Thông tin tài liệu
r BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC NGUYÊN TÁT THÀNH BÁO CÁO TỎNG KẾT ĐÈ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP co SỞ NĂM 2020 - 2021 Tên đề tài: Nâng cao khả phân hủy kháng sinh ánh sáng nhìn thấy sử dụng vật liệu composite BÌ2O3/T1O2 tổng họp phương pháp dung nhiệt Số họp đồng: 2020.01.141/HĐ-KHCN Chủ nhiệm đề tài: KS Nông Xuân Linh Đơn vị công tác: Viện Khoa học Môi Trường Thời gian thực hiện: Tháng (Từ Tháng 7/2020 đến Tháng 12/2020) TP Hồ Chỉ Minh, ngày thảng năm 2021 MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỪ VIẾT TẮT iii DANH MỤC CÁC BẢNG BIÊU, sơ Đồ, HÌNH ẢNH iv MỞ ĐÀU CHƯƠNG 1: TỐNG QUAN Tổng quan xúc tác quang hóa 1.1 1.1.1 Giới thiệu vật liệu xúc tác quang hóa 1.1.2 Tong quan tài liệu nước nước Giới thiệu xúc tác quang hóa BÌ2O3 1.2 1.2.1 Đặc điểm cấu trúc tính chất 1.2.2 Nguyên lý xúc tác quang hóa BÌ2O3 1.2.3 Phương pháp tổng hợp BÌ2O3 1.2.4 Tong quan tài liệu nước nước .6 CHƯƠNG 2: NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊNCỬƯ 2.1 Mục tiêu nghiên cứu 2.2 Nội dung nghiên cứu 2.3 Hóa chất dụng cụ 2.4 Phương pháp tong hợp vật liệu 2.5 Phương pháp đánh giá hoạt tính quang hóa 2.6 Phương pháp đánh giá cấu trúc vật liệu 10 2.6.1 Nhiều xạ tia X (X-ray diffraction, XRD) 10 2.6.2 Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy, UV-Vis-DRS) 11 2.6.3 Phổ tử ngoại-khả kiến (Ultra Violet-Visible, ƯV-Vis) 12 2.6.4 Diêm đăng điện cùa vật liệu (pHpzc) 13 CHƯƠNG 3: KÉT QUẢ NGHIÊN củư VÀ BÀN LUẬN 14 3.1 Ảnh hưởng tỷ lệ kim loại BÌ2O3/TÌO2 14 3.2 KÉTỌUẢXRD 15 3.3 UV-Vis DRS 16 3.4 Ket đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa cùa vật liệu 17 3.4.1 Ảnh hưởng hàm lượng Bi3+ 17 3.4.2 Ánh hưởng khối lượng vât liệu nộng độ kháng sinh 19 3.4.3 Ánh hưởng pH dung dịch kháng sinh 20 3.4.4 Đánh giá chế xúc tác quang hóa 21 CHƯƠNG 4: KÉT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ 22 4.1 Kết luận 22 4.2 Khuyến nghị 22 TÀI LIỆU THAM KHẢO 23 ii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẤT Chữ viết Tên Tiếng anh Tên Tiếng Việt tắt AR Analytical reagent Hóa chất cho phân tích CB Conduction band Vùng dần Eg Energy band-gap Năng lượng vùng cấm SEM Scanning electron Kính hiến vi điện tử microscope quét uv Ultraviolet Tia cực tím UV-Vis Ultraviolet-Visible Tử ngoại - khả kiến TCC Tetracycline Tetracycline UV-Vis- Ultraviolet-Visible Phố phản xạ khuếch tán DRS diffuse reflectance tử ngoại-khả kiến spectroscopy VB Valence band Vùng hóa trị 10 XRD X-ray diffraction Nhiều xạ tia X iỉi DANH MỤC CÁC BẢNG BIẾU, sơ ĐỒ, HÌNH ẢNH Hình 1.1 Sơ đồ nguyên lý khả xúc tác quang hóa TĨƠ2 Hình 1.2 Cấu trúc tinh thể cùa (X-BÌ2O3 P-BÌ2O3 [14] Hình 1.3 Nguyên lý xúc tác quang hóa P-BÌ2O3 [15] Hình 2.1 Quy trình tổng hợp vật liệu phuơng pháp thủy nhiệt Hình 2.2 Chất kháng sinh Tetracyclin Hình 2.3 Hệ thống quang xúc tác .10 Hình 2.4 Sơ đồ nguyên lí nhiễu xạ tia X tinh thể 11 Hình 3.1 Ảnh mầu vật liệu BÌ2O3/TÌO2 thay đổi tỉ lệ 14 Hình 3.2 Phổ XRD cùa mẫu BÌ2O3/TÌO2 16 Hình 3.3 (A) Độ rộng vùng cấm mầu BÌ2O3/TÌO2 khác nhau, (B) Phổ hấp thụ mẫu BÌ2O3/TÌO2 khác 17 Hình 3.4 Sự quang xúc tác phân hủy TCC mầu BÌ2O3/TÌO2 18 Hình 3.5 Sự thay đoi phố UV-Vis