b2. Tiến hành phản ứng oxi hoỏ toluen trong pha khớ ở điều kiện như sau: cho
dũng khớ chứa lượng toluen cựng với dũng oxi và nitơ hàm lượng vừa đủ vào xỳc tỏc khi nhiệt độ khoảng 300
C.
- Lượng xỳc tỏc thực hiện chạy phản ứng: 204,6 mg. - Tốc độ cỏc dũng khớ vào trong bảng 2.1 sau:
Bảng 2.1: Tốc độ dũng khớ vào thiết bị đo
Cỏc chất khớ Tốc độ đặt (ml/ph)
Tốc độ hiển thị trờn mỏy đo (ml/ph)
Khớ N2 (toluen) 10 13,2
Khớ N2 pha đủ 190 185
Khớ O2 50 53
- Chu trỡnh nhiệt độ: tốc độ tăng nhiệt độ 50C/phỳt. Chu trỡnh cứ diễn ra như vậy cho đến khi độ chuyển húa toluen gần như hoàn toàn thỡ dừng lại.
CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. ĐẶC TRƯNG XÚC TÁC 3.1.1. Đặc trưng xỳc tỏc perovskit
a. Đặc trưng xỳc tỏc bằng phương phỏp phõn tớch nhiệt vi sai
Hỡnh 3.1 giới thiệu kết quả phõn tớch nhiệt vi sai của tiền chất LaCoO3. Phõn tớch đường giảm khối, chỳng tụi nhận thấy cú 4 giai đoạn giảm khối chớnh:
Furnace temperature /°C 0 100 200 300 400 500 600 700 TG/% -60 -30 0 30 60 dTG/% /min -50 -40 -30 -20 -10 HeatFlow/àV -20 -10 0 10 20 Mass variation: -34.41 % Mass variation: -49.48 % Peak :187.28 °C Peak :301.28 °C Peak 1 :150.61 °C Peak 2 :202.08 °C Peak :444.55 °C Figure: 04/08/2009 Mass (mg):24.41
Crucible:PT 100 àl Atmosphere:Air
Experiment:T rong perovskite
Procedure:30 ----> 800C (10C.min-1) (Zone 2)
Labsys TG
Exo
Hỡnh 3.1: Đường cong phõn tớch nhiệt của gel perovskit
Hai quỏ trỡnh đầu tiờn ứng với nhiệt độ từ 30-240o
C với sự giảm khối lượng 34,41%, trong đú sự mất khối lượng tập trung ở 150,61oC và 202,08oC tương ứng với sự mất nước hấp phụ trong gel và sự bay hơi của chất tạo gel - etylen glycol. Đõy đều là cỏc quỏ trỡnh thu nhiệt. Hai quỏ trỡnh cũn lại trờn đường cong DTA đều là cỏc quỏ trỡnh tỏa nhiệt. Pic tỏa nhiệt đầu tiờn ứng với nhiệt độ 301,28oC là do phõn hủy của chuỗi phõn tử polime hỡnh thành bởi axit xitric và etylen glycol. Chuỗi polime này bị phõn hủy hỡnh thành nờn cỏc cation kim loại ở dạng phức với axit xitric và một vài cỏc phõn tử nhỏ như CO2, H2O và một số cỏc khớ khỏc. Thờm vào đú, một số phần tử etylen glycol, axit xitric tự do cũng bị phõn hủy ở bước này. Pic tỏa nhiệt ở 444,55oC trờn đường cong DTA là bước cuối cựng do sự phõn hủy
phức của cation kim loại với axit xitric. Pha perovskit cũng được hỡnh thành trực tiếp trong quỏ trỡnh này. Nhiệt độ của quỏ trỡnh chuyển pha cũn kộo dài đến 700oC được cho là sự hoàn thiện pha perovskit. Do vậy, chỳng tụi đó thực hiện nung ở nhiệt độ 700oC trong thời gian 5h để thu được vật liệu cú cấu trỳc đơn pha perovskit.
b. Khảo sỏt ảnh hưởng của nhiệt độ thiờu kết lờn sự hoàn thiện cấu trỳc tinh thể perovskit
Để khảo sỏt ảnh hưởng của nhiệt độ nung lờn sự hoàn thiện cấu trỳc tinh thể perovskit, chỳng tụi tiến hành nung mẫu LaCoO3 ở cỏc nhiệt độ khỏc nhau: 5000C; 5500C; 6000C; 6500C; 7000C. Sau đú đem phõn tớch cấu trỳc bằng nhiễu xạ tia X, kết quả thể hiện ở hỡnh 3.2: