Annihilation in Many Fermion, University of London, tr 15 – 25 [3] Adam Ashmore, 2002, Electron Density Theory, Thomas – Fermi, Density Functional Theory and The Surface of Neutron Stars [4] N H March, 1992, Electron Density Theory of Atoms and Molecules, University of Oxford, UK, tr.36 [5] Guang – Yu Guo, 2003, Density Functional Theory and Computational Methods, Physics Dept., Natl Taiwan Univ [6] M J Puska and R M Nieminen, 1994, Theory of positrons in solids and on solid surfaces, Reviews of Modern Physics, Vol.66, No.3, pp 841 – 893 [7] E Boronski and R M Nieminen, 1986, Electron – positron density – functional theory, Physical Review B, Vol.34, No.6, pp 3820 – 3830 [8] J Mitroy and B Barbiellini, 2002, Enhancement factors for positron annihilation studies, Physical Review B, Vol 65 235103 [9] J Arponen, P Hautojarvi, R Nieminen and E Pajanne, 1973, Charge density and positron annihilation at lattice defects in aluminium, J Phys.F: Metal Phys., Vol 3, pp 2092 – 2108, Printed in Great Britain [10] Richard A Ferrell, 1956, Theory of Positron Annihilation in Solids, Reviews of Modern Physics, Vol 28, No 3, pp 308 – 323 [11] B Barbiellini, M J Puska, T Torsti and R M Nieminen, 1995, Gradient correction for positron states in solids, Physical Review B, Vol 51, No 11, pp 7341 – 7344 LỜI MỞ ĐẦU Trong nghiên cứu cấu trúc tính chất vật liệu, ngồi phương pháp nhiễu xạ tia X, đo phổ quang học, kính hiển vi điện tử … cịn có phương pháp khảo sát xạ huỷ positron với electron môi trường Kỹ thuật huỷ positron có ưu điểm gamma huỷ lượng cao phát không bị ảnh hưởng tính chất bề mặt vật liệu ưu điểm positron lượng cao xuyên sâu vào bên tương tác với electron với nút mạng mẫu cần nghiên cứu Khảo sát trình tương tác biết cấu trúc tính chất vật liệu, đồng thời dựa vào đặc tính huỷ biết sai hỏng mạng Tuy nhiên để có phương pháp thực nghiệm tốt bên cạnh kỹ thuật chế tạo thiết bị cần có lý thuyết mơ tả cách xác q trình tương tác positron với electron mơi trường từ xảy tượng huỷ Một số lý thuyết lý thuyết Hàm mật độ (Density – Functional Theory) sử dụng để nghiên cứu positron vật chất đậm đặc Khoá luận chia thành ba chương: Chương sử dụng lý thuyết hàm mật độ để khảo sát toán hệ nhiều hạt Chương mô tả trạng thái positron chất rắn lý thuyết hàm mật độ Chương tính tốc độ huỷ positron số kim loại CHƢƠNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ 1.1.Phƣơng trình Schrodinger Như biết, học lượng tử, trạng thái hệ lượng tử mô tả hàm sóng (hay vectơ trạng thái) Ψ(r ,t) Về nguyên tắc, hàm sóng chứa đựng tất thông tin hệ cho, muốn biết trạng thái hệ lượng tử thời điểm t bất kỳ, cho trước trạng thái hệ thời điểm ban đầu Ψ(r ,0) , giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian [1]: −i Trong Hamiltoni ˆ H Tuy nhiên ngun tử Hydro phương trình Schrodinger giải xác, thu hàm sóng mơ tả trạng thái hệ từ xác định trạng thái lượng phép Còn hệ N hạt, hay chí nguyên tử He, phương trình Schrodinger khơng thể giải xác Do phải sử dụng số phương pháp gần để thu nghiệm phương trình Schrodinger cho toán hệ nhiều hạt 1.2 Phép gần Born – Oppenheimer Theo [2] hệ N hạt có 3N bậc hạt đặc trưng toạ độ x, y, z Do việc trước tiên tìm cách giảm bớt số bậc tự hệ nhiều tốt Phép gần tốt để làm điều gần BornOppenheimer Vì lực (chủ yếu tương tác Coulomb, tương tác trao đổi tương quan) tác dụng lên