mầu BÌ2O3/TÌO2 theo thời gian 18 Hình 3.6 Ảnh hưởng khối lượng vật liệu đến khả phân hủy TCC 19 Hình 3.7 Ảnh hưởng nong độ TCC đến khả phân hủy vật liệu 20 Hình 3.8 (A) Ảnh hưởng pH đến khả phân hủy vật liệu (B) pHpzc mầu 30% BT 20 Hình 3.9 Ánh hưởng chất bắt điện tử đến khả phân hủy TCC 21 Bảng 3.1 Vật liệu BÌ2O3/TÌO2 thay đổi tỉ lệ 14 Bảng 3.2 Các đặc trưng cấu trúc tinh thể cùa mầu BÌ2O3/TÌO2 15 IV TÓM TẤT KẾT QUẢ ĐỀ TÀI Sản phẩm thực đạt Sản phẩn đăng ký thuyết minh 01 báo tạp chí quốc tế 01 báo tạp chí quốc tế Vật liệu đạt tiêu chuẩn có khối lượng Vật liệu đạt tiêu chuẩn có khối lượng 1,0 g 1,0 g 01 01 Quy trình tơng hợp vật liệu BÌ2O3/TÌO2 Quy trình tổng hợp vật liệu BÌ2O3/TÌO2 01 Báo cáo đánh giá hoạt tính quang 01 Báo cáo đánh giá hoạt tính quang xúc tác phân hủy chất hừu độc hại xúc tác phân hủy chất hữu độc hại cùa BÌ2O3/TÌO2 BÌ2O3/TÌO2 Thời gian đăng ký: từ ngày 07/2020 đến ngày 12/2020 Thời gian nộp báo cáo: ngày V MỎ ĐẦU Hiện nay, vấn đề ô nhiễm nguồn nước việc phát thải loại chát kháng sinh chưa qua xử lý môi trường Nhằm hạn chế hoạt tác hại xấu loại nước thải ngành nghề mơi trường nhiều giải pháp đề phương pháp hóa lý, phương pháp sinh học, phương pháp học phương pháp hóa học Trong phương pháp hóa học sử dụng chất bán dần có khả quang xúc tác nhằm phân hủy kháng sinh mang lại nhiều hiếu an tồn q trình xử lý hồn toàn với sản phẩm cuối CƠ2, nước, hợp chất vơ độc hại Trong nhiều năm qua nhà nghiên cứu tìm số loại vật liệu bán dần có khả xúc tác quang hóa hiệu như: T1O2, ZnO, WO3, ZnS, V2O5, Nb2Ơ5, SnƠ2 Trong T1O2 nhận nhiều quan tâm chi phí chế tạo thấp, sử dụng ánh sáng mặt trời trình phản ứng, thân thiện với môi trường, sản phàm phân hủy thành CO2, nước ion vơ độc hại hơn, có khả kháng khuấn, phân hủy khí thải từ phương tiện giao thơng nhiều ứng dụng khác Tuy nhiên T1O2 có vùng cam Eg = 3.2 eV sử dụng tia ƯV trình phản ứng Việc sử dụng tia uv từ ánh sáng mặt trời chưa tận dụng triệt để nguồn lượng mặt trời tia ƯV chiếm 3-5% lượng xạ mặt trời ánh sáng nhìn thấy lại chiếm đến 43% Nhiều nghiên cứu tiến hành nhằm tìm phương pháp biến tính TÌO2 tìm vật liệu với khả sử dụng ánh sáng nhìn thấy thay cho tia ƯV Tuy nhiên nhà nghiên cứu tập trung chủ yếu vào việc phát triển vật Một BÌ2O3 có khả sử phân hủy mạnh sử dụng ánh sáng mặt trời trình quang xúc tác thân thiện với môi trường ứng dụng thực tế chất xúc tác BÌ2O3 (Eg = 2,58 - 2,85 eV) bị hạn chế hấp thụ ánh sáng nhìn thấy yếu tái họp nhanh chóng Việc xây dựng dị liên kết BÌ2O3 chất bán dần có lượng vùng cấm thích họp thực đe nâng cao hiệu quang xúc tác BÌ2O3 cải thiện phân tách electron - lồ trống bề mặt vật liệu Do đó, để nâng cao hiệu suất quang xúc tác BÌ2O3 cần phải kết hợp với vật liệu bán dần khác có dải tần hẹp để tạo dị liên kết TÓNG QUAN CHƯƠNG 1: 1.1 Tổng quan xúc tác quang hóa 1.1.1 Giới thiệu vật liệu xúc tác quang hỏa Phản ứng xúc tác quang công nghệ đại ứng dụng nhiều lĩnh vực phản hủy chất hừu độc hại, khánh khuấn, xử lý nước thải nhiều ứng dụng khác Theo định nghĩa Liên minh Quốc tế Hóa học túy Hóa học ứng dụng (IƯPAC) quang xúc tác phản ứng xúc tác liên quan đến hấp thụ ánh sáng chất [1] Qua nhiều năm nghiên cứu nhà khoa học tìm chất xúc tác quang, đa