Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.3. Kết quả tính số và thảo luận
2.3.1. Phương pháp tính số
Trong phần này chúng tơi khảo sát ảnh hưởng của từ trường và nhiệt độ lên tính chất truyền dẫn quang-từ của các TMDC đơn lớp khi xét đến tương tác electron với phonon âm và quang. Chúng tôi lấy giá trị mật độ hạt tải là nc = 1.35×1013 cm−2 [109], tương ứng với năng lượng Fermi
εF = ~vF(πnc)1/2 [138] trong MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2 lần lượt là 228.6, 285.2, 202.5 và 256.6 (meV). Các giá trị này cho thấy mức Fermi nằm giữa vùng dẫn và vùng hóa trị (nằm
trong vùng cấm). Vì thế, các hạt tải trong nghiên cứu này là các electron và tất cả các dịch chuyển được phép là dịch chuyển liên vùng. Khơng có dịch chuyển nội vùng nào là khả dĩ và dịch chuyển liên vùng đầu tiên xảy ra giữa mức Landau cao nhất của vùng hóa trị với mức Landau thấp nhất của vùng dẫn.
Biểu thức hệ số hấp thụ quang-từ thu được có chứa hàm phân bố của electron và phonon phụ thuộc vào nhiệt độ T, tần số cyclotron ωc phụ thuộc vào từ trường B. Ngồi ra biểu thức này cịn chứa năng lượng photon ~Ω. Từ đó, chúng tơi có thể lập trình tính số và vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang-từ vào ~Ω tại các giá trị khác nhau của nhiệt độ và từ trường.
Phương trình (2.8) thể hiện các quá trình tương tác giữa các hạt và sự dịch chuyển của electron giữa các mức. Các dịch chuyển của electron giữa các mức Bảng 2.1: Bảng các giá trị để tính số MOAC cho các TMDC đơn lớp.
~vF (eVA˚) ρ (×10−7g/cm2) h (A˚) gv nr me (m0)
MoS2 3.51 1.56 3.13 0.21 3.57 6.50 0.49
WS2 4.38 2.36 3.14 0.84 4.96 6.25 0.35
MoSe2 3.11 2.01 3.35 0.29 3.03 4.25 0.64
WSe2 3.94 3.09 3.36 0.98 4.34 5.68 0.40
Giá trị của ~vF , ρ, h và nr tương ứng lấy từ các tài liệu [13], [89], [139] và [140]. m0 = 9.1 × 10−31 kg là khối lượng của điện tử.
chỉ xảy ra nếu thỏa mãn định luật bảo tồn năng lượng, có nghĩa là đối số của hàm Delta trong (2.8) phải bằng khơng. Từ phương trình (2.2), ta có
`~Ω = Eα0 − Eα ± ~ωop, (2.22)
trong đó ` = 1,2 tương ứng với quá trình hấp thụ một và hai photon. Với trường hợp tương tác electron-phonon âm thì từ (2.14) ta thấy dịch chuyển chỉ xảy ra
nếu thỏa mãn
`~Ω = Eα0 − Eα. (2.23)
Các kết quả trong phần này chúng tôi thu được khi xét dịch chuyển từ trạng thái |0i → |1i, tức là sự dịch chuyển của electron từ trạng thái có mức Landau n = 0 lên trạng thái có mức Landau n = 1 do hấp thụ một photon đồng
thời phát xạ một phonon và thỏa mãn điều kiện bảo toàn năng lượng
2.3.2. Khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ
Chúng tôi khảo sát ảnh hưởng của từ trường B lên hệ số hấp thụ quang-từ của các TMDC đơn lớp và thu được kết quả như hình 2.1. Ở đây, chúng tơi khảo sát sự phụ thuộc của MOAC dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm
Hình 2.1: Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm và quang ứng với các giá trị từ trường khác nhau. Kết quả được tính tại T = 4 K, e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và Zs,Zv 6= 0. Các kí hiệu "ac" và "op" tương ứng chỉ tán xạ phonon âm và quang.
