Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống
1
/ 54 trang
THÔNG TIN TÀI LIỆU
Thông tin cơ bản
Định dạng
Số trang
54
Dung lượng
725,39 KB
Nội dung
CL C Trang ph bìa L ic m n M cl c Danh m c ch vi t t t Danh m c hình Danh m c b ng L im u T NG QUAN 1.1 Tình hình nhi m khí th i .2 1.2 Ơ nhi m khí th i VOCs .4 1.2.1 Gi i thi u VOCs 1.2.2 Các ph ng pháp x lý .6 1.3 Gi i thi u v toluen 13 3.1 C u trúc 13 1.3.2 Tính ch t 13 1.3.3 ng d ng 14 1.3.4 nh h ng c a toluen n s c kh e ng i 15 1.4 Xúc tác OMS - 15 1.4.1 Gi i thi u 15 1.4.2 C u trúc 16 1.4.3 i u ch 18 1.4.4 ng d ng 19 TH C NGHI M 2.1 Hóa ch t thi t b 22 2.1.1 Hóa ch t .22 2.1.2 Thi t b 22 2.2 i u ch xúc tác OMS - 22 2.2.1 i u ch xúc tác OMS – b ng ph ng pháp th y nhi t, s y o 120 C 22 2.2.2 i u ch xúc tác OMS - b ng ph nhi t xúc tác (nung lị khơng khí 2.3 T m kim lo i ng pháp th y nhi t, x lý 500oC gi ) 23 ng, coban vào OMS - 25 2.3.1 T m kim lo i 2.3.2 T m kim lo i ng, coban vào OMS – s y 120oC 25 ng, coban vào OMS – nung 500oC gi .25 2.4 Các ph ng pháp phân tích 25 2.4.1 Phân tích xúc tác OMS – 25 2.4.2 Phân tích ph n ng oxy hóa hồn tồn toluen .26 2.5 Tính tốn 29 2.5.1 Xác 2.5.2 Xác nh nh hàm l ng toluen 29 chuy n hóa c a toluen 30 K T QU VÀ TH O LU N 3.1 c tr ng ph c a xúc tác OMS - 32 3.1.1 o nhi u x tia X 32 3.1.2 o ph IR 33 3.2 Kh o sát ph n ng i u ki n có xúc tác 34 K T LU N VÀ NGH TÀI LI U THAM KH O PH L C LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C NG QUAN SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang LU N V N T T NGHI P 1.1 NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C TÌNH HÌNH Ơ NHI M KHÍ TH I [2, 4, 5, 6, 9, 10, 11, 14, 21, 23, 25, 34, 35] Ơ nhi m khơng khí h u qu t ho t i nh : s gia t ng tiêu th nghi p m i nh n n ng l ng c a cu c s ng hi n ng, s phát tri n c a ngành công công nghi p luy n kim, hóa h c, giao thơng ng b hàng khơng, v.v Ơ nhi m có ngu n g c t ba ngu n : ngu n g c thiên nhiên (th c v t, t), ngu n g c c nh (s i m gia ình, s n xu t i n, công nghi p), giao thơng Trong ó, ơtơ ph ph n ngun nhân c a tình tr ng mơi tr Ơ nhi m môi tr ng ti n v n chuy n m t ng ô nhi m nh ngày ng khơng khí hi n ang ch n c ta mà cịn nhi u n khí th i t ng c c p bách ó s c quan tâm không c khác th gi i Ơ nhi m mơi tr t trong, khí th i ng khu công nghi p ang tr nên r t ng lo i xe ngày t ng d n nl ng khí th i ngày l n, v i s m c thêm khu cơng nghi p Vì v y, v n t làm th có th x lý c ngu n khí th i l n nh th Trong nh ng n m g n ây, t c s th hóa gia t ng m nh v dân ã gây nên tình tr ng ô nhi m không khí nhi u khu ô th , c bi t thành ph l n nh : Hà N i, thành ph H Chí Minh Bên c nh ó, tr tr ng bùng n v nhu c u s d ng ph ng khí ch t ch t c a Pb, CO, NOx, …và h p ch t h u c (do s ng c ,…) v i hàm ng v c tình ng ti n i l i, c ng nh khí th i t nhà máy hóa ch t ã th i vào môi tr c a c h i nh : h p t nhiên li u không h t t tiêu chu n cho phép mà ch y u t p trung thành ph l n khu cơng nghi p Và ó c ng tình hình chung c a c ta nhi u qu c gia khác th gi i Tình hình nhi m Châu Âu tr c n m 1998 có thay k , nh t h p ch t NOx diesel Nh ng hàm l i khơng ng hydrocacbon có gi m i v i hai lý do: ¡ Xe ¡ Ch t l c trang b h th ng x lý b ng xúc tác ng nhiên li u SVTH: Nguy n Th Ng c Y n c c i thi n [5] Trang LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C Theo k t qu quan tr