Ảnh hưởng của đối xứng phân tử lên quá trình phát sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Ái Như ẢNH HƯỞNG CỦA ĐỐI XỨNG PHÂN TỬ LÊN QUÁ TRÌNH PHÁT SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ Thành phố Hồ Chí Minh-2014 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Ái Như ẢNH HƯỞNG CỦA ĐỐI XỨNG PHÂN TỬ LÊN Q TRÌNH PHÁT SĨNG ĐIỀU HỊA BẬC CAO Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử Mã số: 60 44 01 06 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS NGUYỄN NGỌC TY Thành phố Hồ Chí Minh-2014 LỜI CẢM ƠN Tơi xin gửi lời tri ân đến thầy hướng dẫn TS Nguyễn Ngọc Ty Thầy ân cần hướng dẫn, bảo tận tình tạo điều kiện thuận lợi để tham gia nghiên cứu khoa học hoàn thành luận văn Xin gởi lời cảm ơn chân thành đến Th.s Lê Thị Cẩm Tú, người giúp đỡ, động viên, hỗ trợ quan tâm suốt trình thực luận văn Tơi xin cảm ơn tất thầy, cô môn Vật lý lý thuyết, Trường Đại học Sư Phạm Tp HCM truyền đạt kiến thức khoa học suốt thời gian tham gia học tập Xin cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học – Trường Đại học Sư Phạm Tp HCM, hướng dẫn, hỗ trợ thủ tục để tơi hồn thành khóa học Xin cảm ơn gia đình ln khuyến khích an ủi để an tâm tập trung học tập Tác giả Nguyễn Thị Ái Như MỤC LỤC Lời cảm ơn Danh mục chữ viết tắt Danh mục hình vẽ, đồ thị MỞ ĐẦU Chương TƯƠNG TÁC GIỮA LASER VỚI NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ 1.1 Q trình ion hóa 1.1.1 Gần trường mạnh (MO-SFA) 1.1.2 Gần ADK cho phân tử (MO-ADK) 1.2 Lý tuyết phát xạ sóng điều hịa 11 1.2.1 Mơ hình Lewenstein phát xạ sóng điều hịa 11 1.2.2 Cơng thức tính HHG 13 Chương KẾT QUẢ 18 2.1 Dạng đối xứng π g CO O 18 2.2 Dạng đối xứng σ g phân tử N 21 2.3 Dạng đối xứng π phân tử HCN 21 2.4 Dạng đối xứng σ phân tử HNC 22 2.5 Dạng đối xứng π phân tử OCS 23 2.6 Tốc độ ion hóa phân tử 24 2.6.1 Tốc độ ion hóa phân tử N , O CO 24 2.6.2 Tốc độ ion hóa phân tử HCN 26 2.6.3 Tốc độ ion hóa phân tử HNC 27 2.6.4 Tốc độ ion hóa phân tử OCS 28 KẾT LUẬN 30 HƯỚNG PHÁT TRIỂN 30 TÀI LIỆU THAM KHẢO 31 DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Chữ viết đầy đủ ADK Gần ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) MO – ADK Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) HHG Sóng điều hòa bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO Orbital phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) SAE Gần điện tử (Single Active Electron) SFA Gần trường mạnh (Strong Field Approximation) MO – SFA Gần trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA) DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Hình 1.1 Phổ HHG đặc trưng nguyên tử, phân tử Hình 1.2 Minh họa cho mơ hình ba bước bán cổ điển 12 Hình 2.1 HOMO O CO 18 Hình 2.2 HHG O CO 19 Hình 2.3 HHG O cường độ đỉnh laser thay đổi 19 Hình 2.4 HHG O bước sóng laser thay đổi 20 Hình 2.5 HHG O độ dài xung laser thay đổi 20 Hình 2.6 HOMO cường độ HHG N 21 Hình 2.7 HOMO cường độ HHG HCN 22 Hình 2.8 HOMO cường độ HHG HNC 22 Hình 2.9 HOMO cường độ HHG OCS 23 Hình 2.10 Tốc độ ion hóa phân tử N , O CO 25 Hình 2.11 Tốc độ ion hóa phân tử HCN 26 Hình 2.12 Tốc độ ion hóa phân tử HNC 27 Hình 2.13 Tốc