Các lỗ trống quang sinh tích điện dương có thể oxy hóa H2O trên bề mặt để tạo các gốc •OH, đó là một tác nhân oxy hóa mạnh. Các gốc hydroxyl này sau đó có thể oxy hóa các chất hữu cơ tạo thành các chất trung gian, cuối cùng phân hủy thành CO2 và H2O. TiO2 ℎ𝑣 → h+ + e− H2O + hVB+ →•OH + H+ (3.1) O2 + eCB− /Cu → O2•− (3.2) 73.56 66.07 63.59 57.29 45.80 39.68 30.00 35.00 40.00 45.00 50.00 55.00 60.00 65.00 70.00 75.00 80.00 0 2 4 6 8 10 12 Hiệu suấ t phâ n hủy % Nồng độ dung dịch ppm
38
•OH + chất ô nhiễm → hợp chất trung gian → H2O + CO2 (3.3)
O2•−+ H+→ •OOH (3.4)
•OOH + •OOH → H2O2 + O2 (3.5)
O2•− + chất hữu cơ ô nhiễm → hợp chất trung gian → H2O + CO2 (3.6)
39
CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Kết luận
Đã chế tạo thành công vật liệu xúc tác quang hóa Cu/TiO2 bằng phương pháp chiếu xạ tia γCo-60. Các tính chất đặc trưng của vật liệu được xác định bằng các phương pháp đo: nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM), phổ khuếch tán phản xạ năng lượng tia X (EDX), năng lượng vùng cấm (Band Gap). Kết quả đo XRD cho thấy các đỉnh nhiễu xạ thể hiện cho TiO2 pha anatase tại các mặt phẳng tinh thể (111) và (200) đã bị dịch chuyển chứng tỏ Cu đã xen kẽ vào cấu trúc mạng tinh thể của TiO2. Kết quả EDX cho thấy có sự xuất hiện của nguyên tố Cu trong vật liệu. Ảnh TEM mô tả kích thước hạt của các hạt TiO2 vào khoảng 10-40 nm, các hạt Cu bám dính trên bể mặt TiO2 với kích thước từ 1-5 nm. Năng lượng vùng cấm của vật liệu Cu/TiO2 với hàm lượng 1, 2, 3% lần lượt là 3,1822 eV, 3,1125 eV, 3,1204 eV giảm đáng kể so với TiO2.
Các điều kiện ảnh hưởng đến hiệu suất quang xúc tác được nghiên cứu đánh giá, kết quả cho thấy mẫu vật liệu Cu3.0/TiO2 cho hiệu suất xúc tác quang hóa tốt nhất. Trong thời gian chiếu sáng 60 phút, hiệu suất phân hủy Rhodamine B cao nhất ở pH=7, hàm lượng vật liệu 2 g/l.
Kiến nghị
− Nghiên cứu biến tính TiO2 với các kim loại khác. − Cải thiện quá trình điều chế vật liệu.
40
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1] Ngô Sỹ Lương, "Khảo sát quá trình điều chế titan đioxit dạng bột kích thước nano bằng phương pháp thuỷ phân tetra n-butyl octotitanat trong dung môi hỗn hợp etanol-nước," Tạp chí Phân tích Hoá, Lý và Sinh học,, vol. 11, no. 3B, pp. 52-56, 2006.
[2] Nguyễn Diệu Thu, "Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy," Luận văn thạc sỹ khoa học. [3] RW Edwards Mason, "High-performance liquid chromatographic determination
of rhodamine B in rabbit and human plasma," Journal of Chromatography B: Biomedical Sciences Applications, vol. 491, pp. 468-472, 1989.
[4] Abdul Razak Daud et al. "A review on radiation-induced nucleation and growth of colloidal metallic nanoparticles," Nanoscale research letters, vol. 8, no. 1, p. 474, 2013.
[5] Alam Daud Abedini, et al. "A review on radiation-induced nucleation and growth of colloidal metallic nanoparticles," Nanoscale research letters, vol. 8, no. 1, p. 474, 2013.
[6] Willam Henry Bragg and william Lawrence Bragg, "The reflection of X-rays by crystals," Proceedings of the Royal Society of London. Series A, Containing Papers of a Mathematical Physical Character, vol. 88, no. 605, pp. 428-438, 1913.
[7] Kevin O'Shea et al. "A review on the visible light active titanium dioxide photocatalysts for environmental applications," Applied Catalysis B: Environmental, vol. 125, 2012.
