Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
1.2. Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ
1.2.1. Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon
1.2.1.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu
Ở Việt Nam, khoa học và công nghệ vật liệu nano đã được các nhà khoa học quan tâm nghiên cứu cả lý thuyết lẫn thực nghiệm. Theo hướng nghiên cứu của đề tài luận án, có thể kể ra các nhóm nghiên cứu sau đây: Nhóm của GS. Nguyễn Quang Báu đã khảo sát hệ số hấp thụ phi tuyến sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron bị giam giữ trong một số hệ thấp chiều như: siêu mạng
pha tạp [91],[92], giếng lượng tử [93],[94],[95],[96], dây lượng tử [97]. Trong các
cơng trình này, nhóm tác giả đã tính hệ số hấp thụ quang, dịng âm điện bằng cách sử dụng phương trình động lượng tử và khảo sát sự phụ thuộc của các đại lượng này vào các thông số như cường độ và tần số của sóng điện từ, nhiệt độ cũng như kích thước của hệ. Nhóm của GS.
cộng hưởng electronphonon trong siêu mạng pha tạp [99] và trong dây lượng tử [100], và cộng hưởng từ-phonon dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon giam giữ trong giếng lượng tử [101]. Nhóm tác giả đã tính tốn được cơng suất hấp thụ khi có tương tác electron-phonon và khảo sát sự phụ thuộc của công suất hấp thụ và độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ và kích thước của hệ. Gần đây, nhóm của PGS. Bùi Đình Hợi đã khảo sát hiệu ứng cộng hưởng electron-phonon trong dây lượng tử [102], cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene [49] và trong MoS2 đơn lớp [103]. Nhóm của PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc đã sử dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trong chấm lượng tử khi xét đến q trình hấp thụ hai photon [104]. Phân tích cho thấy các nghiên cứu trên đây chỉ được khảo sát tương đối đầy đủ đối với các hệ thấp chiều truyền thống như giếng lượng tử, siêu mạng bán dẫn, dây lượng tử, chấm lượng tử, còn trong các vật liệu hai chiều
có cấu trúc tương tự graphene như TMDC vẫn chưa được khảo sát một cách đầy đủ.
Tính chất truyền dẫn quang-từ là một trong những tính chất quan trọng nhất của các vật liệu TMDC, đã được các nhà nghiên cứu trên thế giới khảo sát một
cách rộng rãi cả về lý thuyết [105],[106],[81],[83] lẫn thực nghiệm [107],[108],[109], [110], [111]. Hầu hết các cơng trình này tập trung nghiên cứu các dịch chuyển quang-từ trong các vật liệu TMDC đơn lớp bằng cách dùng các kỹ thuật khác nhau. Năm 2015, Wang C. M. và Lei X. L. đã khảo sát tính chất truyền dẫn từ tuyến tính, cụ thể là tính điện trở từ trong MoS2 khi có tán
xạ giữa các hạt tải với tạp chất và nhiều loại phonon trong MoS2 đơn lớp bằng phương pháp
phương trình động lượng tử cân bằng [83]. Tuy nhiên, trong cơng trình này ảnh hưởng của các trường Zeeman chưa được tính đến. Bài tốn này sau đó đã được giải quyết bằng việc sử dụng cơng thức kiểu Kubo, trong đó các tác giả đã chứng minh rằng khi có xét đến các trường Zeeman, một vài dịch chuyển nội vùng Landau trở nên khả dĩ [81]. Tầm quan trọng của hiệu ứng Zeeman spin và vùng đối với sự tách mức năng lượng cũng đã được chứng minh bằng thực nghiệm thơng qua việc phân tích quang phổ từ-phản xạ trong các vật liệu TMDC đơn lớp [47] cũng như trong MoSe2 đơn lớp và đa lớp [112]. Cùng với ảnh hưởng của từ trường, ảnh hưởng của điện trường đối với các tính chất truyền dẫn của các hệ TMDC cũng là hướng nghiên cứu thu hút sự quan tâm [113]. Bằng cách sử dụng điện trường để điều khiển sự tách spin kiểu Zeeman, các tác giả đã chứng minh rằng sự tách mức năng lượng exciton trong quang phổ của WSe2 có thể quan sát được bằng thực nghiệm. Cịn đối với nghiên cứu lý thuyết, điện trường cũng được chứng minh là có thể tác động đến việc hủy yếu tố liên kết spin-quỹ đạo trong
silicene [114]. Rõ ràng, các tính chất truyền dẫn quang trong các vật liệu TMDC chịu ảnh hưởng bởi từ trường và điện trường. Đồng thời, nghiên cứu cho thấy hiệu ứng Zeeman spin và vùng trong TMDC tác động mạnh lên các đặc trưng vật lý của họ vật liệu này. Điều này gợi mở cho chúng tơi hướng nghiên cứu tính chất hấp thụ quang của các bán dẫn TMDC khi được đặt trong từ trường và điện trường ngồi, trong đó có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman spin và vùng. Về phương pháp tính tốn, chúng tơi kế thừa kết quả đã có trong các cơng trình sử dụng phương pháp nhiễu loạn để tính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon, trong đó có tính đến q trình hấp thụ hai photon của nhóm của GS. Trần Cơng Phong. Độ rộng phổ hấp thụ sau đó được tính bằng phương pháp profile.