độ ion hóa phân tử HNC với I=4.1014 Wcm-2 27 Hình 2.14 Tốc độ ion hóa phân tử OCS 29 MỞ ĐẦU Năm 1917, Albert Einstein đưa giả thiết: chiếu vào nguyên tử chùm sóng điện từ, q trình xạ xảy photon phát có bước sóng với photon chiếu vào Ý tưởng sở cho đời phát triển tia laser Tuy nhiên, để thực ý tưởng phải gần nửa kỷ nhà khoa học giới tạo thiết bị chứng để chứng minh giả thuyết Einstein nêu khả thi Bước đột phá laser vào năm 1960, laser thực nghiệm đời từ laser hồng ngọc thể rắn, tạo John L Hall, Theodor W Hansch Roy J Glauder làm việc phịng thí nghiệm Hughes Malibu, bang California (giải Nobel Vật Lý năm 2005) Cho đến cuối năm 80, sóng điều hịa bậc cao (High – order Harmonic Generation, viết tắt HHG) phát lần đầu tiên, tượng chiếu laser hồng ngoại có tần số ω vào nguyên tử khí từ phát tần số trải dài từ ω tới tần số sóng cực ngắn (XUV) Ban đầu thí nghiệm HHG tiến hành với mục đích tìm điều kiện quang học cần thiết cho phát xạ HHG, từ phát triển nguồn phát xạ ánh sáng xung ngắn vùng XUV vùng tia X mềm (soft X-ray) Tuy nhiên, trình tìm hiểu phổ phát xạ HHG số phân tử đơn giản, nhà nghiên cứu nhận thấy có phụ thuộc phổ HHG vào định hướng trục phân tử trường laser [15], [17] Hơn nữa, HHG xảy thời điểm electron tái kết hợp với ion mẹ, nhà nghiên cứu cho sóng HHG mang thông tin cấu trúc phân tử Từ mở hướng nghiên cứu vật lí học sử dụng HHG phát trường laser xung ngắn, cường độ mạnh tương tác với ngun tử, phân tử để tìm hiểu thơng tin cấu trúc phân tử Trong cơng trình [13], tác giả nghiên cứu cho thấy tầm ảnh hưởng đám mây điện tử phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital, viết tắt HOMO) q trình phát HHG Tiếp theo đó, nhiều báo khác khảo sát đưa kết luận phụ thuộc HHG vào dạng đối xứng đám mây điện tử [3], [5], [9] Tùy vào đối tượng phân tử, phân loại theo hình dạng đám mây điện tử, mà khả ion hóa laser có khác Q trình khảo sát tầm quan trọng HOMO phân tử tốc độ ion hóa (số electron khỏi phân tử giây) nghiên cứu nhóm Tong [9] Bên cạnh đó, thí nghiệm ban đầu cho thấy tốc độ ion hóa xuyên hầm phụ thuộc vào lượng liên kết phân tử tài liệu [13], tác giả tính tốn chứng tỏ tốc độ ion hóa phụ thuộc vào đại lượng lượng Từ cơng trình nghiên cứu trên, ta thấy tầm quan trọng HOMO trình khảo sát cường độ HHG tốc độ ion hóa electron nguyên tử, phân tử Với mục tiêu giải thích cho khác phổ HHG dạng HOMO, thực luận văn “Ảnh hưởng đối xứng phân tử lên q trình phát sóng điều hịa bậc cao” Mặc dù HHG tốc độ ion hóa nghiên cứu phụ thuộc vào dạng HOMO, chưa có giải thích cụ thể cho phụ thuộc Cho nên, với mục tiêu đề luận văn, chúng tơi tiến hành tính HHG cho HOMO, sau khảo sát tốc độ ion hóa phân tử, để từ tìm mối liên hệ HHG tốc độ ion hóa nhằm giải thích cho khác biệt HHG dạng đối xứng phân tử Để đạt điều đó, chúng tơi tính tốn HHG, tốc độ ion hóa cho phân tử có cấu trúc đơn giản bao gồm HOMO có dạng đối xứng chuẩn ( σ g , π g ) dạng đối xứng không chuẩn ( σ , π ) Chúng tơi tìm HHG đạt cực đại phân tử O , N , CO , HCN, HNC, OCS Đồng thời khảo sát HHG phân tử thay đổi thông số cường độ laser, bước sóng hay độ dài xung thay đổi Để mô HOMO phân tử sử dụng phần mềm Gasusian để thu nhận phổ HHG, chúng tơi dựa mơ hình ba bước thiết lập chương trình tính tốn phổ HHG nhóm nghiên cứu Đại học Kansas (Hoa Kỳ) Đại hoc Sư phạm Tp HCM (Việt Nam) Bên cạnh đó, việc sử dụng chương trình này, chúng tơi nhận tốc độ ion hóa phân tử Luận văn bao gồm phần mở đầu, kết luận hai chương Chương tổng quan ảnh hưởng đối xứng phân tử lên q trình phát sóng điều hòa bậc cao dạng đối xứng HOMO tốc độ ion hóa để sử dụng cho mục đích chương Chương nêu lên đóng góp luận văn, khảo sát ảnh hưởng đối xứng phân tử lên trình phát sóng hài bậc cao giải thích kết Trong chương 1, chúng tơi giới thiệu cách tính tốc độ ion hóa phân tử tác dụng trường điện laser, nghĩa cho biết số phân tử bị ion đơn vị thời gian Theo cách tiếp cận lý thuyết để tính phát xạ HHG chia thành hai hướng Một giải trực tiếp phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian nguyên tử hay phân tử trường laser Hai thiết lập mơ hình gần để đơn giản hóa tốn tương tác laser cường độ cao phân tử, nguyên tử Theo hướng tiếp cận mơ hình, có hai mơ hình dùng rộng rãi mơ hình gần MO-ADK hay cịn gọi thuyết ion hóa xun hầm Ammosov, Delone Krainov đưa năm 1986 sau kế thừa phát triển nhóm nhà khoa học Đại học Kansas (Mỹ) [1] hay gần trường mạnh MO-SFA khởi xướng Keldysh, Faisal Reiss cho nguyên tử sau mở rộng cho phân tử [2], [14] giới thiệu chương Bên cạnh đó, chúng tơi trình bày lý thuyết phát xạ HHG dựa mơ hình Lewenstein công bố năm 1994 [3], [4] Tuy mô hình bán cổ điển, với thành cơng đáng kể việc giải thích chế hình thành HHG đặc tính nên mơ hình cộng đồng khoa học công nhận sử dụng rộng rãi thập kỷ qua Trong chương 2, chúng tơi tính cường độ HHG tốc độ ion hóa cho phân tử có dạng đối xứng chuẩn không chuẩn Mặt khác, so sánh HHG phân tử thay đổi thơng số laser chiếu vào Ngồi HHG thu chúng tơi tiến hành tính tốc độ ion hóa dựa vào để giải thích cho khác biệt HHG phân tử (a) (a) Góc Gócđịnh địnhphương phương(độ) (độ) Cường độ HHG CườngđộđộHHG HHG Cường 19 (b) Góc Góc định định phương phương (độ) (độ) (b) Hình 2.2 Cường độ HHG O2 (a) CO2 (b) với độ dài xung 30fs, cường độ đỉnh O , HHG đạt cực đại khoảng 40° CO khoảng 45° (Hình 2.2) Với việc tăng cường độ laser lên 3.1014 W/cm2 4.1014 W/cm2, khảo sát phổ HHG phân tử O thấy điểm cực đại khoảng 40° (Hình 2.3) Sau giữ ngun cường độ đỉnh 2.1014 W/cm2 độ dài xung 30 fs thay đổi bước sóng 1000 nm 1200 nm Kết vị trí HHG cực đại khơng thay đổi (Hình 2.4) Cuối cùng, thu HHG tăng độ dài xung laser lên 45 fs 60 fs mà cố định bước sóng cường độ đỉnh laser 800 nm 2.1014 W/cm2 (Hình 2.5) Tương tự với cách làm trên, khảo sát phụ thuộc vị trí cực đại HHG phân tử CO vào thay đổi thơng số laser độ dài xung, bước sóng cường độ đỉnh Kết cho thấy điểm HHG cực đại khoảng 45° phân tử CO Với thay đổi thông số laser, áp dụng cho tất phân tử lại khảo sát luận văn Cường độ HHG Cường độ HHG 20 Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) Hình 2.3 Cường độ HHG O2 Cường độ HHG Cường độ HHG thay đổi cường độ laser 3.1014 W/cm2 (a) 4.1014 W/cm2 (b) (a) (b) Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) Hình 2.4 Cường độ HHG O2 thay đổi đổi bước sóng laser lần (a) Góc định phương (độ) Cường độ HHG Cường độ HHG lượt 1000 nm (a), 1200 nm (b) (b) Góc định phương (độ) Hình 2.5 Cường độ HHG O2 thay đổi độ dài xung laser 45 fs (a) 60 fs (b) 21 2.2 Dạng đối xứng σ g phân tử N2 Phân tử N có dạng đối xứng σ g (Hình 2.6a) nghĩa mật độ electron dọc theo trục liên hạt nhân lớn Do N có dạng đối xứng chuẩn nên cần khảo sát HHG khoảng từ 0° đến 90° Đối với dạng đối xứng này, HHG cực đại Cường độ HHG 0° giảm dần tới 90° (Hình 2.6b) (a) (b) Góc định phương (độ) Hình 2.6 HOMO (a) cường độ HHG (b) phân tử N2 với I= , độ dài xung 30 fs, Chúng thay đổi thơng số laser HHG phân tử N có hình dạng điểm cực đại không thay đổi so với trường hợp ban đầu 2.3 Dạng đối xứng π phân tử HCN Phân tử HCN có dạng đối xứng π u (Hình 2.7a) Với dạng đối xứng này, mật độ điện tử nhỏ dọc theo trục liên hạt nhân Với cường độ laser 2.1014 W/cm2 bước sóng chu kỳ quang học 800 nm 10 fs vị trí cực đại cường độ HHG phân tử HCN 900 (Hình 2.7b) Phổ HHG khơng thay đổi vị trí cực đại thơng số laser thay đổi dù cường độ HHG thông số khác khác Từ Hình 2.7b Phổ HHG tăng đặn từ 0° đến 90° Do tính chất đối xứng dự đốn cường độ HHG giảm dần đạt cực tiểu 180° 22 2.4 Dạng đối xứng σ phân tử HNC Hình 2.8a cho thấy HOMO phân tử HNC giống với phân tử N , nghĩa mật độ điện tử nằm dọc theo trục phân tử Tuy nhiên, phân tử không tâm đối Cường độ HHG xứng nên khảo sát HHG từ 0° đến 180° Khi thay đổi cường độ laser với độ (b) Góc định phương (độ) (a) Hình 2.7 HOMO (a) HHG (b) phân tử HCN ứng với , độ dài xung 30 fs, Cường Cườngđộ độHHG HHG I= (a) (b) Góc định phương (độ) Hình 2.8 HOMO (a) HHG (b) phân tử HNC ứng với với I= , độ dài xung 30 fs, 23 dài xung bước sóng giữ cố định 30 fs 800 nm, Hình 2.8b biểu diễn cường độ HHG phân tử HNC đạt cực đại 0° giảm dần hướng laser phân cực vng góc với trục phân tử, 180° trục phân tử phương với laser phân cực HHG có giá trị lớn Bên cạnh đó, ta thấy HHG cực đại 0° cao 180° Bằng việc đo bậc HHG bất kỳ, dáng điệu phổ HHG không thay đổi cường độ laser thay đổi Tương tự phân tử trước đó, HHG cực đại vị trí xác định trước thay đổi thông số laser, cụ thể cường độ HHG HNC lớn 0° 180° Tuy nhiên, phân tử khơng có đối xứng chuẩn xuất hai điểm cực đại với cường độ chênh lệch Để kiểm chứng cho kết luận này, chúng tơi tính HHG cho phân tử OCS, mà phân tử có dạng đối xứng khơng chuẩn, trình bày Điều cho thấy HOMO ảnh hưởng đến phổ HHG giải thích phần sau thơng qua việc tính tốc độ ion hóa phân tử 2.5 Dạng đối xứng π phân tử OCS Từ hình 2.9a cho thấy phân bố điện tích dọc theo trục phân tử OCS nhỏ nhất, đám mây electron lớn nằm hai phía trục liên kết Phân tử OCS có dạng đối xứng π khơng có tâm đối xứng nên chúng tơi cần phải tiến hành đo HHG từ 0° đến 180° Ở Hình 2.9b, cường độ HHG phân tử OCS đạt cực đại hai Cường độ HHG vị trí, vào khoảng 45° 135° với phổ HHG 45° lớn cường độ HHG Góc định phương (độ) 24 135° Kết luận không khác so với phân tử khảo sát trước đó: HHG không phụ thuộc vào thông số laser, ứng với phân tử, hay xác tùy thuộc vào dạng đối xứng HOMO HHG có hay hai cực đại xác định 2.6 Tốc độ ion hóa phân tử 2.6.1 Tốc độ ion hóa phân tử N2, O2 CO2 