CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
3.3. PHÂN BỐ MẬT ĐỘ ĐIỆN TÍCH
Các hình biểu diễn từ 3.30 đến 3.41: màu vàng biểu diễn sự nhận điện tích, màu xanh biểu diễn sự nhường điện tích.
Graphene là dạng cacbon 2 chiều, có cấu trúc lục giác (giống cấu trúc tổ ong) với mỗi nguyên tử C hình thành 3 liên kết σ với mỗi nguyên tử C lân cận gần nhất từ 3 điện tử hóa trị (hình 1.1a). Những liên kết cộng hóa trị cacbon – cacbon gần giống với liên kết trong kim cương làm cho graphene có những tính chất cơ và nhiệt giống như của kim cương. Electron hóa trị thứ tư không tham gia liên kết cộng hóa trị, nó ở trạng thái 2pz định hướng vuông góc với tấm graphene và hình thành vùng π dẫn.
43
Dùng phần mềm Avogadro để xây dựng cấu trúc graphene 4 x 4 và pha tạp các nguyên tố N hay B vào ở các vị trí AA, AB, AC. Tiếp tục gắn các phân tử nước vào graphene trên với các hướng khác nhau. Dùng phần mềm Puttty với chương trình Quantum Espresso để tối ƣu các cấu hình, ta đƣợc các cấu hình 1 leg – H2O/gra, 2 leg – H2O/gra, O down – H2O/gra hình 3.30 đến 3.32).
Tất cả tương tác giữa phân tử H2O và lớp graphene là tương tác vật lý với năng lƣợng hấp phụ thấp hơn 200 meV.
Xu hướng O hướng xuống bền khi N pha tạp vào graphene được giải thích dựa trên charge density difference (CDD). Dựa trên CDD, ta thấy có sự phân cực tương tác giữa H2O và graphene pha tạp N. Tương tác giữa H2O và graphene pha tạp N là tương tác đẩy (repulsion) vì phần điện tích mất nằm ở khoảng không gian giữa H2O và graphene pha tạp N.
Hình 3.30. Sự phân bố điện tích khi 1 nguyên tử H quay xuống graphene nguyên chất (1 leg – H2O/gra)
Hình 3.31. Sự phân bố điện tích khi 2 nguyên tử H quay xuống graphene nguyên chất (2 leg – H2O/gra)
Hình 3.32. Sự phân bố điện tích khi nguyên tử O quay xuống graphene nguyên chất (O down – H2O/gra)
44
Xu hướng H hướng xuống bền khi B pha tạp vào graphene được giải thích dựa trên charge density difference (CDD). Dựa trên CDD, ta thấy có sự phân cực tương tác giữa H2O và graphene pha tạp B. Tương tác giữa H2O và graphene pha tạp B là tương tác hút attraction) vì phần điện tích nhận nằm ở khoảng không gian giữa H2O và graphene pha tạp B.
Từ hình 3.33 đến 3.36 là graphene pha tạp N, mật độ màu xanh nhiều hơn, chứng tỏ là khi pha tạp N thì eletron thứ 5 của nguyên tử N sẽ nhường đi cho môi trường. Qua 4 hình trên, mức độ phân bố điện tích cũng khác nhau, do sự khác nhau về cách bố trí 2 nguyên tử N (AC, AB, AA), kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết luận của Holzinger [12], [38]. Nitơ xuất hiện trên bề mặt của ống nano sẽ có vai trò nhƣ nhóm chức, chúng tạo cho chất nền có hoạt tính hóa học hơn so với trạng thái nguyên chất. Từ đó sẽ có nhiều ứng dụng từ quá trình này.
Hình 3.33. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 1 nguyên tử N
Hình 3.35. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử N ở vị trí AB.
Hình 3.34. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử N ở vị trí AC.
Hình 3.36. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử N ở vị trí AA.
45
Hình 3.37 đến 3.40 graphene pha tạp nguyên tử B, mật độ màu vàng nhiều hơn, chứng tỏ khi pha tạp B thì tạo thành các lỗ trống, chúng sẽ nhận điện tích của môi trường.
Hình 3.37. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 1 nguyên tử B.
Hình 3.38. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử B ở vị trí AC.
Hình 3.39. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử B ở vị trí AB.
Hình 3.40. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử B ở vị trí AA.
Hình 3.41. Sự phân bố điện tích khi cho 1 phân tử nước vào graphene pha tạp 2 nguyên tử N và B.
46
Sự nhường và nhận điện tích được biểu hiện rõ nét ở hình 3.41 khi pha tạp cả N và B vào graphene.
Bên cạnh sự nhường nhận điện tích khi pha tạp N hay B, thì ngay trên bề mặt lớp graphene vẫn xuất hiện các vết nhường hoặc nhận, các nguyên tử C còn các obitan pz chƣa tham gia liên kết nên chúng xen phủ với nhau tạo thành các liên kết π, tham gia vào quá trình nhường hoặc nhận điện tích.