Đang tải... (xem toàn văn)
Mục tiêu nghiên cứu đề tài là thu được công thức tính và giá trị độ uống cong của màng tinh thể AlN do sự không tương thích mạng và nhiệt giữa AlN và α-Al2O3 bằng nhiễu xạ tia X thông thường. Làm sáng tỏ cấu trúc tinh thể vi mô chẳng hạn cấu trúc domain, dao động nghiêng mạng, dao động hằng số mạng bằng phương pháp nhiễu xạ tia X vi mô và kính hiển vị điện tử truyền qua.
BỘ GIÁ O DỤC VÀ ĐÀ O TẠO ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TÓM TẮT BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG NGHIÊN CỨU CẤU TRÚC TINH THỂ CỦA MÀNG TINH THỂ AlN ĐƯỢC NUÔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP MỌC GHÉP PHA HƠI HYĐRUA TRÊN ĐẾ SAPPHIRE ĐƯỢC KẾT CẤU RÃNH Mã số: Đ2015-03-79 Chủ nhiệm đề tài: TS Đinh Thanh Khẩn Đà Nẵng, 12/2016 MỞ ĐẦ U Tổ ng quan tın ̀ h hın ̀ h nghiên cứu thuô ̣c lınh ̃ vưc̣ củ a đề tà i Aluminum nitride (AlN) với Eg = 6.2 eV nghiên cứu cách rộng rãi cho việc phát triển thiết bị quang điện tử hoạt động vùng tử ngoại sâu Do khó khăn việc chế tạo tinh thể AlN dạng khối, phương pháp mọc ghép màng tinh thể AlN đế α-Al2O3 6H-SiC thường áp dụng Tuy nhiên, không tương thích số mạng nhiệt màng AlN đế α-Al2O3 6H-SiC khó khắn lớn việc thu màng tinh thể AlN chất lượng cao Sự khơng tương thích làm cho màng tinh thể AlN chế tạo đế αAl2O3 6H-SiC thường có chất lượng khơng cao như: xuất khuyết tật đường (dislocation), co giãn số mạng (strain), uốn cong mặt mạng hay nghiêng mặt mạng Gần đây, việc sử dụng đế tạo rãnh nâng cao đáng kể chất lượng màng tinh thể AlN Những đế tạo rãnh không tạo mọc tinh thể màng theo phương ngang (ELO) mà cịn tạo khoảng trống kích thước nano (nanovoid) Việc sử dụng kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) minh ELO nanovoid đóng vai trị quan trọng việc nâng cao chất lượng màng tinh thể mọc đế tạo rãnh Một số báo cáo gần màng tinh thể mọc đế tạo rãnh thường trải qua nghiêng mạng tinh thể Nhiễu xạ tia X sử dụng cách rộng rãi để xác định nghiêng mạng Đặc biệt nhiễu xạ tia X vi mơ minh cơng cụ hữu hiệu việc nghiên cứu tính chất tinh thể học vi mô Nguồn gốc nghiêng mạng thông báo co giãn ô đơn vị (strain) không tương thích mạng nhiệt màng tinh thể đế, điều tranh cãi Tı́nh cấ p thiế t Nâng cao chất lượng dạy học nghiên cứu khoa học mục tiêu hang đầu Đại học Đà Nẵng tất trường đại học nước Các kỹ thuật nuôi tinh thể dạng màng mỏng phát triển mạnh mẽ cho việc ứng dụng thiết bị quang điện tử AlN với độ rộng vùng cấm khoảng 6.2 eV ứng dụng nhiều thiết bị quang điện tử hoạt động vùng tử ngoại sâu Hiện nay, có nhiều phương pháp chế tạo màng tinh thể AlN chất lượng tinh thể đạt chưa cao Gần đây, việc chế tạo màng tinh thể AlN đế tạo rãnh tạo màng tinh thể AlN chất lượng cao Tuy nhiên, tính chất cấu trúc tinh thể học, đặc biệt cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể AlN chế tạo phương pháp chưa làm sáng tỏ Nhiễu xạ tia X, đặc biệt nhiễu xạ tia X vi mơ, với kính hiển vi điện tử truyền qua cung cấp thông tin chi tiết cấu trúc tinh thể, đặc biệt cấu trúc tinh thể vi mơ màng tinh thể AlN Từ cung cấp thơng tin hữu ích cho nhà nghiên cứu sản xuất việc cải thiện chất lượng tinh thể màng AlN, đồng thời nâng cao hiệu suất thiết bị quang điện tử dựa AlN Mục tiêu Chế tạo màng tinh thể AlN đế α-Al2O3 AlN/α-Al2O3 tạo rãnh phương pháp mọc ghép pha hyđrua Nghiên cứu tính chất cấu trúc tinh thể học màng tinh thể AlN phương pháp nhiễu xạ tia X thông thường, nhiễu xạ tia X vi mơ kính hiển vi điện tử truyền qua Thu cơng thức tính giá trị độ uống cong màng tinh thể AlN không tương thích mạng nhiệt AlN α-Al2O3 nhiễu xạ tia X thông thường Làm sáng tỏ cấu trúc tinh thể vi mô chẳng hạn cấu trúc domain, dao động nghiêng mạng, dao động số mạng phương pháp nhiễu xạ tia X vi mơ kính hiển vị điện tử truyền qua Cá ch tiế p câ ̣n Các nghiên cứu cấu trúc mạng tinh thể vật liệu bán dẫn nitride công bố