Nghiên cứu chế tạo thử nghiệm khả năng kháng khuẩn của vải polyester được biến tính bề mặt bằng nanocellulose và nano bạc trên cơ sở graphene oxit

IăH CăQU CăGIAăTP.ăH ăCHệăMINH TR NGă IăH CăBỄCHăKHOA -o0o - NGUY NăTH ăTHỐYăLINH NGHIểNăC UăCH ăT OậTH ăNGHI MăKH ăN NGăKHỄNGăKHU Nă C AăV IăPOLYESTERă CăBI NăTệNHăB ăM TăB NGă NANOCELLULOSEăVẨăNANOăB CăTRểNăC ăS ăGRAPHENEăOXITă FABRICATION AND ANTIBACTERIAL ACTIVITY OF POLYESTER FABRICậMODIFIED BY NANOCELLULOSE AND GRAPHENE OXIDEậBASED SILVER NANOPARTICLES ChuyênăngƠnh:ăK ăTHU TăHịAăH C Mưăs :ă8.52.03.01 LU NăV NăTH CăS TP.ăH ăCHệăMINH,ătháng 07ăn mă2022 Cơng trình đ Cán b h c hoàn thành t i: Tr ngă i H c Bách Khoa ậ HQGăậ HCM ng d n khoa h c: PGS.TS Nguy n H u Hi u TS oƠnăTh Y n Oanh Cán b ch m nh n xét 1: TS Hu nh Ng c Oanh Cán b ch m nh n xét 2: PGS.TS Nguy n Th KimăPh Lu n v n th c s đ c b o v t i Tr ng ng i H c Bách Khoa, HQG TP HCM, ngày 28 tháng 07 n m 2022 Thành ph n H i đ ng đánh giá lu n v n th c s g m: PGS TS Nguy n Tr ng S n – Ch t ch TS Hu nh Ng c Oanh – y viên ph n bi n PGS TS Nguy n Th Kim Ph ng – y viên ph n bi n TS Nguy n Qu c Th ng – y viên TS Nguy n Minh Kha – Th kỦ Xác nh n c a Ch t ch H i đ ng đánh giá LV Tr sau lu n v n đư đ c s a ch a (n u có) CH ăT CHăH Iă NGă TR NGăKHOAăK ăTHU TăHịAăH C (H tên ch kỦ) NGUY NăTR ng Khoa qu n lý chuyên ngành (H tên ch kỦ) NGăS Nă i IăH CăQU CăGIAăTP.HCM TR NGă IăH CăBỄCHăKHOA C NGăHọAăXẩăH IăCH ăNGH AăVI TăNAM căl păậ T ădoăậ H nhăphúc NHI MăV ăLU NăV NăTH CăS H tên h c viênμ Nguy n Th Thùy Linh MSHVμ 2070170 Ngày, tháng, n m sinhμ 09/07/1998 N i sinhμ Lâm ng Chuyên ngànhμ K thu t Hóa h c Mư s μ 8520301 I.ăTểNă ăTẨI: Tênăti ngăVi t:ăNghiên c u ch t o–th nghi m kh n ng kháng khu n c a v i polyester bi n tính b m t b ng nanocellulose nano b c c s graphene oxit Tênă ti ngă Anh:ă Fabrication and antibacterial activity of polyester fabric-modified by nanocellulose and graphene oxide-based silver nanoparticles II.ăNHI MăV ăVẨăN IăDUNG: 2.1.ăT ngăquan V t li u nano b c c s graphene oxit (Ag/GO), nanocellulose k t h p cetyltrimethylamonium bromide (NCs@CTAB hay NCC), v i polyester (PE) ti n x lỦ v i NCC (v i NCC–PE), v i NCC–PE ph v t li u Ag/GO (Ag/GO/v i NCC–PE), NCC–PE ph nano b c c s graphene oxit d ng kh (Ag/rGO/v i NCC–PE), vi khu n Staphylococcus aureus Escherichia coli 2.2.ăTh cănghi m – T ng h p phân tích đ c tr ng c a v t li u Ag/GO; – T ng h p phân tích đ c tr ng c a v t li u NCC; – Ti n x lý PE v i NCC t o v i NCC–PE, kh o sát nh h ng u ki n ph nhúng Ag/GO đ n kh n ng kháng khu n phân tích đ c tr ng c a Ag/GO/v i NCC–PE; – Kh o sát nh h ng u ki n bi n tính Ag/GO/v i NCC–PE đ n kh n ng kháng khu n phân tích đ c tr ng c a Ag/rGO/v i NCC–PE; – ánh giá đ b n kh n ng kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE sau th nghi m đ b n III.ăNGẨYăGIAOăNHI MăV :ă08/2021 IV.ăNGẨYăHOẨNăTHẨNHăNHI MăV :ă07/2022 V.