Động học phản ứng quang oxi hóa p xylene trên màng mỏng vật liệu khung cơ kim ui066 NH2

Microsoft Word Nguyen Thanh Tinh 06CHHO BỘ CÔNG THƯƠNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH NGUYỄN THANH TỊNH ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG QUANG OXY HÓA p XYLENE TRÊN MÀNG MỎNG VẬT LIỆU KHUNG CƠ KIM UiO66 NH2 Chuyên ngành KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã chuyên ngành 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, NĂM 2018 ii TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ Trong luận văn này, màng mỏng vật liệu khung cơ kim UiO66 NH2 đã được điều chế thành công bằng phương pháp nhiệt dung môi kết hợp với kỹ thuật nhúng phủ Các đ.

BỘ CÔNG THƯƠNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHIỆP THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH NGUYỄN THANH TỊNH ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG QUANG OXY HÓA p-XYLENE TRÊN MÀNG MỎNG VẬT LIỆU KHUNG CƠ KIM UiO66-NH2 Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã chuyên ngành: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, NĂM 2018 TĨM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ Trong luận văn này, màng mỏng vật liệu khung kim UiO66-NH2 điều chế thành công phương pháp nhiệt dung môi kết hợp với kỹ thuật nhúng phủ Các đặc trưng lý hóa vật liệu khung kim tổng hợp xác định số phương pháp phân tích đại như: ảnh kính hiển vi điện tử quét (SEM), nhiễu xạ tia X (PXRD), phân tích nhiệt trọng lượng (TGA), đẳng nhiệt hấp phụ N2 (BET), quang phổ hồng ngoại (FT-IR), quang phổ Raman, quang phổ hấp thu UV-Vis mẫu rắn (UV-Vis) độ dày màng mỏng đo phương pháp Stylus Từ kết phân tích cho thấy phương pháp nhiệt dung môi kết hợp với kỹ thuật nhúng phủ tổng hợp thành công màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 có độ dày 4,2 μm với tinh thể có độ kết tinh cao, dạng hình cầu kích thước đồng 150  300 nm, diện tích bề mặt riêng đạt 576 m2.g-1 có độ bền nhiệt lên đến 400 oC Ngoài ra, xúc tác quang UiO66-NH2 hấp thu ánh sáng vùng khả kiến  = 438 nm, tương ứng với lượng vùng cấm Eg = 2,83 eV Động học q trình oxy hóa sâu p-xylene màng mỏng vật liệu khung kim UiO66-NH2 nghiên cứu hệ thống dòng vi lượng tuần hoàn với nguồn sáng UV-LED bao gồm đèn UV ( = 365 nm, công suất 8W) 36 đèn LED ( = 400  510 nm, công suất đèn 0,24 W) Từ kết nghiên cứu ảnh hưởng yếu tố phản ứng (áp suất riêng phần tác chất, sản phẩm, lưu lượng dòng cường độ ánh sang) đến tốc độ phản ứng công cụ Solver phần mềm Excel, phương trình động học quang oxy hóa p-xylene màng mỏng vật liệu khung kim UiO66-NH2 đề xuất, phương trình có dạng: r   kPxyl k1.PO2  k1' PH0,52O I0,89 (1 k2.Pxyl  k3.PO2  k4.PCO2  k5.PH0,52O )2 (mmol.g-1.h-1) Oxy tham gia phản ứng dạng hấp phụ phân tử nước tham gia dạng hấp phụ phân ly Phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66NH2 diễn vùng che phủ cao Đối với ảnh hưởng áp suất riêng phần ii nước, tốc độ phản ứng đạt cực trị áp suất riêng phần nước hỗn hợp phản ứng đạt 16,68 hPa Điều hấp phụ cạnh tranh phân tử nước p-xylene tâm hoạt động nồng độ nước cao Sản phẩm CO2 kìm hãm quang oxy hóa p-xylene xúc tác UiO66-NH2, nghĩa tốc độ phản ứng giảm áp suất riêng phần CO2 hỗn hợp khí tăng, tốc độ phản ứng giảm tuyến tính tăng áp suất riêng phần CO2 Cường độ nguồn sáng thay đổi dẫn đến thay đổi đáng kể tốc độ phản ứng Cụ thể, tốc độ quang oxy hóa p-xylene tăng nhanh tăng cường độ ánh sáng iii MỤC LỤC MỤC LỤC vii  DANH MỤC HÌNH ẢNH xi  DANH MỤC BẢNG BIỂU xiii  DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT .xi  MỞ ĐẦU 1  Đặt vấn đề 1  Mục tiêu nghiên cứu 2  Đối tượng phạm vi