electron ion mạng tinh thể có độ lớn gần nên xung lượng chúng xấp xỉ Tuy nhiên ion nặng so với electron nên động chúng nhỏ nhiều so với động electron Điều có nghĩa electron chuyển động nhanh (~105 m/s) ion dao động chậm quanh vị trí cân Đây tảng phép gần Born-Oppenheimer Các electron giả sử hưởng ứng cách tức thời chuyển động ion Với cấu hình ion, giả sử electron trạng thái tức thời, để tính lượng toàn phần hệ Trong phép gần Born – Oppenheimer, phương trình Schrodinger khơng phụ thuộc thời gian hệ N electron tương tác có dạng: ˆ Trong đó: Ze ri − d α   Ψ+   e2 ri − r j Ψ=EΨ  Ψ hàm sóng hệ N electron  ri vị trí electron thứ i  dα vị trí ion  Z điện tích ion Trong phương trình (1.3), số hạng diễn tả tương tác electron với nút mạng, số hạng sau biểu thị tương tác electron với Phương trình khơng thể giải cách xác mà phải giải gần Do cần phải tìm phương pháp gần tốt nhằm thu lời giải xác phù hợp tốt với thực nghiệm 1.3 Phƣơng pháp electron Trong phép gần electron, xem electron hệ chuyển động độc lập trường trung bình tự hợp U(r) electron cịn lại gây Khi đó, phương trình Schrodinger cho electron hệ có dạng [2]: − 2m ∇ 2ψ (r) + U (r)ψ (r) = εψ (r) Trong đó:  ψ (r) hàm sóng electron  ε lượng electron  m khối lượng electron Để giải (1.4) cần phải chọn U(r) thích hợp Thế U(r) phụ thuộc vào tương tác electron phụ thuộc vào hàm sóng  (r) Vì U(r) ψ (r) chưa biết phương trình (1.4) phải giải theo phương pháp tự hợp (self-consistent) 1.3.1 Phép gần Hartree Trong phép gần này, U(r) (1.4) chọn cho phải thể tương tác electron tương tác electron với trường (các nút mạng) Theo [2] đóng góp trường ngồi (các ion) vào U(r) là: U ion (r) = − Z ∑ r −ed2 α α (1.5) Lượng đóng góp tất electron lại (trừ electron xét) vào U(r) theo [2] là: e2 d r′ U Η (r) = ∫ρ(r ') r −r′ Trong (1.6) mật độ điện tích ρ(r) thay cho điện tích electron cịn lại hệ (1.6) gọi Hartree Ở không xét tương tác electron với electron riêng lẽ cịn lại, mà xét tương tác với mật độ electron ρ(r) Để tính xác Hartree, cần phải biết phân bố điện tích electron hệ Nếu elctron giả sử chuyển động độc lập với nhau, mật độ electron cho bởi: ρ i 40 hệ electron trường hợp tạp chất điểm nặng r Trạng thái e, r mơ tả hệ electron có tăng cường mạnh mật độ electron quanh r bên bán kính dressed positron, mật độ electron cách xa r gần giá trị không nhiễu loạn ρ− (r ') Theo [9] có: (3.6) e, r (3.7) Giá trị mong đợi phương trình (3.2) φ+* (r)φ+ (r ')φ−* (r)φ− (r ') =ψ +* (r)ψ + (r ') e, r φ−* (r)φ− (r ') e, r ' Mật độ hỗn hợp hệ electron không đồng trạng thái diễn tả bởi: F0 (r, r ') = ρ− g ( kF r−r' g(z)= Do hàm F0 có tầm tác động khoảng chừng Fermi), bên ngồi vùng gần khơng Như phương pháp gần Thomas – Fermi (giả sử mật độ electron hệ không đồng không gian biến đổi chậm) ta viết: F (r, r ') = R = Khi có diện positron ta phải xét F (r, r ') = e, r + Theo (3.6) có viết tăng cường mật độ electron sau: F+ (r,r ') ≈ ( γ (r)γ (r ')) 41 Chúng ta giả thiết biểu thức (3.12) mô tả gần hợp lý hàm F+ Hàm F liên quan trực tiếp đến phân bố động lượng electron vùng xung quanh vị trí R Sự phụ thuộc F F+ vào r − r′ giống nhau, có khác biệt hệ số nhân không đổi Trong giới hạn không gian biến đổi chậm ta đơn giản hóa phương trình (3.12) cách thay (γ (r)γ (r′))2 ≈ γ (R) , kết hợp với phương trình (3.7) (3.10) thu được: * * φ (r)φ (r′)φ (r)φ (r′) + + − Tốc độ hủy phần với động lượng toàn phần P cặp huỷ (the annihilating pair) là: R (P) = ∫∫d rd r ′ exp{i P.