so chúng vật liệu bán dần như: TÌƠ2, ZnO, CdS, ZnS, WƠ3, FeTiO3 SrTiO3 Trong T1O2 nhận nhiều quan tâm do: có độ bền hóa học cao, khơng độc hại, chi phí tương đối thấp, thân thiện với mơi trường; Có khả oxy hóa hợp chất hữu với sản phẩm cuối CO2, H2O ion vô độc hại; Có khả phân hủy khí thải độc từ động tơ, xe máy NOx thành N2; Ngồi có khả khử quang xúc tác khí gây hiệu ứng nhà kính CO2 thành nhiên liệu Hình 1.1 Sơ đồ nguyên lý khả xúc tác quang hóa cùa T1O2 Tuy nhiên, yếu điểm q trình xúc quang hóa T1O2 sử dụng tia uv (Ultraviolet light, tia cực tím) q trình phản ứng Trong đó, tia uv nguy tiếp xúc trực tiếp với người chiếm 5% ánh sáng mặt trời Nên nhà khoa học tìm kiếm phương pháp để biến tính T1O2 tìm loại vật liệu có khả phản ứng vùng ánh sáng nhìn thấy Một số BÌ2O3 cho thấy tiền lớn chúng cho khả nâng phân hủy cao ánh sáng nhìn thấy 1.1.2 Tơng quan vê tài liệu nước nước Vật liệu quang hóa bán dần dien hình nhận đươc nhiều quan tâm nhiều thập kỷ qua cho ứng dụng rộng lớn đa dạng bao gồm vấn đề “môi trường” “năng lượng” Đối với vấn đề “môi trường”, vật liệu xúc tác quang hóa phân hủy hồn tồn lượng lớn hợp chất hữu độc hại khó phân hủy, tảo, virut, vi khuẩn tế bào ung thư mà sản phẩm cuối trình CO2, H2O, ion vơ độc hại [2]—[5] Ngồi ra, hệ phản ứng quang hóa có the loại bỏ khí NOx VOCs giúp cải thiện chất lượng mơi trường khơng khí thị nhà [6] Đối với vấn đề “năng lượng”, vật liệu xúc tác quang hóa cho phép sử dụng ánh sáng mặt trời nhằm biến đổi khí CO2 nước thành nguồn lượng thân thiện, làm giảm việc sử dụng lượng hóa thạch đạt lợi ích mơi trường kinh tế [7], [8] Việt Nam, hướng nghiên cứu vật liệu xúc tác quang hóa thu hút nhiều quan tâm có số sở nghiên mạnh Các vật liệu xúc tác quang hóa tập trung nghiên cứu TÌO2, ZnO, CdS, AgaPO-t AgjVO-1 Một vài nghiên cứu thực như: nghiên cứu nhóm tác giả Lưu Thị Lan Anh, Tạp chí Khoa học Tự nhiên Cơng nghệ, nhóm tác giả nghiên cứu khả xúc tác quang hóa TÌO2 nhiệt độ thủy nhiệt khác phân hủy màu MB [9], nghiên cứu hoạt tính quang ZnO xử lý chất hữu đánh giá qua số COD đăng Tập chí phân tích Hóa, Lý Sinh học nhóm tác giả Hồng Thị Hương Huế Phạm Anh Sơn [10] 1.2 Giói thiệu xúc tác quang hóa BÌ2O3 1.2.1 Đặc điểm cấu trúc tính chất BÌ2O3 chất bán dẫn loại p dien hình, chất bán dẫn dựa bitmut Bốn loại dạng tinh thể bao gồm: tinh thể đơn nghiêng (Ơ-BÍ2O3), tinh thể tứ giác (P-BÌ2O3), dạng tinh thể lập phương tâm diện (y- BÌ2O3) dạng tinh thể lập phương tâm mặt (Ơ-BÌ2O3) Một số Ơ-BĨ2O3 P-BÌ2O3 vât liệu tiền sử dụng phản ứng quang xúc tác phân hủy chất độc hại ánh sáng nhìn thấy a-BÌ2Ơ3 ổn định có lượng vùng cấm 2,8 eV, điều cho thấy phản ứng ánh sáng nhìn thấy Tuy nhiên, Ơ-BĨ2O3 chế tạo cách nung chất có xu hướng kết tụ, dẫn đến hoạt tính quang xúc tác thấp Năng lượng vùng cấm cùa P-BÌ2O3 khoảng 2,3 eV đặc tính hấp thụ ánh sáng mạnh nhiều so với a-BÍ2O3 P-BÌ2O3 khơng bền nhiệt độ thường Do đó, ứng dụng thực tế a-BÌ2Ơ3 P-BÌ2O3 xúc tác quang bị hạn chế nhiều [11 ]—[ 13] p - Bi2O3 a - Bi2O3 Hình 1.2 Cấu trúc tinh thể a-BÌ2(h P-BÌ2O3 [14] 1.2.2 Nguyên lý xúc tác quang hóa cùa BÌ2O3 Hình 1.3 minh họa ngun lý xúc tác quang hóa P-BÌ2O3 tác dụng ánh sáng nhìn thấy Khi P-BÌ2O3 hấp thụ photon ánh sáng với