nghiên cứu 3  Cách tiếp cận phương pháp nghiên cứu 3  Ý nghĩa thực tiễn đề tài 3  CHƯƠNG   TỔNG QUAN 4  1.1 Hợp chất hữu dễ bay (VOCs): thực trạng, tác hại giải pháp 4  1.2 Cơ chế phản ứng quang oxy hóa xúc tác bán dẫn 5  1.3 Các hệ xúc tác quang oxy hóa 6  1.3.1 Titan oxide hệ xúc tác quang khác 6  1.3.1 Xúc tác quang MOFs 7  1.4 Động học phản ứng quang oxy hóa xúc tác pha khí 9  CHƯƠNG 2  PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 26  2.1 Điều chế xúc tác 26  2.1.1 Thiết bị, dụng cụ hóa chất 26  2.1.2 Quy trình điều chế xúc tác 26  vii 2.2 Phân tích tính chất lý – hóa xúc tác 28  2.2.1 Nhiễu xạ tia X – XRD 29  2.2.2 Kính hiển vi điện tử quét – SEM 29  2.2.3 Quang phổ hấp thu UV-Vis mẫu rắn 29  2.2.4 Hấp phụ đẳng nhiệt  BET 29  2.2.5 Quang phổ hồng ngoại – FT-IR 29  2.2.6 Quang phổ Raman 29  2.2.7 Phân tích nhiệt trọng lương – TGA 30  2.2.8 Xác định bề dày màng – Stylus 30  2.3 Nghiên cứu động học phản ứng 30  2.3.1 Sơ đồ hệ thống phản ứng 30  2.3.2 Quy trình thực nghiệm 31  2.3.3 Khảo sát ảnh hưởng yếu tố đến động học phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 31  2.3.3.1 Ảnh hưởng áp suất riêng phần p-xylene 31  2.3.3.2 Ảnh hưởng áp suất riêng phần nước 32  2.3.3.3 Ảnh hưởng áp suất riêng phần oxy 33  2.3.3.4 Ảnh hưởng áp suất riêng phần carbon dioxide 35  2.3.3.5 Ảnh hưởng cường độ ánh sáng 37  2.3.3.6 Xác định cường độ ánh sáng 38  2.3.4 Phân tích hỗn hợp khí 40  viii 2.3.5 Xử lý số liệu thực nghiệm 41  2.3.4.1 Độ chuyển hóa 41  2.3.4.2 Áp suất riêng phần chất .41  2.3.4.3 Tốc độ phản ứng xác định thực nghiệm 42  CHƯƠNG 3  KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 44  3.1 Phân tích tính chất lý hóa xúc tác quang UiO66-NH2 44  3.1.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X xúc tác 44  3.1.2 Phổ hồng ngoại FT-IR xúc tác 45  3.1.3 Phổ Raman xúc tác 46  3.14 Hình thái bề mặt xúc tác UiO66-NH2 47  3.1.5 Phổ hấp thu UV-Vis xúc tác UiO66-NH2 48  3.1.6 Diện tích bề mặt riêng, thể tích kích thước lỗ xốp UiO66-NH2 50  3.1.7 Giản đồ nhiệt trọng lượng UiO66-NH2 51  3.1.8 Độ dày màng theo phương pháp Stylus 52  3.2 Nghiên cứu động học phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 52  3.2.1 Ảnh hưởng áp suất riêng phần p-xylene đến tốc độ phản ứng 53  3.2.2 Ảnh hưởng áp suất riêng phần nước đến tốc độ phản ứng 58  3.2.3 Ảnh hưởng áp suất riêng phần oxy đến tốc độ phản ứng 64  3.2.4 Ảnh hưởng áp suất riêng phần CO2 đến tốc độ phản ứng 70  3.2.5 Ảnh hưởng cường độ ánh sáng đến tốc độ phản ứng 75  ix KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 83  Kết luận 83  Kiến nghị 84  TÀI LIỆU THAM KHẢO 85  DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 85  LÝ LỊCH TRÍCH NGANG CỦA HỌC VIÊN 93  x DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình 1.1 Minh họa chế phản ứng phân hủy VOCs 5  Hình 1.2 Mơ cấu trúc tinh thể vật liệu MOF UiO66-NH2 Hình 2.1 Quy trình điều chế xúc tác 27  Hình 2.2 Sơ đồ nguyên lý hệ thống nghiên cứu động học phản ứng dịng vi lượng tuần hồn khơng gradient 30  Hình 2.3 Đường chuẩn nồng độ Fe2+ theo độ hấp thu 40 Hình 3.