tạp chí khoa học quốc tế sở cho việc tham khảo nghiên cứu đề tài Phương pháp nghiên cứu Trong giới hạn đề tài này, nhóm tác giả sử dụng kết hợp ba phương pháp: nhiễu xạ tia X, nhiễu xạ tia X vi mơ chụp ảnh kính hiển vi điện tử truyền qua để nghiên cứu tính chất cấu trúc tinh thể học màng tinh thể AlN chế tạo đế α-Al2O3 AlN/α-Al2O3 tạo rãnh Đố i tươ ̣ng phạm vi nghiên cứu - Các màng tinh thể AlN mọc đế α-Al2O3 AlN/α-Al2O3 tạo rãnh - Với mục tiêu đề ra, đề tài nghiên cứu uống cong mặt mạng màng tinh thể AlN khơng tương thích thơng số mạng nhiệt AlN α-Al2O3 nhiễu xạ tia X thông thường Nghiên cứu cấu trúc tinh thể vi mô chẳng hạn cấu trúc domain, dao động nghiêng mạng, dao động số mạng phương pháp nhiễu xạ tia X vi mơ kính hiển vị điện tử truyền qua Nô ̣i dung nghiên cứu Nội dung đề tài phần mở đầu kết luận gồm chương: Chương trình bày tổng quan phương pháp chế tạo tinh thể AlN phương pháp để nghiên cứu cấu trúc tinh thể màng AlN Chương nghiên cứu uốn cong mặt mạng màng tinh thể AlN chế tạo đế tạo rãnh α-Al2O3 phương pháp nhiễu xạ tia X thường Chương nghiên cứu hình thái học tinh thể vi mơ màng AlN chế tạo đế tạo rãnh AlN/α-Al2O3 phương pháp nhiễu xạ tia X vi mô CHƯƠNG TỔ NG QUAN 1.1 Chế ta ̣o tinh thể AlN 1.1.1 Chế taọ tinh thể AlN da ̣ng khố i Tinh thể AlN dạng khối tổng hợp Briegler Gusther năm 1862 cho nitơ phản ứng hóa học với Al nóng chảy Tuy nhiên, độ hòa tan nitơ hầu hết dung mơi thấp nhiệt độ nóng chảy cao AlN (~2473 K), tinh thể AlN dụng khối chế tạo từ phương pháp khó chất lượng thu không cao Hiện phương pháp hiệu để chế tạo tinh thể AlN dạng khối phương pháp thăng hoa - kết tỏa phát triển vào năm 1976 Slack McNelly Tinh thể AlN chế tạo phương pháp thường tinh thể hóa cách tự pháp dạng đa tinh thể Một giải pháp cho vấn đề sử dụng mầm đơn tinh thể có sẵn Tuy nhiên, mầm đơn tinh thể có sẵn có kích thước nhỏ nên giới hạn kích thước đơn tinh thể AlN thu Một loại mầm tinh thể khác đế α-Al2O3 6H-SiC có kích thước lớn sử dụng để định hướng phát triển đơn tinh thể AlN Tuy nhiên, phát triển tinh thể AlN đế thường khó để điều khiển khó khăn việc thay đổi điều Một khó khăn khác việc chế tạo tinh thể AlN phương pháp thăng hoa - kết tỏa tạo thành khuyết tật tinh thể AlN thu 1.1.2 Chế tạo màng mọc ghép AlN Do khó khăn việc chế tạo tinh thể AlN dạng khối, chế tạo màng tinh thể AlN phương pháp lắng đọng pha hóa học (VCD) mọc ghép đế α-Al2O3 6H-SiC thường sử dụng Có hai phương pháp chế tạo màng tinh thể AlN: mọc ghép pha hữu kim loại (MOVPE) mọc ghép pha hydride (HVPE) Một ưu điểm phương pháp HVPE so với phương pháp MOVPE khả thu màng AlN dày có tốc độ mọc cao vài bậc µm/phút màng AlN Do đó, HVPE thường dùng để chế tạo màng AlN có bề dày lớn 100 µm Tuy nhiên, chất lượng màng AlN thu phương pháp HVPE cịn thấp khơng tương thích thơng số mạng nhiệt AlN đế kích thích tạo thành khuyết tật strain màng suốt trình chế tạo mẫu Một vài giải pháp sử dụng nhằm giảm mật độ khuyết tật màng AlN chế tạo đế α-Al2O3 thông qua phương pháp HVPE Đó việc nitride hóa bề mặt đế α-Al2O3 trước chế tạo màng AlN chúng hay chế tạo lớp tinh thể AlN xếp lớp với tỉ số V/III khác Gần đây, việc sử dụng kỹ thuật mọc ghép theo phương ngang (ELO) giảm mạnh mật độ khuyết tật đường màng bán dẫn nitide Phương pháp sử dụng nhóm Usui họ chế tạo màng GaN đế α-Al2O3 sử dụng hệ chế tạo HVPE thu màng GaN với mật độ khuyết tật đường thấp × 107 cm-2 Ngồi ra, đế tạo rãnh AlN/α-Al2O3 sử dụng để chế tạo màng AlN thu màng AlN dày với mật độ khuyết tật đường nhỏ 107 cm-2 Các kết thu đế α-Al2O3 tạo rãnh cách hữu hiệu để chế tạo màng tinh thể AlN có chất lượng cao Trong đề tài này, nhóm tác giả sử dụng đế tạo rãnh α-Al2O3 AlN/αAl2O3 để chế tạo màng tinh thể AlN 1.2 Đặc trưng cấu trúc màng tinh thể AlN 1.2.1 Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) TEM sử dụng phương pháp hiệu để nghiên cứu khuyết tật trog vật liệu bán