lượng lớn lượng vùng cam (Eg), electrons (e‘) từ VB bị kích thích di chuyển sang CB, đe lại lồ trống (h+) VB Sự hình thành cặp Q' h+ cần thiết cho q trình oxi hóa khử xúc tác quang hóa Các cặp electron lồ quang sinh tiếp tục tải qua trình tiếp theo: di chuyến đến bề mặt vật liệu bán dẫn, bị bắt giữ lại vị trí khuyết tật khối hoặc/và vùng bề mặt vật liệu bán dẫn, trình tái to hợp giải phóng lượng tạo thành nhiệt photon diễn KẾT QUẢ NGHIÊN cứu VÀ BÀN LUẬN CHƯƠNG 3: 3.1 Ảnh hưởng ciia tỷ lệ kim loại BÌ2O3/TÌO2 Các mẫu vật liệu BÌ2O3/TÌO2 tong hợp với tỉ lệ khác Ảnh mầu the Hình 3.1, cho thấy tăng tỉ lệ pha tạp màu vàng vật liệu đậm dần Bảng 3.1 Vật liệu BÌ2O3/TÌO2 thay đổi ti lệ Tên mầu Tỳ lệ Bi 40% Bi 40% 30% Bi 30% 20% Bi 20% Hình 3.1 Ảnh mẫu vật liệu BÌ2O3/TÌO2 thay đổi ti lệ 14 KẾT QUẢ XRD 3.2 Kết quà XRD cho mẫu BÌ2O3, T1O2, 20% Bi, 30% Bi, 40% Bi minh họa Hình 3.2 Mầu T1O2 BÌ2O3 cho thấy đỉnh tương ứng với cấu trúc tetragonal anatase T1O2 (JCPDS 21-1272) vả phù hợp với chuẩn cấu trúc a- monoclinic BÌ2O3 (JCPDS 41-1449) [30] Mầu T1O2 có hàm lượng BÌ2O3 thấp tương ứng với mẫu 20% Bi, 30% Bi không cho thấy nhiễu xạ BÌ2O3 hàm lượng BÌ2O3 mầu thấp Vật liệu tổng họp có hàm lượng BÌ2O3 cao hiển thị đỉnh cho T1O2 anatase a-BÍ2O3 Bảng 3.2 Các đặc trưng cấu trúc tinh cùa mẫu BÌ2O3/TÌO2 Thơng sơ tinh thê mạng Thể tích Tên mầu Kích thước tinh (nm3) a b c TiO2 3,78372 3,78372 9,56189 136,8935 46,73 BÌ2O3 5,84361 8,16079 7,47747 328.9861 57,47 20% Bi 3,78529 3,78529 9,46817 135,6642 9,83 30% Bi 3,79346 3,79346 9,40479 135,3381 6,60 40% Bi 3,77139 3,77139 9,.46594 134,6374 45,51 15 thê (nm) < anatase ♦ a-Bi2O; Hình 3.2 Phổ XRD cùa mẫu BÌ2O3/TÌO2 Bảng 3.2 cho thấy mầu BÌ2O3/TÌO2 tồn thơng so tinh the mạng thay đổi hàm lượng BÌ2O3 Khơng có xuất đỉnh nhiều xạ khác, T1O2 Ơ-BĨ2O3 cho thấy khơng có tạp chất, hợp chất pha khác hình thành Đồng thời kết cịn cho thấy kích thức tinh the ảnh hưởng tới hoạt tính mẫu 30% Bi cho kích thước nhỏ so với mầu cịn lại vài cho hiếu quang xúc tác cao phân hủy chất hữu độc hại [31] 3.3 UV-Vis DRS Kết đo UV-Vis DRS thể Hình 3.3 (B) thể mầu tổng hợp có khả hấp thụ mạnh vùng nhìn Năng lượng vùng cấm vật liệu xúc tác (Eg) xác định bằng công thức (2.3) đường thắng tiếp tuyến với đường đồ thị hàm Kubelka-Munk [F(Roo )hv]l/2 với lượng photon hv tương ứng Hình 3.3 (A) thể giá trị lượng vùng cấm mầu cho thấy hàm lượng Bi lượng vùng cấm thay đổi giảm dần Các mẫu BÌ2O3/TÌO2 có hấp thu ánh sáng vùng khả kiến với hàm lượng Bi tăng lên dần đến giảm lượng vùng cấm vật liệu so với mầu T1O2, giúp nâng cao hiệu quang xúc tác vật liệu [32], 16 1.6 Hình 3.3 (A) Độ rộng vùng cấm cùa mầu BÌ2O3/TÌO2 khác nhau, (B) Phổ hấp thụ mầu BÌ2O3/TÌO2 khác 3.4 Kết đánh giá hoạt tính xúc tác quang hóa cũa vật liệu 3.4.1 Anh hường cùa hàm lượng Bi' Hình 3.4 Hình 3.5 the hoạt tỉnh quang xúc tác cùa mẫu BÌ2O3/TÌO2 theo hàm luợng khác kháng sinh TCC nồng độ 20ppm Ket cho thấy mầu 30% BT có hoạt tính phân hùy cao 77,74% 120 phút chiếu sáng cao 18,53% mầu T1O2 Đồng thời, kết UV-Vis cách mẫu cho thấy khơng có dịch chuyến đáng kế đỉnh hấp thu TCC (357 nm) phân hủy quang cùa TCC khơng có có mặt vật liệu khơng đáng ke Điều chứng minh BÌ2O3/TÌO2 có khả năng cao hoạt tính T1O2 ánh sáng nhìn thấy Ket cịn cho thấy với hàm lượng Bi3+ thích họp 30% cho khả quang xúc tác cao so sánh với mầu 20% BT 40% BT 29,20% 60,74% 17 -60 -40 -20 20 40 60 80 100120 Time (min) Abs Hình 3.4 Sự quang xúc tác phân hủy TCC mẫu BÌ2O3/TÌO2 250 300 350 400 Wavelength (nm) 450 500 200 250 300 350 ,400 Wavelength (nm) 450 500 200 250 300 350 ,400 Wavelength (nm) 450 500 200 250 300 350 400 Wavelength (nm) 450 500 200 250 300 350 400 Wavelength (nm) 450 500 200 250 300 350 400 Wavelength (nm) 450 500 Abs 200 Hình 3.5 Sụ thay đổi phổ ƯV-Vis mẫu BÌ2O3/TÌO2 theo thịi gian 18 3.4.2 Anh hương cùa khối lượng vât liệu nộng độ khảng sinh Time (min) Hình 3.6 Ảnh hưởng khối lượng vật liệu đến khả phân hủy TCC Hình 3.6 khảo sát ảnh hưởng khối lượng vật liệu lên khả quang xúc tác chất khánh sinh TCC ánh sáng nhìn thấy mầu có hoạt tính cao 30% BT Ket cho thấy tăng khối lượng vật liệu khả hấp phụ TCC tăng lên Ket cho thấy vật liệu đạt hiệu suất cao mg so với mẫu lại Điều chứng minh khối lượng vật liêu cao khả hoạt tính tăng theo, khả hấp phụ gia tăng thêm vào khối lượng vật liệu định Bên cạch đó, Hình 3.7 khảo sát ảnh hưởng nồng độ kháng sinh TCC tới khả phân hủy chất khánh sinh 30% BT với khối lượng vật liệu mg Khi nồng độ TCC giảm xuồng khả hấp phụ tăng lên hoạt tính phủ hủy kháng sinh lại thấp hon sô với nồng độ 20 ppm Tại nong độ cao khả hấp phụ ko có nhiều chệnh lệch hoạt tính thấp đáng ke so với nồng độ 20 ppm 19 Time (min) Hình 3.7 Ảnh hướng nồng độ TCC đến khả phân hủy cua vật liệu 3.4.3 Anh hưởng pH dung dịch kháng sinh Hình 3.8 (A) Ảnh hưởng pH đến khả phân hủy vật liệu (B) pHpzc mẫu 30% BT Hình 3.8 (A) cho thấy khả phân hủy mẫu 30% BT nong độ 20 ppm khối lượng vật liệu mg với pH khác Ket cho thấy với pH=4,18 khả phân hủy vật liệu cao so với pH khác Hình 3.8 (B) cho thấy pHpzc mầu 30% BT xác định 6,48 Các điện tích bề mặt chất xúc tác 20 tương ứng dương âm pH thấp cao pHpzc- Trong môi trường axit pH = 3, lực giừa bề mặt chất xúc tác tích điện dương phân tử TCC ngăn cản việc tiếp cận phân tử TC gần bề mặt chất xúc tác, nơi gốc tự hình thành làm giảm khả phân hủy Khi tăng pH, rào cản giảm mức độ phân hủy tối đa đạt pH = 4,18 Ngoài ra, pH > 4,18 lực giừa bề mặt mang điện tích âm vật liệu điện tử tự nhóm hydroxyl amin phân tử TCC ngăn cản việc tiếp cận phân từ TCC gần bề mặt chất xúc tác hiệu suất phân hủy giảm [33] 3.4.4 Đánh giá chế xúc tác quang hóa 80 70 ệ 60 g' ® 50 '0 ® 40 C O I 30 •O BQ EDTA K2Cr2O7 TBA No scavenger Hình 3.9 Ảnh hưởng chất bắt điện tử đến khả phân hủy TCC Hình 3.9 cho thấy diện EDTA, BỌ, K2Cr2Ơ7 TBA làm giảm hiệu suất phân hủy xuống 45,59%, 23,14%, 16,92% 15,07%, từ cho thấy chất bắt điện tử làm giảm phần hiệu quang xúc tác chất xúc tác quang tối ưu Bên cạch đó, EDTA làm giảm đáng kết hiệu phân hủy kháng sinh TCC đà cho thấy h+ tác nhân đóng góp vào trình quang xúc tác 21 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ Ket luận 4.1 Trong nghiên cứu này, vật liệu xúc tác quang BÌ2O3/TÌO2 đà tong hợp thành công phương pháp dung nhiệt Phương pháp XRD rằng, đặc trưng cấu trúc mẫu vật liệu xúc tác quang tống họp thuộc cấu trúc anatase T1O2 Ket UV-Vis DRS cho thấy mầu điều có lượng vùng