Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong chè và đất đá dưới chân núi ở khu vực Hòa Bình

Phông bức xạ tự nhiên được sinh ra bởi các chất đồng vị phóng xạ chứa trong đất đá, nước, không khí, thực phẩm, nhà chúng ta đang ở và ngay cả trong cơ thể chúng ta.. Đồng vị này liên tụ

Nguyễn Trọng Huy

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

Nguyễn Trọng Huy

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

Chương 1 - TỔNG QUAN VỀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA MẪU ĐẤT ĐÁ VÀ THỰC VẬT 3

1.1 Hiện tượng và qui luật phân rã phóng xạ 3

1.1.1.Quy luật phân rã phóng xạ 3

1.1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ 6

1.1.3 Hiện tượng cân bằng phóng xạ 7

1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 11

1.2.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U 11

1.2.2 Chuỗi phóng xạ của đồng vị 235 U 13

1.2.3 Chuỗi phóng xạ của đồng vị 232 Th 14

1.3 Đặc điểm của nồng độ phóng xạ trong mẫu đất đá và mẫu thực vật 15

1.3.1 Nguồn gốc hạt phóng xạ chứa trong đất đá và thực vật 15

1.3.2 Nồng độ phóng xạ chứa trong thực vật 16

1.3.3 Nồng độ phóng xạ trong mẫu đất đá 18

Chương 2 - PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ 19

2.1 Cơ sở lý thuyết của phương pháp 19

2.1.1 Dịch chuyển gamma 19

2.1.2 Tương tác của bức xạ gamma trong vật chất 20

2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 22

2.2.1 Cơ sở của phương pháp 22

2.2.2 Phương pháp phổ gamma xác định hoạt độ phóng xạ 24

2.2.3 Phổ gamma của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 28

2.3 Hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 30

Chương 3 - KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 35

3.1 Kiểm tra hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 35

3.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 37

3.2.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu thực vật 37

3.2.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu đất đá 40

3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu thực vật 43

3.3.1 Quy trình phân tích mẫu thực vật 43

3.3.2 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu chè 43

3.3.3 Quy trình phân tích mẫu đất đá 47

3.3.4 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đất đá 47

KẾT LUẬN 51

TÀI LIỆU THAM KHẢO 52

4 Bảng 1.4 Hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật ở một số

điều kiện khác nhau

18

5 Bảng 2.1 Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất do các đồng vị

phóng xạ tự nhiên phát ra

26

6 Bảng 3.1 Các thông số cơ bản của phổ kế gammar ORTEC 36

7 Bảng 3.2 Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu chuẩn 37

8 Bảng 3.3 Hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp thụ toàn phần từ mẫu

chuẩn RGU-1 cho mẫu thực vật

38

9 Bảng 3.4 Hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp thụ toàn phần từ mẫu

chuẩn RGU-1 cho mẫu đất đá

41

10 Bảng 3.5 Hoạt độ phóng xạ mẫu lá chè búp Hòa Bình 44

11 Bảng 3.6 Hoạt độ phóng xạ mẫu lá chè già Hòa Bình 45

12 Bảng 3.7 Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) của các

đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu chè

46

13 Bảng 3.8 Hoạt độ phóng xạ mẫu đất đá ở khu vực Hòa Bình 48

14 Bảng 3.9 Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) của mẫu đất ở một số

nước trên thế giới

49

15 Bảng 3.10 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) của

một số mẫu đất đá và chè ở ba khu vực

49

Danh mục hình vẽ

1 Hình 1.1 Sơ đồ phân rã 137Cs 137Ba +β 3

2 Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt các hạt nhân bền và không bền 4