dẫn Trong chất bán dẫn nitride, TEM thường sủa dụng khuyết tật đường nghiêng mặt mạng Tuy nhiên, nguyên tắc, mẫu vật liệu phải xử lý trước chụp ảnh TEM chiều dày mẫu phải đủ nhỏ để chiều electron xuyên qua mẫu 1.2.2 Phổ tán xạ Raman (RSS) Phép đo tán xạ Raman thường sử dụng để nghiên cứa số mạng màng AlN nhạy khơng phá hủy mẫu Trong phép RSS, mode phonon E2 quan sát strain sau rút dựa vào mối liên hệ strain độ dịch tần số mode E2 Phép đo RSS sử dụng việc nghiên cứu phân bố vi mô strain màng GaN Mặc dầu RSS chứng minh phương pháp hữu hiểu để nghiên cứu strain màng AlN, khơng thể sử dụng để nghiên cứu tính chất tinh thể học cấu trúc domain, nghiêng mạng… 1.2.3 Nhiễu xạ điện tử tán xạ ngược (EBSD) Hệ đo EBSD tích hợp kính hiển vi điện tử quét Nó sử dụng to đặc trưng tính chất cấu trúc vi mô mang tinh thể định hướng tinh thể strain với độ phân giải không gian cao Trong phép đo EBSD, chùm electron đến bề mặt tinh thể, electron nhiễu xạ đập vào hình phát quang tạo kiểu hình phát quang hình ảnh đặc trưng cho định hướng tinh thể khoảng cách mạng tinh thể Mặc dù EBSD công cụ hữu hiệu để đặc trưng cấu trúc tinh thể vi mô tinh thể, kỹ thuật phù hợp cho màng tinh thể tương đối mỏng độ xuyên thấu chùm electron bị giới hạn Hơn nữa, giới hạn độ xuyên thấu, việc chuẩn bị mẫu trước đo thực cần thiết lối nhiễu xạ thay đổi bề mặt mẫu bị ơxi hóa, bị vấy bẩn bị biến dạng… 1.2.4 Nhiễu xạ tia X (XRD) Hình 1.1: Nhiễu xạ tia X Giả sử có chùm tia X đến tinh thể Xét tia X song song dến đến nguyên tử A B mặt mạng song song cách đoạn dhkl Giả sử tia X hợp với mặt mạng gó θ hình 1.1 Hiệu qua lộ tia nhiễu xạ A B: CB+BD = 2ABsinθ = 2dhklsinθ (1.1) Hai tia gặp cho cực đại giao thoa khi: 2dhklsinθ = nλ (1.2) với n số nguyên λ bước sóng tia X Phương trình (1.2) định luật Bragg cho nhiễu xạ tia X từ măt mạng (hkl) tinh thể XRD chứng minh phương pháp hữu hiệu để khảo sát tính chất cấu trúc tinh thể phương pháp khơng phá hủy mẫu và sử dụng để nghiên cứu khơng thơng số mạng, strain, thành phần kích thước hạt mà cịn nghiên cứu khuyết tật khuyết tật đường, nghiêng mạng Tuy nhiên, hầu hết phép đo XRD thực với chùm tia X có kich thước mài mm Như vậy, kết thu XRD cung cấp lượng thông tin cấu trúc mang tính chất trung bình vùng tương đối lớn màng tinh thể Do XRD khơng phải phương phù hợp cho phân tích cấu trúc vi mô màng tinh thể 1.1.5 Nhiễu xạ tia X vi mô (XRMD) Ngược lại so với XRD thơng thường với chùm tia X kích thước thang mm, kích thước chùm tia X XRMD vào khoảng vài chục đến vài trăm nm Điều làm cho XRMD trở thành phương pháp thích hợp cho việc nghiên cứu cấu trúc tình thể vi mơ màng AlN cấu trúc domain, nghiêng mạng tinh thể strain mạng vùng kích thước nhỏ Hình 1.2: Cấu hình XRMD (a) khơng gian thực (b) không gian ảo XRMD sử dụng để nghiên cứu cấu trúc tinh thể với đầu dị chùm tia X có kích thước thang µm Bước sóng chùm tia X xấp xĩ với khoảng cách mạng Hình 1.2(a) (b) mơ tả cấu hình XRMD khơng gian thực khơng gian ảo Trong hình 1.2, ω góc tới xác định chùm tia X tới bề mặt mẫu Có ba loại phép đo XRMD: ● Phép đo rocking curve (qt theo góc ω) Hình 1.3 mơ tả lượt đồ phép đo rocking curve (RC) Trong phép đo này, hướng chùm tia X tới detector giữ không đổi mẫu quay quanh mặt phẳng tới (mặt tạo tia X tới tia X nhiễu xạ) Hay nói cách khác, góc nhiễu xạ 2θ giữ khơng đổi góc tới ω thay đổi Trong không gian ảo, xác định nghiêng véc tơ mạng đảo Q Phép đo RC thường sử dụng để nghiên cứu khuyết tật tinh thể, uống cong, nghiêng mạng, khơng đồng mạng… Hình 1.3: Phép đo RC (a) không gian thực (b) không gian ảo ● Phép đo ω-2θ (ω-2θ scan) Hình 1.4 mơ tả lượt đồ phép đo ω-2θ Trong phép đo này, quay mẫu góc Δω, detector quay góc gấp đơi Các góc ω 2θ thay đổi cho Δω = Δθ Điều cho phép chung ta quét véc tơ mạng đảo Q phương không đổi Sự dao động khoảng cách mạng mạng tinh thể thể thay đổi độ lớn véc tơ mạng đảo Q Phép đo