Luận văn thạc sĩ xác định hoạt độ phóng xạ riêng của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong chè và đất đá

Luận văn thạc sĩ khoa học ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN TRỌNG HUY XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ RIÊNG CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TRONG CHÈ VÀ ĐẤT ĐÁ DƯỚI CHÂN NÚI Ở KHU VỰC HỊA BÌNH LUẬN VĂN THẠC SĨ Hà Nội – 2014 Nguyễn Trọng Huy Luận văn thạc sĩ khoa học ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN TRỌNG HUY XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ RIÊNG CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TRONG CHÈ VÀ ĐẤT ĐÁ DƯỚI CHÂN NÚI Ở KHU VỰC HỊA BÌNH Chun ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60 44 01 06 LUẬN VĂN THẠC SĨ Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Bùi Văn Loát Hà Nội – 2014 Nguyễn Trọng Huy Luận văn thạc sĩ khoa học MỤC LỤC MỞ ĐẦU Chương - TỔNG QUAN VỀ TÍNH CHẤT PHĨNG XẠ CỦA MẪU ĐẤT ĐÁ VÀ THỰC VẬT 1.1 Hiện tượng qui luật phân rã phóng xạ 1.1.1.Quy luật phân rã phóng xạ 1.1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ 1.1.3 Hiện tượng cân phóng xạ 1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 11 1.2.1 Chuỗi phân rã đồng vị 238U 11 1.2.2 Chuỗi phóng xạ đồng vị 235U 13 1.2.3 Chuỗi phóng xạ đồng vị 232Th 14 1.3 Đặc điểm nồng độ phóng xạ mẫu đất đá mẫu thực vật 15 1.3.1 Nguồn gốc hạt phóng xạ chứa đất đá thực vật 15 1.3.2 Nồng độ phóng xạ chứa thực vật 16 1.3.3 Nồng độ phóng xạ mẫu đất đá 18 Chương - PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ 19 2.1 Cơ sở lý thuyết phương pháp 19 2.1.1 Dịch chuyển gamma 19 2.1.2 Tương tác xạ gamma vật chất 20 2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 22 2.2.1 Cơ sở phương pháp 22 2.2.2 Phương pháp phổ gamma xác định hoạt độ phóng xạ 24 2.2.3 Phổ gamma đồng vị phóng xạ tự nhiên 28 2.3 Hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 30 Chương - KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 35 3.1 Kiểm tra hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 35 3.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 37 3.2.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu thực vật 37 3.2.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu đất đá 40 Luận văn thạc sĩ khoa học 3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng mẫu thực vật 43 3.3.1 Quy trình phân tích mẫu thực vật 43 3.3.2 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng số mẫu chè 43 3.3.3 Quy trình phân tích mẫu đất đá 47 3.3.4 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng mẫu đất đá 47 KẾT LUẬN 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO 52 Luận văn thạc sĩ khoa học DANH MỤC BẢNG BIỂU VÀ HÌNH VẼ Danh mục bảng biểu STT Nội dung Trang Bảng 1.1 Dãy phóng xạ tự nhiên 238U 13 Bảng 1.2 Dãy phóng xạ tự nhiên 235U 14 Bảng 1.3 Dãy phóng xạ tự nhiên 232Th 15 Bảng 1.4 Hoạt độ phóng xạ riêng số mẫu thực vật số 18 điều kiện khác Bảng 2.1 Các đỉnh gamma có cường độ mạnh đồng vị 26 phóng xạ tự nhiên phát Bảng 3.1 Các thông số phổ kế gammar ORTEC 36 Bảng 3.2 Hoạt độ phóng xạ riêng mẫu chuẩn 37 38 10 Bảng 3.3 Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần từ mẫu chuẩn RGU-1 cho mẫu thực vật Bảng 3.4 Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần từ mẫu chuẩn RGU-1 cho mẫu đất đá Bảng 3.5 Hoạt độ phóng xạ mẫu chè búp Hịa Bình 11 Bảng 3.6 Hoạt độ phóng xạ mẫu chè già Hịa Bình 45 12 Bảng 3.7 Kết xác định hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) 46 41 44 đồng vị phóng xạ tự nhiên mẫu chè 13 Bảng 3.8 Hoạt độ phóng xạ mẫu đất đá khu vực Hịa Bình 48 14 Bảng 3.9 Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) mẫu đất số 49 nước giới 15 Bảng 3.10 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) số mẫu đất đá chè ba khu vực 49 Luận văn thạc sĩ khoa học Danh mục hình vẽ STT Nội dung Trang Hình 1.1 Sơ đồ phân rã 137Cs 137 Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt hạt nhân bền không bền Hình 1.3 Quy luật phân rã phóng xạ Hình 1.4 Đồ thị biểu diễn phụ thuộc vào thời gian hoạt độ Ba +β phóng xạ 99mTc 99Mo Hình 1.5 Đồ thị cân kỷ 10 Hình 1.6 Chuỗi phóng xạ 238U sản phẩm tạo thành 12 Hình 1.7 Chuỗi phóng xạ 235U sản phẩm tạo thành 13 Hình 1.8.Chuỗi phóng xạ 232Th sản phẩm tạo thành 14 Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 31 10 Hình 2.2 Buồng chì ORTEC hệ phổ kế gamma phông thấp 31 ORTEC 11 Hình 3.1 Phổ phơng thiết bị gamma thời gian 104116s 35 12 Hình 3.2 Phổ nguồn chuẩn 60Co với thời gian đo 762,84 s 36 13 Hình 3.3 Phổ gamma mẫu chuẩn IAEA- RGU-1 với thời gian 38 đo 112180s 14 Hình 3.4 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi mẫu RGU-1 chuẩn 39 15 Hình 3.5 Mẫu đo dạng hình trụ 121 g 40 16 Hình 3.6 Phổ gamma mẫu chuẩn RGU1 121g đo 41 thời gian 57464s 17 Hình 3.7 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi mẫu chuẩn RGU-1 42 121g 18 Hình 3.8 Phổ gamma mẫu chè búp Hịa Bình 44 19 Hình 3.9 Phổ gamma mẫu chè già Hịa Bình 45 20 Hình 3.10 Dạng phổ gamma mẫu đất Hịa Bình 100g 48 Luận văn thạc sĩ khoa học MỞ ĐẦU Môi trường sống xung quanh tồn đồng vị phóng xạ điều xảy từ Trái Đất hình thành Phơng xạ tự nhiên sinh chất đồng vị phóng xạ chứa đất đá, nước, khơng khí, thực phẩm, nhà thể Nói cách hình ảnh, giới sống chìm ngập xạ Con người khơng thể trốn tránh mà chung sống với xạ ấy, lựa chọn đảm bảo cho mơi trường phóng xạ hợp lý Quả vậy, khắp nơi có chất phóng xạ Các chất phóng xạ tia xạ đến Trái Đất từ miền xa xôi vũ trụ bao la Đó chất phóng xạ tự nhiên Chúng gồm có đồng vị phóng xạ nguyên thủy có thời gian sống dài cháu chúng (có từ tạo thành trái đất) đồng vị phóng xạ sinh tương tác tia vũ trụ với bầu khí trái đất 14 C chẳng hạn Đồng vị liên tục tạo thành phản ứng hạt nhân xạ vũ trụ có lượng cao với oxy nitơ có lớp khí gần bề mặt Trái đất Tuy vậy, chúng phân bố không nơi với nơi khác hàm lượng phóng xạ mơi trường phụ thuộc vào vị trí địa lý, kiến tạo địa chất, tình trạng sống người, vào vật liệu xây dựng kiến trúc nhà để ở… Ngoài ra, từ non kỷ với phát triển công nghệ hạt nhân, mơi trường xuất chất phóng xạ nhân tạo Chúng sinh từ công nghệ ứng dụng đồng vị phóng xạ, từ nhà máy điện hạt nhân từ vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân Gần bốn thập kỉ thử nghiệm ạt vũ khí nguyên tử qua, nhiều vùng Trái đất tồn đồng vị phóng xạ cesium (137Cs), strongxi (90Sr), hydro nặng (3H)…, chúng lưu lại chủ yếu đất, bùn đáy số động thực vật với hàm lượng thấp Ngồi khơng khí cịn chứa đồng vị phóng xạ 14C 7Be, đồng vị phóng xạ liên quan tới tia vũ trụ Phổ biến đồng vị phóng xạ kali (40K), nhận biết diện đồng vị 40 K có nhiều rau, thể người Bên cạnh hạt Luận văn thạc sĩ khoa học nhân dãy phóng xạ uran thori Sự có mặt đồng vị phóng xạ ln ảnh hưởng dù hay nhiều đến tình trạng sức khỏe người môi trường xung quanh tác động xạ lên vật chất sống Và người từ đời phải sống chung với phóng xạ chịu ảnh hưởng loại phóng xạ Do đó, việc đo phóng xạ gamma đồng vị phóng xạ mơi trường sống nhằm xác định phơng phóng xạ tự nhiên, khảo sát mức độ nhiễm phóng xạ hoạt động người tạo việc làm quan trọng cần thiết để giảm thiểu rủi ro gây phóng xạ Từ lý trên, đề tài: “Xác định hoạt độ phóng xạ riêng số đồng vị phóng xạ tự nhiên nhân tạo chè đất đá chân núi khu vực Hịa Bình” nhằm xác định hoạt độ phóng xạ số đồng vị có số mẫu đất đá chè, nhằm đánh giá hoạt độ phóng xạ riêng số đồng vị nhân tạo lưu giữ lại bề mặt núi đá Về mặt lý thuyết, luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cở vật lý, phương pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ riêng nguyên tố phóng xạ có mẫu đất đá chè Về thực nghiệm tiến hành đánh giá mức độ giảm phơng buồng chì, xây dựng đường cong hiệu suất ghi tiến hành thử nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng số mẫu chè đất đá Luận văn dài 53 trang gồm 20 hình vẽ, 15 bảng biểu 18 tài liệu tham khảo