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X UiO66-NH2 45  Hình 3.2 Kết quang phổ hồng ngoại FT-IR UiO66-NH2 46  Hình 3.3 Kết quang phổ Raman UiO66-NH2 47  Hình 3.4 Ảnh SEM UiO66-NH2 48  Hình 3.5 Kết phân tích phổ hấp thu UV-Vis UiO66-NH2 49  Hình 3.6 Biểu đồ Tauc UiO66-NH2 49  Hình 3.7 Giản đồ nhiệt trọng lượng xúc tác UiO66-NH2 51  Hình 3.8 Biểu đồ xác định độ dày màng UiO66-NH2 phương pháp Stylus 52  Hình 3.9 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào độ chuyển hóa p-xylene với thay đổi áp suất riêng phần p-xylene 56  Hình 3.10 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào áp suất riêng phần p-xylene .57  xi Hình 3.11 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào độ chuyển hóa p-xylene với thay đổi áp suất riêng phần nước 61  Hình 3.12 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào áp suất riêng phần nước .62  Hình 3.13 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào độ chuyển hóa p-xylene với thay đổi áp suất riêng phần oxy 68  Hình 3.14 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào áp suất riêng phần oxy .69  Hình 3.15 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào độ chuyển hóa p-xylene với thay đổi áp suất riêng phần carbon dioxide 73  Hình 3.16 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào áp suất riêng phần carbon dioxide 74  Hình 3.17 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào độ chuyển hóa p-xylene với cường độ ánh sáng thay đổi 77  Hình 3.18 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 với cường độ ánh sáng thay đổi 78 xii DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Bảng số phương trình động học 16  Bảng 1.2 Hằng số tốc độ phản ứng số cân hấp phụ trình quang phân hủy formaldehyde xúc tác Ag/TiO2 21 Bảng 2.1 Thành phần dịng khí khảo sát ảnh hưởng áp suất riêng phần ban đầu p-xylene đến tốc độ phản ứng .32  Bảng 2.2 Thành phần dịng khí khảo sát ảnh hưởng áp suất riêng phần ban đầu nước đến tốc độ phản ứng 32  Bảng 2.3 Thành phần dịng khí khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng khơng có mặt nước 33  Bảng 2.4 Thành phần dịng khí khảo sát ảnh hưởng áp suất riêng phần ban đầu oxy đến tốc độ phản ứng .33  Bảng 2.5 Thành phần dịng khí khảo sát ảnh hưởng áp suất riêng phần ban đầu CO2 đến tốc độ phản ứng 35  Bảng 2.6 Thành phần dịng khí khảo sát ảnh hưởng cường độ ánh sáng đến tốc độ phản ứng 37 Bảng 3.1 So sánh diện tích bề mặt riêng xúc tác UiO66-NH2 với xúc tác quang khác 50  Bảng 3.2 Kết nghiên cứu động học phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 áp suất riêng phần p-xylene khác 53  Bảng 3.3 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 vào áp suất riêng phần p-xylene .57  xiii Phương trình động học phản ứng thu sở giúp chọn điều kiện mà tốc độ phản ứng quang oxy hóa p-xylene pha khí màng mỏng xúc tác UiO66-NH2 cao cung cấp thông tin quan trọng cho thiết kế thiết bị phản ứng Kiến nghị  Tiến hành nghiên cứu chế phản ứng quang oxy hóa sâu p-xylene màng mỏng vật liệu khung kim UiO66-NH2 Từ đó, đề xuất phương trình phản ứng mơ tả chế q trình quang oxy hóa p-xylene thành hợp chất vô (CO2 H2O)  Nghiên cứu hệ xúc tác UiO66-NH2 biến tính phản ứng phân hủy hợp chất hữu dễ bay nói chung pha khí 84 DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ Luu Cam Loc, Nguyen Thi Thuy Van, Nguyen Thanh Tinh, Nguyen Tri, Nguyen Phung Anh, Hoang Tien Cuong, Ha Cam Anh “Kinetics of p-xylene photocatalytic degradation on UiO66-NH2 thin film under UV-LED irradiation” Presented at the 1st Int Conf on Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis, Budapest, Hungary 2018 85 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] M S Kamal et al "Catalytic oxidation of volatile organic compounds (VOCs)–A review," Atmospheric Environment Vol 140, pp 117-134, 2016 [2] X Zhang et al "Adsorption of VOCs onto engineered carbon materials: A review," Journal of hazardous materials Vol 338, pp 102-123, 2017 [3] S C Kim and W G Shim "Catalytic combustion of VOCs over a series of manganese oxide catalysts," Applied Catalysis B: Environmental Vol 98, no 3-4, pp 180-185, 2010 [4] F Yu et al "Adsorption isotherms of VOCs onto an activated carbon monolith: Experimental measurement and correlation with different models," Journal of Chemical and Engineering Data Vol 47, no 3, pp 467-473, 2002 [5] D DAS et al "Removal of volatile organic compound by activated carbon fiber," Carbon Vol 42, no 14, pp 2949-2962, 2004 [6] B.