Trong tiểu mục này, mô tả phụ thuộc tốc độ ion hóa vào góc hướng laser phân cực trục phân tử Tất phân tử khảo sát phân tử thẳng với đối xứng chuẩn N2, O2, CO2, HCN, xét phạm vi từ 0-90° vẽ trường hợp HOMO phân tử HNC OCS trường hợp đối xứng chuẩn chúng tơi thực phép đo tốc độ ion hóa với góc θ đến 180° Giả sử phân tử ba nguyên tử CO , phân tử không định phương dọc theo trường điện, đối xứng bị bẻ cong trường laser Tuy nhiên, cấu trúc hình học phân tử khơng thay đổi đáng kể suốt q trình ion hóa Do đó, chúng tơi giả sử thời gian phân tử trường laser đủ ngắn để xảy ion hóa Sự ion hóa xuyên hầm phụ thuộc vào mật độ electron Do đó, O trục phân tử định hướng, đám mây điện tích khơng xuất dọc theo trục phân tử, ion hóa gần bị triệt tiêu (vì khơng có xuất electron xác suất có mặt electron thấp) Đó cách hình dung hình học đơn giản Để củng cố thêm khẳng định trên, tiến hành tính tốc độ ion hóa N O Để đánh giá phụ thuộc vào góc ion hóa phân tử chúng tơi dùng xung laser có độ dài 30 fs với cường độ 2.1014 Wcm-2 bước sóng 800 nm So sánh Hình 2.10a Hình 2.10b, rõ ràng thấy tốc độ ion hóa θ = 0° phân tử N lớn có dạng đối xứng σ g O có tốc độ giảm giá trị O có HOMO dạng π g Tuy nhiên, phân tử CO dù có dạng đối xứng với phân tử O , tốc độ ion hóa lại cực đại khoảng 40° (Hình 2.10c) Sự khác biệt khơng đáng kể hiệu ứng đa photon mà bị bỏ qua mơ hình SAE Do đó, vấn đề ion hóa phân tử vấn đề phức tạp cần tính đến hiệu ứng nhiều electron mơ hình sau [15] Chi tiết 25 hơn, cơng trình [8] nghiên cứu lý giải khác điểm cực đại O CO dù chúng có dạng đối xứng HOMO Cho đến phân tử ba nguyên tử CO chưa có nghiên cứu chi tiết cấu trúc điện tử xét đến tín hiệu đa electron bao gồm mơ hình MO-ADK thuyết Keldysh-Faisal-Reiss [15] Do đó, cần phải có phương pháp cho hệ phân tử đa nguyên tử khảo sát chi tiết bao gồm tín hiệu electron Từ Hình 2.10 thấy rằng: tốc độ ion hóa N giảm dần góc tăng, cịn CO O đạt cực đại khoảng 40°-45° đạt giá trị nhỏ định O2 (b) Tốc độ ion hóa Tốc độ ion hóa N2 (a) Tốc độ ion hóa Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) CO2 (c) Góc định phương (độ) Hình 2.10 Đồ thị thể tốc độ ion hóa N2 (a), O2 (b) CO2 (c) với cường độ laser chiếu vào 2.1014 Wcm-2 26 hướng phương vng góc với trục laser phân cực Trong trường laser cường độ cao, phân tử N , mật độ electron dọc theo trục phân tử lớn nhất, phân tử định hướng theo hướng laser phân cực, tức θ = 00 tốc độ ion hóa đạt cực đại Tương tự, mật độ điện tích CO O lớn khoảng 40°-45° so với trục phân tử phân tử định hướng theo góc này, nghĩa hướng véc-tơ điện trường qua vùng nhiều electron khả electron khỏi phân tử nhiều nhất, đồng nghĩa với khả xảy ion hóa lớn Kết chúng tơi thực giống với kết Zhao cộng giải theo phương pháp ADK, họ dự đốn ion hóa N đạt cực đại định hướng song song với hướng điện trường Trái lại, O có xác suất ion hóa cực tiểu định hướng Trường hợp tính tốc độ ion hóa phân tử N kiểm chứng thực nghiệm Corkum [3] 2.6.2 Tốc độ ion hóa phân tử HCN Phân tử HCN có orbital đối xứng dạng π với dạng đối xứng laser chiếu vào dọc theo trục liên hạt nhân, theo hướng mật độ electron nhỏ nhất, cho kết tốc độ ion hóa khơng Nhưng laser trục phân tử vng góc với nhau, nghĩa hướng véc-tơ điện trường qua vùng có mật độ electron nhiều có nhiều điện tử bị ion hóa Tốc độ ion hóa Hình 2.11 cho thấy tốc độ ion hóa phân tử HCN nhỏ 0°, sau tăng Góc định phương (độ) Hình 2.11 Đồ thị thể tốc độ ion hóa HCN với cường độ laser chiếu vào 2.1014 Wcm-2 27 dần đến 90° đạt cực đại Do có dạng đối xứng chuẩn nên dự đốn khoảng 900 < θ < 1800 số điện tử bị ion hóa giảm dần khơng 2.6.3 Tốc độ ion hóa phân tử HNC Bên cạnh đó, dạng đối xứng khơng chuẩn HOMO có dạng đối xứng σ phân tử HNC Từ Hình 2.8a thấy electron phân bố dọc theo trục phân tử Tốc độ ion hóa phép tính tốn cho thấy tọa độ ngun tử xếp trục z theo thứ tự Góc định phương (độ) Hình 2.12 Đồ thị thể tốc độ ion hóa Tốc độ ion hóa HNC với cường độ laser chiếu vào 2.1014 Wcm-2 Góc định phương (độ) Hình 2.13 Đồ thị thể tốc độ ion hóa HNC với cường độ laser chiếu vào 4.1014 Wcm-2 28 từ trái sang phải H, N, C Trong đó, nguyên tử Các-bon có tọa độ dương Hydro, Ni-tơ có toạ độ âm Khi trục phân tử hợp với hướng điện trường góc 0°, đồng  nghĩa E qua phân tử Các-bon vùng nhiều electron nhất, nên tốc độ ion hóa   tọa độ lớn Khi E đổi chiều, có hướng từ phải sang trái, nghĩa E qua đám mây điện tử Ni-tơ trước đến Hydro Các-bon khả electron khỏi phân tử lớn, mật độ electron thấp so với vùng nguyên tử Các-bon nên cực đại có giá trị nhỏ so với cực đại Ngược lại, hướng véc-tơ điện trường vuông góc với trục liên hạt nhân khả ion hóa điện tử thấp Điều giải thích tạo đường biểu diễn tốc độ ion hóa Hình 2.12 có hai cực đại cực đại θ = 0° lớn cực đại = θ 180° Nhằm khảo sát thay đổi thứ tự hai điểm cực đại khả ion hóa phụ thuộc vào cường độ laser, dùng laser mạnh với cường độ 4.1014 Wcm-2 để chiếu vào phân tử thấy cực đại 0° cao cực đại 180° (Hình 2.13) Điều chứng tỏ tốc độ ion hóa phụ thuộc vào hướng laser phân cực trục liên hạt nhân Ngoài ra, với cường độ lớn khả ion hóa điện tử cao Tuy nhiên, chúng tơi dự đốn cần phải có giới hạn cường độ laser chiếu vào, cường độ cao trình HHG không xảy Nghĩa electron khỏi phân tử không quay trở lại tái va chạm với ion phân tử mẹ 2.6.4 Tốc độ ion hóa phân tử OCS Trên Hình 2.14 so sánh vị trí hai điểm cực đại q trình ion hóa trường hợp laser chiếu vào với cường độ 2.1014 Wcm-2 4.1014 Wcm-2 Ứng với góc 45° xuất điểm cực đại thứ cao so với cực đại thứ hai góc 135°, hai trường hợp Dù thay đổi cường độ laser, kết phân tử HNC, thứ tự cực đại khơng thay đổi Nhìn vào HOMO phân tử OCS (Hình 2.9a) ta thấy, đám mây điện tử nằm hai phía so với trục phân tử Thứ tự nguyên tử nằm trục z (từ trái sang phải) O, C S với tọa độ nguyên tử S dương, nguyên tử O C có tọa độ âm Vậy véc-tơ điện trường chùm laser chiếu vào có hướng từ trái sang phải dọc theo trục phân tử theo hướng ngược lại (tại khơng xuất orbital điện tử) rõ ràng có khả ion hóa điện tử Tốc độ ion hóa Tốc độ ion hóa 29 Góc định phương (độ) Góc định phương (độ) Hình 2.14 Đồ thị thể tốc độ ion hóa OCS với cường độ laser chiếu vào 2.1014 Wcm-2 (a) 4.1014 Wcm-2 (b) Do đó, Hình 2.14 0° 180° tốc độ ion hóa khơng Nhưng laser lệch góc khoảng 45° hay 135° (so với trục z) lúc chùm laser làm nhiều