c vào sáng 25/03/2008, ông Nguy n ình Tu n - Tr ng Chi c c B o v môi tr quan tr c n ng ng thành ph H Chí Minh cho bi t - k t qu nhi m khơng khí nh ng tháng b i h t ch t ô nhi m v ven ng khu dân c N ng nhân gây b nh ung th t r t cao tiêu chu n cho phép c khu v c NO2, benzen toluen (ba ch t có nhi u tác ng hơ h p) c ng cao v c bi t ô nhi m toluen có t tiêu chu n cho phép, ng gia t ng nhanh S gia t ng cơng trình xây d ng, s bùng phát ph ng x ng d u không u n m 2008 cho th y n ng ng ti n cá nhân, c bi t xe g n máy ch t m b o ngun nhân gây tình t ng nhi m khơng khí gia t ng th i gian qua [28, 29] Các chuyên gia Pháp m t ch ng trình h p tác nghiên c u v i s Khoa H c Công Ngh thành ph H Chí Minh v a qua ã ch r ng mô tô xe máy là” th ph m s 1” gây ô nhi m giao thông ng b V i t c gia ng nhanh chóng c a lo i xe hai bánh nhi u n m qua làm cho b u khí quy n b e d a nghiêm tr ng [5] Theo th ng kê n th i i m cu i tháng 08- 2006, c c có kho ng 17 tri u mô tô xe g n máy ang l u hành Trong ó s tơ n c ch kho ng 600000 chi c iv i mơi tr ây áp l c n ng n nh t hi n ng s ng công tác b o v môi tr c a xe g n máy v n th n i mơi tr nghiên c u v tác nhân nhi m giao thông ng ng [5] M t v n ng b ng b x khí th i e d a Các k t qu nh h ng n s c kh e i khơng có s khác bi t gi a ô tô mô tơ, xe g n máy Các lo i khí th i ô nhi m s tác ng tr c ti p gây nguy h i n tính m ng ng i Trong ngành công nghi p: s n, d t nhu m, nh a, da giày,… th ng s d ng m t l ng dung môi h u c r t l n mà vi c x lý ngu n th i ch a hydrocacbon v n r t h n ch , ôi th i môi tr ng mà khơng có b t k h th ng x lý Nh ng ngu n th i n u không cx lý s l i r t nhi u h u qu nghiêm tr ng không l ng cho s c kh e ng i h th ng sinh thái SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang LU N V N T T NGHI P 1.2 NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C Ơ NHI M KHÍ TH I DO VOCs [1, 2, 5, 6, 8, 10, 11, 12, 21, 22, 23, 24, 26, 30, 31, 32, 33, 35, 36] 1.2.1 Gi i thi u VOCs - VOCs _ Volatile Organic Compounds nh ng h p ch t h u c d bay h i, h p ch t hóa h c h u c có áp su t h i bình th ng có th bay h i m t l cao i i u ki n ng k vào khơng khí V thành ph n VOCs g m phân t ch a nguyên t cacbon, hydro nguyên t khác (oxy, clo, flo, l u hu nh, nit …) H VOCs v y r t l n, g m: o Các hydrocacbon no/ không no; o Các hydrocacbon m ch th ng/ m ch vòng; o Các hydrocacbon th m o Các aldehyd o Các ceton o Các acid - Ngu n ô nhi m: VOCs s n ph m c a s cháy khơng hồn tồn ch t th i bao g m h p ch t h u c khác ã không b phân h y hồn tồn thêu c tính l t ng VOCs thải vào bầu khí từ khói thải động xăng diesel (chiếm khoảng 40%) [8], từ nhà máy sản xuất công nghiệp nhà máy sơn, nhà máy sản xuất thuốc trừ sâu, nhà máy sản xuất đồ gỗ Các h p ch t VOCs chia theo hai nhóm chính: Các hydrocacbon có ngu n g c “d u m ”: ankan, anken, hydrocacbon có nhân th m, hydrocabon th m a vịng Các dung mơi có ch a oxy: ancol, ceton, este, andehyd, d n xu t có ch a halogen - Tác h i: Các h p ch t th m c ng d ng r ng rãi nhi u l nh v c công nghi p khác nhau, ngu n th i làm ô nhi m môi tr x u n s c kh e ng SVTH: Nguy n Th Ng c Y n ng có tác d ng i nh : Trang LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C o Benzen Benzen h p thu qua nhanh, nh c u, b t t nh, v i l Benzen h p thu qua m t, tim m mx ng hô h p s gây bu n ng , chóng m t, tim ng l n h n