Cỏc mụ hỡnh vật liệu bao gồm SiO2 VĐH ở ba mật độ khỏc nhau, mụ hỡnh Al2O3.2SiO2 lỏng trong khoảng ỏp suất 0-30 GPa và mụ hỡnh PbO.2SiO2 lỏng với hàm lượng PbO trong khoảng 0.05-0.75 đó được xõy dựng. Cỏc thụng số cấu trỳc cơ bản của cỏc mụ hỡnh phự hợp tốt với cỏc kết quả mụ phỏng và thực nghiệm trước đú.
Cấu trỳc của vật liệu SiO2 bao gồm cỏc đơn vị SiO4, SiO5 và SiO6 với cỏc tỷ lệ khỏc nhau phõn bố trong khụng gian ba chiều. Cỏc đơn vị SiO4 kết nối với nhau
qua gúc với độ dài liờn kết Si-Si là 3.15-3.20 Å. Cỏc đơn vị SiO5 và SiO6 kết nối với nhau qua gúc, cạnh và mặt với độ dài liờn kết S-Si tương ứng là 3.15-3.20 Å, 2.76-2.78 Å và 2.55-2.57 Å. Điều này giải thớch vỡ sao đỉnh thứ nhất Si-Si trong HPBXT của cỏc đơn vị SiO5 và SiO6 tỏch thành hai đỉnh nhỏ.
Cấu trỳc của Al2O3.2SiO2 phụ thuộc khụng đỏng kể vào ỏp suất. Độ dài của cỏc cặp Si-O và Al-O thay đổi trong phạm vi hẹp từ 1.58 đến 1.60 Å và từ 1.66 đến 1.70 Å tương ứng khi tăng ỏp suất từ 0 đến 10 GPa và cỏc độ dài liờn kết này khụng thay đổi khi ỏp suất lớn hơn 10 GPa. Số phối trớ 4 của cỏc cặp Si-O và Al-O giảm khi ỏp suất tăng, trong khi số phối trớ 5 và 6 tăng khi ỏp suất tăng. Mụ hỡnh Al2O3.2SiO2 lỏng được xõy dựng trong khoảng nhiệt độ 2100 K-3500 K tồn tại cỏc đơn vị SiOx (x=4, 5) và AlOy (y=3, 4, 5). Kớch thước và hỡnh dạng của cỏc đơn vị AlO3, AlO4 và SiO4 gần như khụng thay đổi đối với nhiệt độ, trong khi đơn vị SiO5 bị biến dạng nhẹ khi nhiệt độ tăng.
Kết quả khảo sỏt đối với PbO.2SiO2 cho thấy trong mụ hỡnh tồn tại cỏc đơn vị cấu trỳc SiOx (x=4, 5) và PbOy (y=2, 3, 4). Tỷ lệ của cỏc đơn vị SiO4 thay đổi nhẹ, trong tỷ lệ đơn vị SiO5 gần như khụng đổi khi nồng độ PbO tăng. Cấu trỳc tầm trung được phõn tớch qua cỏc liờn kết OTx (x=2, 3 và 4; T là Si và Pb). Kớch thước và hỡnh dạng của cỏc liờn kết OTx gần như khụng phụ thuộc vào thành phần của PbO.
Cỏc kết quả nờu trờn đó được đăng trong cỏc tạp chớ sau:
1. N. V. Hong, L. T. Vinh, P. K. Hung, M. V. Dung, and N. V. Yen, The structural
transition under densification and the relationship between structure and density of silica glass, The European Physical Journal B, 2019. 92 (8), 1-7. (ISI-Q2)
2. M. V. Dũng, L. T. Vinh and N. M. Tuấn, Mụ phỏng cấu trỳc của vật liệu
aluminosilicate, Tạp chớ Khoa học, 2018. 15 (9), 35.
3. M. V. Dung, L. T. Vinh, V. H. Duy, N. K. Tam, T. T. Nam, N. M. Tuan, T. D.
Quynh, and N. Van Yen, Temperature Dependence of Microstructure in Liquid Aluminosilicate, in International Conference on Advanced Engineering Theory and Applications, 2018, 441-449: Springer. (Scopus).
4. T. T. Dung, T. D. Quynh, N. V. Yen, M. V. Dung, N. M. Tuan and L. T. Vinh, The microstructure of liquid Lead Silicate under PbO content, in Journal of Physics: Conference Series, 2020, 1706 (1), 012019: IOP Publishing. (Scopus)
CHƯƠNG 4. NGHIấN CỨU CẤU TRÚC CỦA VẬT LIỆU ễXÍT NHễM- SILICÁT VÀ ễXÍT NATRI-SILICÁT THễNG QUA PHÂN TÍCH
SIMPLEX, SHELL-CORE VÀ VORONOI
Cỏc tớnh toỏn và mụ phỏng trong chương 3 cho thấy cấu trỳc của ụxớt nhụm- silicỏt phụ thuộc khụng đỏng kể vào ỏp suất và nhiệt độ thụng qua phõn tớch cỏc đơn vị phối trớ TOx. Sự khụng đồng nhất của vật liệu silicỏt ở cấp độ vi mụ cũng được phõn tớch thụng qua cỏc đơn vị phối trớ TOx và liờn kết OTy. Cỏc kết quả nhận được cung cấp thờm những thụng tin về mạng cấu trỳc của vật liệu. Tuy nhiờn, cấu trỳc khụng đồng nhất khụng chỉ được phõn tớch qua cỏc đơn vị phối trớ mà cũn liờn quan đến sự thăng giỏng của cỏc vựng thể tớch tự do và thành phần húa học.
Để làm rừ thờm sự phụ thuộc cấu trỳc của vật liệu ụxớt nhụm-silicỏt vào ỏp suất và nhiệt độ, chỳng tụi phõn tớch phõn bố của cỏc simplex và shell-core trong vật liệu ụxớt nhụm-silicỏt khi ỏp suất và nhiệt độ thay đổi. Đối với ụxớt natri-silicỏt, cấu trỳc được phõn tớch thụng qua sự phõn bố của cỏc nguyờn tử trong cỏc đa diện Voronoi quanh nguyờn tử O của cỏc vật liệu NS2 và NS4 ở nhiệt độ 1873 K và ỏp suất 0.1 MPa.
4.1. Phõn tớch simplex
Để làm rừ ảnh hưởng của ỏp suất và nhiệt độ đến cấu trỳc của ụxớt nhụm- silicỏt, chỳng tụi phõn tớch sự phõn bố của cỏc VS, OS, CS khi ỏp suất và nhiệt độ thay đổi.