4 Hình 1.4 Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ

phóng xạ 99mTc và 99Mo

8

6 Hình 1.6 Chuỗi phóng xạ của 238U và các sản phẩm tạo thành 12

7 Hình 1.7 Chuỗi phóng xạ của 235U và các sản phẩm tạo thành 13

8 Hình 1.8.Chuỗi phóng xạ của 232Th và các sản phẩm tạo thành 14

10 Hình 2.2 Buồng chì ORTEC trong hệ phổ kế gamma phông thấp

ORTEC

31

11 Hình 3.1 Phổ phông của thiết bị gamma trong thời gian 104116s 35

12 Hình 3.2 Phổ nguồn chuẩn 60Co với thời gian đo 762,84 s 36

13 Hình 3.3 Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA- RGU-1 với thời gian

20 Hình 3.10 Dạng phổ gamma của mẫu đất Hòa Bình 100g 48

1

MỞ ĐẦU Môi trường sống xung quanh chúng ta luôn tồn tại các đồng vị phóng xạ và điều này đã xảy ra ngay từ khi Trái Đất mới được hình thành Phông bức xạ tự nhiên được sinh ra bởi các chất đồng vị phóng xạ chứa trong đất đá, nước, không khí, thực phẩm, nhà chúng ta đang ở và ngay cả trong cơ thể chúng ta Nói một cách hình ảnh, thế giới chúng ta sống chìm ngập trong bức xạ Con người không thể trốn tránh mà chỉ có thể chung sống với các bức xạ ấy, nhưng chúng ta có thể lựa chọn

và đảm bảo cho mình một môi trường phóng xạ hợp lý nhất

Quả vậy, khắp mọi nơi đều có chất phóng xạ Các chất phóng xạ và các tia bức

xạ có thể đến Trái Đất từ những miền xa xôi trong vũ trụ bao la Đó là những chất phóng xạ tự nhiên Chúng gồm có các đồng vị phóng xạ nguyên thủy có thời gian sống dài và con cháu của chúng (có từ khi tạo thành trái đất) và các đồng vị phóng

xạ sinh ra do tương tác của các tia vũ trụ với bầu khí quyển của trái đất như 14C chẳng hạn Đồng vị này liên tục được tạo thành do phản ứng hạt nhân giữa các bức

xạ vũ trụ có năng lượng cao với oxy và nitơ có trong lớp khí quyển gần bề mặt của Trái đất Tuy vậy, chúng phân bố không đều giữa nơi này với nơi khác vì hàm lượng phóng xạ trong môi trường phụ thuộc vào vị trí địa lý, kiến tạo địa chất, tình trạng sống của con người, vào cả vật liệu xây dựng và kiến trúc ngôi nhà để ở… Ngoài ra, từ non một thế kỷ nay với sự phát triển của công nghệ hạt nhân, trong môi trường đã xuất hiện những chất phóng xạ nhân tạo Chúng sinh ra từ các công nghệ ứng dụng đồng vị phóng xạ, từ các nhà máy điện hạt nhân và từ các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân Gần bốn thập kỉ thử nghiệm ồ ạt vũ khí nguyên tử đã đi qua, nay trên nhiều vùng của Trái đất vẫn còn tồn tại những đồng vị phóng xạ như cesium (137Cs), strongxi (90Sr), hydro nặng (3H)…, chúng còn lưu lại chủ yếu trong đất, bùn đáy và một số động thực vật với hàm lượng thấp Ngoài ra trong không khí còn chứa các đồng vị phóng xạ 14C và 7Be, là các đồng vị phóng xạ liên quan tới tia

vũ trụ

Phổ biến nhất là đồng vị phóng xạ kali (40K), có thể nhận biết sự hiện diện của đồng vị 40K có nhiều trong rau, quả và cơ thể con người Bên cạnh đó là các hạt

2

nhân trong dãy phóng xạ uran và thori Sự có mặt của các đồng vị phóng xạ luôn ảnh hưởng dù ít hay nhiều đến tình trạng sức khỏe của con người và môi trường xung quanh bởi sự tác động của bức xạ lên vật chất sống Và con người từ khi ra đời đã phải sống chung với phóng xạ và chịu ảnh hưởng của mọi loại phóng xạ Do

đó, việc đo phóng xạ gamma của các đồng vị phóng xạ trong môi trường sống nhằm xác định phông phóng xạ tự nhiên, khảo sát mức độ ô nhiễm phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra là việc làm quan trọng và cần thiết để giảm thiểu những rủi ro gây ra do phóng xạ

Từ những lý do trên, đề tài: “Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong chè và đất đá dưới chân núi ở khu vực Hòa Bình” nhằm xác định hoạt độ phóng xạ của một số đồng vị có trong một

số mẫu đất đá và chè, nhằm đánh giá hoạt độ phóng xạ riêng của một số đồng vị nhân tạo có thể còn được lưu giữ lại trên bề mặt núi đá

Về mặt lý thuyết, bản luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cơ cở vật lý, phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ có trong mẫu đất đá và chè Về thực nghiệm tiến hành đánh giá được mức