cấm nằm vùng ánh sáng nhìn thấy Ket hoạt tính quang xúc tác phân hủy chất kháng sinh TCC cho thấy mẫu 30% BT có hoạt tính phân hủy cao so với mầu khác Ngoài ra, kết nghiên cứu cịn cho thấy hoạt tính phân hủy mẫu tối ưu với mg vật liệu, nong độ 20 ppm pH = 4,18 Thí nghiệm bắt điện tử cho thấy h+ đóng vai trị quan trọng phân hủy TCC Khuyến nghị 4.2 Ket thu nghiên cứu cho thấy vật liệu BÌ2O3/TÌO2 the hoạt tính xúc tác quang phân hủy với hiệu suất tốt ánh sáng nhìn thấy chất kháng sinh TCC, mở khả ứng dụng rộng rãi vật liệu xử lý chất màu gây nhiễm mơi trường Trong q trình nghiên cứu đưa kiến nghị sau: - Nghiên cứu sâu quy trình tống họp vật liệu BÌ2O3/TÌO2, tối ưu hóa quy trình tổng hợp để đạt hiệu cao hiệu suất kinh tế - Tiến hành nghiên cứu sâu đặc tính mẫu BÌ2O3/TÌO2 - Nghiên cứu tổng hợp vật liệu T1O2 biến tính với kim loại chuyển tiếp khác Fe, Cu, Co giúp cải thiện hiệu vật liệu ánh sáng nhìn thấy - Nghiên cứu ứng dụng vật liệu BÌ2O3/TÌO2 vào phản ứng khác đưa vào ứng dụng số quy trình thực tế Chủ nhiệm đề tài (Ký ghi rõ họ tên) 22 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] R Ameta and s Ameta, Photocatalysis: principles and applications, vol 2017 2017 [2] J.-M Herrmann, “Heterogeneous photocatalysis: fundamentals and applications to the removal of various types of aqueous pollutants,” Catal Today, vol 53, no 1, pp 115-129, Oct 1999, doi: 10.1016/S0920-5861 (99)00107-8 [3] J.-M Herrmann, c Guillard, and p Pichat, “Heterogeneous photocatalysis : an emerging technology for water treatment,” Catal Today, vol 17, no 1-2, pp 720, May 1993, doi: 10.1016/0920-5861 (93)80003-J [4] A Mills, R H Davies, and D Worsley, “Water purification by semiconductor photocatalysis,” Chern Soc Rev., vol 22, no 6, p 417, Jan 1993, doi: 10.1039/CS9932200417 [5] M R Hoffmann, s T Martin, w Choi, and D w Bahnemann, “Environmental Applications of Semiconductor Photocatalysis,” Chern Rev., vol 95, no 1, pp 69-96, 1995, doi: 10.1021/cr00033a004 [6] V Binas, D Venieri, and D Kotzias, “Modified TĨO2 based photocatalysts for improved air and health quality,” J Mater., vol 3, no 1, pp 3-16, Mar 2017, doi: 10.1016/J.JMAT.2016.11.002 [7] Y Goto et al., “A Particulate Photocatalyst Water-Splitting Panel for Large- Scale Solar Hydrogen Generation,” Joule, vol 2, no 3, pp 509-520, Mar 2018, doi: 10.1016/J JOULE.2017.12.009 [8] s R Lingampalli, M Ayyub, and c N R Rao, “Recent Progress in the Photocatalytic Reduction Carbon of Dioxide,” 2017, doi: 10.102 l/acsomega.7b00721 [9] H Đ c Lưu Thị Lan Anh, Nguyền Ngọc Trung, Nguyền Thị Tuyết Mai, Nguyễn Thị Lan, Trần Thị Thu Huyền, Trịnh Xuân Anh, Phan Trung Nghĩa, Tạ Ngọc Dùng, “Tổng hợp hạt nano TĨO2 phương pháp sol-gel kết hợp thủy 23 nhiệt khảo sát khả xúc tác quang hóa chất màu metylen xanh,” Khoa học Tự nhiên Công nghệ, vol 4, no 32, pp 35-39, 2016 [10] p A s Hoàng Thị Hương Huế and Khoa, “NGHIÊN CÚƯ ẢNH HƯỞNG CỦA ĐIỀU KIỆN TỐNG HỢP ZnO KÍCH THƯỚC NANO BẰNG PHƯƠNG PHÁP KẾT TỦA CACBONAT ĐẾN HOẠT TÍNH xúc TÁC QUANG HĨA CỦA NĨ,” Tạp phân tích Hóa, Lý Sinh học, vol 20, no 4, pp 83-89, 2015 [11] A Hameed, T Montini, V Gombac, and p Fomasiero, “Surface Phases and Photocatalytic Activity Correlation of Bi o /Bi