-S Choi and J Yi "Simulation and optimization on the regenerative thermal oxidation of volatile organic compounds," Chemical Engineering Journal Vol 76, no 2, pp 103-114, 2000 [7] L Zou et al "Removal of VOCs by photocatalysis process using adsorption enhanced TiO2–SiO2 catalyst," Chemical Engineering and Processing: Process Intensification Vol 45, no 11, pp 959-964, 2006 [8] W.-K Jo and K.-H Park "Heterogeneous photocatalysis of aromatic and chlorinated volatile organic compounds (VOCs) for non-occupational indoor air application," Chemosphere Vol 57, no 7, pp 555-565, 2004 [9] A Bouzaza et al "Photocatalytic degradation of some VOCs in the gas phase using an annular flow reactor: determination of the contribution of mass transfer and chemical reaction steps in the photodegradation process," Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Vol 177, no 2, pp 212-217, 2006 [10] B Ohtani "Preparing articles on photocatalysis—beyond the illusions, misconceptions, and speculation," Chemistry letters Vol 37, no 3, pp 216229, 2008 [11] J Mo et al "Photocatalytic purification of volatile organic compounds in indoor air: a literature review," Atmospheric Environment Vol 43, no 14, pp 2229-2246, 2009 86 [12] Y Liu and R O Claus "Blue light emitting nanosized TiO2 colloids," Journal of the American Chemical Society Vol 119, no 22, pp 5273-5274, 1997 [13] T Tachikawa et al "Photoinduced charge-transfer processes on MOF-5 nanoparticles: elucidating differences between metal-organic frameworks and semiconductor metal oxides," The Journal of Physical Chemistry C Vol 112, no 36, pp 14090-14101, 2008 [14] P Mahata et al "Novel photocatalysts for the decomposition of organic dyes based on metal-organic framework compounds," The Journal of Physical Chemistry B Vol 110, no 28, pp 13759-13768, 2006 [15] W W Du et al "MicroRNA miR-24 enhances tumor invasion and metastasis by targeting PTPN9 and PTPRF to promote EGF signaling," J Cell Sci Vol 126, no 6, pp 1440-1453, 2013 [16] L Shen et al "CdS-decorated UiO–66 (NH2) nanocomposites fabricated by a facile photodeposition process: an efficient and stable visible-light-driven photocatalyst for selective oxidation of alcohols," Journal of Materials Chemistry A Vol 1, no 37, pp 11473-11482, 2013 [17] M A Nasalevich et al "Enhancing optical absorption of metal–organic frameworks for improved visible light photocatalysis," Chemical Communications Vol 49, no 90, pp 10575-10577, 2013 [18] D Sun et al "Introduction of a mediator for enhancing photocatalytic performance via post-synthetic metal exchange in metal–organic frameworks (MOFs)," Chemical Communications Vol 51, no 11, pp 2056-2059, 2015 [19] L Shi et al "Electrostatic Self‐Assembly of Nanosized Carbon Nitride Nanosheet onto a Zirconium Metal–Organic Framework for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction," Advanced functional materials Vol 25, no 33, pp 5360-5367, 2015 [20] Y Fu et al "An Amine‐Functionalized Titanium Metal–Organic Framework Photocatalyst with Visible‐Light‐Induced Activity for CO2 Reduction," Angewandte Chemie Vol 124, no 14, pp 3420-3423, 2012 [21] J He et al "A dye-sensitized Pt@ UiO-66 (Zr) metal–organic framework for visible-light photocatalytic hydrogen production," Chemical Communications Vol 50, no 53, pp 7063-7066, 2014 [22] E Gregory et al "Tuning the Adsorption Properties of UiO-66 via Ligand Functionalization," Langmuir, 2012 87 [23] R K Vakiti, "Hydro/Solvothermal Synthesis, Structures and Properties of Metal-Organic Frameworks Based on S-Block Metals," Master of Science, Western Kentucky University, USA, 2012 [24] O Yaghi and H Li "Hydrothermal synthesis of a metal-organic framework containing large rectangular channels," Journal of the American Chemical Society Vol 117, no 41, pp 10401-10402, 1995 [25] N Stock and S Biswas "Synthesis of metal-organic frameworks (MOFs): routes to various MOF topologies, morphologies, and composites," Chemical reviews Vol 112, no 2, pp 933-969, 2011 [26] A Pichon et al "Solvent-free synthesis of a microporous metal–organic framework," CrystEngComm Vol 8, no 3, pp 211-214, 2006 [27] H T Chang et al "A kinetic model for photocatalytic degradation of organic contaminants in a thin-film TiO2 catalyst," Water Research Vol 34, no 2, pp 407-416, 2000 [28] M Kandiah et al "Synthesis and stability of tagged UiO-66 Zr-MOFs," Chemistry of Materials Vol 22, no 24, pp 6632-6640, 2010 [29] K E O'Shea and C Cardona "Hammett study on the TiO2-catalyzed photooxidation of para-substituted phenols A kinetic and mechanistic analysis," The Journal of Organic Chemistry Vol 59, no 17, pp 50055009, 1994 [30] N Takeda et al "Effect of inert supports for titanium dioxide loading on enhancement of photodecomposition rate of gaseous propionaldehyde," The Journal of Physical Chemistry Vol 99, no 24, pp 9986-9991, 1995 [31] S B Kim and S C Hong "Kinetic study for photocatalytic degradation of volatile organic compounds in air using thin film TiO2 photocatalyst," Applied Catalysis B: Environmental Vol 35, no 4, pp 305-315, 2002 [32] I Sopyan "Kinetic analysis on photocatalytic degradation of gaseous acetaldehyde, ammonia and hydrogen sulfide on nanosized porous TiO2 films," Science and Technology of Advanced Materials Vol 8, no 1–2, pp 33-39, 2007 [33] Y Luo and D F Ollis "Heterogeneous photocatalytic oxidation of trichloroethylene and toluene mixtures in air: kinetic promotion and inhibition, time-dependent catalyst activity," Journal of Catalysis Vol 163, no 1, pp 1-11, 1996 88 [34] W J Liang et al "Photocatalytic degradation of gaseous acetone, toluene, and p-xylene using a TiO2 thin film," Journal of Environmental Science and Health Part A Vol 45, no 11, pp 1384-1390, 2010 [35] Y Ku et al "Decomposition of gaseous trichloroethylene in a photoreactor with TiO2-coated nonwoven fiber textile," Applied Catalysis B: Environmental Vol 34, no 3, pp 181-190, 2001 [36] D.-R Park et al "Photocatalytic oxidation of ethylene to CO2 and H2O on ultrafine powdered TiO2 photocatalysts in the presence of O2 and H2O," Journal of catalysis Vol 185, no 1, pp 114-119, 1999 [37] J Zhao and X Yang "Photocatalytic oxidation for indoor air purification: a literature review," Building and Environment Vol 38, no 5, pp 645-654, 2003 [38] J Peral and D F Ollis "Heterogeneous photocatalytic oxidation of gasphase organics for air purification: acetone, 1-butanol, butyraldehyde, formaldehyde, and m-xylene oxidation," Journal of Catalysis Vol 136, no 2, pp 554-565, 1992 [39] C Ao et al "Photodegradation of formaldehyde by photocatalyst TiO2: effects on the presences of NO, SO2 and VOCs," Applied catalysis B: environmental Vol 54, no 1, pp 41-50, 2004 [40] T N Obee and S O Hay "Effects of moisture and temperature on the photooxidation of ethylene on titania," Environmental science & technology Vol 31, no 7, pp 2034-2038, 1997 [41] T Ibusuki, and Takeuchi, K "Toluene oxidation on UV-irradiation on titanium dioxide with and without O2, NO2 or H2O at ambient temperature," Atmos Environ Vol 20, p 1711, 1986 [42] O d'Hennezel et al "Benzene and toluene gas-phase photocatalytic degradation over H2O and HCL pretreated TiO2: by-products and mechanisms," Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Vol 118, no 3, pp 197-204, 1998 [43] L C Lộc Động học phản ứng xúc tác NXB Đại học Quốc Gia Tp Hồ Chí Minh, 2017, tr 386-390 [44] V Augugliaro et al "Photocatalytic oxidation of gaseous toluene on anatase TiO2 catalyst: mechanistic aspects and FT-IR investigation," Applied Catalysis B: Environmental Vol 20, no 1, pp 15-27, 1999 [45] C.-P Chang et al "Heterogeneous photocatalytic oxidation of acetone for air purification by near UV-irradiated titanium dioxide," Journal of 89 Environmental Science and Health, Part A Vol 38, no 6, pp 1131-1143, 2003 [46] W A Jacoby et al "Kinetics of the oxidation of trichloroethylene in air via heterogeneous photocatalysis," Journal of Catalysis Vol 157, no 1, pp 8796, 1995 [47] L A Dibble and G B Raupp "Kinetics of the gas-solid heterogeneous photocatalytic oxidation of trichloroethylene by near UV illuminated titanium dioxide," Catalysis Letters Vol 4, no 4-6, pp 345-354, 1990 [48] Y.-H Lin et al "A kinetic study for the degradation of 1,2-dichloroethane by S-doped TiO2 under visible light," Journal of nanoparticle research Vol 16, no 8, p 2539, 2014 [49] J.-L Shie et al "Photodegradation kinetics of formaldehyde using light sources of UVA, UVC and UVLED in the presence of composed silver titanium oxide photocatalyst," Journal of Hazardous Materials Vol 155, no 1-2, pp 164-172, 2008 [50] S Yamazaki et al "Kinetic studies of oxidation of ethylene over a TiO2 photocatalyst," Journal of Photochemistry and Photobiology A: chemistry Vol 121, no 1, pp 55-61, 1999 [51] K.-H Wang et al "The study of the photocatalytic degradation kinetics for dichloroethylene in vapor phase," Chemosphere Vol 39, no 9, pp 13711384, 1999 [52] C L Luu et al "Synthesis, characterization and adsorption ability of UiO66-NH2," Advances in Natural Sciences: Nanoscience and Nanotechnology Vol 6, no 2, p 025004, 2015 [53] C Hatchard and C A Parker "A new sensitive chemical actinometer-II Potassium ferrioxalate as a standard chemical actinometer," Proc R Soc Lond A Vol 235, no 1203, pp 518-536, 1956 [54] M Montalti et al Handbook of photochemistry CRC Press: New York, 2006, pp 602-604 [55] S L Murov et al Handbook of photochemistry CRC Press: New York, 1993, pp 298-305 [56] M I Temkin "Rate relaxation in a two step catalytic reaction," Kinetika i Kataliz Vol 17, no 5, pp 1095-1099, 1976 90 [57] A Huang et al "Microwave-assisted synthesis of well-shaped UiO-66-NH2 with high CO2 adsorption capacity," Materials Research Bulletin Vol 98, pp 308-313, 2018 [58] T W Goh et al "Utilizing mixed-linker zirconium based metal-organic frameworks to enhance the visible light photocatalytic oxidation of alcohol," Chemical Engineering Science Vol 124, pp 45-51, 2015 [59] J Hou et al "Synthesis of UiO-66-NH2 derived heterogeneous copper (II) catalyst and study of its application in the selective aerobic oxidation of alcohols," Journal of Molecular Catalysis A: Chemical Vol 407, pp 53-59, 2015 [60] S Chavan et al "H2 storage in isostructural UiO-67 and UiO-66 MOFs," Physical Chemistry Chemical Physics Vol 14, no 5, pp 1614-1626, 2012 [61] E Pretsch et al Structure determination of organic compounds Springer, 2000 [62] Y Cao et al "UiO66-NH2/GO Composite: Synthesis, Characterization and CO2 Adsorption