Luận án tiến sĩ nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ --- HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ N

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

-

HOÀNG HỮU ĐỨC

NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ

BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI

LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT

HÀ NỘI - 2021

VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

…………***…………

HOÀNG HỮU ĐỨC

NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ

BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI

LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân

Mã số: 9 44 01 06

Người hướng dẫn khoa học:

1: TS Phan Việt Cương 2: PGS.TS Bùi Văn Loát

HÀ NỘI - 2021

i

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu mà phần chủ yếu do tôi trực tiếp thực hiện, phần còn lại có sự tham gia hỗ trợ của các đồng nghiệp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân/Viện Vật lý, Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự Các số liệu thực nghiệm và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực và chưa từng được

sử dụng trong bất kỳ công trình nào khác Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn

rõ nguồn gốc

Tác giả

NCS Hoàng Hữu Đức

ii

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến:

TS Phan Việt Cương và PGS TS Bùi Văn Loát đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ và động viện tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án

GS TS Lê Hồng Khiêm đã có những định hướng ban đầu và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án

Ban lãnh đạo Viện Hóa học Môi trường quân sự/Bộ Tư lệnh Hóa học đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án

Tâp thể cán bộ tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý và các đồng nghiệp tại Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự đã giúp đỡ tôi nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận án

Ban lãnh đạo Học viện Khoa học và Công nghệ, Viện Vật lý và Bộ phận đào tạo sau đại học đã giúp đỡ tôi hoàn tất các thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án

Các bạn bè, đồng nghiệp, người thân đã luôn động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án

Xin trân trọng cảm ơn!

Hoàng Hữu Đức

keV Kiloelectron volt Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103

eV)MeV Megaelectron volt Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 106

eV)ppm Parts per million Phần triệu (1 ppm = 10-6)

UCL Upper control limit Giới hạn kiểm soát trên

LCL Lower control limit Giới hạn kiểm soát dưới

UWL Upper Warning Limit Giới hạn cảnh báo trên

LWL Lower warning Limit Giới hạn cảnh báo dưới

T1/2 T1/2 = ln2/λ Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ

TF Transfer factor Hệ số vận chuyển đồng vị phóng xạ

từ đất lên cây

DF Discrimination factor Hệ số phân biệt

C(U) Hoạt độ 238U trong đất

C(U/Cải) Hoạt độ 238U trong rau cải canh

C(U/Muống) Hoạt độ 238U trong rau muống

C(Th) Hoạt độ 232Th trong đất

C(Th/Cải) Hoạt độ 232Th trong rau cải canh

C(Th/Muống) Hoạt độ 232Th trong rau muống

C(K) Hoạt độ 40K trong đất

C(K/Cải) Hoạt độ 40K trong rau cải canh

C(K/Muống) Hoạt độ 40K trong rau muống

C(Cs) Hoạt độ 137Cs trong đất

C(K/Chè) Hoạt độ 40K trong cây chè

C(Cs/Chè) Hoạt độ 137Cs trong cây chè

C(U/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè

C(Th/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè

TF(U/Muống) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau muống

TF(U/Cải) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau cải canh

TF(Th/Muống) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau muống

iv

TF(Th/Cải) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau cải canh

TF(K/Muống) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau muống

TF(K/Cải) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau cải canh

TF(K) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè

TF(K/rễ) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè

TF(K/thân) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên thân chè

TF(U) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên cây chè

TF(U/rễ) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rễ chè

TF(U/thân) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên thân chè

TF(U/lá) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên lá chè

TF(Th) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên cây chè

TF(Th/rễ) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rễ chè

TF(Th/thân) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên thân chè

TF(Th/lá) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên lá chè

𝑟𝑠 Hệ số tương quan hạng Spearman

𝑟𝑇𝐹(𝑈/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Cải)

𝑟𝑇𝐹(𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Muống)

𝑟𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và TF(Th/Cải)

𝑟𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman C(Th) và TF(Th/Muống)

𝑟𝑇𝐹(𝐾/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Cải)

𝑟𝑇𝐹(𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Muống)

𝑟𝑈/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Cải)

𝑟𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Muống)

𝑟𝑇ℎ/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và C(Th/Cải)

𝑟𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và

C(Th/Muống)

𝑟𝐾/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Cải)

𝑟𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Muống)