có th gây ch t ng p i ng tiêu hóa có gây nơn m a, t n th ng bao t , hoa p nhanh có th gây ch t N u benzen gi lâu máu gây ch ng ng, gây ch ng gi m l c a ng ng h ng c u nh h ng n kh ng sinh s n i o Toluen M tl v il ng nh Toluen h p thu qua ng l n có th gây nơn, nh h ng ng hơ h p có th gây say, nhiên n h th n kinh trung ng o Xylen i xylen gây kích thích m t, m i, c h ng, th n kinh, làm khó th , cáu g t, v i n ng cao gây nôn, nh c u, ù tai, khàn h ng, ho… Các hydrocacbon m ch vòng gây nh h t bi n cho c th kh ng n s c kh e ng ng gây ung th r t cao i, gây i u lo ng i khác ph n ng gi a ch t h u c , ch y u hydrocacbon có ng c , lị t d u, ngành cơng nghi p ch bi n khí… v i oxyt nit có m t b c x m t tr i, ó NO2 b phân h y nhanh chóng t o thành NO oxy nguyên t Nguyên t oxy có m t NO2 làm xúc tác s ph n ng v i hydrocacbon, c bi t lo i n i ôi hay n i ba ch t peroxyt ph c t p gây cay m t gây nh h ng nc quan hô h p - Tiêu chu n khí th i VOCs:[8] N ng t i a cho phép VOCs khí th i cơng nghi p Vi t Nam (theo tiêu chu n TCVN 5940: 1995) nh sau: o Methanol khí th i < 260 mg/m3 o Benzen khí th i < 80 mg/m3 o Toluen khí th i < 750 mg/m3 o Xylen khí th i < 870 mg/m3 o Phenol khí th i < 19 mg/m3 o Fomaldehyt khí th i < mg/m3 Pháp (1991): Gi i h n nhi m VOCs khí th i < 20 mg/m3 khí SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C c: Gi i h n nhi m VOCs khí th i < 10 mg/m3 1.2.2 Các ph Các ph ng pháp x lý [1, 2,4, 5,8, 10, 11,14] ng pháp x lý khí th i VOCs r t a d ng tu thu c vào lo i ch t ô nhi m, m c ô nhi m, l u l ng c n x lý mà ch n m t ph ng pháp thích h p 1.2.2.1 Ph ng pháp h p th : Ph ng pháp h p th d a c s c a trình truy n kh i, ngh a ph thu c vào trình ti p xúc t ng tác gi a ch t h p th ch t b h p th pha khí H p th q trình hồ tan ngun t khí dung môi l ng Ch t l ng th ng dùng h p th khí n c, dung mơi h u c có bay h i th p Ph ng pháp th ng c s d ng SO2, HCl, H2S, NOx, SO3… s n ph m thu thích h p v i khí th i có 500- 5000 ppmv l u l lo i ch t “chua” nh c mu i, axit Ph m l n h n 50%, n ng ng khí x lý: 1- 50 m3/gi Nên ph ng pháp VOCs kho ng ng pháp c s d ng làm s ch VOCs khí giá thành cao, t o ch t l ng kích th c thi t b c ng k nh 1.2.2.2 Ph ng pháp h p ph : H p ph s thu hút phân t khí b m t ch t r n Quá trình th ng kèm theo s to nhi t, l ng nhi t sinh ph thu c vào b n ch t liên k t hình thành gi a phân t khí b h p ph ch t h p ph có th gi i h p un nóng ch t h p ph , t o chân khơng, u i khí tr , u i b ng h p ch t khí tr d h p ph n H p ph m t nh ng ph ng pháp ph bi n b o v b khí khơng b b n Ph ng pháp h p ph dùng làm s ch khí có hàm l nh Ch t h p ph ch t có c u trúc x p, b m t riêng l n t ng h p t nhiên hay nhân t o Th SVTH: Nguy n Th Ng c Y n ng t p ch t c t o thành ng dùng than ho t tính, silicagel ho c Trang LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C zeolit, nh ng trình th pháp áp d ng v i n ng ng t o ch t ô nhi m th c p Ph ng VOCs khí th i t 20 – 5000 ppm, l u l ng khí x lý t 0.05 – 30 m3/gi Trong cơng nghi p x lý khí th i, ph ng pháp h p th cho hi u qu th p v i khí NOx( khí NOx có tính tr ), nh ng s mang l i hi u qu kinh t cho vi c thu h i dung mơi cơng nghi p (vì l ng th t h i dung mơi trung bình hàng n m th gi i 600 - 800 t n) Sau m t th i gian h p ph , ch t h p ph b “no”, c n ph i tái sinh ch t h p ph Vì v y ch t nhi m phóng thích t ch t h p ph