(các hình bên trái) và tương tác electron-phonon quang (các hình bên phải) vào năng lượng photon hấp thụ ứng với các giá trị khác nhau của từ trường. Các đường cong trên hình 2.1 cho thấy, khi từ trường tăng thì MOAC tăng và vị trí các đỉnh của nó dịch chuyển về phía vùng năng lượng cao hơn. Sự tăng của hệ số hấp thụ theo từ trường được giải thích từ phương trình (2.8), ta thấy rằng hệ số hấp thụ tỉ lệ với tức là tỉ lệ với B3. Điều đó chứng minh hệ số hấp thụ tăng theo từ trường. Trong khi đó sự dịch chuyển của vị trí đỉnh cộng hưởng theo từ trường được giải thích từ điều kiện cộng hưởng được mơ tả ở phương
trình (2.24). Thay phương trình (1.28) vào (2.24), ta được
. (2.25)
Phương trình (2.25) cho thấy giá trị năng lượng của photon bị hấp thụ tăng theo từ trường, tức là vị trí của đỉnh cộng hưởng dịch chuyển về phía vùng năng lượng cao hơn khi từ trường tăng lên. Các đồ thị trên hình 2.1 cịn cho thấy, so với trường hợp tán xạ phonon quang, cường độ MOAC dưới ảnh hưởng của tán xạ electron-phonon âm có cùng bậc nhưng giá trị nhỏ hơn khoảng 2 đến 6 lần. Mặt khác, vị trí các đỉnh ứng với tán xạ phonon quang dịch chuyển đến vùng năng lượng cao hơn do năng lượng phonon quang có giá trị hữu hạn. Ta biết rằng vị trí đỉnh trên đồ thị được xác định từ năng lượng photon hấp thụ, trong trường hợp tán xạ phonon quang thì phải thỏa mãn điều kiện (2.24). Nếu xét độ dịch chuyển các đỉnh ứng với tán xạ phonon quang so với các đỉnh ứng với tán xạ phonon âm của cùng một vật liệu, thì rõ ràng là với năng lượng phonon quang lớn nhất trong bốn vật liệu (xem Bảng 1.2), MoS2 cho thấy độ dịch chuyển lớn nhất, trong khi đó WSe2 thể hiện độ dịch nhỏ nhất do có năng lượng phonon quang nhỏ nhất.
Mặt khác, từ các phương trình (2.18) và (2.8) ta thấy ảnh hưởng của sự khác nhau của các vật liệu TMDC lên cường độ MOAC được quyết định chính bởi
các tỉ số tương ứng với trường hợp tán xạ phonon âm và quang. Với giá trị lớn nhất của các tỉ số này, MoSe2 có cường độ MOAC lớn nhất trong cả hai trường hợp tán xạ phonon âm và quang, trong khi WS2 cho thấy giá trị nhỏ nhất. Như vậy, nói chung các giá trị tương đối của cường độ MOAC phụ thuộc vào các tính chất đặc trưng của vật liệu nhưng khơng phụ thuộc vào cơ chế tương tác của hạt tải. Hình 2.2 chúng tơi biểu diễn sự phụ
Hình 2.2: Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của giá trị đỉnh MOAC trong TMDC đơn lớp gây bởi tán xạ phonon âm (kí hiệu "ac"), phonon quang (kí hiệu "op") và tán xạ tạp chất (kí hiệu "im" với hệ số 104). Kết quả được tính tại B = 10 T, e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và Zs,Zv 6= 0.
thuộc vào nhiệt độ của các đỉnh MOAC. Trong khi Kim gần như độc lập với T do sự phụ thuộc yếu của tán xạ tạp chất vào nhiệt độ [141], Kac và Kop tăng theo nhiệt độ bởi vì tốc độ tán xạ phonon tăng khi T tăng [86]. Vì năng lượng Fermi có giá trị nhỏ nên tích fα(1−fα0) phụ thuộc rất
yếu vào T. Do đó, sự biến thiên theo nhiệt độ của Kac và Kop chủ yếu thông qua hệ số Nqν, hệ số này tăng
theo T. Với tán xạ phonon âm, vì , nên trong
√
hình 2.2 ta thấy Kac phụ thuộc vào nhiệt độ theo quy luật T. Trong khi đó, với tán xạ
phonon quang, vì Kop ∼ Nqop, vì thế ta thu được trên đồ thị Kop phụ thuộc vào nhiệt độ theo quy luật hàm e mũ. Ngoài ra, với lưu ý về hệ số 104 trong trường hợp tán xạ tạp chất, có thể nhận thấy giá trị của Kim ln lớn hơn Kac và Kop trong cả bốn vật liệu.
2.3.3. Khảo sát độ rộng phổ hấp thụ
Chúng tôi sử dụng phương pháp profile để biểu diễn sự phụ thuộc vào từ trường của FWHM của các đỉnh cộng hưởng trong hình 2.1. Kết quả thu được trên hình 2.3. Cả bốn vật liệu đều cho
thấy độ rộng vạch phổ tăng theo từ trường trong cả hai trường hợp tán xạ phonon âm và quang. Sự tăng của FWHM theo từ trường tuân theo quy luật căn bậc hai. Chúng ta có thể giải thích điều này từ biểu thức độ rộng Lorentz ở các phương trình (2.21) và (2.13) tương ứng
với tán xạ phonon âm và quang. Rõ ràng là trong cả hai trường hợp tán xạ,
√
độ rộng Lorentz đều tỉ lệ với αc−1 hay tỉ lệ với B. Về ý nghĩa vật lý, khi
Hình 2.3: Sự phụ thuộc vào từ trường của FWHM của các đỉnh cộng hưởng trên hình 2.1.