thường sử dụng để nghiên cứu khoảng cách mạng (strain) thành phần hóa học tinh thể Hình 1.4: Phép đo ω-2θ (a) không gian thực (b) không gian ảo ● Phép đo đồ không gian đảo Hı̀ nh 1.5: Phép đo đồ không gian đảo (a) không gian thực (b) Hình 1.5 mơ tả lượt đồ phép đo đồ không gian đảo (RSM) Trong phép đo này, hướng tia X tới giữ không đổi mẫu detector quay hình 1.5(a) Tại vị tí góc mẫu, detector quay để xác định góc nhiễu xạ 2θ Hay nói cách khác, góc tới ω tia X mẫu, thu nhiễu xạ tương ứng mẫu góc nhiễu xạ 2θ quay detector Các kết thu được thể mặt gồm trục vuông góc gọi đồ khơng gian đảo Để vẽ đồ khơng gian đảo góc ω 2θ biến đổi thành thành phần véc tơ mạng đảo Q sử dụng phương trình: Qx = Qz = λ λ [cos(2 θ - ω ) - cos ω ] [sin (2θ - ω ) + sinω ] (1.3) (1.4) Phép đo đồ không gian đảo thường sử dụng nhiều chúng cung cấp đầy đủ thơng tin thu từ hai phép đo RC ω-2θ CHƯƠNG NGHIÊN CỨU SỰ UỐN CONG MÀNG TINH THỂ CỦA MÀNG AlN ĐƯỢC MỌC GHÉP TRÊN ĐẾ TẠO RÃNH α-Al2O3 SỬ DỤNG NHIỄU XẠ TIA X 1.1 Giới thiệu Trong chương này, chúng tơi trình bày phương pháp cho việc xác định uốn cong mặt mạng màng tinh thể cách sử dụng phép đo RC nhiễu xạ tia X Đây phương pháp tương đối đơn giản, cài đặt thí nghiệm ln có sẵn máy đo nhiễu xạ 2.1 Thí nghiệm Hình 2.1: Lượt đồ quy trình chế tạo mẫu Hình 2.2: Lượt đồ sơ lượt nhiễu xạ tia x từ mặt (0002) màng tinh thể AlN Quy trình chế tạo mẫu mơ tả hình 2.1 Các trục X, Y Z biểu hướng [1100 ] , [1120] [0001] Đầu tiên, thấy hình 2.1(a), đế với lối rãnh tuần hồn tạo đế α-Al2O3 phương pháp khắc ion Hướng rãnh [1100 ] rãnh phân bố tuần hoàn hướng [1120] Độ sâu rãnh chọn khoảng 1.5 µm độ rãnh chúng khoảng 2.0 µm Khoảng cách rãnh vào khoảng 2.0 µm Tiếp theo, quan sát hình 2.1(b), màng tinh thể AlN với bề dày khoảng 8.6 µm mọc trực tiếp đế tạo rãnh sử dụng hệ thống HVPE áp suất thấp Nguồn nhiệt hệ thống HVPE đèn hồng ngoại Áp suất chế tạo 30 Torr nhiệt độ chế tạo nằm khoảng 1400 -1500°C NH3, Al, HCl sử dụng tiền chất N2 H2 sử dụng khí dẫn Đầu tiên, nguồn AlCl3 tạo phản ứng hóa học Al HCl zone nguồn buồng phản ứng 550°C AlCl3 sau đưa vào zone mọc màng với NH3 Tại đây, phản ứng hóa học AlCl3 NH3 tạo lớp tinh thể AlN đế α-Al2O3 tạo rãnh Hình 2.1(c) mơ tả ảnh chụp hính hiển vi điện tử quét (SEM) màng tinh thể AlN sau chế tạo xong Như thấy từ ảnh SEM, mẫu tinh thể AN chế tạo xuất khoảng trống (void) Các void tạo thành đường giống đường hầm chạy dọc hướng X bên rãnh (trench) phân bố tuần hoàn phương Y với khoảng cách giũa chúng 4-µm Hình 2.2 mơ tả lượt đồ sơ lượt nhiễu xạ tia x từ mặt (0002) màng tinh thể AlN chế tạo Để nghiên cứu uốn cong mặt mạng hướng X, chùm tia X tới lựa chọn cho mặt nhiễu xạ song song với hướng X Sự uốn cong mặt mạng hướng X xác định chuỗi phép đo RC mặt (0002) vị trí khác bề mặt màng tinh thể dọc theo hướng X Kích thước chùm tia X 0.1 mm × 0.1 mm Bước sóng tia X độ xuyên sâu chùm tia X 0.15418 nm 12.6 µm 2.3 Kết thảo luận Hình 2.3: (a) Các phép đo RC mặt (0002) màng tinh thể AlN thực vị trí khác bề mặt mẫu dọc theo hướng X and (b) Sự thay đổi góc tới ω ứng với cường độ nhiễu xạ cực đại đường RC theo vị trí nhiễu xạ Hình 2.3(a) miêu tả kết phép đo RC mặt (0002) màng tinh thể AlN thực vị trí khác bề mặt mẫu dọc theo hướng X Từ kết thu ta thấy đường RC vị trí nhiễu xạ có đỉnh Chạy dọc theo phương X, đỉnh phổ thay đổi cách tuyến tính Điều chứng tỏ hình thái học tinh thể tương đối đồng dọc theo hướng Sự đồng màng tinh thể khiến cho bị uốn cong đáng kể dọc theo hướng chế việc giải phóng strain vĩ mô xuất sai lệch thông số nhiệt mạng AlN α-Al2O3 Từ kết thu thu hình 2.3(a), thay đổi góc tới ω ứng với cường độ nhiễu xạ cực đại đường RC theo vị trí nhiễu xạ rút thể hình 2.3(b) Kết thu góc tới ω tăng tuyến tính với vị trí đo dịch chuyển tia X dọc theo hướng X Để xác định kiểu uốn cong độ cong màng AlN, mơ hình đưa trình bày hình 2.4 Từ hình 2.4(a), ta thấy