độ giảm phông của buồng chì, xây dựng đường cong hiệu suất ghi và tiến hành thử nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu chè và đất đá

Luận văn dài 53 trang gồm 20 hình vẽ, 15 bảng biểu và 18 tài liệu tham khảo Ngoài phần mở đầu và kết luận, Luận văn chia thành ba chương:

Chương 1 Tổng quan về tính chất phóng xạ của mẫu đất đá và thực vật Chương 2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma

Chương 3 Kết quả thực nghiệm

3

Chương 1 - TỔNG QUAN VỀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ

CỦA MẪU ĐẤT ĐÁ VÀ THỰC VẬT

1.1 Hiện tượng và quy luật phân rã phóng xạ

Năm 1892 Becquerel đã quan sát thấy muối uranium và những hợp chất của nó phát ra những tia gồm 3 thành phần là tia  (alpha), tức là hạt 2He4, tia  (beta), tức

là hạt electron, và tia  (gamma), tức là bức xạ điện từ như tia X nhưng bước sóng rất ngắn Hiện tượng đó gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ (radioactive decay) Các tia , ,  gọi là các tia bức xạ (radiation rays) Chúng đều có những tính chất như

có thể kích thích một số phản ứng hóa học, phá hủy tế bào, ion hóa chất khí, xuyên thấu qua vật chất [3]

Dịch chuyển gamma xảy ra khi một đồng vị phóng xạ ở trạng thái kích thích cao chuyển về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái cơ bản Phân rã phóng

xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo dịch chuyển gamma

1.1.1 Quy luật phân rã phóng xạ

Hiện tượng phóng xạ là hiện tượng hạt nhân không bền, tự biến đổi thành hạt nhân khác bằng cách phát ra tia ,  và  Hạt nhân phóng xạ gọi là hạt nhân mẹ, hạt nhân tạo thành là hạt nhân con Thí dụ:

137

Cs 137 Ba + β- (1.1)

Hình 1.1 Sơ đồ phân rã 137 Cs 137 Ba + βHình 1.1 trình bày quá trình phân rã 137 Cs 137 Ba + β-, gồm hai nhánh phát beta, nhánh thứ nhất với hạt beta năng lượng 0,4959 MeV, hệ số phân nhánh 94,4%

137

Cs 7/2+ 30,04 năm

1,1576 MeV

0,6617 MeV

0,0000 MeV

11/2- 3/2+

4

và nhánh thứ hai với hạt beta năng lượng 0,6617 MeV, hệ số phân nhánh 5,6% Hạt nhân 137Ba sau phân rã theo nhánh thứ nhất nằm ở trạng thái kích thích và tiếp tục phân rã gamma để chuyển về trạng thái cơ bản

Phân rã phóng xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo dịch chuyển gamma Tính phóng xạ phụ thuộc vào tính không bền vững của hạt nhân do tỉ số N/Z quá cao hay quá thấp so với giá trị trung bình (hình 1.2) và quan hệ khối lượng giữa hạt nhân

mẹ, hạt nhân con và hạt được phát ra

Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt các hạt nhân bền và không bền [15]

Khi phân rã phóng xạ số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian Giả sử tại thời điểm t, số hạt nhân chưa bị phân rã phóng xạ là N.Sau thời gian

dt số hạt đó trở thành N - dN vì có dN hạt nhân đã phân rã Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N và dt :

Thời gian bán rã T1/2 (half-life time là khoảng thời gian để số hạt nhân phóng

xạ giảm đi một nửa Thay t = T1/2 vào (1.6) ta có :

1.1.2.1 Chuỗi hai phân rã phóng xạ

Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3 Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai phương trình sau:

dN2(t) = 1N1(t)dt - 2N2(t)dt (1.11)

Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t,

1 và 2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2 Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau:

1

2 N 0 1

7

20 t t 2

e )

λ )(λ λ (λ

e )

λ )(λ λ (λ

e N

λ

λ

e e λ λ

λ N e

N (t)

N

3 2 3 1

t λ

2 3 2 1

t λ

1 2 1 3

t λ 10

2

1

t λ t λ 2 3

2 20 t λ 30 3

3 2

1

3 2 3

e )

λ )(λ λ (λ

e )

λ )(λ λ (λ

e N

λ λ

(t)

N

3 2 3 1

t λ

2 3 2 1

t λ

1 2 1 3

t λ 10

2 1 3

3 2

1

(1.21)