c n ph i c x lý ti p b ng ph ng pháp khác Tuy nhiên, h p th h p ph ch thích h p v i khí th i có m c 1.2.2.3 nhi m cao dùng ph Ph nhi m th p Cho nên dịng khí th i có ng pháp t tr c ti p thích h p h n ng pháp ng ng t : Ng ng t c ng d ng cách làm l nh chúng nhi t lo i h p ch t h u c kh i khí b ng th p h n nhi t i ms ng Ph ng pháp có hi u qu cao vi c làm s ch hydrocacbon h p ch t h u c có nhi t sơi cao Ph i u ki n th ng ng pháp ng ng t th l n h n 40oC n ng ng áp d ng v i VOCs có nhi t VOCs khí th i cao h n 5000 ppmv, l u l khí x lý kho ng 0.05 - 10 m 3/s Ph ng pháp có thu h i h u c nh ng thi t b c ng k nh ph c t p, giá thành 1.2.2.4 Ph ng c dung môi u t cao ng pháp hóa sinh: Khí th i kh sơi c thu gom s c vào b ch a vi sinh v t - vi sinh v t có ng phân hu h p ch t h u c – vi sinh v t s phân hu h p ch t h u c cho CO2 H2O Ph ng pháp khó ng d ng th c t th i gian vi sinh v t c n phân hu h p ch t h u c r t dài n ng khí th i th h p ch t h u c ng th p SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang LU N V N T T NGHI P 1.2.2.5 Ph ng pháp t ph Ph NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C t tr c ti p: ng pháp làm s ch khí b ng oxy hố nhi t ch t th i khác ng pháp t tr c ti p dùng x lý khí th i có ch a ch t oxy hoá nh ng h n h p có mùi Ph ng pháp áp d ng n ng VOCs khí th i th p h n gi i h n n c a nó, th VOCs khí th i kho ng 5000 ppm có th áp d ng ph thành ch t khơng th khí CO2 b ng n ng pháp chuy n hoá tri t c s n ph m ng n ng ng pháp i tác d ng c a nhi t, oxy khơng khí, VOCs thành H2O CO2 Ph cd c chuy n hố ch t nhi m c lo i b d dàng b ng cách cho h p c vôi hay s a vôi Ph ng pháp có hi u su t x lý cao 99%, khơng ịi h i thi t b ph c t p, th ng ng d ng ngành s n, vecni, k thu t i n hoá, th c ph m, in, nhu m…Nh ng có nh i m có th sinh s n ph m th c p, ph i t 700 – 900oC nên tiêu t n n ng l B ng 1.1: Nhi t VOCs t tr c ti p VOCs t cháy ( oC) 703 7,5 Toluen 720 CH3Cl 741 1,5 Clorobezen 744 7,25 Phenol 807 Napthalen 664 12 Ph Ph ng pháp ng pháp cao ng [9] T l ( mol O2/mol) Bezen 1.2.2.6 nhi t c ng r t nhi u t cháy c a m t s h p ch t VOCs thông th Nhi t c t có xúc tác : t có v t li u xúc tác c mô t nh s t hydrocacbon mono oxyt cacbon b ng ph n ng oxy hố, khơng t o khí c h i Các ch t xúc tác cho phép trình x lý x y i u ki n không kh c nghi t v nhi t SVTH: Nguy n Th Ng c Y n , áp su t cho trình chuy n hố hồn tồn Trang LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C ü M u 4: Xúc tác OMS- nung 500oC gi t m 5% Cu C(%) 100 90 OMS – nung 500oC gi t m 5% Cu 80 70 60 50 o 150 Hình 3.7: 200 250 300 350 400 T( C) 450 ng cong chuy n hóa toluen xúc tác OMS - 500oC gi t m 5%Cu T k t qu g n 50.00% nhi t chuy n hóa t ng th , cho th y th p chuy n hóa t trung bình th p h n 230oC nh ng ti p t c t ng nhi t t ng t l n k ta ti p t c nhi t nhi t n 92.59% 240oC g n nh thay i khơng chuy n hóa c a toluen cao nh t 95.33% 380oC, ây c ng lúc toluen g n nh chuy n hóa hồn tồn T k t qu cho th y tr OMS – tr c t m kim lo i ng vào ta nên x nhi t xúc tác c th c hi n ph n ng oxy hóa hồn h p ch t h u c bay h i (toluen) b ng cách nung OMS – sau t ng h p t nhi t o 500 C, gi nhi t gi giúp hi u qu ph n ng cao phịng lên n n , mang tính kinh t h n SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang 38 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C ü M u 5: Xúc tác OMS- s