electron thoát khỏi phân tử nhất, đồng nghĩa số điện tử bị ion hóa cực đại Tóm lại, phân tử có HOMO đối xứng dạng π O , CO , OCS, HCN tốc độ ion hóa theo hướng trục phân tử nhỏ có khả xuất điện tử nhất, trường hợp phân tử có đối xứng dạng σ N , HNC khả ion hóa theo hướng lại lớn Điều kiện để xảy trình phát HHG phải xảy trước hết q trình ion hóa xun hầm Trong đó, q trình ion hóa đặc trưng tương tác electron phân tử chùm laser cường độ cao Càng nhiều electron thoát khỏi phân tử mẹ xác suất electron quay trở lại va chạm với ion phân tử mẹ cao Cho nên, chiếu chùm laser cường độ cao vào phân tử với góc θ cho số electron bị nhiều thời gian ngắn dẫn đến cường độ HHG đạt cực đại góc Đó lý đồ thị cho thấy đường biểu diễn tốc độ ion hóa cường độ HHG phân tử cực đại giá trị góc định phương Vị trí điểm cực đại HHG phụ thuộc vào θ định q trình ion hóa phân tử, nghĩa tọa độ xác định ứng với tốc độ ion hóa cực đại HHG phát lớn vị trí Từ thấy mối liên hệ mật thiết HHG với tốc độ ion hóa phân tử 30 KẾT LUẬN Với đề tài “Ảnh hưởng đối xứng phân tử lên q trình phát sóng điều hịa bậc cao”, khảo sát HHG tốc độ ion hóa phân tử giải vấn đề cụ thể sau đây: • Đối với phân tử khác nhau, cường độ HHG tốc độ chúng khác Tuy nhiên, đường biểu diễn HHG tốc ion hóa phân tử lại giống Cụ thể  Đối với dạng đối xứng σ HHG cực đại 0° (hay 180°) cực tiểu 90°  Đối với dạng đối xứng π HHG cực tiểu 0° • Sự khác biệt giải thích sau: mặt, q trình ion hóa bước mơ hình ba bước, sau xảy phát HHG Mặt khác, tốc độ ion hóa lại phụ thuộc vào góc định phương hay nói cách khác phụ thuộc vào HOMO phân tử Do đó, rõ ràng ta thấy phụ thuộc vào góc định phương HHG định q trình ion hóa Cho nên, ta dựa vào q trình ion hóa để giải thích cho vị trí cực đại HHG Vậy, HOMO khác tốc độ ion hóa cực đại HOMO khác dẫn tới cường độ HHG cực đại khác HƯỚNG PHÁT TRIỂN Luận văn tiếp tục nghiên cứu theo hướng sau: - Khảo sát HHG cho phân tử phức tạp hay mạch Hydrocarbon - Đối với dạng đối xứng khơng chuẩn, đo HHG có tính đến orbital bên 31 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Nguyễn Ngọc Ty (2010), Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử, Luận án Tiến sĩ Vật lý, trường Ðại học Khoa học Tự nhiên, Tp HCM Tiếng Anh Becker A, Jaroń-Becker A and Faisal F H M (2004), “Ionization of N , O , and linear carbon clusters in a strong laser pulse”, Phys Rev A, 69, pp.0234101-0234109 Chang Z., Bing S and Shambhu G (2004), “Effect of orbital symmetry on high-order harmonic generation from molecules”, Phys Rev A, 69, pp.0214041-0214044 Dinh B K (2012), Phase-matched high order harmonic generation and applications, PhD Thesis, University of Technology Melbourne, Australia, pp.1-12 Domagoj P., Lee Kevin F., Rayner D M., Corkum P B., and Villeneuve D M (2007), “Direct measurement of the angular dependence of ionization for N , O , and CO in intense laser fields” Phys Rev Lett, 98, pp 2430011-2430014 Gibson G N and Biegert J (2008), “Influence of orbital symmetry on high-orderharmonic generation and quantum tomography”, Phys Rev A, 78, pp.033423103342310 Juan H., Chengyin W., Nan X., Qingqing L., Zhifeng W., Hong Y., and