1.1.3 Hiện tượng cân bằng phóng xạ

8

1.1.3.1 Cân bằng động

Xét trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N20 = 0, nếu đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là 1 < 2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1/2,1  T1/2,2 thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động Từ biểu thức (1.16) thấy rằng, sau khoảng thời gian t lớn thì số hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với

số hạng thứ nhất và (1.16) trở thành:

N2(t) = λt

1 2

1

eλλ

1 2 2 1

1

2

2

λλ

λλ

Hình 1.4 Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ phóng xạ 99m Tc

và 99 Mo Đây là một ví dụ về cân bằng tạm thời trong phân rã phóng xạ[2]

Vế trái của biểu thức (1.23) chính là tỷ số hoạt độ của hạt nhân con và hoạt độ của hạt nhân mẹ Trạng thái cân bằng động được thiết lập khi thời gian đủ lớn so với chu kỳ bán rã Khi trạng thái cân bằng xảy ra trong quá trình phân rã tỷ số hoạt

độ của hạt nhân con và hạt nhân mẹ như nhau, và hoạt độ của cả hạt nhân mẹ và

hệ thức:

Từ (1.24) ta được:

2,2 / 1

2,1 / 1 1

Ra Ra

N1 : N2 : : Nn = T1/2,1 : T1/2,2 : : T1/2,n (1.28)

Trong cân bằng thế kỷ, hạt nhân mẹ có tốc độ phân rã rất chậm với hoạt độ gần như không thay đổi trong nhiều chu kì bán rã, trong khi đó các hạt nhân con được tạo ra rồi phân rã tiếp Trong hệ kín, các hạt nhân con có thể đạt tới hoạt độ như của hạt nhân mẹ Có hai điều kiện quan trọng cần có để đạt tới cân bằng này :

1 Hạt nhân mẹ phải có chu kì bán rã lớn hơn rất nhiều so với các hạt nhân con (ví dụ của 238U là 4,468 × 109 năm) [9]

10

2 Hệ đã tồn tại trong một thời gian dài, ví dụ như mười chu kì bán rã, để các sản phẩm phân rã được tạo ra [11]

Nếu chu kì bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn hạt nhân con rất nhiều (nghĩa là

λ1<< λ2) thì hạt nhân con sẽ bức xạ nhanh hơn và tốc độ phân rã của hạt nhân mẹ

về cơ bản là một hằng số, trong mọi trường hợp thực tế thì 



1 t

e 1. Sử dụng phương trình (1.6) sẽ xác định được

Dưới đây là một ví dụ về cân bằng thế kỷ mà hạt nhân con và hạt nhân mẹ có

tốc độ phân rã bằng nhau λ2N2 = λ1N1 và kết quả là 2 

1

A 1

Ví dụ, tỉ lệ hoạt độ

230 226

Th

Ra xấp xỉ bằng 1 sau khoảng 10000, nghĩa là gần bằng

6 chu kì bán rã của 226Ra Tuy nhiên, trong một số quá trình địa chất, chuỗi phóng

xạ U gồm các nguyên tố khác nhau, có thể xảy ra sự mất cân bằng phóng xạ Do

Radi tan trong nước nhiều hơn Thori nên trong nước thường có tỉ lệ

230 226

Th

Ra > 1, còn trong đất thì tỉ lệ này nhỏ hơn hoặc bằng 1 [2]

Hình 1.5 Đồ thị về cân bằng thế kỷ cho thấy hạt nhân mẹ 230 Th (t 1/2 = 7,538×10 5 năm) và hạt nhân con 226 Ra (t 1/2 = 1600 năm) đã đạt tới điểm cân bằng như thế nào [2]

11

1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên

Vào khoảng 1010 năm trước khi Hệ Mặt trời hình thành, hiđro và heli sinh ra từ

vụ nổ Big Bang (khoảng 1,51010 năm trước) đã hợp nhất thành các nguyên tố để tạo thành các sao, và sau đó là sao mới và sao siêu mới Trong quá trình đó, Trái đất đã được hình thành từ mảnh vụn của các ngôi sao chết

Hầu hết các nguyên tố ban đầu đều có tính phóng xạ Tuy nhiên, chỉ có một số đồng vị phóng xạ có chu kì bán rã tương đối lâu so với tuổi của Trái đất và chúng

là thành phần chính trong phóng xạ tự nhiên mà ngày nay chúng ta còn quan sát được Chúng có thể được chia thành ba chuỗi phóng xạ chính, bắt đầu từ 238U (chu

kì bán rã 4,5 tỉ năm), 232Th (chu kì bán rã 14,1 tỉ năm) và 235U (chu kì bán rã 700 triệu năm)

Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi Các bảng 1.1, bảng 1.2 và bảng 1.3 đưa ra sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ mẹ 238U, 235U và 232Th Các sơ đồ này không phải là đầy đủ vì còn thiếu một số nhánh phân rã nhỏ Tuy nhiên những nhánh này không quan trọng nếu xét theo quan điểm của người sử dụng hệ phổ kế gamma

1.2.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U

Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong bảng 1.1 Trong tự nhiên,

238

U chiếm 99.25% của lượng uran tự nhiên Đồng vị 238U là đồng vị phóng xạ phân

rã alpha thành đồng vị 234Th Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này

là đồng vị bền 206Pb Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238U trong khối uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U Hoạt độ của các đồng vị con cháu này sẽ bằng với hoạt độ của 238U Tổng

số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của khối này sẽ lớn

có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của 234mPa, thực chất cũng gần như của đồng vị 238U Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng gần như là hoạt độ của đồng vị mẹ

238

U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã Có thể đo hoạt

độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn

Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong bảng 1.1

đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ Do vậy, có thể đo hoạt

độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như 234Th,

234m

Pa, 226Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này

Hình 1.6 Chuỗi phóng xạ của 238 U và các sản phẩm tạo thành [13]

1600 năm 3,824 ngày 3,05 phút 26,8 phút 19,7 phút 1,85.10-4 năm 22,3 năm 5,02 ngày 138,4 ngày Bền Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U chỉ có 5 đồng vị trong bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được bằng phổ kế gamma một cách tương đối dễ

1.2.2 Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235 U

Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0.72% trong tổng số uran Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong bảng 1.2 Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này

Hình 1.7 Chuỗi phóng xạ của 235 U và các sản phẩm tạo thành [13]

22 phút 11,44 ngày 4,0 giây 1,78.10-3 năm 36,1 giây 2,16 phút Bền Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219Rn đo khó khăn hơn Mặc dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của

235

U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu

1.2.3 Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232 Th

Đồng vị 232Th chiếm 100% trong tự nhiên.Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 1.8 Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và phát ra

6 loại hạt alpha

Hình 1.8 Chuỗi phóng xạ của 232 Th và các sản phẩm tạo thành [13]

1064 giờ 3,04.10-7 giây 60,5 phút 3,1 phút Bền Chuỗi bao gồm 10 tầng phân rã và phát ra 6 loại hạt alpha Có thể dùng phổ kế gamma để đo các đỉnh của 228Ac, 212Pb, 212Bi và 208Tl một cách dễ dàng Phân rã của đồng vị 212Bi bị phân nhánh Nó chỉ phân rã alpha về đồng vị 208Tl với xác suất 35,94% và phân rã beta về đồng vị 212Po với xác suất 64,06% Nếu đo 208Tl để tính hoạt độ của Thori thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0,3594

1.3 Đặc điểm của nồng độ phóng xạ trong mẫu đất đá và mẫu thực vật

1.3.1 Nguồn gốc hạt phóng xạ chứa trong đất đá và thực vật

Hạt nhân phóng xạ tự nhiên có mặt trong tất cả các môi trường của con người bao gồm đất, nước, không khí, thực phẩm và thậm chí cả cơ thể của con người chúng ta cũng chứa các chất phóng xạ tự nhiên Hạt phóng xạ tự nhiên thường có nồng độ rất thấp và chủ yếu có nguồn gốc từ họ U, Th, 40K hay còn gọi là hạt phóng

xạ nguyên thủy trên Trái đất[9] Các hạt phóng xạ tự nhiên được hình thành từ quá trình tương tác của bức xạ vũ trụ với vật chất trên Trái đất Ngày nay, khi khoa học

kỹ thuật phát triển, con người đã tạo ra nguồn phóng xạ (phóng xạ nhân tạo) được hình thành trong các quá trình ứng dụng phóng xạ trong y học, sử dụng phân bón trong sản xuất nông nghiệp, thử nghiệm và sản xuất vũ khí hạt nhân, khai thác khoáng sản, làm giàu nhiên liệu, sử dụng cho lò phản ứng hạt nhân… Quá trình