y 120 oC t m 5% Co C(%) 100 80 OMS – s y 120oC m 5% Co 60 40 20 o T( C) 200 Hình 3.8: 300 400 500 ng cong chuy n hóa c a toluen xúc tác OMS - s y 120oC t m v i 5% Co T k t qu th , cho th y nhi t th p ( 230oC) chuy n hóa c a toluen ph n ng r t th p < 20.00% nh ng ta ti p t c t ng nhi t chuy n hóa c a toluen ph n ng chuy n hóa t cao nh t ta t ng nhi t t ng t t ng lên 75.65% ph n ng n 380 oC 290 oC, t 84.84% lúc toluen chuy n hóa hồn tồn T ng cong chuy n hóa toluen th , th y n ng l ph n ng oxy hóa hồn tồn toluen xúc OMS – s y kho ng 290 oC, l n h n m c n ng l kim lo i ng, ng c n kích thích 120oC t m 5% Co ng c n kích thích ph n ng OMS – t m chuy n hóa hồn toàn toluen OMS - s y 120oC t m 5% Co c ng th p h n Do ó, bi n tính OMS – b ng t m kim lo i coban có hi u qu th p h n bi n tính OMS – b ng t m kim lo i ng Do ó, t m kim lo i coban vào xúc tác OMS – mang tính kinh t th p h n so v i t m kim lo i ng vào xúc tác OMS - SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang 39 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C ü M u 6: Xúc tác OMS - nung 500oC gi t m 5% Co C(%) 100 90 80 OMS – nung 500oC gi t m 5% Co 70 60 50 40 30 o T( C) 200 250 300 350 400 450 500 Hình 3.9: ng cong chuy n hóa c a toluen xúc tác OMS - nung 500 oC t m v i 5%Co M u th y nhi t v i OMS – bi n tính trên, 330oC có < 240oC có tb c nh y chuy n hóa toluen th p h n 40% so chuy n hóa nhi t chuy n hóa: 78.49% lên cao nh t 85.83% v i nhi t lúc có th toluen Ta th y t chuy n hóa hồn tồn kho ng nhi t nung xúc tác tr c t m kim lo i có SVTH: Nguy n Th Ng c Y n n 390oC, chuy n hóa cu toluen xúc tác OMS – nung t m kim lo i coban cao h n so v i OMS – s y t ng lên 500oC r i 120oC Có th nói r ng, ta chuy n hóa cao h n Trang 40 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C ü So sánh m u xúc tác b bi n tính C(%) 100 (4) (3) (6) (5) 90 80 70 (3): OMS – s y 120 oC t m 5% Cu 60 500 oC gi (4): OMS – nung m 5% Cu 50 40 (5): OMS – s y 120 oC t m 5% Co 30 500 oC gi (6): OMS – nung m 5% Co 20 10 o T( C) 150 200 Hình 3.10: T k t qu 250 300 350 500oC gi t m kim lo i n chuy n hóa hồn tồn cao h n c n n ng Cu, nh ng t ng có 120oC t m kim lo i chuy n ng, chúng chuy n hóa cao nh t c a toluen 500oC t m 5% Cu 95.33% hóa cao nh t c a toluen OMS – s y Ta th y 500 th : hóa hồn tồn cao h n so v i OMS – s y OMS – nung 450 ng cong chuy n hóa c a toluen m u OMS bi n tính - M u OMS – nung t 400 380oC cao h n so v i 120oC t m 5% Cu chuy n hóa c a toluen OMS – nung t 90.74% chuy n 290oC 500oC t m 5% Cu ng kích thích ph n ng nhi u h n so v i OMS -2 s y 120oC t m 5% chênh l ch nhi t không cao (kho ng 90oC) ph n ng oxy hóa hồn tồn toluen - M u OMS – nung (85.83% 500oC t m 5% Co có 390oC) cao h n OMS – s y chuy n hóa cao nh t 120oC t m 5% Co (84.84% bi n thiên chênh l ch c a lo i xúc tác th p 10 oC, chênh l ch SVTH: Nguy n Th Ng c Y n 380oC), chuy n hóa cao Trang 41 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C nh t c ng th p 0.99% Vì v y, nung OMS – 500oC gi tr kim lo i coban khơng mang l i tính kinh t nhi u so v i OMS - s y c t m 120oC t m kim lo i coban - Khi t m kim lo i 120oC OMS ng vào hai lo i xúc tác OMS – s y – nung 500oC gi có hóa ban u m c chuy n hóa cao nh t Do ó, bi n tính OMS - b ng kim lo i ng chuy n hóa c a toluen cao h n v m c chuy n t hi u qu cao h n, kinh t h n Vì kh n ng xúc tác c