ăCỄNăB ăH NGăD N: PGS.TS NGUY N H U HI U; TS OÀN TH Y N OANH TP ảCM, ngày … tháng… n m 2022 CÁN B ăH NGăD N TR NGăPHọNGăPTNăT ă HQGă (H tên ch kỦ) TP.HCM – CNHH & DK (H tên ch kỦ) TR NGăKHOAăK ăTHU TăHịAăH C (H tên ch kỦ) ii L I C Mă N hoàn thành lu n v n này, đ u tiên tác gi xin trân tr ng c m n đ n gia đình ng i thân đư quan tâm, đ ng viên t o m i u ki n thu n l i cho tác gi su t th i gian th c hi n lu n v n Tác gi xin chân thành c m n th y PGS TS Nguy n H u Hi u TS ồn Th Y n Oanh đư t n tình h ng d n, t o u ki n thu n l i cho tác gi su t trình h c t p th c hi n lu n v n Tác gi c ng xin g i l i c m n đ n quý th y cơ, cán b khoa K thu t Hóa h c– Tr ng i h c Bách Khoa i h c Qu c gia TP H Chí Minh đư truy n đ t ki n th c quý báu d n d t tác gi su t trình h c t p t i tr ng Tác gi xin g i l i c m n đ n h c viên, nghiên c u viên b n sinh viên Phịng thí nghi m Tr ng m (Key CEPP Lab), Tr ng HQG–HCM Công ngh i h c Bách Khoa– Hóa h c & D u khí i h c Qu c gia TP H Chí Minh đư h tr tác gi su t trình h c t p nghiên c u Tác gi Nguy n Th Thùy Linh iii TÓM T T Trong lu n v n này, v t li u nanocomposite b c c s graphene oxit (Ag/GO) đ c t ng h p b ng ph ng pháp in–situ c tr ng c a Ag/GO đ c xác đ nh thơng qua phép phân tích hi n đ i nh : Ph h ng ngo i bi n đ i Fourier (Fourier transform infrared spectroscopy–FTIR), gi n đ nhi u x tia X (X–ray diffraction–XRD), Raman, kính hi n vi n t quét (scanning electron microcope–SEM), tán s c n ng l (energy–dispersive X–ray spectroscopy–EDS) kính hi n vi n t ng tia X truy n qua (transmission electron microscopy–TEM) Nanocellulose (NCs) đ c t ng h p t bã mía b ng ph ng pháp th y phân axit d is h tr c a sóng siêu âm NCs k t h p v i ch t ho t đ ng b m t cetyltrimethylamonium bromide (NCs@CTAB hay NCC) ng d ng t o l p ph v i polyester (PE) c a NCC đ c tr ng c phân tích thơng qua phép phân tích nh μ Gi n đ XRD, ph FTIR nh SEM V i PE kháng khu n đ v i NCC–PE đ t ng c c ch t o qua hai giai đo n: (1) Ti n x lý PE v i NCC t o ng đ bám dính c a Ag/GO lên b m t v i, (2) kh o sát nh h c a u ki n ph nhúng Ag/GO lên v i NCC–PE (Ag/GO/v i NCC–PE) ng n ng đ Ag/GO khác v i s l n nhúng t đ n 10 Kh n ng kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE đ Gram d c th nghi m v i hai ch ng vi khu n Gram âm (Escherichia coli–E.coli) ng (Staphylococcus aureus–S aureus) b ng ph ng pháp đo đ vòng kháng khu n Hình thái c a v i NCC–PE Ag/GO/v i NCC–PE đ ng kính c phân tích thơng qua nh SEM Ti p theo, Ag/GO/v i NCC–PE đ c bi n tính b m t b ng ph v i tác nhân kh vitamin C (VC) đ t o l p ph k n graphene oxit d ng kh (Ag/rGO/v i NCC–PE) ng pháp kh hóa h c c nanocomposite b c c s i u ki n bi n tính đ c kh o sát bao g m: Nhi t đ , t l Ag/GO:VC th i gian ph n ng Kh n ng kháng khu n c a Ag/rGO/v i NCC–PE c ng đ c th nghi m hai ch ng vi khu n E coli S aureus c tr ng c a Ag/rGO/v i NCC–PE đ góc th m c phân tích thơng qua ph EDS, nh SEM, t ph FTIR Thêm vào đó, đ b n c a Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE đ c kh o sát thơng qua đ gi i phóng ion Ag+, đ b n nhi t, hóa h c c h c Ngoài ra, nh h ch t t y r a, môi tr ng c a ng m hôi axit, ki m đ n kh n ng kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE c ng đ c th nghi m đ i v i vi khu n E coli iv ABSTRACT In this thesis, graphene oxide-based silver nanocomposite (Ag/GO) was synthesized via the in-situ method The characterization of Ag/GO was investigated by modern analytical methods including Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), and transmission electron microscopy (TEM) Nanocellulose (NCs) was prepared from sugarcane bagasse by using the acid hydrolysis method with the support of ultrasonic waves NCs incorporated with a surfactant of cetyl-trimethyl ammonium bromide (NCs@CTAB or NCC) in order to apply for covering the hydrophilic coating on the surface of polyester fabrics (PE) The characterization of NCC was analyzed through XRD pattern, FTIR spectroscopy, and SEM images A PE-coated Ag/GO was fabricated via two stages: (1) Pre-treatment with NCC to produce NCC–PE fabrics to enhance the adhesion of Ag/GO onto the surface fabrics, (2) investigation of dip-coating Ag/GO conditions onto the NCC–PE fabrics (Ag/GO/NCC– PE) in various concentrations with the range dip-coating times of 1-10 The antibacterial activity of Ag/GO/NCC–PE was tested on two strains of Gram-negative Escherichia coli (E coli) and Gram-positive Staphylococcus aureus (S aureus) bacteria via the inhibition diameter measurement The morphology of NCC–PE, Ag/GO/NCC–PE was investigated via SEM images Subsequently, Ag/GO/NCC–PE has conducted the surface modification by the chemical reduction method with vitamin C (VC) as a reducing agent to produce the hydrophobic coating of reduced graphene oxide-based silver nanocomposite (Ag/rGO/NCC–PE) The modified conditions were examined involving temperature, Ag/GO:VC ratio, and reaction time Ag/rGO/NCC–PE was also tested for the antibacterial activity on two strains of E coli and S aureus The characterization of Ag/rGO/NCC–PE was analyzed via EDS spectroscopy, SEM images, water contact angle, and FTIR spectra In addition, the stability of Ag/GO/NCC–PE and Ag/rGO/NCC–PE was investigated through the Ag+ ion release, the stability of thermal, chemical and mechanicals As more, the impact of detergent solution, acidic and alkaline sweat medium on the antibacterial activity of Ag/GO/NCC–PE and Ag/rGO/NCC–PE was also re-tested on E.coli v L IăCAMă OAN Tác gi xin cam đoan lu n v n cơng trình nghiên c u th c s c a cá nhân tác gi đ cô TS c th c hi n d is h ng d n c a th y PGS TS Nguy n H u Hi u oàn Th Y n Oanh t i Phịng thí nghi m Tr ng m Cơng ngh Hóa h c D u khí (Key CEPP Lab), Tr ng HQG–HCM i h c Bách Khoa– ih c Qu c gia TP H Chí Minh S li u, k t qu nghiên c u lu n v n hoàn toàn trung th c, ch a t ng đ c công b b t c m t cơng trình khác tr c Tác gi xin ch u trách nhi m v nghiên c u c a Tác gi Nguy n Th Thùy Linh vi M C L C L I C Mă N iii TÓM T T iv ABSTRACT v L IăCAMă OAN vi M C L C vii DANH M C HÌNH x DANH M C B NG xii DANH M C T T V Nă CH VI T T T xiii NGă1:ăT NG QUAN 1.1 Tình hình b nh nhi m khu n kháng kháng sinh 1.2 V t li u kháng khu n 