(r − r ′)}ψ +* (r)ψ+ (r ′) g{k F (R) Nếu tính theo đại lượng đo theo khe hình học ta I(p)= Ở n vector pháp tuyến đơn vị khe hình học động lượng p hai gamma hủy Theo [9] tốc độ hủy toàn phần là: (2π λt= Chúng ta có vài nhận xét liên quan đến thuộc tính biểu thức (3.14) (i) Trong trường hợp hệ đồng hàm sóng positron số thu R(P) = Γ∫d r exp(i P.r) g ( kF r) Ta có: R(P) = Γ∞∫ π 2π r dr ∫sinθ e − iP r cos θ 42 ∞ = Γ ∫ 2π r  sin Pr  12π Γ ∫0 Pk F3 r (sin k r − k r cos k r ) dr F 3π = F F Γ k ( (θ kF −P)+ F Với hàm θ ( x) có giá trị sau:   θ(x)=  −  Ta viết kết qủa dạng sau: R(P)  Γ ( rs ) Do I(p)  3Γ(r ) s 6π ( k kF (k 4kF3F F − P)  p )θ(k F2 − p2 ) (3.20) (3.21) (ii) Nếu biến đổi hàm sóng positron chậm so với biến đổi g ( k F r − r ' ) , ta thu từ phương trình (3.14) cơng thức đề nghị Brandt: I(p)= ∫d r Điều có nghĩa điểm r positron hủy thể khí electron đồng nhất, ngưỡng động lượng xác đỉnh mật độ electron cục Trong trường hợp này, điều kiện thích hợp để dùng phương trình (3.22) khơng đầy đủ 3.2 Tính tốc độ hủy positron kim loại Ta tính tốc độ hủy trường hợp positron khí electron đồng Theo [10] khí đồng ta dùng mật độ electron trung bình theo biểu thức: NAzρ ρ− = A 43 Ở N A số Avogadro, z, ρA A tương ứng hóa trị, khối lượng riêng khối lượng nguyên tử kim loại Do ta tính tham số mật độ rs theo công thức: r s Từ (3.16) (3.21) cơng thức tính tốc độ hủy tổng viết lại sau: λ = t ∫ Theo (2.25) ta thu biểu thức tính tốc độ hủy cho khí điện tử đồng λt Đồng thời ta tính thời gian sống positron kim loại theo biểu thức sau: τ= λ (3.27) t 3.3 Chƣơng trình tính tốc độ huỷ – thời gian sống positron kim loại ngôn ngữ Visual Basic 3.3.1 Sơ đồ khối tổng quát chƣơng trình Begin Input Data Validate Input Data Yes Proces s Data No 44 3.3.2 Giao diện chƣơng trình Form tính tốc độ huỷ – thời gian sống positron dạng Hình 3.1 Khi người sử dụng :  Nhấn nút Thoát khỏi chương trình  Nhấn nút Tính tốc độ huỷ chương trình thực lệnh kiểm tra xem điều kiện chưa: Nếu số liệu nhập vào Số khối, Khối lượng riêng, Hoá trị bé khơng có dạng chuỗi chương trình cảnh báo bắt nhập lại cho Nếu điều kiện chương trình xuất kết  Khi nhấn nút Tính tiếp chương trình xố liệu có sẵn textbox trở lại tính từ đầu 45 Hình 3.1 Giao diện Form tính tốc huỷ – thời gian sống positron kim loại Tốc độ huỷ – thời gian sống positron số kim loại cho bảng sau: Kim loại Na Al V Fe Ni 46 Cu Ta Si Ge * Kết lấy theo [11] * Kết lấy theo [6] Bảng Thời gian sống positron số kim loại Thời gian sống positron kim loại theo cách tính theo (3.27) có chênh lệch so với kết tác giả khác [11], [6] tính mật độ electron trung bình ρ− thơng qua tính tham số mật độ rs biểu thức (3.24) bỏ qua đóng góp vào tốc độ huỷ positron electron lõi Các kết Bảng gần kim loại thuộc phân nhóm bảng hệ thống tuần hồn, cịn kim loại thuộc phân nhóm phụ có chênh lệch nhiều so với [11], [6] 47 KẾT LUẬN Khoá luận đưa phương pháp gần để giải toán hệ N – electron sử dụng để tìm hiểu trạng thái positron vật chất đậm đặc, đồng thời tính tốc độ huỷ positron số kim loại Trong phương pháp electron, thay giải tốn hệ N – electron ta giải N toán electron, electron hệ xem chuyển động độc lập trường trung bình tự hợp U(r) Theo phép gần Hartree U(r) chọn cho thể tương tác electron (UH (r) ) tương tác electron với trường ngồi (U ion (r) ) Cịn phép gần Hartree – Fock mở rộng phép gần Hartree để bao gồm tương tác trao đổi electron, hàm sóng hệ electron hàm phản đối xứng Trong phương pháp lượng tổng, năng, động xác định theo hàm sóng hệ Ý tưởng mơ hình Thomas – Fermi thay hàm sóng phức tạp phương trình Schrodinger hệ N – electron mật độ electron Các đặc trưng hệ lượng tổng ETF [ ρ(r)] , động TTF [ ρ(r)], toàn phần φ [ ρ(r)] tính theo mật độ electron ρ(r) Theo quan niệm cổ điển hệ N – electron V(r) hoàn toàn xác định Hamilton, tất đặc trưng trạng thái hệ Nhưng theo Hohenberg – Kohn ngược lại, V(r) xác định mật độ electron ρ(r) Khi ρ(r) xác định số electron, hàm sóng trạng thái tất đặc trưng hệ Nhờ bổ sung mà mơ hình Thomas – Fermi phát triển thành lý thuyết hàm mật độ Kohn – Sham đưa hàm sóng vào tốn phép tính xấp xỉ bắt nguồn từ hệ thức xác động trạng thái T [ ρ(r)] Động T [ ρ(r)] chia thành hai phần động xác Ts [ ρ(r)] tính từ mơ hình mẫu hạt độc lập phần động bổ sung để hiệu chỉnh Năng lượng tương quan – trao đổi Exc [ ρ(r)] chứa phần động bổ sung thể chênh lệch T [ ρ(r)] Ts [ ρ(r)] Vee [ ρ(r)] Trong phương pháp Kohn – Sham ta phải giải N 48 phương trình hàm sóng electron cịn phương pháp Thomas – Fermi giải phương trình với mật độ tổng Cực tiểu hoá xấp xỉ cục (LDA) biểu thức lượng tổng E[ ρ(r)] động T [ ρ( electron Eco[ ρ(r)] , Exc [ ρ(r)] ta thu mật độ ele phần V [ ρ(r)] hệ Sử dụng lý thuyết hàm mật độ phương pháp biến phân Kohn – Sham ta thu phương Schrodinger cho electron positron vật chất đậm đặc Các hàm lượng tương quan – trao đổi Exc [ ρ(r)] electron positron tính theo mật độ ρ(r) xấp xỉ cục bộ, lượng tương quan Ece − p [ ρ(r)] electron – positron hệ tính theo dạng gần Arponen – Pajanne Lantto [8] Khi positron vào vật chất, electron mơi trường tích tụ xung quanh vị trí positron (hiện tượng chồng chập) tương tác Coulomb Sự tích tụ làm tăng xác suất huỷ, nên tính tốn tốc độ huỷ positron ta phải nhân thêm hệ số tăng cường γ Tuỳ theo điều kiện mơi trường, trường hợp thực nghiệm ta có hệ số tăng cường xấp xỉ cục (LDA) thích hợp Brandt – Reinheimer [8], Arponen – Pajanne, Boronski – Nieminen (BN) hay theo xấp xỉ phần GGA [9] Trong phần cuối ta tính tốc độ huỷ positron kim loại với hệ số tăng cường Brandt – Reinheimer [8], positron xem có vỏ bọc bên (the dressed positron) Ta xét trường hợp positron khí electron đồng nhất, mật độ electron ρ(r) tính trung bình thơng qua tham số mật độ rs [11] tính toán xấp xỉ mật độ cục LDA bỏ qua đóng góp electron lõi ion xung quanh positron 49 PHỤ LỤC Kim loại Li Na K Rb Be Mg Ca Sr Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Al Si Ge Zr Nb Mo Ag Cd Bảng giá trị tốc độ huỷ – thời gian sống số kim loại ... dụng lý thuyết hàm mật độ để khảo sát toán hệ nhiều hạt Chương mô tả trạng thái positron chất rắn lý thuyết hàm mật độ Chương tính tốc độ huỷ positron số kim loại CHƢƠNG LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ 1.1.Phƣơng... hình Thomas –Fermi Họ đưa số lý thuyết chứng tỏ trạng thái Thomas – Fermi xem dạng xấp xỉ lý thuyết xác, mà gọi lý thuyết hàm mât độ Theo lý thuyết hàm mật độ, có tồn hàm lượng xác có tồn ngun tắc... Mật độ electron từ cực tiểu hoá 29 Chương 2: Trạng thái positron chất rắn 31 2.1 Lý thuyết hàm mật độ hai thành phần 31 2.2 Hàm lượng tương quan – trao đổi 32 2.3 Hàm