a OMS – có th ph thu c vào b n ch t c a xúc tác lo i ion kim lo i trao i (v c u trúc, tính ch t) Bán kính ion hydrat hóa c a Cu2+ (ion Cu2+ n m l x p) 4.4 Ao mà kích th c l x p c a OMS – 4.6 Ao [4, 14] làm cho hàm l i cao h n, ho t tính c a xúc t t h n t m kim lo i ng vào xúc tác T k t qu có th nói r ng, x lý nhi t OMS – tr hi n ph n ng hay tr cao h n, nhi t c bi n tính xúc tác (t m kim lo i) có có ng Cu 2+ trao c th c chuy n hóa t chuy n hóa ó cao h n (bi n thiên chênh l ch nhi t khơng k ), ho t tính c a xúc tác t ng lên Vi c x lý nhi t giúp làm s ch, lo i b t p ch t xúc tác giúp xúc tác có n nh v m t c u trúc c ng nh v m t nhi t ti n hành ph n ng, giúp xúc tác tránh hi n t v y, xúc tác OMS – tr ng s c nhi t Vì c tham gia th c hi n ph n ng oxy hóa hồn toàn toluen ta nên x lý nhi t cho chúng b ng cách nung khơng khí t nhi t phòng lên n 500oC v i t c 5oC/phút, gi nhi t 500 oC gi s mang l i hi u qu h n, kh n ng oxy hóa c a OMS – t t h n, t n chi phí n ng l kích thích ph n ng, toluen t SVTH: Nguy n Th Ng c Y n ng chuy n hóa cao nh t,kinh t h n Trang 42 LU N V N T T NGHI P K T LU N VÀ SVTH: Nguy n Th Ng c Y n NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C NGH Trang 43 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C T ng h p thành công xúc tác OMS -2 b ng ph ng pháp th y nhi t: - K t qu phân tích ph tia X, IR c a s n ph m t ng h p c phù h p v i ph chu n t tài li u tham kh o - S n ph m thu c có k t tinh cao, b n nhi t cao (b n nhi t 550oC), b n c cao - Mang l i hi u qu kinh t cao x lý khí th i b ng ph xúc tác nhi t ng pháp t có th p Th nghi m ho t tính c a xúc tác OMS – ph n ng oxy hóa hồn tồn toluen, kh o sát chuy n hóa c a toluen m u xúc tác OMS – b bi n tính 120oC có - OMS – s y gi chuy n hóa c a OMS - hi u qu lị nung có khơng khí t nhi t phịng l n n x lý nhi t OMS – n 500oC, gi nhi t gia nhi t 5oC/phút Giai o n x lý nhi t, ho t hóa xúc tác gi , t c m t nhi t 500 oC chuy n hóa th p h n OMS – nung phù h p m t giai o n quan tr ng c n thi t - Kh o sát nh ng xúc tác bi n tính b ng ph ng, coban lên xúc tác OMS – s y gi , k t qu thu c ng pháp t m kim lo i 120oC OMS – nung 500oC chuy n hóa c a kim lo i bi n tính theo th t sau: T m kim lo i ng vào OMS – nung 500oC gi (92.59%) > t m 120oC (90.74%) > t m kim lo i coban vào OMS kim lo i ng vào OMS – s y – nung 500 oC gi (85.83%) > t m kim lo i coban vào OMS – s y 120oC (84.84%) chuy n hóa c a toluen hi u qu ng vào OMS – nung n h t ta t m kim lo i 500 oC Khi bi n tính OMS – b ng t m kim lo i ng vào xúc tác OMS - t hi u qu n t m kim lo i coban vào xúc tác OMS - V y, t m kim lo i ng vào xúc tác OMS – giúp hi u qu ph n ng oxy hóa hồn tồn VOCs (toluen) cao h n, t ng ho t tính xúc tác c a OMS – 2, kh ng xúc tác t t h n SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang 44 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C Tóm l i, v t li u rây phân rây phân t OMS - lo i xúc tác có kh ng oxy hóa hồn tồn VOCs nhi t th p Các k t qu có th phát tri n có th tri n khai ng d ng cơng ngh x lý khí th i n c th i, c bi t nh ng h p ch t h u c d bay h i C n thêm m t s kh o sát nh h ng c a ch t có kh tác nh kim lo i n ng, h p ch t c a l u hu nh, halogen… …c ng nh ng y u t c n quan tâm v n SVTH: Nguy n Th Ng c Y n ng u c xúc b n c ,c h t tri n khai ng d ng th c t Trang 45 TÀI LI U THAM KH O [1] Ch ng trình