16

hình thành nguyên tố phóng xạ (cả tự nhiên và nhân tạo) đều được diễn ra tại lớp vỏ Trái đất –là nơi xảy ra quá trình phân rã phóng xạ của hạt nhân phóng xạ ban đầu vào trong đất hoặc phát bụi phóng xạ vào không khí

Với hệ thực vật trên Trái đất, toàn bộ quá trình tồn tại, sinh trưởng đều gắn liền với các điều kiện môi trường từ lớp vỏ Trái đất (đất, nước, không khí) Do đó, mọi cá thể thực vật đều chứa lượng phóng xạ nhất định từ các nguồn phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trên lớp vỏ Trái đất Thực vật trực tiếp bám bụi phóng xạ từ môi trường qua lá và thân cây do tiếp xúc với bụi phóng xạ trong không khí Khi bụi phóng xạ (gọi là rác thải phóng xạ), hoặc nồng độ phóng xạ trong đất đạt đến một mức độ nhất định (nó sẽ vượt lên trên bề mặt của Trái đất) sẽ tác động và bám trực tiếp vào thân cây, lá cây Theo đánh giá chung của các nhà nghiên cứu, hiện nay các loại bụi phóng xạ trên bề mặt Trái đất đang ngày càng gia tăng và các nguyên tố phóng xạ nhân tạo có thể được tìm thấy hầu hết trong các mẫu đất, nước, thực phẩm,các loài động và thực vật…[8]

Ngoài ra thực vật còn bị nhiễm phóng xạ thông qua việc rễ cây hấp thụ các chất phóng xạ chứa trong nước và đất đá Quá trình này xảy ra tất yếu với mọi cá thể thực vật do đó, hầu hết các loại thực vật đều chứa một lượng nhất định nguyên

tố phóng xạ tự nhiên như urani, thori, radium và kali Hiện nay, hàng loạt phóng xạ trong đất bị ô nhiễm được hấp thụ bởi rễ cây sau đó được chuyển giao cho các chồi,

và trở thành một phần của chuỗi thức ăn [12] Khi cây lương thực được trồng trong đất bị ô nhiễm, các chất phóng xạ được chuyển từ đất vào rễ cây, vào chồi cây và cuối cùng là nó được đưa vào chuỗi thức ăn, nước uống của con người [12]

1.3.2 Nồng độ phóng xạ trong mẫu thực vật

Theo kết quả nghiên cứu chung của các nhà khoa học, trong các loại rau quả, thực vật đều chứa một lượng nguyên tố phóng xạ với nồng độ nhất định Nồng độ này phụ thuộc vào nhiều yếu tố khác nhau như mức độ ô nhiễm phóng xạ của đất, nước, không khí; mức độ (khả năng) hấp thụ phóng xạ của từng loài, từng cá thể thực vật Một số kết quả nghiên cứu cụ thể về thành phần, nồng độ và tính chất của các nguyên tố phóng xạ chứa trong các mẫu thực vật: Trong trái cây, rau và thực vật

ở Ấn Độ và Nhật Bản [16] - Trung bình trong mỗi bữa ăn hỗn hợp có chứa một lượng phóng xạ của ngũ cốc với nồng độ khoảng 1-3,5 pCi / kg 210Pb Hơn một trăm món ăn khác nhau (thịt, rau, ngũ cốc, thủy sản ,… ) đã được Ramiza , Hussain , Rani và Nasim - Akhtar thu thập và phân tích phóng xạ trong các năm 1998, 1999,

2000 và được coi như một phần của chương trình giám sát thực phẩm quốc gia của Syria[6]

Theo kết quả nghiên cứu của Ramiza, M.Y Hussain, M Rani và Akhtar thuộc Khoa vật lý, Trường Đại học nông nghiệp, Faisalabad, Pakistan (năm 2010) tiến hành khảo sát nồng độ phóng xạ tự nhiên chứa trong các mẫu rau quả ở những điều kiện khác nhau Mẫu khảo sát là 01 kg rau quả (rau trứng, bầu, khoai tây

Nasim-và ớt ngọt) được thu thập từ nhiều địa điểm khác nhau tại Thành phố Faisalabad Các mẫu được phân tích ở các điều kiện rửa sạch, bóc vỏ ngoài, luộc, sấy ở nhiệt độ cao và sấy ở nhiệt độ thấp Hoạt động khảo sát được tiến hành cho cả hai hình thức rửa/ không rửa và cắt nhỏ (hoạt độ phóng xạ của nước luộc và nước sử dụng để rửa khoảng 3,25 Bq /L Các mẫu được làm khô trong dầu ăn Kisan Sun Flower ở nhiệt

độ 110 độ C; và làm mát bằng nước đến nhiệt độ khoảng 380 C) Các phân tích đã được thực hiện cả trước và sau khi chế biến; cả trong tình trạng nóng và lạnh Sử dụng các detector Geiger Muller để xác định hoạt độ phóng xạ [18] Bảng 1.4 đưa

ra hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật ở một số điều kiện khác nhau

Từ số liệu của bảng 1.4 ta thấy rằng:

- Hoạt độ phóng xạ của tất các rau quả đã giảm sau khi rửa

- Ở điều kiện sấy ở nhiệt độ thấp hoạt độ phóng xạ trong rau, quả nhỏ hơn

ở điều kiện sấy ở nhiệt độ cao

- Hoạt độ phóng xạ trong rau quả giảm theo các điều kiện khác nhau từ sấy ở nhiệt độ cao đến rửa sạch và cuối cùng là sấy ở nhiệt độ thấp

- Ở điều kiện sấy ở nhiệt độ cao hoạt độ phóng xạ riêng cao nhất đã được tìm thấy trong cây rau trứng (56,11 0,72 Bq / kg); hoạt độ phóng xạ riêng thấp nhất đã được tìm thấy trong khoai tây (53 0,42 Bq / kg)

1.3.3 Nồng độ phóng xạ trong mẫu đất đá

Kali phân bố chủ yếu trong vỏ Trái đất Nồng độ trong đá vôi khoảng 0,1 %

và tăng lên đến 4 % trong đá granit Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của 40K trong vỏ Trái đất là 0,62 Bq/gam Trong các loại đá granit nghèo canxi và xianit thì giá trị này có thể vượt quá 1,82 Bq/gam Đối với những loại đất nghèo thì nồng độ

40

K chỉ khoảng 440 Bq/kg Có thể làm tăng đáng kể nồng độ kali trong đất bằng các hoạt động nông nghiệp được tiến hành trong suốt 20 năm với cường độ lớn

Phân rã alpha hoặc beta thường tạo ra một hạt nhân con ở trạng thái kích thích

và hạt nhân con này sẽ khử kích thích bằng cách bức xạ các tia gamma Điều này dẫn tới việc các hạt nhân có thể bức xạ một hoặc nhiều tia gamma, đặc trưng cho

sự chênh lệch năng lượng giữa các trạng thái nội tại của hạt nhân Ví dụ, khi hạt nhân phóng xạ tự nhiên 226Ra bị phân rã alpha sẽ tạo thành 222Rn Quá trình này thường kèm theo phân rã gamma với năng lượng khoảng 186,21 keV

Có một quá trình điện từ khác có thể cạnh tranh với phân rã gamma được gọi

là hiện tượng biến hoán nội Trong quá trình này, năng lượng chênh lệch không bức xạ ra dưới dạng photon mà sẽ xảy ra tương tác trường đa cực điện từ với các electron quỹ đạo và tách một trong các electron này ra khỏi nguyên tử Năng lượng truyền cho electron phải lớn hơn năng lượng liên kết thì quá trình này mới xảy ra Đây là sự khác biệt với phân rã β- mà trong đó các electron bức xạ được tạo ra trong chính quá trình phân rã Chiều hướng của quá trình này được xác định thực nghiệm bởi hệ số chuyển hóa nội trong công thức sau

Quá trình dịch chuyển gamma được đặc trưng bởi hệ số phân nhánh Hệ số phân nhánh ký hiệu Iγ là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng

Eγ trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ Thường hệ số phân nhánh của gamma có năng lượng đặc trưng Eγ được tính theo công thức:

2.1.2 Tương tác của bức xạ gamma trong vật chất

Nghiên cứu về các tương tác gamma với detector là một đề tài quan trọng để biết được vì sao các photon được phát hiện và suy giảm năng lượng Trong các tương tác giữa tia gamma với detector, có ba quá trình đóng vai trò chủ chốt để truyền dẫn một phần hoặc toàn bộ năng lượng cho các phương tiện phát hiện