Ngoài phần mở đầu kết luận, Luận văn chia thành ba chương: Chương Tổng quan tính chất phóng xạ mẫu đất đá thực vật Chương Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma Chương Kết thực nghiệm Luận văn thạc sĩ khoa học Chương - TỔNG QUAN VỀ TÍNH CHẤT PHĨNG XẠ CỦA MẪU ĐẤT ĐÁ VÀ THỰC VẬT 1.1 Hiện tượng quy luật phân rã phóng xạ Năm 1892 Becquerel quan sát thấy muối uranium hợp chất phát tia gồm thành phần tia  (alpha), tức hạt 2He4, tia  (beta), tức hạt electron, tia  (gamma), tức xạ điện từ tia X bước sóng ngắn Hiện tượng gọi tượng phân rã phóng xạ (radioactive decay) Các tia , ,  gọi tia xạ (radiation rays) Chúng có tính chất kích thích số phản ứng hóa học, phá hủy tế bào, ion hóa chất khí, xuyên thấu qua vật chất [3] Dịch chuyển gamma xảy đồng vị phóng xạ trạng thái kích thích cao chuyển trạng thái kích thích thấp trạng thái Phân rã phóng xạ kéo theo khơng kéo theo dịch chuyển gamma 1.1.1 Quy luật phân rã phóng xạ Hiện tượng phóng xạ tượng hạt nhân khơng bền, tự biến đổi thành hạt nhân khác cách phát tia ,   Hạt nhân phóng xạ gọi hạt nhân mẹ, hạt nhân tạo thành hạt nhân Thí dụ: 137 Cs 137 + 7/2 β- 94,4% β- 5,6% β 137 Cs 30,04 năm Ba + β- (1.1) 1,1576 MeV 11/2- 0,6617 MeV 3/2+ 137 Hình 1.1 Sơ đồ phân rã Hình 1.1 trình bày trình phân rã 137 137 Cs Cs 0,0000 MeV Ba β 137 137 Ba + β- Ba + β-, gồm hai nhánh phát beta, nhánh thứ với hạt beta lượng 0,4959 MeV, hệ số phân nhánh 94,4% Luận văn thạc sĩ khoa học nhánh thứ hai với hạt beta lượng 0,6617 MeV, hệ số phân nhánh 5,6% Hạt nhân 137 Ba sau phân rã theo nhánh thứ nằm trạng thái kích thích tiếp tục phân rã gamma để chuyển trạng thái Phân rã phóng xạ kéo theo khơng kéo theo dịch chuyển gamma Tính phóng xạ phụ thuộc vào tính khơng bền vững hạt nhân tỉ số N/Z cao hay thấp so với giá trị trung bình (hình 1.2) quan hệ khối lượng hạt nhân mẹ, hạt nhân hạt phát Z 100 Sp=0 Z=N 80 60 Các âạt nâân + pâóng xạ Sn=0 Các âạt nâân bền 40 - Các âạt nâân pâóng xạ 20 20 40 60 80 100 120 140 160 N Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt hạt nhân bền khơng bền [15] Khi phân rã phóng xạ số hạt nhân chưa bị phân rã giảm theo thời gian Giả sử thời điểm t, số hạt nhân chưa bị phân rã phóng xạ N.Sau thời gian dt số hạt trở thành N - dN có dN hạt nhân phân rã Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N dt : - dN = Ndt (1.2) Trong hệ số tỉ lệ  gọi số phân rã (decay constant), có giá trị xác định đồng vị phóng xạ Từ cơng thức (1.2) ta có : dN = - dt N (1.3) Thực phép lấy tích phân cơng thức (1.3) ta có : N = N0e-t (1.4) Luận văn thạc sĩ khoa học 10 11 13 14 15 Pb214 Pb214 Pb214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 241,997 295,224 351,93 609,31 934,06 1120,28 1238,11 1764,49 2204,21 2447,86 0,298811 0,654046 1,117732 0,823332 0,041123 0,170336 0,062334 0,138285 0,036256 0,010715 7,12 18,1 35,1 44,6 3,03 14,7 5,78 15,1 4,98 1,57 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 89,2658 0,04701 0,04048 0,03567 0,02068 0,01520 0,01298 0,01208 0,01026 0,00816 0,00765 Từ số liệu hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần bảng 3.3, sử dụng phần mềm ORIGIN 8.6 tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi Đường cong hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần phổ kế gamma HPGe –ORTEC đưa hình 3.4 Model NewFunction (User) Equation exp(A0 + A1*(ln(x)) + A2*(ln(x))^2 + A3*(ln(x)) ^3 + A4*(ln(x))^4 + A5*(ln(x))^5) 0.10 Hieu suat ghi 0.08 Reduced ChiSqr 45.45574 Adj R-Square 0.99501 Value 0.06 0.04 Standard Error Hieu suat ghi A0 1495.31504 4.81192E-5 Hieu suat ghi A1 -1193.91163 9.81917E-19 Hieu suat ghi A2 378.86579 3.69744E-45 Hieu suat ghi A3 -59.79217 7.62047E-57 Hieu suat ghi A4 4.68966 6.12009E-34 Hieu suat ghi A5 -0.14624 5.8499E-10 2000 2500 0.02 0.00 500 1000 1500 Nang luong (keV) Hình 3.4 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi mẫu RGU-1 chuẩn ghi nhận hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Kết hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ tồn phần có dạng: ε =exp(a0+a1*ln(E)+a2*(ln(E))^2+a3*(ln(E))^3+a4*(ln(E))^4+a5*(ln(E))^5) 39 Luận văn thạc sĩ khoa học Trong ε hiệu suất ghi, E lượng đỉnh gamma (keV); a0, a1, a2, a3, a4, a5 hệ số a0 = 1495,31504 a1 = -1193,91163 a2 = 378,86579 a3 = -59,79217 a4 = 4,68966 a5 = -0,14624 Với hệ số khớp R2 = 0,99501 3.2.2.Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu đất đá Hình 3.5 Mẫu đo dạng hình trụ 121 g Với mẫu đất đá có khối lượng 121g cấu hình mẫu đo có dạng hình trụ (hình 3.5) Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi mẫu đất đá có khối lượng cỡ nhỏ 200g dùng mẫu chuẩn RGU1 IAEA cung cấp Mẫu chuẩn dùng để chuẩn đo hoạt độ phóng xạ mẫu đất đá Uran sản phẩm cháu trạng thái cân Hoạt độ phóng xạ riêng 235U 228 (Bq/kg), hoạt độ phóng xạ 238 U 4940 (Bq/kg) Trong Luận văn xây dựng đường cong hiệu suất ghi mẫu chuẩn RGU-1 có khối lượng 121g Với mẫu chuẩn này, hoạt độ 235U 27,588Bq 238U 597,74Bq Để đảm bảo đồng hình học đo mẫu chuẩn mẫu phân tích, mẫu chuẩn mẫu phân tích đựng hộp hình trụ plastic có đường kính cm, chiều cao cm Sau nhốt mẫu thời gian 21 ngày, mẫu chuẩn mẫu phân tích nén cho chiều cao mẫu phân tích mẫu chuẩn xấp xỉ Mẫu chuẩn mẫu phân tích đặt sát detector Hình 3.6 dạng phổ gamma mẫu chuẩn RGU1 121g đo thời gian 57464s hệ phổ kế gamma ORTEC 40 Luận văn thạc sĩ khoa học Hình 3.6 Phổ gamma mẫu chuẩn IAEA RGU-1 121g đo hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Bộ môn Vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 57464s Sử dụng phần mềm MAESTRO-32 phân tích phổ gamma mẫu chuẩn RGU1 phổ phơng Kết phân tích phổ gamma cho bảng 3.4 Trong bảng 3.4, đưa vạch gamma: đặc trưng lượng hệ số phân nhánh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi Trong bảng 3.4 đưa tốc độ đếm trừ phông n hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với vạch gamma chọn Bảng 3.4 Kết thực nghiệm xác định hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần xạ gamma từ nguồn RGU1 cho mẫu đất đá STT 10 11 12 13 Đ.vị U235 U235 U235 Pb214 Pb214 Pb214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 Bi214 E(keV) 143,76 163,358 185,5 241,497 295,224 351,93 609,31 1120,28 1238,11 1280,96 1764,49 1847,42 2118,55 Tốc độ đếm 0,20947 0,079163 1,869957 1,848376 4,404758 7,009104 5,164278 1,07342 0,392594 0,093693 0,884867 0,125348 0,06042 I(%) 10,96 5,08 57,1 7,12 18,1 35,1 44,6 14,7 5,78 1,42 15,1 2,11 1,14 41 H(Bq) 27,588 27,588 27,588 597,74 597,74 597,74 597.74 597,74 597,74 597,74 597,74 597,74 597,74 Hiệu suất ghi 0,069277 0,056485 0,050252 0,043431 0,040713 0,033407 0,019371 0,012216 0,011363 0,011038 0,009804 0,009939 0,008867 Luận văn thạc sĩ khoa học 14 15 Bi214 Bi214 2204,21 2447,86 0,230127 0,066981 4,98 1,57 597,74 597,74 0,007731 0,007137 Từ số liệu hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần bảng 3.4, sử dụng phần mềm ORIGIN 8.6 tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi Đường cong hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần phổ kế gamma HPGe –ORTEC đưa hình 3.7 0.08 Model NewFunction1 ( User) Equation exp(a0+a1*(ln(x) ) + a2*(ln(x))^2 + a3*(ln(x))^3 + a 4*(ln(x))^4 + a5*( ln(x))^5) 0.07 Reduced Chi-Sq r 0.06 251.52569 Hieu suat ghi Adj R-Square 0.98561 Value 0.05 0.04 0.03 Standard Error Hieu suat ghi a0 1925.66282 1.0244E-5 Hieu suat ghi a1 -1557.97707 1.84399E-25 Hieu suat ghi a2 500.6183 4.79341E-63 Hieu suat ghi a3 -79.92703 2.71909E-79 Hieu suat ghi a4 6.33715 6.85447E-49 Hieu suat ghi a5 -0.19962 3.3384E-14 0.02 0.01 0.00 500 1000 1500 2000 2500 Nang luong (keV) Hình 3.7 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi mẫu chuẩn RGU-1 121g ghi nhận hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Kết hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ tồn phần có dạng: ε =exp(a0+a1*ln(E)+a2*(ln(E))^2+a3*(ln(E))^3+a4*(ln(E))^4+a5*(ln(E))^5) Trong ε hiệu suất ghi, E lượng đỉnh