Từ những nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm, các kết quả nghiên cứu chính đã đạt được như sau:
Đã xây dựng quy trình tối ưu và chế tạo thành cơng hai loại điện cực biến tính dùng để phân tích nhạy và chọn lọc đối với DA trong mẫu dược phẩm và mẫu nước tiểu gồm: (1) Điện cực biến tính NF-SWCNTs/P3MT/GCE chế tạo
bằng vật liệu compozit của ống cabon nano đơn vách SWCNTs/NF với nafion và polime dẫn P3MT; (2) Điện cực biến tính AuNPs/OPPy-MIP/Gr/GCE trên cơ sở nanocompozit của polipyrol in dấu phân tử (OPPy-MIP), graphen và hạt nano vàng. Hai điện cực này có những đặc tính ưu việt sau:
(1) Phương pháp phân tích điện hóa sử dụng điện cực làm việc là điện cực biến tính NF-SWCNTs/P3MT/GCE có độ nhạy, độ chọn lọc cao, khoảng nồng độ làm việc rộng. Trong môi trường đo dung dịch đệm photphat 0,1 M, pH 4, khoảng cách đỉnh píc tín hiệu giữa DA – AA và DA – UA tương ứng là 220 mV và 160 mV. Khoảng tuyến tính 1 – 20 µM và 20 – 60 µM, giới hạn phát hiện đạt 0,18 μM. Giới hạn địn.h lượng 0,5 μM.
So sánh với những kết quả nghiên cứu tốt nhất được cơng bố hiện tại của các cơng trình nghiên cứu trên thế giới, những thơng số đạt được của điện cực NF-SWCNTs/P3MT/GCE là những kết quả nghiên cứu tương đương. Thành công quan trọng là đã thực nghiệm nghiên cứu kết hợp các tính chất ưu việt của các vật liệu SWCNTs, Nafion và P3MT để hình thành lớp compozit tích điện âm. Màng compozit này kết hợp với điều kiện môi trường dung dịch đo tối ưu, tín hiệu điện hóa của DA, AA, UA đã được tách biệt, khắc phục được hạn chế về độ chọn lọc của điện cực thông thường.
(2) Điện cực biến tính AuNPs/OPPy-MIP/Gr/GCE được sử dụng để xác định điện hóa nồng độ DA trong mơi trường đo là dung dịch đệm photphat 0,1 M với pH 7. Khoảng tuyến tính 0,5 – 8 µM, giới hạn phát hiện là 0,1 µM, giới hạn định lượng 0,3 µM. Trong khi sự có mặt của AA khơng cho pic tín hiệu thì tín hiệu của UA khơng thay đổi mặc dù nồng độ cao gấp nhiều lần so với nồng độ DA. Nghĩa là, điện cực biến tính AuNPs/OPPy-MIP/Gr/GCE đã loại bỏ được ảnh hưởng của cả AA và UA. Tính chất nhạy và chọn lọc ưu việt có được là nhờ lớp màng nanocompozit chọn lọc dựa trên nguyên lý in dấu phân tử của
lớp polipyrol quá oxi hóa và sự tăng cường tính chất điện họat của hạt nano vàng và graphen.
Điện cực biến tính AuNPs/OPPy-MIP/Gr/GCE thành cơng khơng chỉ với độ nhạy và độ chọn lọc cao, môi trường đo đã được thực hiện ở pH trung tính. Mơi trường đo trung tính là một trong những mục tiêu cần đạt của hướng nghiên cứu chế tạo cảm biến xác định các chất sinh học vì đây là tiền đề để chế tạo các cảm biến đo trực tiếp trên cơ thể người. Độ chọn lọc cảm biến đạt được trong môi trường đo trung tính là do đã tổng hợp thành cơng lớp màng chọn lọc trên cơ sở polime in dấu phân tử (MIP), một phương pháp chế tạo cảm biến chọn lọc mới được nhiều nhà khoa học quan tâm phát triển.
Trong nền mơi trường phân tích tối ưu tương ứng mỗi điện cực biến tính nêu trên, các chất thường có mặt trong mẫu sinh học như glucơ, tinh bột, axít citric, các muối NaCl, KCl, MgCl2, CaCl2, NaNO3, NH4NO3 không gây ảnh hưởng đáng kể đến việc xác định DA.
Đã ứng dụng các điện cực biến tính NF-SWCNTs/PMT/GC và AuNPs/OPPy-MIP/Gr/GCE để xác định DA trong mẫu thuốc tiêm và mẫu nước tiểu 24 giờ cho kết quả có độ chính xác cao. Mẫu thuốc tiêm đã được phân tích đạt độ chính xác cao với sai khác rất nhỏ. Mẫu nước tiểu được phân tích bao gồm mẫu thêm chuẩn và không thêm chuẩn, so sánh kết quả với kết quả thử nghiệm của một đơn vị dịch vụ độc lập bằng phương pháp ELISA đạt độ chính xác cao. Trong thời gian 1 tuần sau khi chế tạo, các điện cực cho kết quả thử nghiệm có độ lặp lại tốt với độ lệch chuẩn lặp lại 1,7–2,7%.
Những loại vật liệu như cacbon nano, hạt nano kim loại, polime dẫn hay Nafion là những vật liệu có nhiều ưu điểm và tính chất lý hóa ưu việt nhưng khó tích hợp lên các loại bề mặt cảm biến. Trong luận án này, các loại vật liệu trên đã được nghiên cứu và ứng dụng thành cơng vào mục đích đề ra trong chế tạo điện cực biến tính xác định DA. Trong các quy trình chế tạo điện cực biến
tính, cơ sở của các tính chất và cơ chế lý hóa của từng loại vật liệu đã được khảo sát và biện luận, giải thích.