3. Nghiờn cứu chuyển dời phỏt xạ của exciton qua việc nghiờn cứu HQ
1.5. Hiện tượng nhấp nhỏy huỳnh quang trong cỏc chấm lượng tử
Một tớnh chất quang quan trọng của CLT bỏn dẫn là quỏ trỡnh phỏt HQ nhấp
lần lượt chuyển từ trạng thỏi “bật” sang trạng thỏi “tắt”, ngay cả khi được kớch thớch
quang liờn tục. Hiện nay, chưa cú một cơ chế chớnh xỏc nào cho quỏ trỡnh này được
chấp nhận. Tuy nhiờn, núi chung, người ta cho rằng hiện tượng nhấp nhỏy HQ là do quỏ trỡnh tớch điện của CLT. Nano tinh thể tớch điện (cú điện tớch dư) cú thể khụng
phỏt xạ do quỏ trỡnh tỏi hợp khụng bức xạ giữa điện tớch dư đú với cặp điện tử - lỗ
trống mà được sinh ra bởi kớch thớch quang. Quỏ trỡnh tỏi hợp khụng bức xạ này
diễn ra với tốc độ rất nhanh trong khoảng thời gian dưới nano giõy, nhanh hơn rất
nhiều so với quỏ trỡnh phỏt xạ. Quỏ trỡnh này cú thể là quỏ trỡnh tỏi hợp Auger, trong đú điện tử hoặc lỗ trống thoỏt ra lớp vỏ bao quanh do hiệu ứng chui ngầm hoặc bị
bắt vào cỏc trạng thỏi bẫy bề mặt [20]. Sự phỏt xạ của CLT ở trạng thỏi “tắt” khi CLT tớch điện và chuyển sang trạng thỏi “bật” khi CLT trở lại trạng thỏi trung hũa
về điện [20], [94]. Năng lượng sinh ra trong quỏ trỡnh tỏi hợp khụng phỏt xạ cú thể kớch thớch cỏc phonon. Mặc dự tỏi hợp phỏt xạ nhiều phonon qua cỏc sai hỏng được
xem là nguyờn nhõn chớnh của tỏi hợp khụng phỏt xạ trong bỏn dẫn vựng cấm thẳng, nhưng rất khú giải thớch tớnh ngẫu nhiờn tự nhiờn của nhấp nhỏy HQ bằng quỏ trỡnh
tỏi hợp này. Do vậy, hiện tượng nhấp nhỏy về bản chất được coi là do quỏ trỡnh tỏi
hợp Auger [13], [20], [41], [94]. Hiện tượng HQ nhấp nhỏy làm giảm đỏng kể số
lượng photon được ghi nhận trong khoảng thời gian ở chế độ “tắt”. Điều này hạn
chế những ứng dụng của NNTT trong sinh học, quang lượng tử và quang điện tử. Vỡ
vậy, một mục tiờu được đề ra là chế tạo cỏc CLT khụng cú phỏt xạ nhấp nhỏy. Việc
hạn chế quỏ trỡnh tỏi hợp Auger trong CLT sẽ dẫn đến hạn chế hiện tượng nhấp
nhỏy HQ [4], [13], [20], [41], [94]. Một trong những giải phỏp được đưa ra để hạn
chế nhấp nhỏy là tỏch riờng điện tử và lỗ trống để giảm tỏi hợp Auger thụng qua
việc tăng chiều dầy lớp vỏ [13], [20], [41], [94]. Ảnh hưởng của chiều dầy lớp vỏ
lờn sự nhấp nhỏy của CLT đó được nghiờn cứu với CLT CdSe/ZnS cú cấu trỳc lừi- vỏ [21]. Kết quả cho thấy chiều dầy lớp vỏ ZnS lờn tới 7 ML khụng cú ảnh hưởng đỏng kể lờn tớnh chất nhấp nhỏy của CLT. Kết quả này cú thể là do sự sai lệch hằng
số mạng lớn giữa lừi CdSe và vỏ ZnS, dẫn đến cú nhiều sai hỏng trong lớp vỏ ZnS.
rừ ràng vào chiều dầy lớp vỏ trong cấu trỳc CdSe/CdS/ZnCdS/ZnS. Vỡ vậy, ảnh hưởng của lớp vỏ của CLT cú cấu trỳc lừi/vỏ lờn tớnh chất HQ nhấp nhỏy của CLT
vẫn cũn là vấn đề cần được nghiờn cứu tiếp theo.
Kết luận chương 1
Trong khuụn khổ gần đỳng khối lượng hiệu dụng vựng cú dạng parabol, đối
với cỏc tinh thể cú kớch thước nano một, cú đối xứng hỡnh cầu và cú cấu trỳc tinh thể lập phương, trạng thỏi exciton cơ bản (1S3/21Se) suy biến bội 8. Tất cả cỏc yếu tố như: cấu trỳc tinh thể lục giỏc, sự bất đối xứng về hỡnh dạng tinh thể và tương tỏc trao đổi điện tử - lỗ trống, kết hợp lại, làm tỏch mức exciton suy biến bội tỏm thành năm mức. Cỏc mức này được ký hiệu bởi độ lớn của hỡnh chiếu của mụ men xung lượng toàn phần của exciton, F = M + sz, một mức với F = ± 2, hai mức với F = ± 1,
và hai mức với F = 0. Trạng thỏi exciton với hỡnh chi ếu mụ men xung lượng toàn
phần F = ±1 suy biến bội ba là trạng thỏi tớch cực quang cũn gọi là trạng thỏi exciton sỏng. Trạng thỏi exciton cơ bản cú hỡnh chiếu mụ men xung lượng toàn phần F = ±2
là trạng thỏi thụ động quang học, được gọi là exciton tối. Trạng thỏi này khụng thể được kớch thớch bởi một photon và khụng thể tỏi hợp bức xạ một cỏch trực tiếp, bởi
vỡ cỏc photon phỏt xạ và hấp thụ khụng thể cú mụ men xung lượng bằng 2. Do vậy, ta phải kớch thớch quang một trong những trạng thỏi exciton cao hơn sau đú trạng
thỏi này nhiệt húa xuống trạng thỏi exciton tối cơ bản bị cấm quang cú thời gian tắt
dần phỏt xạ dài. Đú là một trong những nguyờn nhõn dẫn đến đường cong HQ tắt
CHƯƠNG 2