h p tác Pháp_ Vi t l nh v c xúc tác d th , L p h c xúc tác [2] Vi t Nam l n th Hà N i, 06- 09/04/1999; H i ngh xúc tác h p ph Vi t Nam toàn qu c, Các báo cáo Khoa H c H i Ngh xúc tác h p ph toàn qu c l n th III, Hu tháng 09/2005 Nhà Xu t B n [3] ng i H c Qu c Gia Hà N i; ình B ch_ Nguy n Quang Tùng_ Mai Tuyên, T p chí Khoa H c Công Ngh ,t p 44, s 2, 2006 [4] Trang 44- 48; Di p Khanh, Nghiên c u_ t ng h p_ kh o sát ho t tính kh NOx c a h xúc tác OMS-2 Ag- OMS- i u ki n d Oxygen b ng ch t kh Propen, Lu n V n Th c S tháng 09/2008 Minh, tr [5] ng i H c Qu c Gia Tp H Chí i H c Khoa H c T Nhiên; Hu nh Lê Huy C ng, Nghiên c u ch t xúc tác Vàng, Platin Perovskite dùng cho ph n ng oxy hóa CO, Cacbuahydro d bay h i Lu n n Th c S tháng 05/2007 i H c Qu c Gia Tp H Chí Minh, tr ng i H c Bách Khoa; [6] Lê V n Ti p d ch c a Ste’phan Bicocchi, Các ch t nhi m khí k thu t x lý làm s ch khói th i_ Tr ng h p nv t rác th i Tp H Chí Minh 2003; [7] Nguy n Ng c H nh_ Bùi D ch n l c r [8] ng Quy n_ V Th Kim Oanh, Oxy hóa u Benzylic xúc tác OMS Nguy n Thanh L , Nghiên c u xúc tác oxy hóa Toluen kh NOx c s m t s h xúc tác oxit kim lo i Lu n H c Qu c Gia Tp H Chí Minh Tr [9] ng n Th c S n m 2006 i i H c Bách Khoa Nguy n Trung Thành, Nghiên c u nh h ng c a ch t mang n ho t tính xúc tác oxy hóa c a OMS- mơ ph ng cho q trình oxy hóa Lu n n Th c S tháng 07/2006 H c Bách Khoa; i H c Qu c Gia Tp H Chí Minh, tr ng i [10] Ph m Th Thanh Huy n, Nghiên c u ho t tính V2O5 ch t mang q trình oxy hóa h p ch t h u c ch a Clo, Lu n V n T t Nghi p m 2006 Tr [11] ng ng V n i H c Tơn ồn_ Tr n c Th ng; c H , K thu t môi tr ng Nhà Xu t B n Giáo D c tháng 07/2006; [12] Tr n Kh c Ch ng_ Mai H u Khiêm, Hóa Lý_ T p II Xúc Tác Nhà Xu t B n ng Hóa H c i H c Qu c Gia Tp H Chí Minh tháng 12/2005; Tr n Th Vi t Hoa_ Hu nh Khánh Duy_ Lê Thanh Phong_ Lê Th [13] Hồng Anh, Nghiên c u ph n ng oxy hóa Toluene thành Benzaldehyde b ng tác nhân oxy hóa r n, b ng oxy xúc tác MoO3 mang Bentonite TiO2 H i Ngh Khoa H c Và Cơng Ngh L n Khoa Cơng Ngh Hóa H c_ tr [14] ng i H c Bách Khoa Tp H Chí Minh; Tr n Th y Tuy t Mai, Nghiên c u ho t tính xúc tác c a OMS( Octahedral Molecular Sieves) ph n ng oxy hóa Hydrocacbon th m Lu n V n Th c S tháng 11/2004 tr [15] ng i H c Qu c Gia Tp H Chí Minh, i H c Bách Khoa; Tr n Th y Tuy t Mai_ Bùi D hóa ch n l c r ng Quy n_ V Th Kim Oanh, Oxy u Benzylic xúc tác OMS H i Ngh Khoa H c Và Công Ngh L n Khoa Cơng Ngh Hóa H c_ tr ng i H c Bách Khoa Tp H Chí Minh; [16] Aditi R Gandhe, Jeanette S Rebello, J.L Figueiredo, J.B Fernandes, Manganese oxide OMS-2 as an effective catalyst for total oxidation of ethyl acetate Department of Chemistry, Goa University, Talegao Plateau, Goa 403206, Indiab Laborato´rio de Cata´lise e Materiais, Departamento de Engenharia Qu ´mica, Faculdade de Engenharia, Universidade Porto, Rua Dr Roberto Frias, 4200-465 Porto, Portugal; [17] Astrid Lund Ramstad, Øyvind Mikkelsen, Structural characterisation of Copper-containing manganese oxide Octahedral Molecular Sieve (CuOMS-2) materials by X-ray absorption spectroscopy and cyclic voltammetry Department of chemistry, Norwegian University of Science and Technology, Høgskoleringen 5, N-7491 Trondheim, Norway; [18] Fanny Schurz, Octahedral Molecular Sieves of the OMS-2-Type for the Selective Oxidation of Benzyl Alcohol with