1.2.1 Nano b c 1.2.2 Graphene oxit 10 1.2.3 V t li u nanocomposite b c c s graphene oxit 13 1.3 V i polyester ph v t li u Ag/GO 16 1.3.1 Gi i thi u v i PE 16 1.3.2 Ph ng pháp ti n x lý b m t v i PE 17 1.3.3 Ph ng pháp ch t o Ag/GO/v i NCC–PE 19 1.3.4 C ch kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE 21 1.4 Bi n tính b m t v i 22 1.4.1 Ph ng pháp bi n tính 22 1.4.2 C ch kháng khu n c a Ag/rGO/v i NCC–PE 23 1.5 Vi khu n 24 1.6 Tình hình nghiên c uătrongăvƠăngoƠiăn c 25 1.6.1 Trong n c 25 1.6.2 Ngoài n c 27 1.7 Tính c p thi t, m c tiêu, n iă dung,ă ph ngă phápă nghiênă c u, tính m i đóngăgópăc a lu năv n 28 1.7.1 Tính c p thi t 28 vii 1.7.2 M c tiêu nghiên c u 29 1.7.3 N i dung nghiên c u 29 1.7.4 Ph ng pháp nghiên c u 29 1.7.5 Tính m i 41 1.7.6 óng góp 41 CH NGă2:ăTH C NGHI M 43 2.1 Hóa ch t, d ng c , thi t b vƠăđ aăđi m th c hi n 43 2.1.1 Hoá ch t 43 2.1.2 D ng c thi t b 43 2.1.3 a m th c hi n 45 2.2 Thí nghi m 45 2.2.1 T ng h p phân tích đ c tr ng c a Ag/GO 45 2.2.2 T ng h p phân tích đ c tr ng c a v t li u NCC 47 2.2.3 Ti n x lý PE v i NCC t o v i NCC–PE, kh o sát nh h ng u ki n ph nhúng Ag/GO đ n kh n ng kháng khu n phân tích đ c tr ng c a Ag/GO/v i NCC–PE 50 2.2.4 Kh o sát u ki n bi n tính Ag/GO/v i NCC–PE đ n kh n ng kháng khu n phân tích đ c tr ng c a Ag/rGO/v i NCC–PE 52 2.2.5 ánh giá đ b n kh n ng kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE sau th nghi m đ b n 54 CH NGă3:ăK T QU VÀ BÀN LU N 56 3.1.ă cătr ngăc a v t li u Ag/GO 56 3.1.1 Ph FTIR 56 3.1.2 Gi n đ XRD 57 3.1.3 Ph Raman 57 3.1.4 nh SEM 58 3.1.5 nh TEM 59 3.2.ă cătr ngăc a v t li u NCC 60 3.2.1 Gi n đ XRD 60 3.2.2 Ph FTIR 61 3.2.3 nh SEM FE–SEM 62 viii 3.3 Ag/GO/v i NCCậPE 63 3.3.1 nh h 3.3.2 ng c a u ki n ph nhúng đ n kh n ng kháng khu n 63 c tr ng c a Ag/GO/v i NCC–PE 65 3.4 Ag/rGO/v i NCCậPE 66 3.4.1 nh h 3.4.2 3.5.ă ng c a u ki n bi n tính đ n kh n ng kháng khu n 66 c tr ng c a Ag/rGO/v i NCC–PE 67 b n kh n ngă khángă khu n c a Ag/GO/v i NCCậPE, Ag/rGO/v i NCCậPE sau th nghi măđ b n 72 3.5.1 b n 72 3.5.2 Kh n ng kháng khu n 77 CH NGă4:ăK T LU N 78 CƠNG TRÌNH CƠNG B 80 TÀI LI U THAM KH O 124 PH L C 133 ix Ph l c 2.2: Ph FTIR Hình ph l c 2.5: Ph FTIR c a bã mía Hình ph l c 2.6: Ph FTIR c a cellulose 139 Hình ph l c 2.7: Ph FTIR c a NCs Hình ph l c 2.8: Ph FTIR c a NCC 140 Ph l c 3: K t qu kh o sát nhăh ng u ki n ph nhúng Ag/GO đ n kh n ngă kháng khu n phân tích đ cătr ng c a Ag/GO/v i NCCậPE Ph l c 3.1: i u ki n ph nhúng B ng 3.1: B ng s li u kh o sát n ng đ s l n ph nhúng c a Ag/GO/v i NCC–PE S l n nhúng N ngăđ (mg/L) 520 640 760 880 1000 3,82 5,06 6,54 11,84 15,41 6,75 7,36 10,92 13,09 25,14 8,34 9,96 15,34 18,43 30,03 11,21 13,12 22,6 25,69 31,13 18,6 20,25 25,35 27,47 32,43 21,25 23,98 26,74 30,83 33,66 22,76 25,19 28,93 31,11 34,16 24,45 27,89 29,56 32,24 34,79 26,14 29,26 30,88 33,02 35,12 10 27,03 30,56 31,15 33,32 35,98 Ph l c 3.2: c tr ng Ag/GO/v i NCC–PE Hình ph l c 3.1: nh SEM c a v i PE 141 Hình ph l c 3.2: nh SEM c a v i NCC–PE Hình ph l c 3.3: nh SEM c a v i Ag/GO/NCC–PE Ph l c 4: K t qu kh o sát nhăh ng u ki n bi n tính Ag/GO/v i NCCậPE đ n kh n ngăkhángăkhu n phân tích đ cătr ng c a Ag/rGO/v i NCCậPE Ph l c 4.1: K t qu kh o sát nh h ng c a u ki n bi n tính đ n kh n ng kháng khu n B ng ph l c 4.1: nh h Nhi tăđ (oC) Th i gian (phút) 100 120 120 ng c a nhi t đ đ n trình kh V iătr c kh (mg) V i sau kh (mg) % kh i l ng m tăđi 1:1 492,78 464,29 5,78 120 1:1 489,55 446,47 8,8 140 120 1:1 511,19 450,10 11,95 160 120 1:1 476,36 386,80 18,80 180 120 1:1 496,43 376,49 24,16 T l ch t kh 142 B ng ph l c 4.2: nh h Nhi tăđ (oC) Th i gian (phút) 160 60 160 ng c a th i gian đ n trình kh V iătr c kh (mg) V i sau kh (mg) % kh iăl ng m tăđi 1:1 510,25 487,24 4,51 80 1:1 500,62 426,92 9,89 160 100 1:1 473,78 406,03 14,30 160 120 1:1 463,97 386,67 16,66 160 140 1:1 484,76 378,65 21,89 T l ch t kh B ng ph l c 4.3: nh h Nhi tăđ Th i gian o ( C) (phút) 140 100 140 ng c a t l ch t kh đ n trình kh V iătr c kh (mg) V i sau kh (mg) % kh i l ng m tăđi 1:1 517,53 485,18 6,25 100 1:2 463,84 404,33 12,83 140 100 1:3 453,98 396,1 12,75 140 100 1:4 476,53 401,91 15,66 140 100 1:5 496,32 401,32 19,14 Hình ph l c 4.4: nh h T l ch t kh ng c a nhi t đ kh đ n đ c a E coli S aureus 143 ng kính vịng kháng khu n Hình ph l c 4.5: nh h Hình ph l c 4.6: nh h ng c a t l Ag/GOμVC đ n đ khu n c a S aureus E coli ng kính vòng kháng ng c a th i gian đ n đ ng kính vịng kháng khu n c a S aureus E coli 144 Ph l c 4.2: c tr ng c a Ag/rGO/NCC–PE Ph l c 4.2.1: Ph EDS c a Ag/rGO/v i NCC–PE 145 Hình ph l c 4.7: Ph EDS c a Ag/rGO/v i NCC–PE 146 Ph l c 4.2.2: Góc th m t c a PE, NCC–PE, Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE Hình ph l c 4.8: Góc th m t c a NCC–PE Hình ph l c 4.9: Góc th m t c a NCC–PE 147 Hình ph l c 4.9: Góc th m t c a Ag/GO/v i NCC–PE Hình ph l c 4.10: Góc th m t c a Ag/rGO/v i NCC–PE 148 Ph l c 5: b n kh n ngă khángă khu n c a Ag/GO/v i NCCậPE Ag/rGO/v i NCCậPE sau th nghi măđ b n Ph l c 5.1: bn Ph l c 5.1.1: b n nhi t Hình ph l c 5.1: Ph TGA c a PE Hình ph l c 5.2: Ph TGA c a Ag/GO/v i NCC–PE Hình ph l c 5.3: Ph TGA c a Ag/rGO/v i NCC–PE 149 Ph l c 5.1.2: b n hóa h c c h c c a v i Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE 150 151 152 Ph l c 5.1: Kh n ng kháng khu n Hình ph l c 5.4: Kh n ng kháng khu n c a Ag/GO/v i NCC–PE Ag/rGO/v i NCC–PE sau th nghi m đ b n đ i v i vi khu n E coli 153 ... NCs Nanocellulose Nanocellulose NCs@CTAB hay Nanocellulose@ Nanocellulose@ MERS–CoV NCC PE cetyltrimethylamonium bromide cetyltrimethylamonium bromide Polyester Polyester xiii rGO Reduced graphene. .. đ ? ?Nghiên? ? c u ch t o–th nghi m kh n ng? ?kháng? ?khu n c a v i polyester bi n tính b m t b ng nanocellulose nano b c? ?trên? ?c ăs graphene oxit? ?? CH NGă1:ăT NG QUAN 1.1 Tình hình b nh nhi m khu n kháng. .. t:? ?Nghiên c u ch t o–th nghi m kh n ng kháng khu n c a v i polyester bi n tính b m t b ng nanocellulose nano b c c s graphene oxit Tênă ti ngă Anh:ă Fabrication and antibacterial activity of polyester