gamma (keV); a0, a1, a2, a3, a4, a5 hệ số a0= 1925,66282 a1=-1557,97707 a2=500,6183 a3= -79,92703 a4=6,33715 a5=-0,19962 Với hệ số khớp R2 = 0,98561 42 Luận văn thạc sĩ khoa học 3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng mẫu chè mẫu đất đá Đế đo hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ, luận văn tiến hành lấy mẫu đất chè ba địa điểm khác tỉnh Hịa Bình cũ Ba địa điểm gồm: Khu vực 1: xã Tân Thành, huyện Lương Sơn, tỉnh Hịa Bình Khu vực 2: trường Dân tộc nội trú huyện Mai Châu, Hịa Bình Khu vực 3: xã Yên Bình, huyện Thạch Thất, Hà Nội, giáp với huyện Lương Sơn, Hịa Bình Cả ba khu vực lấy mẫu nằm chân dãy núi cao thoải Khi trời mưa, nước mưa từ núi chảy xuống khu vực bãi trồng chè 3.3.1 Quy trình phân tích mẫu thực vật - Chuẩn bị mẫu đo: mẫu thực vật tươi sau thu thập ngồi trường mang phịng thí nghiệm xử lý theo bước sau: - Rửa nước máy để loại bỏ bụi bẩn - Để khô cân lấy khối lượng tươi - Sấy khơ nhiệt độ 100°C vịng sau tăng nhiệt độ lên 250° đến 300 Tiếp tục sấy vòng từ đến - Mẫu sau sấy để nguội nghiền nhỏ dùng rây loại bỏ cục to chưa hóa tro hết - Cân khối lượng mẫu khô cho thể tích mẫu khối lượng mẫu chuẩn sử dụng để xây dựng đường chuẩn lượng 3.3.2 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng số mẫu chè Theo kết nghiên cứu chung trước chè xanh có chứa đồng vị phóng xạ 137 Cs cao so với thực phẩm có nguồn gốc thực vật khác Vì luận văn chọn mẫu thực vật nghiên cứu gồm: chè búp chè già Các mẫu thực vật sau xử lý cân đựng hộp hình giếng Các mẫu nhốt vịng 30 ngày trước đo phổ gamma Hình ảnh phổ gamma kết phân tích phổ xác định hoạt độ riêng đồng vị mẫu chè búp đưa hình 3.8 bảng 3.5 43 Luận văn thạc sĩ khoa học Hình 3.8 Phổ gamma mẫu chè búp Hịa Bình đo hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Bộ môn Vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 65900 s Bảng 3.5 Kết thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ mẫu chè búp Hịa Bình với khối lượng 174,04g, thời gian đo 65900s Đồng vị E(keV) (%) N(xung) Tốc độ đếm (xung/s) Hoạt độ (Bq) Hoạt độ riêng (Bq/kg) Pb212 238,632 43,3 3545±79 0,0483±0,0003 0,046 2,438±0,016 14,01±0,09 Pb214 241,497 7,12 922±59 0,014±0,0009 0,045 4,334±0,277 24,91±1,59 Pb214 295,224 18,1 2196±70 0,0304±0,0005 0,040 4,224±0,068 24,27±0,39 Pb214 351,93 35,1 3578±75 0,0486±0,0006 0,035 3,943±0,051 22,66±0,29 10,44 2617±68 0,0397±0,001 0,027 14,041±0,365 80,69±2,1 34,4 1176±56 0,0178±0,0008 0,022 2,321±0,111 13,34±0,64 609,31 44,6 2679±68 0,0374±0,0005 0,021 3,915±0,052 22,5±0,3 K40 1460,82 10,66 2534±59 0,0353±0,0004 0,011 29,741±0,353 171,0±2,0 Bi214 1764,49 15,1 506±32 0,0069±0,0002 0,010 4,497±0,106 25,84±0,61 Tl208 2614,53 36,64 557±32 0,0057±0,0001 0,007 2,341±0,035 13,45±0,20 Be7 Tl208 Bi214 477,6 583,26  Hình ảnh phổ gamma kết phân tích phổ xác định hoạt độ riêng đồng vị mẫu chè già đưa hình 3.9 bảng 3.6 44 Luận văn thạc sĩ khoa học Hình 3.9 Phổ gamma mẫu chè già Hịa Bình đo hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Bộ môn Vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 65862 s Bảng 3.6 Kết thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ mẫu chè già Hịa Bình với khối lượng 174,04g, thời gian đo 65862s Đồng vị E(keV) (%) N(xung) Tốc độ đếm (xung/s) Pb212 238,632 43,3 3345±96 0,0452±0,0006 Pb214 241,497 7,12 920±59 Pb214 295,224 18,1 Pb214 351,93 Be7 477,6 Tl208 583,191 Hoạt độ (Bq) Hoạt độ riêng (Bq/kg) 0,046 2,287±0,029 13,14±0,17 0,0140±0,0009 0,045 4,327±0,277 24,87±1,59 2193±70 0,0304±0,0005 0,040 4,22±0,068 24,25±0,39 35,1 3574±75 0,0486±0,0006 0,035 3,941±0,051 22,65±0,29 10,44 2669±62 0,0405±0,0009 0,027 14,328±0,333 82,34±1,91 34,4 1172±56 0,0178±0,0009 0,022 2,314±0,111 13,3±0,64 0,0374±0,0005 0,021 3,915±0,052 22,5±0,3  Bi214 609,31 44,6 2678±68 Cs137 661,65 85,1 88±36 0,0013±0,0005 0,020 0,079±0,032 0,46±0,19 K40 1460,82 10,66 2533±59 0,0354±0,0004 0,011 29,747±0,353 170,96±2,1 Bi214 1764,49 15,1 432±32 0,0057±0,0002 0,010 3,763±0,106 21,63±0,61 Theo bảng 3.5 3.6 ta thấy đo đỉnh lượng khác hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị có giá trị xấp xỉ Do đó, giá trị trung bình 45 Luận văn thạc sĩ khoa học hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị xác định dựa vào vạch gamma đặc trưng đồng vị có bảng 3.5 3.6 theo cơng thức tính sai số ngoài: q  qi i i (3.1)  i i Trong đó: qi hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị thứ i σi độ lệch chuẩn hoạt độ phóng xạ thứ i Kết hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị hai mẫu chè cho bảng 3.6 Bảng 3.7 Kết xác định hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) đồng vị phóng xạ tự nhiên mẫu chè Đồng vị 214 Pb Chè búp Chè già 23,27 ± 0,48 23,25 ± 0,48 214 Bi 23,15 ± 0,52 22,33 ± 0,52 212 Pb 14,01 ± 0,09 13,14 ± 0,17 Tl 13,44 ± 0,44 13,30 ± 0,64 Be 80,69 ± 2,10 82,34 ± 1,91 40 K 171,0 ± 2,0 170,96 ± 2,10 137 Cs 0,46 ± 0,19 208 Hai mẫu chè lấy khu vực, chè Kết phân tích cho thấy, phạm vi sai số hoạt độ đồng vị phóng xạ dãy 238 U 232 Th, 40K 7Be mẫu xấp xỉ Điều chứng tỏ kết phân tích mẫu chè cho độ trùng lập cao, khơng có khác hoạt độ riêng đồng vị 238 U 232 Th, 40 K 7Be mẫu Tuy nhiên mẫu chè già phát 137Cs, với hàm lượng nhỏ Điều giải thích, hàm lượng 137 Cs đất đá nhỏ chè búp lượng 137 Cs từ đất di chuyển vào chè búp nhỏ so với ngưỡng, phát Kết thực nghiệm hai mẫu chè nghiên cứu phát 7Be với hoạt độ phóng xạ gần 46 Luận văn thạc sĩ khoa học Trong mẫu chè, đồng vị phóng xạ 40K có hoạt độ phóng xạ riêng cao 171(Bq/kg) Điều giải thích hai ngun nhân Thứ kali cối hấp thụ từ đất Thứ hai, chè chăm sóc, bón phân kali nên lượng kali hấp thụ nhiều 3.3.3 Quy trình phân tích mẫu đất đá - Chuẩn bị mẫu đo: Tại khu vực lấy mẫu tiến hành chọn điểm nằm hình vng có cạnh 30 cm, đánh dấu để lấy mẫu Mẫu lấy từ độ sâu cm đến 15 cm Mẫu sau mang phịng thí nghiệm sấy khơ nhiệt độ 1000C suốt 3giờ sau nghiền nhỏ lọc để loại bỏ rễ sỏi đá có mẫu Tiến hành cân nhốt mẫu thời gian lớn 21 ngày đẻ thiết lập trạng thái cân phóng xạ - Ghi phổ gamma mẫu cần phân tích: Mẫu sau nhốt đo phổ gamma hệ đo ORTEC với hình học đo giống hình học đo mẫu chuẩn Thời gian ghi nhận phổ mẫu phân tích phải đủ lớn để cho sai số đỉnh hấp thụ toàn phần nhỏ 5% - Xử lí phổ tính hoạt độ phóng xạ riêng: Sử dụng phần mềm MAESTRO32 phân tích phổ gamma mẫu phân tích, xác định hiệu suất ghi tính hoạt độ phóng xạ đồng vị mẫu dựa vào đỉnh lượng đặc trưng 3.3.4 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng mẫu đất đá Hịa Bình Hình 3.9 phổ gamma mẫu đất lấy khu vực trồng chè thuộc xã Tân Thành, huyện Lương Sơn, tỉnh Hịa Bình đo theo cấu hình mẫu hình hộp, khối lượng 100g, thời gian đo 19647,04s Kết thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ riêng mẫu đất Hịa Bình cho bảng 3.8 Trong bảng 3.8 đưa kết phân tích phổ, diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần tốc độ đếm trừ phông vạch gamma chọn để phân tích hoạt độ 47 Luận văn thạc sĩ khoa học Hình 3.10 Dạng phổ gamma mẫu đất Hịa Bình 100g đo thời gian 19647,04s Bảng 3.8 Kết thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ mẫu đất đá khu vực Hịa Bình với khối lượng 100g, thời gian đo 19647s Đồng vị E(keV) Pb214 Pb214 Tl208 Bi214 Cs137 K40 Bi214 Tl208 295,224 351,93 583,191 609,31 661,65 1460,82 1764,49 2614,53 (%) N(xung) Tốc độ đếm (xung/s) 18,1 35,1 34,4 44,6 85,1 10,66 15,1 36,64 576±46 857±44 769±40 717±38 151±28 463±26 110±18 297±20 0,0261±0,0015 0,0392±0,0016 0,0362±0,0015 0,0313±0,0014 0,0077±0,0014 0,0194±0,001 0,0056±0,0009 0,0117±0,0007  0,039 0,035 0,021 0,020 0,019 0,012 0,011 0,007 Hoạt độ (Bq) Hoạt độ riêng (Bq/kg) 3,676±0,213 3,137±0,128 4,958±0,203 3,467±0,152 0,485±0,090 15,802±0,781 3,431±0,561 4,745±0,284 36,76±2,13 32,37±1,28 49,58±2,03 34,67±1,52 4,85±0,91 158,02±7,8 34,31±5,61 47,45±2,84 Từ bảng kết bảng 3.8 ta thấy giới hạn sai số, hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị dãy riêng 238 U 238 U 232 Th cân Hoạt độ phóng xạ 232 Th xác định dựa vào vạch gamma đặc trưng đồng vị có bảng 3.8 theo công thức (3.1) Kết hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ sau: - Hoạt độ phóng xạ riêng 238U 33,93 ± 0,94(Bq/kg) - Hoạt độ phóng xạ riêng 232Th 48,86 ± 1,29(Bq/kg) - Hoạt độ phóng xạ riêng 40K lớn 158,02 ± 7,8(Bq/kg) - Mẫu phát có đồng vị 137Cs với hoạt độ riêng nhỏ 4.85 ± 0.9(Bq/kg) 48 Luận văn thạc sĩ khoa học Bảng 3.9 Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) mẫu đất số nước giới [14] Hoạt độ phóng xạ riêng đất (Bq/kg) Tên nước 238 232 40 U Th K Egypt 17 18 320 United States 40 35 370 China 32 41 440 Hong Kong SAR 59 95 530 India 29 64 400 Japan 33 28 310 Iran 28 22 640 Denmark 17 19 460 Belgium 26 27 380 Luxemburg 35 50 620 Switzerland 40 25 370 Bulgaria 45 30 400 Poland 26 21 410 Romania 32 38 490 Greece 25 21 360 Portugal 44 51 840 Spain 32 33 470 Thailand 48 40 400 Worldwide mean 33 36 474 So sánh kết thu với giá trị hoạt độ phóng xạ trung bình mẫu đất số nước giới cho bảng 3.9 ta thấy hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị 238U 232Th mà luận văn đo mẫu đất xã Tân Thành, huyện Lương Sơn, Hịa Bình nằm mức trung bình chung giới Tương tự mẫu đất chè khu vực 1, luận văn tiến hành phân tích hoạt độ phóng xạ riêng đất chè hai khu vực lại Bảng 3.9 đưa kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng ba khu vực lấy mẫu Bảng 3.10 Kết phân tích hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg) số mẫu đất đá chè ba khu vực Đồng vị 238 U Khu vực Chè Đất Khu vực Chè Đất Khu vực Chè 22,86±0,42 33,93±0,94 34,25±0,50 44,53±1,26 20,25±0,50 49 Đất 29,5±0,5 Luận văn thạc sĩ khoa học 232 Th 13,15±0,41 48,86±1,29 Be 19,3±0,7 56,9±2,0 21,1±0,9 60,2±1,5 82,34±1,91 84,34±2,01 85,0±2,0 40 K 171,0±2,1 158,02±7,8 210,0±3,1 186,1±8,5 165,0±2,5 150,0±6,8 137 Cs 0,46±0,19 4,85±0,91 0,38±0,19 4,1±1,2 0,40+0,15 4,4±1,2 Nhận xét kết Trong khu vực phát 137Cs với hoạt độ cao so với giá trị hoạt độ 137Cs trung bình mẫu đất Hà Nội 1,12 Bq/kg vào năm 1997 -2000 Điều giải thích 137Cs đồng vị phóng xạ nhân tạo hình thành từ vụ thử hạt nhân chủ yếu năm 1960-1970 [5] Cho đến hoạt độ cỡ lần Ngồi đất đá 137Cs di chuyển dần xuống lớp đất đá bên làm cho hoạt độ riêng 137Cs đất đá nhỏ Ngược lại, địa điểm lấy mẫu nằm núi đá rộng thoải Nếu không bị nước mưa rửa trôi xuống dưới, lượng so với lượng 137 Cs rơi lắng xuống núi đá giảm lần 137 Cs rơi lắng xuống vào thời kỳ năm 1970 Điều có nghĩa vách đá tồn mưa 137 Cs, trận mưa, theo nước 137 Cs chảy xuống khu vực đất trồng bên chân núi, làm cho nồng độ 137Cs mẫu đất cao so với giá trị trung bình Trong mẫu chè phát 7Be đồng vị có nguồn gốc từ tia vũ trụ Điều có nghĩa khơng khí có chứa 7Be Tuy nhiên, tất mẫu đất không phát 7Be, trong mẫu lương thực thực phẩm, cối tươi phát 7Be Điều chứng tỏ, 7Be vào cối theo đường hấp phụ theo đường quang hợp? Việc tìm hiểu nguyên nhân 7Be vào cối nằm nội dung khả luận văn chuyên ngành Vật lý nguyên tử So sánh hàm lượng đồng vị phóng xạ đất chè ba khu vực, nhận thấy hoạt độ riêng đồng vị phóng xạ tự nhiên đất cao kéo theo hoạt độ riêng chè cao Tuy nhiên, để có kết luận xác tương quan cần phải tiến hành nhiều nghiên cứu khu vực khác 50 Luận văn thạc sĩ khoa học KẾT LUẬN Bản luận văn đạt mục tiêu đề thu số kết sau: Về mặt lý thuyết tìm hiểu tính phóng xạ tự nhiên đất đá thực vật, tìm hiểu cở sở vật lý, phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ tự nhiên nhân tạo mẫu thực vật đất đá theo phương pháp phổ gamma Về mặt thực nghiệm: Luận văn tiến hành đánh giá số thông số đặc trưng hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC Đã tạo 02 mẫu chuẩn phục vụ cho việc xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu thực vật đất đá Tiến hành phân tích mẫu xác định hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ 214Pb, 214Bi, 212Pb, 208Tl, 40K, 7Be, 137Cs mẫu thực vật đất đá ba khu vực