1.2.1.2. Biểu thức hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron- phonon
Hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) gây ra bởi quá trình hấp thụ photon đồng thời hấp thụ hoặc phát xạ phonon được cho bởi công thức [46]
, (1.73)
trong đó, V0 là thể tích của hệ, I/~Ω là số photon có năng lượng là ~Ω được bơm vào hệ trên một đơn vị diện tích trong một giây; I là cường độ quang học,
là chiết suất của vật liệu, c là vận tốc ánh sáng trong chân không, ε0 là hằng số điện môi của chân không, A0 là độ lớn của thế vectơ của trường điện từ; fα và
fα0 là hàm phân bố của electron ở trạng thái đầu và trạng thái cuối, thu được từ thống kê Fermi- Dirac gây bởi các trạng thái mật độ cao trong các vùng K và K0 của vùng dẫn trong TMDC đơn lớp. Các tổng trong công thức (1.73) là lấy tổng tất cả các số lượng tử của các trạng thái |αi ≡ |
n,s,τ,pi và |α0i ≡ |n0,s0,τ0,p0i, với α0 6= α.
Yếu tố ma trận dịch chuyển trên một đơn vị diện tích đối với tương tác electron - photon - phonon, bao gồm quá trình hấp thụ `-photon, được cho bởi công thức Born bậc hai [115],[116]
~ Ω (`!) 2 q
`=1
ở đây, chỉ số (+) ở trên và chỉ số (-) ở dưới tương ứng với quá trình phát xạ và hấp thụ phonon có năng lượng nm là tham số biểu diễn [46]. Ý
nghĩa vật lý của các yếu tố ma trận trong phương trình (1.74) là mơ tả tương tác ba hạt: hạt tải ở trạng thái đầu |αi hấp thụ `-photon và dịch chuyển lên trạng thái trung gian |α00i, sau đó hấp thụ
hoặc phát xạ một phonon và nhảy đến trạng thái cuối là yếu tố ma trận hạt tải- phonon, được xác định
bởi biểu thức
, (1.75)
trong đó, với là thừa số Bose xác định số phonon (q,ν),
θ là góc tán xạ. Yếu tố ma trận tương tác hạt tải-photon, , được xác định bởi biểu thức
, (1.76)
với erad là vectơ phân cực bức xạ của trường điện từ và eBα00α = ehα00|r|αi là mômen lưỡng cực
điện, e là độ lớn điện tích electron. Sử dụng hàm riêng (1.40), giả sử trường điện từ phân cực theo hướng x và chỉ xét các dịch chuyển nội vùng K (τ = τ0 = 1), ta tìm được biểu thức (Xem Phụ
lục 6)
. (1.77)
Kết quả (1.77) chỉ ra rằng các dịch chuyển xảy ra trong TMDC đơn lớp khi chỉ số các mức Landau không thay đổi (∆n = 0) hoặc chỉ thay đổi một đơn vị (∆n = ± 1). Điều này tương tự graphene [117] và silicene [84],[114].
Khi chỉ xét đến quá trình hấp thụ hai photon (` = 1,2), thay (1.74) vào (1.73) ta có biểu thức MOAC trong TMDC như sau
Chuyển tổng thành tích phân
(1.79)
q
(1.80) ở đây, ds và dv tương ứng là độ suy biến spin và độ suy biến vùng, S0 = V0/h = LxLy là diện tích của hệ. Từ đó ta có
(1.81) Tích phân theo biến θ được tính như sau
(1.82) Từ đó ta có (1.83) Đặt , (1.84) và (` = 1,2), (1.85) ta thu được
(1.86)
Biểu thức MOAC ở (1.86) là biểu thức cho trường hợp tổng quát, có thể áp dụng để tính tốn khi xét tương tác hạt tải với các loại phonon khác nhau.