Qihuang G (2006), “Field-induced alignment of oxygen and nitrogen by intense femtosecond laser pulses”, J Phys Chem A, pp.10179-10184 Kjeldsen T K and Madsen L B (2004), “Strong-field ionization of N : length and velocity gauge strong-field approximation and tunnelling theory”, Phys Rev B, 37, pp 2033-2044 Lin C D., Tong X M., and Zhao Z X (2005), “Effects of orbital symmetries on the ionization rates of aligned molecules by short intense laser pulses”, Journal of Modern Optics, 53, pp.21-33 32 10 Litvinyuk I.V., Lee Kevin F., Dooley P.W., Rayner D M., Villeneuve D M., and Corkum P B (2003), “Alignment-dependent strong field ionization of molecules”, Phys Rev Lett, 90 (23), pp.1-4 11 Madsen C B (2010), Molecules in intense laser fields: Studies of ionization, highorder harmonic generation and alignment, PhD Thesis, University of Aarhus, Denmark, pp.70 12 Madsen C B and Madsen L B, High-harmonic generation from arbitrarily oriented diatomic molecules including nuclear moion and field-free alignment, PhD Thesis, University of Aarhus, Denmark 13 Nalda R de, Heesel E., Lein M., Hay N., Velotta R., Springate E., Castillejo M., and Marangos J P (2004), “Role of orbital symmetry in high-order harmonic generation from aligned molecules”, Phys Rev A, 69, pp.0318041-0318044 14 Muray R (2011), Tunnel ionization in strong fields in atoms and molecules and its applications, PhD Thesis, University of Waterloo, Canada 15 Son S., and Chu S (2009), “Multielectron effects on the orientation dependence and photoelectron angular distribution of multiphoton ionization of CO in strong laser fields”, Phys Rev A, 80, pp.0114031-0114034 16 Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2002), “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys Rev A, 66, pp 0334021-03340211 17 Torres R., Kajumba N., Underwood J G., Robinson J S., Baker S., Tisch J W G., Nalda R de, Bryan W A., Velotta R., Altucci C., Turcu I C E., and Marangos J P (2007), “Probing orbital structure of polyatomic molecules by high-order harmonic generation”, Phys Rev Lett, 98, pp 2030071-2030074 18 Zhou X X., Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2005), “Role of molecular orbitals symmetry on alignment dependence of high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A, 71, pp.0618011-0618014 33 19 Zhou X X., Tong X M., Zhao Z X., and Lin C D (2005), “Alignment dependence of high-order harmonic generation from N and O molecules in intense laser fields”, Phys Rev A, 72, pp.0334121-0334127 ... ion hóa phân tử 30 KẾT LUẬN Với đề tài ? ?Ảnh hưởng đối xứng phân tử lên q trình phát sóng điều hịa bậc cao? ??, khảo sát HHG tốc độ ion hóa phân tử giải vấn đề cụ thể sau đây: • Đối với phân tử khác... chương trình này, chúng tơi nhận tốc độ ion hóa phân tử 3 Luận văn bao gồm phần mở đầu, kết luận hai chương Chương tổng quan ảnh hưởng đối xứng phân tử lên trình phát sóng điều hịa bậc cao dạng đối. .. độ ion hóa electron nguyên tử, phân tử Với mục tiêu giải thích cho khác phổ HHG dạng HOMO, thực luận văn ? ?Ảnh hưởng đối xứng phân tử lên q trình phát sóng điều hịa bậc cao? ?? Mặc dù HHG tốc độ ion