khác nhau, kết cho thấy đồng vị phóng xạ tự nhiên dãy phóng xạ tự nhiên cân phóng xạ Tuy nhiên, hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ đo khu vực khác có khác Trong tất mẫu đất chè trồng chân núi đá cao, phát đồng vị 137Cs Các mẫu chè phát 7Be với hoạt độ riêng xấp xỉ 51 Luận văn thạc sĩ khoa học TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội [2] Trịnh Văn Giáp (2011), “ Điều tra khảo sát để xây dựng sở liệu phơng phóng xạ mơi trường lãnh thổ đất liền giai đoạn 2009 – 2011” – Báo cáo kết nhiệm vụ khoa học công nghệ cấp năm 2009 – 2011 [3] Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, Nhà xuất Khoa học kỹ thuật [4] Bùi Văn Loát (2009), Địa vật lý hạt nhân, Nhà xuất Khoa học kỹ thuật Hà Nội [5] Nguyễn Quang Long (2013), “Thiết lập sở liệu phơng phóng xạ môi trường Hà Nội (phần Hà Nội mở rộng) hồn thiện đồ kĩ thuật số phơng phóng xạ môi trường Hà Nội tỷ lệ: 1:100.000” – Báo cáo tổng kết năm 2013 Tiếng Anh [6] Al-Masri, M.S., H Mukallati, A Al-Hamwil, H Khalili, M Hassan, H Assaf, Y Amin and A Nashawati (2004), “Natural radionuclides in Syrian diet and their daily intake”, J.dionalytical and nuclear Chemistry, 260(2): 405-412 [7] Audi, G (2003), Nuclear Physics, A729 p 337 – 676 [8] Abu-Khadra SA, Eissa HS (2008), “Natural radionuclides in different plants, together with their corresponding soils in Egypt at Inshas region and the area nearby, IX radiation physics & protection conference”, National Network of Radiation Physics-Egyptian Atomic Energy Authority: Nasr city - Cairo [9] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan Anh, Tran The Anh, Nguyen The Nghia, Nguyen Van Hung (2009), “Studying of characteristic of GEM 40P4 HPGE detector by experiment”, VNU Journal of science, MathematicsPhysics 25, 231-236 52 Luận văn thạc sĩ khoa học [10] Chibowski, S (2000), “Studies of radioactive contamination and heavy metals contents in vegetables and fruits”, J Envir Study, 9(4):249-253 [11] Denagbe, S.J., Radon-222 concentrantion in subsoils and its exhalation rate from a soil sample, Radiation Measurements, 200 32:p 27-34 [12] Guivarch, A., P Hinsinger and S Staunton (1999), “Root uptake and distribution of radiocaesium from contaminated soils and the enhancement of Cs adsorption in the rhizosphere”, J Plant and Soil, 211(1): 131-138 [13].Huda Abdulrahman Al-Sulaiti (2011), “Determination of Natural Radioactivity Levels in the State of Quatar Using High Resolution Gamma-ray Spectrometry”, A thesis submitted for the Degree of Doctor of Philosophy; University of Surrey [14] Kessaratikoon, P and Awaekechi, S (2008), “Natural radioactivity measurement in soil samples collected from municipal area of Hat Yai district in Songkhla province, Thailand”, KMITL Sci, J., Vol [15] K.N Mukhin (1987), “Physics of atomic nucleus”, 59 [16] Nasim-Akhtar and M Tufail (2007), “Natural radioactivity intake into wheat grown on fertilized farms in twodistrict of Pakistan”, Radiation Protection Dosimetry, 123(1):103-111 [17] ORTEC – MAESTRO – 32, ORTEC part No.777800 [18] Winkelmann, G., N Romanov, P Goloshopov, P.Gesewasky, S Mundisl, H Buchrodu, M C.Brummer and W Burkat (1998), “Measurement of radioactivity in environment samples from the southern urals”, J Rad and Envir, Biophysics 37(1): 57-61 53 ... vị phóng xạ tự nhiên nhân tạo chè đất đá chân núi khu vực Hịa Bình” nhằm xác định hoạt độ phóng xạ số đồng vị có số mẫu đất đá chè, nhằm đánh giá hoạt độ phóng xạ riêng số đồng vị nhân tạo cịn.. .Luận văn thạc sĩ khoa học ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN TRỌNG HUY XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ RIÊNG CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TRONG CHÈ... = 0,98561 42 Luận văn thạc sĩ khoa học 3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng mẫu chè mẫu đất đá Đế đo hoạt độ phóng xạ riêng đồng vị phóng xạ, luận văn tiến hành lấy mẫu đất chè ba địa điểm khác