màng tinh thể AlN bị uốn cong lồi lên, góc tới ω tăng dần lên dịch chuyển chùm tia X dọc theo hướng X Ngược lại, nhìn thấy hình 2.4(b), màng tinh thể AlN bị uốn cong lõm xuống, góc tới ω giảm dần dịch chuyển chùm tia X dọc theo hướng X Căn vào kết thu hình 2.3(b), dễ dàng thấy màng AlN bị uốn cong lồi lên dọc theo hướng X Sự uốn cong mặt mạng giải thích màng AlN bị nén dọc theo hướng X khơng tương thích thông số nhiệt mạng AlN α-Al2O3 Hình 2.4: Mơ hình xác định kiểu uốn cong màng tinh thể Hình 2.5: Mơ hình cho việc xác định độ uốn cong màng tinh thể AlN Để xác định độ uốn cong màng tinh thể AlN, mơ hình đưa trình bày hình 2.5 Theo mơ hình này, bán kính cong R màng tinh thể AlN dọc theo hướng X xác định thông qua công thức sau: R= L ∆ω với L chiều dài bề mặt màng tinh thể AlN dò chùm tia X dọc theo hướng X Trong thí nghiệm X = mm ∆ω hiệu góc tới chùm tia X vị trí X = ̶ 2mm mm Từ hình 2.3(b), ∆ω xác định 0.07° Như vậy, bán kính cong R màng tinh thể AlN dọc theo hướng X xác định vào khoảng 3.1 m 10 2.4 Kết luận Sự uốn cong màng tinh thể AlN, chế tạo đế α-Al2O3 tạo rãnh phương pháp mọc ghép pha hơi, xác định chuỗi phép đo RC nhiễu xạ tia X mặt tinh thể (0002) AlN vị trị khác bề mặt tinh thể Các kết mạng tinh thể AlN bị uốn cong lồi lên dọc theo hướng tinh thể [1100] Sự uốn cong màng tinh thể AlN gán cho xuất strain màng tinh thể khơng tương thích thông số nhiệt mạng màng AlN đế α-Al2O3 11 CHƯƠNG CẤU TRÚC TINH THỂ VI MÔ CỦA MÀNG AlN ĐƯỢC CHẾ TẠO TRÊN ĐẾ AlN/α-Al2O3 ĐƯỢC TẠO RÃNH 3.1 Giới thiệu Trong chương này, tập trung vào màng tinh thể AlN chế tạo đế AlN/α-Al2O3 tạo rãnh Như trình bày chương 1, mục 1.1.2, màng tinh thể AlN phát triển đế tạo rãnh trải qua lối phức tạp, bao gồm nảy mầm trực tiếp rãnh, phát triển theo phương ngang phía rãnh kết hợp chúng Chính phức tập chế phát triển tạo cấu trúc tinh thể vi mô (MCS) tương đối phức tạp màng tinh thể AlN chúng chế tạo đế tạo rãnh cấu trúc tinh thể dạng khảm (domain tinh thể), dao động nghiêng mạng, dao động số mạng Tuy nhiên, cấu trúc chưa làm sáng tỏ Để nghiên cứu cấu trúc tinh thể vi mô màng AlN, thực kết hợp phép đo RSM với độ phân giải cao từ XRMD mặt tinh thể đối xứng (0004) bất đối xứng ( 1124 ) tinh thể AlN phương pháp chụp ảnh TEM Các kết MCS màng tinh thể AlN có tính bất đẳng hướng cao hướng [1120] [1100] , với vài domain tinh thể nghiêng góc khác phân bố cách tuần hoàn theo hướng [1120] Sự dao động nghiêng mặt mạng phân bố cách tuần hoàn hướng Sự dao động mạng phát lớn vùng tinh thể phát triển rãnh Các kết thu được giải thích giảm strain dọc theo hướng phát triển tinh thể không đồng phân bố hình thái học khuyết tật đường (dislocation) mạng tinh thể 3.2 Thực nghiệm Chi tiết quy trình chế tạo mẫu giống với quy trình trình bày chương Mẫu vật liệu sử dụng nghiên cứu chế tạo đế AlN/α-Al2O3 tạo rãnh mơ tả hình 3.1 Như thấy hình 3.1(a), đầu tiên, lớp đệm AlN dày µm mọc ghép đế (0001) α-Al2O3 sử dụng phương pháp MOVPE Trong đó, trimethylaluminum and NH3 sử dụng nguồn alkyl hydride Trước khắc ion lớp đệm AlN để tạo đế AlN/α-Al2O3 tạo rãnh, lớp mỏng SiO2 mọc ghép lớp đệm AlN phương pháp lắng đọng pha hóa học Sau đó, thể hình 3.1(b) lối tuần hồn mỏng SiO2 rộng 3µm cách 3µm tạo kỹ thuật khắc quang Trong kỹ thuất khắc ion, Cl2 sử dụng để tạo plasma Cl− Như thấy hình 3.1(c), bề rộng rãnh khoảng cách chúng µm, độ sâu rãnh là bề dày lớp đệm AlN bị khắc ion Hướng rãnh [1100] rãnh phân bố tuần hoàn hướng [112 ] Cuối cùng, thể hình 3.1(d), màng tinh thể AlN dày 15 µm mọc ghép đế AlN/αAl2O3 tạo rãnh phương pháp HVPE Điều kiện chế tạo hệ thống giống với điều kiện chế tạo chương Hình 3.2(a) miêu tả ảnh chụp SEM màng AlN mọc ghép đế AlN/α- 12 Hình 3.1: Lượt đồ sơ lượt quy trình chế tạo mẫu Al2O3 tạo rãnh Hai loại void với kích thước khác tạo đường hầm chạy dọc hướng [1100 ] quan sát thấy từ bề mặt bên màng tinh thể AlN Các void phân