[8] Dong XuJiang et al. "Synthesis of visible light-activated TiO2 photocatalyst via surface organic modification," Journal of Solid State Chemistry, vol. 180, no. 5, pp. 1787-1791, 2007.
[9] L Bapat, "Electrical conductivity and electrochemical properties of γ-irradiated TiO2," Journal of radioanalytical nuclear chemistry, vol. 104, no. 3, pp. 171- 181, 1986.
10] Mohamed Mokhtar Khairou Mohamed, "Preparation and characterization of nano-silver/mesoporous titania photocatalysts for herbicide degradation,"
Microporous Mesoporous Materials, vol. 142, no. 1, pp. 130-138, 2011.
[11] Noureddine Qourzal Barka et al. "Factors influencing the photocatalytic degradation of Rhodamine B by TiO2-coated non-woven paper," Journal of Photochemistry Photobiology A: Chemistry, vol. 195, no. 2-3, pp. 346-351, 2008.
41
[12] P Davide Kornowski Cozzoli, Andreas Weller, "Low-temperature synthesis of soluble and processable organic-capped anatase TiO2 nanorods," Journal of the American Chemical Society, vol. 125, no. 47, pp. 14539-14548, 2003.
[13] Miguel Nolan Pelaez et al. "A review on the visible light active titanium dioxide photocatalysts for environmental applications," Applied Catalysis B: Environmental, vol. 125, pp. 331-349, 2012.
[14] Jan Botek. Petr PouStka, "Determination of banned dyes in spices by liquid chromatography-mass spectrometry," Czech Journal of Food Science, vol. 25, no. 1, pp. 17-24, 2007.
[15] Xuejun Tan Quan et al. "Preparation of lanthanum-doped TiO 2 photocatalysts by coprecipitation," Journal of materials science, vol. 42, no. 15, pp. 6287- 6296, 2007.
[16] MA Meetani Rauf, MA Hisaindee, S "An overview on the photocatalytic degradation of azo dyes in the presence of TiO2 doped with selective transition metals," Desalination, vol. 276, no. 1-3, pp. 13-27, 2011.
[17] Jenny Matsuoka Schneider et al. "Understanding TiO2 photocatalysis: mechanisms and materials," Chemical reviews, vol. 114, no. 19, pp. 9919-9986, 2014.
[18] Nikkhoo. Shadpour Mallakpour, "Surface modification of nano-TiO2 with trimellitylimido-amino acid-based diacids for preventing aggregation of nanoparticles," Advanced Powder Technology, vol. 25, no. 1, pp. 348-353, 2014.
[19] Vo Thi Thu Nhu, et al. "Photocatalytic Degradation of Azo Dye (Methyl Red) In Water under Visible Light Using Ag-Ni/TiO2 Sythesized by/--Irradiation Method," International Journal of Environment, Agriculture Biotechnology,
vol. 2, no. 1, 2017.
[20] Vo Thi Thu Nhu, Huynh Nguyen Anh Tuan, "photocatalytic degradation of rhodamine b using ag nano doped tio2 prepared by γ-irradiation method,"
Journal of ScienceTechnology, vol. 54, no. 4, pp. 494-500, 2016.
[21] William M Haynes, "CRC Handbook of Chemistry and Physics," ed: Taylor & Francis, 2016.
[22] Wirasto. Wirasto, "Analisis Rhodamin B dan Metanil Yellow dalam Minuman Jajanan Anak SD di Kecamatan Laweyan Kotamadya Surakarta dengan Metode Kromatografi Lapis Tipis," Universitas muhammadiyah Surakarta, 2008.
[23] Desong Wang, et al. "Preparation of polyaniline-modified TiO2 nanoparticles and their photocatalytic activity under visible light illumination," Applied Catalysis B: Environmental, vol. 81, no. 3-4, pp. 267-273, 2008.
42
[24] Shu Zang Yin, Qiwu and F. S. Saito, "Preparation of visible light-activated titania photocatalyst by mechanochemical method," Chemistry Letters, vol. 32, no. 4, pp. 358-359, 2003.
[25] Adriana Zaleska, Recent patents on engineering, "Doped-TiO2: a review," vol. 2, no. 3, pp. 157-164, 2008.
43
PHỤ LỤC 1: KẾT QUẢ ĐO NĂNG LƯỢNG VÙNG CẤM
TiO2 Eg1=3.1441 – Eg2=3.42203 eV 1Cu/TiO2 Eg1=2.96357 – Eg2=3.1282 eV
44
PHỤ LỤC 2: KẾT QUẢ ĐO XRD
XRD của TiO2 XRD của Cu/1.0/TiO2