o 4- X Nanocomposite,” J Am Chern Soc., vol 130, no 30, pp 9658-9659, Jul 2008, doi: 10.1021/ja803603y [12] z Bian, J Zhu, s Wang, Y Cao, X Qian, and H Li, “Self-Assembly of Active Bi o /TĨO Visible Photocatalyst with Ordered Mesoporous Structure and Highly Crystallized Anatase,” J Phys Chem, c, vol 112, no 16, pp 62586262, Apr 2008, doi: 10.102l/jp800324t [13] H Lu et al., “A high-performance BĨ2O3/BĨ2SĨO5 p-n heterojunction photocatalyst induced by phase transition of BĨ2O3,” Appl Cataỉ B Environ., vol 237, pp 59-67, Dec 2018, doi: 10.1016/j.apcatb.2018.05.069 [14] H.-Y Jiang, p Li, G Liu, J Ye, and J Lin, “Synthesis and photocatalytic properties of metastable P-Bi stabilized by surface-coordination effects,” J Mater Chern A, vol 3, no 9, pp 5119-5125, 2015, doi: 10.1039/C4TA06235C [15] M Jalalah, M Faisal, H Bouzid, J.-G Park, s A Al-Sayari, and A A Ismail, “Comparative study on photocatalytic performances of crystalline a- and pBĨ2O3 nanoparticles under visible light,” J Ind Eng Chem., vol 30, pp 183- 189, Oct 2015, doi: 10.1016/j.jiec.2015.05.020 [16] J Li et al., “Construction of P-BĨ2O3/BĨ2O2CO3 heterojunction photocatalyst for deep understanding the importance of separation efficiency and valence band 24 position,” J Hazard Mater., 401, vol p 123262, Jan 2021, doi: 10.1016/j jhazmat.2020.123262 [17] J Hu, H Li, c Huang, M Liu, and X Qiu, “Enhanced photocatalytic activity of BĨ2O3 under visible light irradiation by Cu(II) clusters modification,” Appl B Catal Environ., 142-143, vol pp 598-603, Oct 2013, doi: 10.1016/j.apcatb.2013.05.079 [18] B Shao et al., “A novel double Z-scheme photocatalyst Ag3PO4/Bi2S3/Bi2O3 with enhanced visible-light photocatalytic performance for antibiotic degradation,” Chern Eng J., vol 368, pp 730-745, Jul 2019, doi: 10.1016/j.cej.2019.03.013 [19] Y Shi et al., “Synthesis and characterization of a/(3-Bi2O3 with enhanced photocatalytic activity for 17a-ethynylestradiol,” Ceram Int., vol 43, no 10, pp 7627-7635, Jul 2017, doi: 10.1016/j.ceramint.2017.03.057 [20] J Bai, Y Li, p Wei, J Liu, w Chen, and L Liu, “Enhancement of Photocatalytic Activity of Bi o -BiOI Composite Nanosheets through Vacancy Engineering,” p Small, 1900020, Apr 2019, doi: 10.1002/smll.201900020 [21] V N Sonkusare, R G Chaudhary, G s Bhusari, A R Rai, and H D Juneja, “Microwave-mediated synthesis, photocatalytic degradation and antibacterial activity of -Bi o microspindles,” Nano-Structures & Nano-Objects, vol 13, pp 121-131, Feb 2018, doi: 10.1016/j.nanoso.2018.01.002 [22] L Hu, G Zhang, M Liu, Q Wang, s Dong, and p Wang, “Application of nickel foam-supported Co3O4-Bi2O3 as a heterogeneous catalyst for BP A removal by peroxymonosulfate activation,” Sci Total Environ., vol 647, pp 352-361, Jan 2019, doi: 10.1016/j.scitotenv.2018.08.003 [23] s Sood, s K Mehta, A s K Sinha, and s K Kansal, “Bi /TĨO heterostructures: Synthesis, characterization and their application in solar light mediated photocatalyzed degradation of an antibiotic, ofloxacin,” Chern Eng J., 25 vol 290, pp 45-52, Apr 2016, doi: 10.1016/j.cej.2016.01.017 [24] F H Margha, E K Radwan, M I Badawy, and T A Gad-Allah, “Bi BiFeO Glass-Ceramic: Controllable p-/y-Bi