Performance," Materials Vol 11, no 4, p 589, 2018 [63] C L Luu et al "Thin film nano-photocatalyts with low band gap energy for gas phase degradation of p-xylene: TiO2 doped Cr, UiO66-NH2 and LaBO3 (B= Fe, Mn, and Co)," Advances in Natural Sciences: Nanoscience and Nanotechnology Vol 9, no 1, p 015003 (8pp), 2017 [64] Y L Yi Gao, Haoran Ana, Yiyu Fengacd and Wei Feng "Copolymers of aniline and 2-aminoterephthalic acid as a novel cathode material for hybrid supercapacitors," RSC Advances Vol 7, pp 8762-8770, 2017 [65] J Long et al "Amine-functionalized zirconium metal–organic framework as efficient visible-light photocatalyst for aerobic organic transformations," Chemical Communications Vol 48, no 95, pp 11656-11658, 2012 [66] Y Su et al "Cd0.2Zn0.8S@ UiO-66-NH2 nanocomposites as efficient and stable visible-light-driven photocatalyst for H2 evolution and CO2 reduction," Applied Catalysis B: Environmental Vol 200, pp 448-457, 2017 [67] P V Gosavi and R B Biniwale "Pure phase LaFeO3 perovskite with improved surface area synthesized using different routes and its characterization," Materials Chemistry and Physics Vol 119, no 1, pp 324329, 2010 [68] N Venkatachalam et al "Sol–gel preparation and characterization of nanosize TiO2: its photocatalytic performance," Materials Chemistry and Physics Vol 104, no 2-3, pp 454-459, 2007 91 [69] S J Garibay and S M Cohen "Isoreticular synthesis and modification of frameworks with the UiO-66 topology," Chemical communications Vol 46, no 41, pp 7700-7702, 2010 [70] S M Chavan et al "Synthesis and characterization of amine-functionalized mixed-ligand metal–organic frameworks of UiO-66 topology," Inorganic chemistry Vol 53, no 18, pp 9509-9515, 2014 [71] K.-Y A Lin et al "Adsorption of fluoride to UiO-66-NH2 in water: stability, kinetic, isotherm and thermodynamic studies," Journal of colloid and interface science Vol 461, pp 79-87, 2016 [72] N Q Tuấn, "Quang oxi hóa p-xylene TiO2," Luận án Tiến sĩ, Viện Hàn lâm Khoa học Cơng nghệ, TP Hồ Chí Minh, 2010 [73] J.-F Wu et al "Kinetic modeling of promotion and inhibition of temperature on photocatalytic degradation of benzene vapor," Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Vol 170, no 3, pp 299-306, 2005 [74] X Wang et al "Ceria-based catalysts for the production of H2 through the water-gas-shift reaction: Time-resolved XRD and XAFS studies," Topics in Catalysis Vol 49, no 1-2, p 81, 2008 92 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG CỦA HỌC VIÊN I LÝ LỊCH SƠ LƯỢC: Họ tên: NGUYỄN THANH TỊNH Giới tính: Nam Ngày, tháng, năm sinh: 14/8/1994 Nơi sinh: Bình Định Email: tinhnt1408@gmail.com Điện thoại: 0382.443.766 II Q TRÌNH ĐÀO TẠO: Thời gian Trình độ Nơi đào tạo Chuyên ngành 10/2012  Đại học 8/2016 Trường Đại học Công Cơng nghệ Hóa học nghiệp Thực phẩm TP Hồ Chí Minh 10/2016 đến Trường Đại học Công Kỹ thuật Hóa học nghiệp TP Hồ Chí Minh Cao học TP HCM, ngày 01 tháng năm 2018 Người khai Nguyễn Thanh Tịnh 93 94 95 96 97 98 ... trình động học q trình quang oxy hóa pxylene màng mỏng vật liệu khung kim UiO66 -NH2 Đối tượng phạm vi nghiên cứu  Đối tượng nghiên cứu: phản ứng quang oxy hóa p- xylene màng mỏng vật liệu khung kim. .. cứu động học phản ứng quang oxy hóa p- xylene màng mỏng xúc tác UiO66 -NH2 ? ?p suất riêng phần p- xylene khác 53  Bảng 3.3 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p- xylene màng mỏng. .. cứu động học phản ứng quang oxy hóa p- xylene màng mỏng xúc tác UiO66 -NH2 ? ?p suất riêng phần oxy khác 65  Bảng 3.8 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng quang oxy hóa p- xylene màng mỏng xúc tác UiO66-NH2