bố tuần hoàn dọc theo hướng [1120] với khoảng cách chúng 6µm Các trục X Y, song song với hướng [112 ] [1100] , thể hướng quét chùm tia X vi mơ bề mặt màng AlN Hình 3.2: (a) Ảnh chụp SEM màng tinh thể AlN mọc ghép đế AlN/αAl2O3 tạo rãnh và cấu hình nhiễu xạ XRMD (b) 1124 (c) 0004 13 MCS tinh thể AlN nghiên cứu phép đo XRMD TEM XRMD mặt tinh thể ( 1124 ) (0004) màng tinh thể AlN thực Spring8 Kích thước chùm tia X vi mụ ln lt l 0.24 àm ì 0.34 àm v 0.35 àm ì 0.32 àm i vi XRMD 1124 0004 Các hình 3.2(b) (c) miêu tả cấu hình XRMD 1124 0004 Với XRMD 0004, chùm tia X tới lựa chọn cho mặt nhiễu xạ song song hướng [1100] thể hình 3.2(c) Các đồ tilt-2θ hai XRMD thực vị trí (X, Y) bờn mt din tớch 14 àm ì µm bề mặt màng tinh thể AlN với bước 0.5 µm 1.0 µm dọc theo trục X Y Ở đây, tilt định nghĩa góc nghiêng mặt mạng AlN (1124) (0004) bề mặt màng tinh thể AlN xác định hiệu góc tới ω chùm tia X bề mặt màng tinh thể góc nhiễu xạ θ Kích thước diện tích chiếu chùm tia X vi mơ điểm đo (X, Y) bề mặt quét chùm tia X (biểu diễn theo hướng [1120] ì [1100] ) ln lt l 0.34 àm ì 0.24 àm v 0.35 àm ì 0.52 àm cho XRMD 1124 0004 Với XRMD 1124 0004 độ xuyên sâu chùm tia X xác định ~ 17µm 26 µm Ảnh chụp TEM cho bề mặt bên màng tinh thể AlN thực Trung tâm nghiên cứu kính hiển vi điện tử cao áp, Đại học Osaka, Nhật Bản Các ảnh TEM chụp với véc tơ nhiễu xạ g = 0002 g = 1120 3.3 Kết thảo luận Hình 3.3(a) (b) miêu tả ma trận đồ tilt-2θ cho XRMD thu từ mặt mạng bất đối xứng ( 1124 ) bất đối xứng (0004) màng tinh thể AN vị trí nhiễu xạ với X = µm đến 11 µm Y = µm đến µm bề mặt quét chùm tia X vi mô (ta gọi tắt vùng khảo sát) Từ hình vẽ ta có nhận xét hình dạng vết nhiễu xạ đồ RSM thay đổi cách tuần hoàn dọc theo trục X với chu kỳ µm khơng đổi dọc theo trục Y ứng với X Do đó, để nghiên cứu cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể, ta khơng cần phân tích tất đồ RSM thu vùng khảo sát mà cần tập trung vào vùng nhỏ làm đại diện Ở đây, chọn đồ RSM ứng với Y = µm X = đến µm thể hình 3.4(a) (b) Như nhìn thấy từ đồ RSM hình 3.4, vết nhiễu xạ mở rộng hai hướng tilt 2θ Điều cho thấy thay đổi góc nghiêng mặt tinh thể số mạng bên màng tinh thể AlN Để nghiên cứu chi tiết thay đổi góc nghiêng mặt tinh thể hướng [1120] [1100] , đường biểu diễn phụ thuộc tilt vào cường độ nhiễu xạ dạng tích phân (gọi tắt profile tilt) cho nhiễu xạ 1124 0004 rút cách tích phân theo 2θ tất đường biểu diễn phụ thuộc tilt vào cường độ nhiễu xạ Hình 3.5(a) (b) miêu tả profile tilt cho nhiễu xạ 1124 0004 thu từ đồ RSM hình 3.4(a) (b) Có thể thấy từ hình 3.5(a) profile tilt thu từ nhiễu xạ 1124 chứa vài đỉnh với góc tilt cường độ khác Điều cho thấy vùng chiếu xạ chùm tia X vi mô vùng khảo sát chứa vài domain tinh thể với kích thước vài 100 nm Các 14 Hình 3.3: Bản đồ tilt-2θ thu từ vị trí X = µm đến 11 µm Y = µm đến µm vùng khảo sát XRMD (a) 1124 (b) AlN 0004 domain nghiêng góc khác hướng [1120] xếp cách tuần hoàn hướng Ngược lại, nhìn thấy từ hình 3.5(b), hầu hết profile tilt thu từ nhiễu xạ 0004 chứa đỉnh Mặc dù số profile chứa nhiều đỉnh, số đỉnh khoảng cách chúng nhỏ so với trường hợp nhiễu xạ 1124 Điều cho thấy màng AlN có domain tinh thể dọc theo hướng [1100] domain tinh thể gần định hướng song song với theo hướng Hình 3.4: Các đồ tilt-2θ thu từ vị trí X = µm đến µm Y = µm vùng khảo sát XRMD (a) 1124 (b) AlN 0004 15 Tiếp theo, để nghiên cứu khác góc nghiêng domain tinh thể, giới thiệu thông số định nghĩa dao động nghiêng mạng LTF ∆α Hình 3.6(a) (b) miêu tả lượt đồ giải thích cách xác định ∆α từ profile tilt Với profile chứa đỉnh hình 3.6(a), ∆α độ bán rộng FWHM profile Với profile chứa nhiều đỉnh, đầu tiên, FWHM đỉnh xác định Khi đó, ∆α xác định khoảng cách cực đại bên phải đỉnh có góc tilt lớn cực đại bên trái đỉnh có góc tilt nhỏ miêu tả hình 3.6(b) Áp dụng cách xác định ∆α cho profile tilt thu từ nhiễu xạ 1124 0004, thu dao