Transformation and Application as Magnetic Solar-Driven Photocatalyst for Water Decontamination,” ACS Omega, vol 5, no 24, pp 14625-14634, Jun 2020, doi: 10.1021/acsomega.OcO 1307 [25] D Xu, Y Hai, X Zhang, s Zhang, and R He, “Bi cocatalyst improving photocatalytic hydrogen evolution performance of TiO 2,” Appl Surf Sei., vol 400, pp 530-536, Apr 2017, doi: 10.1016/j.apsusc.2016.12.171 [26] N T Thu Phương and T X Giản, “Nghiên cứu xác định vết chì (Pb), indi (In) cadimi (Cd) phương pháp von-ampe hòa tan anot sử dụng điện cực paste ống nanocacbon biến tính BÌ2O3,” Vietnam J Chem., vol 52, no 4, Apr 2015, doi: 10.15625/0866-7144.2014-0018 [27] J Sun, G Chen, J Wu, H Dong, and G Xiong, “Bismuth vanadate hollow spheres: Bubble template synthesis and enhanced photocatalytic properties for photodegradation,” Appl Cataỉ B Environ., vol 132-133, pp 304-314, Mar 2013, doi: 10.1016/J.APCATB.2012.12.002 [28] Võ Thị Thanh Châu, “Nghiên cứu tong họp khảo sát tính chất hấp phụ, hoạt tính xúc tác quang vật liệu MIL-lOl(Cr),” Luận án Tiến Sĩ Hóa Học, Trường Đại học Khoa học - Đại học Hue, Huế, 2015 [29] F Azeez et al., “The effect of surface charge on photocatalytic degradation of methylene blue dye using chargeable titania nanoparticles,” Sci Rep., vol 8, no 1, p 7104, Dec 2018, doi: 10.1038/s41598-018-25673-5 [30] D Chen et al., “A nanosheet-like a-Bi2O3/g-C3N4 heterostructure modified by plasmonic metallic Bi and oxygen vacancies with high photodegradation activity of organic pollutants,” Sep Purif Technol., vol 193, pp 232-241, Mar 2018, doi: 10.1016/j.seppur.2017.11.011 26 [31] H H Vigil-Castillo, A Hernandez-Ramirez, J L Guzmán-Mar, N A Ramos- Delgado, and M Villanueva-Rodriguez, “Performance of BĨ2O3/TĨO2 prepared by sol-gel on p-Cresol degradation under solar and visible light,” Environ Sei Pollut Res., vol 26, no 5, pp 4215-4223, Feb 2019, doi: 10.1007/sl 1356-018- 2212-y [32] p A K Reddy, c Manvitha, p V L Reddy, K.-H Kim, and V D Kumari, “Enhanced hydrogen production activity over BiO X TiO under solar irradiation: Improved charge transfer through bismuth oxide clusters,” J Energy Chern., vol 26, no 3, pp 390-397, May 2017, doi: 10.1016/j jechem.2016.12.007 [33] A Nezamzadeh-Ejhieh and A Shirzadi, “Enhancement of the photocatalytic activity of Ferrous Oxide by doping onto the nano-clinoptilolite particles towards photodegradation of tetracycline,” Chemosphere, vol 107, pp 136-144, Jul 2014, doi: 10.1016/j.chemosphere.2014.02.015 27 PHỤ LỤC 3: MINH CHỦNG ĐI KÈM SẢN PHÁM DẠNG (hình ảnh sản phẩm đạt ) 28 ... tiêu tổng hợp thành công ? ?ánh giá đặc trưng cấu trúc vật liệu xúc tác quang hóa BÌ2O3/TÌO2 phương pháp dung nhiệt nhiệt độ, thời gian tổng hợp tỉ lệ chất khác Vật liệu sau tổng hợp ? ?ánh giá khả. .. phương pháp biến tính TÌO2 tìm vật liệu với khả sử dụng ánh sáng nhìn thấy thay cho tia ƯV Tuy nhiên nhà nghiên cứu tập trung chủ yếu vào việc phát triển vật Một BÌ2O3 có khả sử phân hủy mạnh sử dụng. .. độ TCC đến khả phân hủy cua vật liệu 3.4.3 Anh hưởng pH dung dịch kháng sinh Hình 3.8 (A) Ảnh hưởng pH đến khả phân hủy vật liệu (B) pHpzc mẫu 30% BT Hình 3.8 (A) cho thấy khả phân hủy mẫu 30%
Ngày đăng: 09/11/2022, 23:07
Xem thêm:
