Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ - HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT HÀ NỘI - 2021 VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ …………***………… HỒNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 44 01 06 Người hướng dẫn khoa học: 1: TS Phan Việt Cương 2: PGS.TS Bùi Văn Loát HÀ NỘI - 2021 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan công trình nghiên cứu mà phần chủ yếu tơi trực tiếp thực hiện, phần cịn lại có tham gia hỗ trợ đồng nghiệp Trung tâm Vật lý hạt nhân/Viện Vật lý, Trạm Quan trắc Cảnh báo mơi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Mơi trường quân Các số liệu thực nghiệm kết nghiên cứu luận án trung thực chưa sử dụng cơng trình khác Luận án sử dụng số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, thông tin trích dẫn rõ nguồn gốc Tác giả NCS Hồng Hữu Đức i LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến: TS Phan Việt Cương PGS TS Bùi Văn Loát tận tình hướng dẫn, giúp đỡ động viện tơi suốt trình thực luận án GS TS Lê Hồng Khiêm có định hướng ban đầu giúp đỡ tơi q trình thực luận án Ban lãnh đạo Viện Hóa học Mơi trường qn sự/Bộ Tư lệnh Hóa học tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành luận án Tâp thể cán Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý đồng nghiệp Trạm Quan trắc Cảnh báo mơi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Mơi trường qn giúp đỡ tơi nhiệt tình q trình thực luận án Ban lãnh đạo Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Vật lý Bộ phận đào tạo sau đại học giúp đỡ hoàn tất thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án Các bạn bè, đồng nghiệp, người thân động viên tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình thực luận án Xin trân trọng cảm ơn! Hoàng Hữu Đức ii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT IAEA IUR Bq Bq/kg keV MeV ppm UCL LCL UWL LWL T1/2 TF DF C(U) C(U/Cải) C(U/Muống) C(Th) C(Th/Cải) C(Th/Muống) C(K) C(K/Cải) C(K/Muống) C(Cs) C(K/Chè) C(Cs/Chè) C(U/Chè) C(Th/Chè) TF(U/Muống) TF(U/Cải) TF(Th/Muống) iii TF(Th/Cải) TF(K/Muống) TF(K/Cải) TF(K) TF(K/rễ) TF(K/thân) TF(K/lá) TF(Cs) TF(Cs/rễ) TF(Cs/thân) TF(Cs/lá) TF(U) TF(U/rễ) TF(U/thân) TF(U/lá) TF(Th) TF(Th/rễ) TF(Th/thân) TF(Th/lá) R2 ( / ả ) ( / ố ) ( ℎ/ ả ) ( ℎ/ ố ) ( / ả ) ( / ố ) / ả / ố ℎ/ ả ℎ/ ố / ả / ố iv MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN PHĨNG XẠ TRONG MƠI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT 1.1 Các đồng vị phóng xạ tự nhiên .7 1.1.1 Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ .8 1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên .10 1.2 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo 12 1.3 Đặc tính phân bố đồng vị phóng xạ đất 14 1.3.1 Đặc tính riêng hạt nhân phóng xạ với nhiễm mơi trường 14 238 232 1.3.2 Đặc trưng hóa lý phân bố đồng vị phóng xạ U, Th, 40 K 137Cs đất 17 1.4 Sự hấp thụ đồng vị phóng xạ thực vật 22 1.4.1 Hệ số vận chuyển TF 24 1.4.2 Sự hấp thụ 238U thực vật 25 1.4.3 Sự hấp thụ 232Th thực vật .26 1.4.4 Sự hấp thụ 40K thực vật 27 1.4.5 Sự hấp thụ 137Cs thực vật .28 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 33 2.1 Phương pháp phổ gamma phân tích hoạt độ đồng vị phóng xạ mẫu mơi trường 33 2.1.1 Phương pháp tương đối .35 2.1.2 Phương pháp tuyệt đối 36 2.2 Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội giá trị hiệu suất tuyệt đối .38 2.3 Phân tích số liệu số hiệu chỉnh nâng cao độ xác phương pháp phân tích 42 2.3.1 Phân tích phổ gamma 42 2.3.1.1 Phương pháp trừ phông phổ gamma 42 2.3.1.2 Phương pháp tìm đỉnh tự động .45 2.3.1.3 Thuật toán tách đỉnh .49 2.3.2 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác phép phân tích 50 v 2.3.2.1 Trùng phùng tổng ảnh hưởng trùng phùng tổng đến độ bất định phép phân tích .50 2.3.2.2 Hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu .53 2.4 Tính tốn độ bất định 56 2.4.1 Giới hạn tin cậy 56 2.4.2 Truyền sai số 58 2.4.3 Sai số việc làm khớp .60 2.5 Tính tốn sai số việc xác định hoạt độ phóng xạ mẫu mơi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội giá trị hiệu suất .60 2.5.2 Sai số việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV) .61 2.5.3 Sai số việc xác định hoạt độ AT 62 2.6 Đối tượng phương pháp thu góp mẫu 62 2.6.1 Đối tượng nghiên cứu 62 2.6.2 Vị trí nghiên cứu 65 2.6.3 Thu góp mẫu 67 2.6.4 Xử lý mẫu phân tích .68 2.6.5 Xử lý số liệu 69 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 70 3.1 Kết phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội giá trị hiệu suất tuyệt đối 70 3.1.1 Bố trí thí nghiệm 70 3.1.2 Phân tích số liệu kết 71 3.1.2.1 Xác định hiệu suất tuyệt đối hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ 40 mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng K 71 226 3.1.2.2 Xây dựng hàm FT(E) việc sử dụng chuỗi phân rã Ra 228 Th 72 3.1.2.3 Xác định hoạt độ hạt nhân phóng xạ mẫu chuẩnMẫu-1 73 3.1.2.4 Xác định hoạt độ hạt nhân phóng xạ Mẫu-2 77 3.1.3 Mô Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng mật độ thành phần hóa học đến hiệu suất ghi hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối lượng 1460,83 keV .78 vi 3.1.4 Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội giá trị hiệu suất tuyệt đối .82 3.1.5 Phân tích đối chứng phương pháp .83 3.1.5.1 Áp dụng phương pháp 83 3.1.5.2 Sử dụng phương pháp tuyệt đối 85 3.2 Nghiên cứu đánh giá vận chuyển đồng vị phóng xạ từ đất lên rau quần đảo Trường Sa 87 3.2.1 Hệ số vận chuyển 238U 93 3.2.2 Hệ số vận chuyển 232Th 97 3.2.3 Hệ số vận chuyển 40K 100 3.2.4 Tóm tắt kết khảo sát quần đảo Trường Sa .103 3.3 Nghiên cứu vận chuyển đồng vị phóng xạ từ đất lên chè Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ .104 3.3.1 Phân bố đồng vị phóng xạ đất 106 3.3.2 Hệ số vận chuyển đồng vị phóng xạ từ đất lên chè 111 3.3.2.1 Hệ số vận chuyển 40K 111 3.3.2.2 Hệ số vận chuyển 137Cs 113 3.3.2.3 Hệ số vận chuyển 238U .114 3.3.2.4 Hệ số vận chuyển 232Th 116 3.3.2.5 Nghiên cứu mối tương quan đồng vị trình vận chuyển từ đất sang chè .118 3.3.3 Tóm tắt kết 122 KẾT LUẬN 125 KIẾN NGHỊ 127 NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN 128 DANH MỤC CƠNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 129 TÀI LIỆU THAM KHẢO 130 PHỤ LỤC 142 vii NY-M5 17,20±1,46 NY-M6 19,63±2,02 NY-M7 24,42±2,94 Kết phân tích U238, Th232, K40 mẫu rau đất đảo Sinh Rau U-238 (Bq/kg khô) ST-C1 5,28±0,46 ST-C2 4,97±0,74 ST-C3 4,53±0,55 ST-C4 5,77±0,95 ST-C5 6,38±0,64 ST-M1 28,23±1,23 ST-M2 20,28±1,55 ST-M3 17,02±1,67 ST-M4 23,47±1,98 Kết phân tích U238, Th232, K40 mẫu rau đất đảo Trư Rau TS-C1 U-238 (Bq/kg khô) 6,35±0,97 TS-C2 5,09±0,45 TS-C3 