Molecular Oxygen Institute of Chemical Technology, University of Stuttgart; [19] H Zhou, Y F Shen, y J Y Wang, X Chen, Chi-Lin O’Young,z and Steven L Suib, Studies of Decomposition of H2O2 over anganese xide Octahedral Molecular Sieve Materials Department of Chemistry, University of Connecticut, Storrs, Connecticut 06269-4060; yGillette Company, North Atlantic Group, One Gillette Park, Boston, Massachusetts 02127-1096; zTexaco Research Center, Texaco Inc P.O Box 509, Beacon, New York 12508; and §Department of Chemical Engineering and Institute of Materials Science, University of Connecticut, Storrs, Connecticut 06269; [20] Vinit D Makwana, Young-Chan Son, L Javier Garces, Steven L Suib, Selective Oxidation of Lower Alcohols Using Octahedral Molecular Sieves: a Property-Activity Relation Study Department of Chemistry, University of Connecticut, Storrs USA Department of Chemical Engineering Institute of Material Sciences; [21] T p chí lao ng, s 112, ngày 22/4/2003, tr.6, http://www.namphatwtc.com/?th=catpost&id=thuongthucvego&postid=21 [22] http://www.vienkinhte.hochiminhcity.gov.vn/xemtin.asp?idcha=3654 &cap=3&id=371 [23] http://vocw.edu.vn/content/m11093/latest/ [24] http://www.vinachem.com.vn/XBPViewContent.asp?DetailXBPID=5 30&CateXBPDetailID=37&CateXBPID=1&Year=2001 [25] http://choxe.net/tintuc/newsdt8128.html [26] http://www.nea.gov.vn/thongtinmt/noidung/dtr_22_8_07.htm [27] http://www.nutifood.com.vn/Default.aspx?pageid=222&mid=769&int SetIntemId=293&breadcrumb=293&action=docdetailview&intDocId=2790 [28] http://203.162.12.202/thongtinmt/noidung/cs3_so7_04.htm [29] http://vi.wikipedia.org/wiki [30] http://www.laodong.com.vn/Home/Benh-vi-tieng-on-va-khi- thai/20088/101022.laodong [31] http://www.laodong.com.vn/Home/Dai-o-nhiem- bui/20087/97237.laodong [32] http://Vietbao.vn/khoa-hoc/ [33] http://203.162.12.202/thongtinmt/noidung/tbt 26 03.htm [34] http://tnmphutho.gov.vn [35] www3.congnghedaukhi.com PH L C Chú thích v di n tích peak c a toluen h xúc tác ( CHROMATO PEAK INTEGRATION REPORT) 1) Di n tích peak GC c a toluen OMS – s y - Date : 31-10-2008 - File name: U1OS.CHR ; U2CCS.CHR 2) Di n tích peak GC c a toluen OMS – nung - Date : 21-10-2008 - File name: PU1.CHR ;PU2.CHR 3) Di n tích peak GC c a toluen OMS – s y - Date : 23-10-2008 - File name: PU1.CHR ; P2.CHR 4) Di n tích peak GC c a toluen OMS – nung 120 oC 500oC gi 120 oC t m 5% Cu 500oC gi t m 5% Cu - Date : 05-11-2008 - File name: U4A.CHR ; U4B.CHR 5) Di n tích peak GC c a toluen OMS – s y - Date : 24-10-2008 - File name: PU1CO.CHR ; PU2CO.CHR 6) Di n tích peak GC c a toluen OMS – nung - Date : 05-11-2008 - File name: U6A.CHR 120 oC t m 5% Co 500oC gi Ph chu n c a OMS - ... benzen h oxit Cu-Cr, Co-Cr mang γ-Al2O3 γ-Al2O3/SiO2 , Vass et all ã cơng b h xúc tác Cr-Cr t t h n h Cr-Co ch t mang γ-Al2O3 t t h n γ-Al2O3/SiO2, ó xúc tác t t nh t Cu-Cr/γ-Al2O3 Chuy n hoá... http://www.laodong.com.vn/Home/Benh-vi-tieng-on-va-khi- thai/20088/101022.laodong [31] http://www.laodong.com.vn/Home/Dai-o-nhiem- bui/20087/97237.laodong [32] http://Vietbao.vn/khoa-hoc/ [33] http://203.162.12.202/thongtinmt/noidung/tbt... h p ph Na- ZSM- OL- OMS - OMS - 0,32 0,05 1, 05 0,15 SVTH: Nguy n Th Ng c Y n Trang 19 LU N V N T T NGHI P NGÀNH: CƠNG NGH HĨA H C Ch s oxy hố Theo Suib, ch s oxy hoá c a mangan OMS - cao kho