từ trường tăng lên, bán kính cyclotron αc sẽ giảm xuống, hiệu ứng giam giữ electron sẽ trở nên mạnh hơn, dẫn đến tương tác electron-phonon tăng lên, do đó độ rộng vạch phổ sẽ tăng. Kết quả này phù hợp với kết quả thu được trong
graphene [117],[142],[143]. Hơn nữa, từ các biểu thức độ rộng Lorentz (2.21) và (2.13) ta thấy, ảnh hưởng của sự khác nhau của các vật liệu TMDC lên FWHM được quyết định chính bởi tỉ số và tương ứng với
trường hợp tán xạ phonon âm và quang. Xét trường hợp tương tác phonon âm, với giá trị lớn nhất của tỉ số , MoSe2 có giá trị FWHM lớn nhất, trong
khi WS2 cho thấy giá trị nhỏ nhất. Mặt khác, nếu xét trường hợp tán xạ phonon
quang, MoS2 có giá trị FWHM lớn nhất do có tỉ số lớn nhất trong bốn vật liệu, cịn WSe2 lại có FWHM bé nhất. Như vậy, có thể thấy rằng FWHM không chỉ phụ thuộc vào các thông số đặc trưng cho từng vật liệu mà còn phụ thuộc vào cơ chế tương tác.
Một đặc điểm thú vị khác của FWHM là khả năng dự báo độ linh động của hạt tải trong vật liệu. Từ dữ liệu của đồ thị ở hình 2.3, sử dụng biểu thức độ
mở rộng các mức Landau lân cận mức Fermi [138]
, (2.26)
với một giá trị thích hợp của tham số mở rộng αΓ, chúng tơi có thể dự đốn giá trị độ linh động
của hạt tải µ0 trong TMDC đơn lớp. Giá trị αΓ có thể tìm được bằng cách cân đối dữ liệu FWHM và giá trị thực nghiệm sẵn có của độ linh động. Ví dụ, sử dụng giá trị độ linh động 174 cm2/(Vs) (giá trị này đã được tìm thấy bằng thực nghiệm trong MoS2 đơn lớp tại nhiệt độ 4 K), chúng tơi thu được αΓ = 8.1 × 10−5 (1.5 × 10−2) cho trường hợp tán xạ phonon âm (quang). Sau đó, thay các giá trị này vào phương trình (2.26), chúng tơi có thể dự tính độ linh động giới hạn của phonon âm (quang) trong các vật liệu TMDC đơn lớp như sau: 344.8 (129.3), 119.1 (163.3) và 215.2 (173.4) cm2/(Vs) tương
ứng cho WS2, MoSe2 và WSe2. Từ đó ta tính được các giá trị độ linh động tổng µ (với 1/µ = 1/µac
+ 1/µop) của các TMDC tương ứng là 94.03, 68.87 và 96.03 cm2/(Vs). Các giá trị thu được này
nhỏ hơn nhiều so với các giá trị được dự báo bởi một một lý thuyết khác [90] nhưng tương thích đáng kể với các quan sát thực nghiệm. Chẳng hạn, độ linh động đo được bằng thực nghiệm của WS2 tại nhiệt độ từ 4 K đến 83 K là từ 120 đến 140 cm2/(Vs) [108].
Hình 2.4: Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của FWHM gây bởi tán xạ phonon trong các vật liệu TMDC. Kết quả được tính trong trường hợp e∆z = 37.75 meV/d, spin hướng lên, Zs,Zv 6= 0 và B = 10 T.
Trong hình 2.4 chúng tơi biểu diễn sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm và quang trong các vật liệu TMDC đơn lớp vào nhiệt độ. Kết quả thu được thể hiện FWHM tăng theo nhiệt độ. Điều này cho thấy khi nhiệt độ tăng, xác suất tán xạ electron-phonon tăng. Kết
quả này phù hợp với kết quả thu được trong graphene [117],[143]. Trong trường
√
hợp tán xạ phonon âm, FWHM tăng theo nhiệt độ theo quy luật T, do độ
rộng Lorentz tỉ lệ với căn bậc hai của nhiệt độ, trong khi đó, quy luật hàm e mũ trong trường hợp tán xạ phonon quang là do độ rộng Lorentz tỉ lệ với . Ngoài ra, trong vùng nhiệt độ thấp, ảnh hưởng của nhiệt độ lên FWHM là không đáng kể trong trường hợp tán xạ phonon quang, nhưng đáng kể trong trường hợp tán xạ phonon âm. Điều này cho thấy phonon âm vẫn đóng vai trị quan trọng trong vùng nhiệt độ thấp. Bên cạnh đó, tương tự như kết quả chỉ ra trên hình 2.3, FWHM lớn nhất trong MoSe2 (MoS2) trong trường hợp tán xạ phonon âm (quang).