4,98±0,64 TS-C4 5,42±0,86 TS-C5 4,46±0,52 TS-M1 16,76±1,02 TS-M2 19,22±1,75 TS-M3 22,70±1,06 TS-M4 20,49±1,22 TS-M5 25,20±1,49 Phụ lục B2 Kết hệ số vận chuyển TF từ đất lên rau muống rau cải đảo Song Tử Tây Rau STT-C STT-C STT-C STT-C STT-M STT-M STT-M STT-M STT-M STT-M Kết hệ số vận chuyển TF từ đất lên rau muống rau cải đảo Sơn Ca Rau SC-C1 SC-C2 SC-C3 SC-C4 SC-C5 SC-M SC-M SC-M SC-M SC-M Kết hệ số vận chuyển TF từ đất lên rau muống rau cải đảo Nam Yết Rau NY-C1 NY-C2 NY-C3 NY-M NY-M2 NY-M3 NY-M4 NY-M5 NY-M6 NY-M7 Kết hệ số vận chuyển TF từ đất lên rau muống rau cải đảo Sinh Tồn Rau ST-C1 ST-C2 ST-C3 ST-C4 ST-C5 ST-M1 ST-M2 ST-M3 ST-M4 Kết hệ số vận chuyển TF từ đất lên rau muống rau cải đảo Trường Sa Rau TS-C1 TS-C2 TS-C3 TS-C4 TS-C5 TS-M1 TS-M2 TS-M3 TS-M4 TS-M5 Phụ lục B3 Hệ số tương quan hạng Spearman hoạt độ đồng vị phóng xạ đất TF Trường Sa Mối tương quan C(U) – TF(U/Cải) C(Th) – TF(Th/Cải) C(K) – TF(K/Cải) C(U) – TF(U/Muống) C(Th) – TF(Th/Muống) C(K) – TF(K/Muống) Hệ số tương quan hạng Spearman hoạt độ đồng vị phóng xạ đất hoạt độ đồng vị phóng xạ rau Trường Sa Mối tương quan C(U) – C(U/Cải) C(Th) – C(Th/Cải) C(K) – C(K/Cải) C(U) – C(U/Muống) C(Th) – C(Th/Muống) C(K) – C(K/Muống) Phụ Lục C1 Hoạt độ K40 28 mẫu đất Hịa Bình [Bq/kg khơ] D-1 D-2 D-3 D-4 D-5 D-6 D-7 D-8 D-9 D-10 D-11 D-12 D-13 D-14 D-15 D-16 D-17 D-18 D-19 D-20 D-21 D-22 D-23 D-24 D-25 D-26 D-27 D-28 Hoạt độ Cs237 28 mẫu đất Hịa Bình [Bq/kg khơ] D-1 D-2 D-3 D-4 D-5 D-6 D-7 D-8 D-9 D-10 D-11 D-12 D-13 D-14 D-15 D-16 D-17 D-18 D-19 D-20 D-21 D-22 D-23 D-24 D-25 D-26 D-27 D-28 Hoạt độ U238 28 mẫu đất Hịa Bình [Bq/kg khơ] D-1 D-2 D-3 D-4 D-5 D-6 D-7 D-8 D-9 D-10 D-11 D-12 D-13 D-14 D-15 D-16 D-17 D-18 D-19 D-20 D-21 D-22 D-23 D-24 D-25 D-26 D-27 D-28 Hoạt độ Th232 28 mẫu đất Hịa Bình [Bq/kg khơ] D-1 D-2 D-3 D-4 D-5 D-6 D-7 D-8 D-9 D-10 D-11 D-12 D-13 D-14 D-15 D-16 D-17 D-18 D-19 D-20 D-21 D-22 D-23 D-24 D-25 D-26 D-27 D-28 Phụ Lục C2 Hoạt độ K 40 phận ứng với 28 vị trí mẫu Hịa Bình [Bq/kg khơ] C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25 C26 C27 C28 Phụ lục C3 Hoạt độ Cs 137 phận ứng với 28 vị trí mẫu Hịa Bình [Bq/kg khơ] C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25 C26 C27 C28 Phụ lục C4 Hoạt độ U 238 phận ứng với 28 vị trí mẫu Hịa Bình [Bq/kg khô] C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25 C26 C27 C28 Phụ lục C5 Hoạt độ Th 232 phận ứng với 28 vị trí mẫu Hịa Bình [Bq/kg khơ] C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25 C26 C27 C28 Phụ lục D Hệ số tương quan hạng Spearman hoạt độ đồng vị phóng xạ đất hoạt độ đồng vị phóng xạ chè Hịa Bình Mối C(K C(K C(K C(C C(C C(Cs C(U C(U C(U C(T C(Th C(T C(Th) C(Th) Hệ số tương quan hạng Spearman hoạt độ đồng vị phóng xạ đất TF Hịa Bình ... HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ …………***………… HỒNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ... phóng xạ tự nhiên 238 U, 232 Th, 40K đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs chè Nông trường chè Lương Mỹ, Hịa Bình Nghiên cứu, xác định ảnh hưởng đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo. .. 3.3 Nghiên cứu vận chuyển đồng vị phóng xạ từ đất lên chè Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ .104 3.3.1 Phân bố đồng vị phóng xạ đất 106 3.3.2 Hệ số vận chuyển đồng vị phóng