động góc nghiêng domain tinh thể hướng [1120] [1100] , ∆α112 ∆α1100 Hình 3.5: Profile tilt cho nhiễu xạ 1124 0004 thu từ đồ RSM hình 3.4(a) (b) Hình 3.6 Lượt đồ giải thích định nghĩa LTF từ (a) profile tilt chứa đỉnh (b) profile tilt chứa vài đỉnh với góc tilt cường độ khác Lập đồ cho tất ∆α112 ∆α1100 thu tất các điểm nhiễu xạ (X, Y) vùng khảo sát, thu đồ phân bố ∆α112 ∆α1100 trên vùng khảo sát Các kết thu được thể hiên hình 3.7(a) (b) Nhìn từ hình 3.7(a) (b), ta thấy LTF phân bố tuần hoàn dọc theo hướng [1120] , tương ứng với tính chất tuần hồn lối rãnh phân bố tuần hồn void 16 Hình 3.7: Bản đồ phân bố củ (a) ∆α1120 (b) ∆α1100 vùng khảo sát Hình 3.8: Cơ chế mọc ghép màng tinh thể AlN đến tạo rãnh AlN/α-Al2O3 LTF trở nên lớn vùng VCR Mặc khác, so sánh ∆α112 ∆α1100 , ta thấy ∆α112 lớn ∆α1100 khoảng mười lần Điều cho thấy dao động nghiêng mạng màng tinh thể AlN có tính bất đẳng hướng cao hai hướng [1120] [1100] Các kết thu giải thích dựa vào ảnh hưởng chế mọc màng tinh thể AlN đế tạo rãnh Mặc dù màng tinh thể AlN mọc cách đồng hướng [1100] , mọc theo phương ngang phát triển mạnh theo hướng [1120] Tương tự trường hợp để tạo rãnh α-Al2O3, trình mọc ghép tinh thể AlN đế AlN/α-Al2O3 tạo rãnh bao gồm bốn loại mọc ghép khác thể hình 3.8: (I) mọc thẳng đứng bề mặt α- 17 Hình 3.9: Ảnh chụp TEM màng tinh thể AlN với véc tơ nhiễu xạ (a) g = 0002 (b) g = 1120 và (c) lượt đồ minh họa cấu trúc lệch mạng tổng hợp màng tinh thể AlN Bảng 3.1: Tổng hợp loại lệch mạng màng tinh thể AlN đặc trưng chúng DI DII DII* DIII DIV DIV* Screw, edge, mixed Screw Screw Edge Mixed Screw b//[0002] or [1120] b//[0002] b// [1120] b// [1120] b// [1120] b// [1120] Al2O3 vùng rãnh VCR, (II) mọc theo phương ngang từ tường bên AlN terrace, (III) mọc thẳng đứng từ bề mặt AlN terace, (IV) mọc ngang từ thành bên vùng (III) bắt ngang ngang rãnh Do giảm dần strain hướng [1120] dọc theo hướng mọc [0001], mặt mạng ( 2201) thành bên AlN terrace bị nghiêng hướng [1120] Do đó, domain tinh thể AlN 18 Hình 3.10: Lượt đồ minh họa cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể xung quanh lệch mạng vùng (II) bị nghiêng hướng Tương tự, domain tinh thể AlN vùng (IV) bị nghiêng hướng [1120] giảm strain vùng (III) dọc theo hướng [0001] Góc nghiêng domain tinh thể AlN vùng (II) (IV) có lẽ khác khác strain AlN terrace vùng 19 (III) Với lý trên, LTF hướng [1120] , ∆α1120 , trở nên lớn vùng VCR Mặc khác, biết rằng, tùy thuộc vào véc tơ Burgers hình thái học chúng, lệch mạng (dislocation) có gây nghiêng mặt mạng tinh thể Để xem xét ảnh hưởng dislocation đến nghiêng mặt mạng cấu trúc tinh thể màng tinh thể AlN, tiến hành đo ảnh TEM màng tinh thể AlN Các kế thu được trình bày hình 3.9 Như thấy hình 3.8, phân bố hình dạng dislocation vùng khác khác Vùng (I) chứa nhiều lệch mạng dạng sợi (threading dislocation, ký kiệu: DI hình 3.9) chứa đầy đủ ba loại: lệch mạng biên (edge dislocation), xoắn ốc (screw dislocation) kết hợp hai loại (mixed dislocation) Vùng (II) chứa lệch mạng xoắn ốc với véc tơ Burger b // [0002] (ký hiệu DII) xuất hiệu gần vách AlN terrace lệch mạng bị uốn cong với b // [1120] (ký hiệu: DII*) Các lệch mạng DII* có lẽ bắt nguồn từ lệch mạng AlN terrace Vùng (III) chứa lệch mạng biên với b // [1120] (ký hiệu là: DIII) Các lệch mạng DIII bắt nguồn từ lệch mạng AlN terrace Vùng (IV) chứa lệch mạng bị uốn cong với b // [1120] (ký hiệu là: DIV) lệch mạng với b // [1120] (ký hiệu là: DIV*) Các lệch mạng DIV bắt nguồn từ lệch mạng vùng (III) Đặc trung loại dislocation vùng tổng hợp bảng 3.1 Để thấy rõ ảnh hưởng loại lệch mạng nghiêng mạng màng tinh thể, lượt đồ minh họa cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể xung quanh lệch mạng vẽ trình bày hình 3.10 Từ hình 3.10(a), ta thấy thành phần lệch mạng biên DI, lệch mạng DIII thành phần lệch mạng biên DIV không gây nghiêng mạng màng tinh thể Ngược lại, thể