2.1.2.1 Hiệu ứng quang điện

Trong quá trình này, photon tương tác với các nguyên tử môi trường trong detector Kết quả là photon hoàn toàn biến mất và một electron quang điện bị tách

ra khỏi nguyên tử Nếu đủ năng lượng, electron quang điện có thể bị tách ra từ lớp

K liên kết với hạt nhân mạnh nhất Năng lượng của electron quang điện tách ra được tính theo phương trình

2.1.2.2 Tán xạ Compton

Quá trình này là sự va chạm giữa các tia gamma tới với một electron trong chất hấp thụ Khác với hiệu ứng quang điện, tia gamma bị lệch một góc θ so với hướng ban đầu Một phần năng lượng photon được truyền cho electron bị dịch chuyển Năng lượng này có thể biến thiên từ 0 đến một phần đáng kể năng lượng của tia gamma ban đầu, tùy thuộc vào góc lệch θ

21

Sự truyền năng lượng và góc lệch đối với mọi tương tác kể trên có thể xác định bằng cách giải các phương trình với giả định rằng tổng năng lượng và xung lượng tuyến tính được bảo toàn

2 e

h h

2 o

h (1 cos )

xạ ngược về hướng ban đầu thì năng lượng truyền cho electron trong tán xạ Compton đơn giá trị cực đại, dẫn tới một đặc trưng quang phổ được gọi là “đỉnh Compton” Trong những trường hợp thông thường, tất cả các góc tán xạ có thể xảy

ra trong một detector có kích thước giới hạn Do đó, năng lượng có thể được truyền cho electron Compton dưới dạng một miền liên tục, biến thiên từ 0 cho tới giá trị cực đại được dự đoán bởi phương trình 2.6 khi θ = π

Sự khác biệt năng lượng hay “khoảng cách” giữa năng lượng cực đại của electron Compton và năng lượng của tia gamma tới được xác định bởi phương trình

e

2 o

22

Trong trường hợp hυ >>

2 o

m c

2 , giá trị khác biệt này là một hằng số

2 o c

2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma

2.2.1 Cơ sở của phương pháp

Đa số các hạt nhân phóng xạ hạt nhân con được hình thành ở trạng thái kích thích, chúng phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái kích thích có năng lượng thấp và cuối cùng về trạng thái cơ bản Phổ bức xạ gamma do đồng vị phóng xạ phát ra là phổ gián đoạn, có năng lượng hoàn toàn đặc trưng cho nguyên tố đó Cường độ bực xạ gamma đặc trưng của mỗi nguyên tố phóng xạ tỷ lệ thuận với hàm lượng của nguyên tố đó Ngoài ra, bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn nên trong địa vật lý hạt nhân bức xạ gamma được quan tâm đặc biệt Ngày nay với sự phát triển vượt bậc của công nghệ, các thiết bị đo phổ gamma ngày càng hoàn thiện

Với các thiết bị phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải cao, cho phép tách được hầu hết các đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng do các nguyên tố phóng xạ phát ra Với việc trợ giúp của máy tính, các chương trình xử

lý phổ ngày càng hoàn thiện, diện tích của các đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định một cách nhanh chóng với độ chính xác cao Như vậy, với hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao có thể xác định được hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ phát ra bức xạ gamma có trong mẫu

Hầu hết các nguyên tố phóng xạ trong hai dãy uran và thôri đều tồn tại ở trạng thái cân bằng Ở trạng thái cân bằng phóng xạ độ phóng xạ của mọi nguyên tố trong dãy đều bằng nhau và bằng hoạt độ phóng xạ của nguyên tố mẹ Điều này có nghĩa hàm lượng của nguyên tố bất kỳ trong dãy liên hệ đơn trị với hàm lượng của nguyên

tố mẹ ở đầu dãy Đối với dãy uran ở trạng thái cân bằng, tỉ số khối lượng giữa Bi214

và 238U bằng 7,5.10-15 Còn đối với dãy thô ri ở trạng thái cân bằng, tỉ số giữa khối lượng của 208Tl và thô ri là 1,37.10-16 Như vậy, dựa vào hoạt độ phóng xạ của một sản phẩm phân rã trong dãy có thể xác định được hàm lượng của hạt nhân mẹ Trong thực tế, để xác định hàm lượng của uran và thôri theo phương pháp phổ gamma đều dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác

Hiện nay hầu hết việc phân tích phổ biên độ xung được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính Các chương trình này được cài đặt trên các