hình 3.10(b), lệch mạng DII thành phần xoắn ốc lệch mạng DI tạo nghiêng mặt mạng vuông gốc với hướng [0001] Mặc dù lệch mạng DII*, DIV* thành phần xoắn ốc lệch mạng DIV không làm nghiêng mặt mạng vuông gốc với hướng [0001], chúng lại tạo nghiêng mặt mạng (1124) thấy hình 3.10(c) Chúng ta nhìn thầy hầu hết lệch mạng gây nghiêng mặt mạng phát nhiễu xạ 1124 0004 chủ yếu phân bố vùng VCR phân bố tuần hồn dọc theo hướng [1120] Do đó, LTF phân bố tuần hoàn dọc theo hướng trở nên lớn vùng VCR Mặc khác, so sánh lệch mạng với nhau, ta thấy có bất đồng lớn lệch mạng vùng VCR so với vùng TR Sự không đồng lệch mạng vùng VCR tạo thêm thay đổi lớn định hướng mặt mạng vung VCR 3.4 Kết luận Cấu trúc tinh thể vi mô chẳng hạn cấu trúc domain tinh thể, dao động nghiêng mặt tinh thể màng tinh thể AlN mọc ghép đế tạo rãnh AlN/αAl2O3 nghiên cứu phương pháp nhiễu xạ tia X vi mô mặt tinh thể AlN ( 1124 ) (0004) chụp ảnh TEM Các kết thu MCS 20 màng tinh thể AlN có tính tuần hồn bất đẳng hướng cao Điều phù hợp với tính tuần hồn bất đẳng hướng lối rãnh đế AlN/α-Al2O3 Một vài domain tinh thể nghiêng theo góc khác hướng [1120] phân bố tuần hoàn dọc theo hướng Sự dao động góc nghiêng mặt tinh thể có tính tuần hồn bất đẳng hướng cao Các kết thu được giải thích giảm strain dọc theo hướng phát triển tinh thể không đồng phân bố hình thái học khuyết tật đường (dislocation) mạng tinh thể 21 KẾT LUẬN Trong nghiên cứu này, XRD XRMD sử dụng với chụp ảnh TEM để nghiên cứu cấu trúc trinh thể vi mô vĩ mô màng tinh thể AlN chế tạo theo phương pháp mọc ghép đế tạo rãnh α-Al2O3 AlN/αAl2O3 Các kết đề tài tóm tắt sau Sự uốn cong màng tinh thể AlN, chế tạo đế α-Al2O3 tạo rãnh phương pháp mọc ghép pha hơi, xác định chuỗi phép đo RC nhiễu xạ tia X mặt tinh thể (0002) AlN vị trị khác bề mặt tinh thể Các kết mạng tinh thể AlN bị uốn cong lồi lên dọc theo hướng song song với hướng trench Sự uốn cong màng tinh thể AlN gán cho xuất strain màng tinh thể khơng tương thích thơng số nhiệt mạng màng AlN đế α-Al2O3 Cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể AlN chế tạo đế AlN/α-Al2O3 tạo rãnh phương pháp mọc ghép pha hơi, xác định phương pháp nhiễu xạ tia X vi mô mặt tinh thể AlN ( 1124 ) (0004) chụp ảnh TEM Các kết thu MCS màng tinh thể AlN có tính tuần hoàn bất đẳng hướng cao Điều phù hợp với tính tuần hồn bất đẳng hướng lối rãnh đế AlN/α-Al2O3 Một vài domain tinh thể nghiêng theo góc khác hướng [1120] phân bố tuần hoàn dọc theo hướng Sự dao động góc nghiêng mặt tinh thể có tính tuần hồn bất đẳng hướng cao Các kết thu được giải thích giảm strain dọc theo hướng phát triển tinh thể không đồng phân bố hình thái học khuyết tật đường (dislocation) mạng tinh thể Dựa vào kết thu được, đưa s ố đề xuất nhằm nâng cao chất lượng tinh thể màng tinh thể AlN Các kết nhiễu xạ tia X vi mô TEM cho thấy điều khiển cấu hình lệch mạng hạn chế không đồng phân bố strain màng, hạn chế dao động lớn nghiêng mạng tinh thể màng tinh thể AlN chế tạo theo phương pháp mọc ghép đế tạo rãnh Các mẫu nghiên cứu đề tài chế tạo đế tạo lối rãnh cách không đối xứng Các kết thu cho thấy bất đẳng hướng cao cấu trúc tinh thể vi mô màng tinh thể AlN thu Để rút gọn bất đẳng hướng này, đế tạo rãnh đối xứng hy vọng mang lại kết tốt cho chất lượng màng tinh thể 22 ... điện tử dựa AlN Mục tiêu Chế tạo màng tinh thể AlN đế α-Al2O3 AlN/ α-Al2O3 tạo rãnh phương pháp mọc ghép pha hyđrua Nghiên cứu tính chất cấu trúc tinh thể học màng tinh thể AlN phương pháp nhiễu... tổng quan phương pháp chế tạo tinh thể AlN phương pháp để nghiên cứu cấu trúc tinh thể màng AlN Chương nghiên cứu uốn cong mặt mạng màng tinh thể AlN chế tạo đế tạo rãnh α-Al2O3 phương pháp nhiễu... luận Cấu trúc tinh thể vi mô chẳng hạn cấu trúc domain tinh thể, dao động nghiêng mặt tinh thể màng tinh thể AlN mọc ghép đế tạo rãnh AlN/ αAl2O3 nghiên cứu phương pháp nhiễu xạ tia X vi mô mặt tinh