v

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT 7

1.1 Các đồng vị phóng xạ tự nhiên 7

1.1.1 Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ 8

1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 10

1.2 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo 12

1.3 Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 14

1.3.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường 14

1.3.2 Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất 17

1.4 Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật 22

1.4.1 Hệ số vận chuyển TF 24

1.4.2 Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật 25

1.4.3 Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật 26

1.4.4 Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật 27

1.4.5 Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật 28

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 33

2.1 Phương pháp phổ gamma phân tích hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường 33

2.1.1 Phương pháp tương đối 35

2.1.2 Phương pháp tuyệt đối 36

2.2 Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối 38

2.3 Phân tích số liệu và một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phương pháp phân tích 42

2.3.1 Phân tích phổ gamma 42

2.3.1.1 Phương pháp trừ phông phổ gamma 42

2.3.1.2 Phương pháp tìm đỉnh tự động 45

2.3.1.3 Thuật toán tách đỉnh 49

2.3.2 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phép phân tích 50

vi

2.3.2.1 Trùng phùng tổng và ảnh hưởng của trùng phùng tổng đến độ

bất định của phép phân tích 50

2.3.2.2 Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu 53

2.4 Tính toán độ bất định 56

2.4.1 Giới hạn tin cậy 56

2.4.2 Truyền sai số 58

2.4.3 Sai số của việc làm khớp 60

2.5 Tính toán sai số trong việc xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất 60

2.5.2 Sai số của việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV) 61

2.5.3 Sai số trong việc xác định hoạt độ AT 62

2.6 Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu 62

2.6.1 Đối tượng nghiên cứu 62

2.6.2 Vị trí nghiên cứu 65

2.6.3 Thu góp mẫu 67

2.6.4 Xử lý mẫu và phân tích 68

2.6.5 Xử lý số liệu 69

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 70

3.1 Kết quả phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối 70

3.1.1 Bố trí thí nghiệm 70

3.1.2 Phân tích số liệu và kết quả 71

3.1.2.1 Xác định hiệu suất tuyệt đối và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng của 40K 71 3.1.2.2 Xây dựng hàm FT(E) bằng việc sử dụng chuỗi phân rã 226Ra và 228Th 72

3.1.2.3 Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu chuẩn-Mẫu-1 73

3.1.2.4 Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong Mẫu-2 77

3.1.3 Mô phỏng Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất ghi và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối ở năng lượng 1460,83 keV 78

vii

3.1.4 Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một

giá trị hiệu suất tuyệt đối 82

3.1.5 Phân tích đối chứng phương pháp 83

3.1.5.1 Áp dụng phương pháp mới 83

3.1.5.2 Sử dụng phương pháp tuyệt đối 85

3.2 Nghiên cứu đánh giá sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên rau trên quần đảo Trường Sa 87

3.2.1 Hệ số vận chuyển của 238U 93

3.2.2 Hệ số vận chuyển của 232Th 97

3.2.3 Hệ số vận chuyển của 40K 100

3.2.4 Tóm tắt kết quả khảo sát tại quần đảo Trường Sa 103

3.3 Nghiên cứu sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè tại Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ 104

3.3.1 Phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 106

3.3.2 Hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè 111

3.3.2.1 Hệ số vận chuyển 40K 111

3.3.2.2 Hệ số vận chuyển 137Cs 113

3.3.2.3 Hệ số vận chuyển 238U 114

3.3.2.4 Hệ số vận chuyển 232Th 116

3.3.2.5 Nghiên cứu mối tương quan giữa các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây chè 118

3.3.3 Tóm tắt kết quả 122

KẾT LUẬN 125

KIẾN NGHỊ 127

NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN 128

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 129

TÀI LIỆU THAM KHẢO 130

PHỤ LỤC 142

viii

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1 Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường 1

Hình 2 Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị của cây

trồng từ đất

3

Hình 1.1 Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo

trong môi trường

14

Hình 1.2 Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các

đồng vị phóng xạ

16

Hình 1.3 Phân bố của 137Cs và 134Cs theo độ sâu của đất 19

Hình 1.4 Phân bố 238U, 232Th và 40K theo độ sâu của đất 21

Hình 1.5 Mối quan hệ giữa nồng độ K+ bên ngoài và hệ số nồng

độ Cs phóng xạ bởi các loài thực vật khác nhau

30

Hình 2.2 Sơ đồ của phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ chỉ

sử dụng một giá trị hiệu suất tuyệt đối và đường chuẩn hiệu suất nội

41

Hình 2.4 Minh hoạ về hố thế thăng giáng tương tự như phổ thực 45

Hình 2.6 Phổ một chiều mô phỏng với các đỉnh được đánh dấu

Hình 2.8 Đường cong hiệu suất ghi tương ứng với nguồn 152Eu đặt

sát detector (đường phía dưới) và tương ứng với nguồn

152Eu đặt cách detector 11,5 cm (đường phía trên)

51

Hình 2.9 Hình học đo với hai trường hợp: (1) nguồn đặt sát detector

(2) nguồn đặt cách xa detector

52

Hình 2.10 Sơ đồ thí nghiệm xác định hệ số suy giảm tuyến tính 55

Hình 2.11 Diện tích đỉnh đặc trưng không hiệu chỉnh tự hấp thụ so

với diện tích đỉnh đặc trưng có hiệu chỉnh tự hấp thụ

55

Hình 2.12 Xác suất giá trị x lớn hơn xa (với xa = xn + ) là 15,9 %

(diện tích vùng bôi đen) Giới hạn tin cậy cho giá trị xa là 84,1 %

57

Hình 3.1 Đường chuẩn hiệu suất nội của 228 Th trong Mẫu-1 74

Hình 3.2 Đường chuẩn hiệu suât nội của 228Ra trong Mẫu-1 76

Hình 3.3 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-1 76

Hình 3.4 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-2 77

Hình 3.5 Hiệu suất tuyệt đối ở mức 1460,83 keV cho các mẫu môi

Hình 3.8 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu M125 84

Hình 3.9 Đường cong hiệu suất tuyệt đối nhận được từ mẫu chuẩn

RGU-1 cho hệ phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân

86

Hình 3.10 Đường chuẩn hiệu suất tuyệt đối được xây dựng từ các

mẫu chuẩn 40K, 137Cs, 232Th và 238U

88

Hình 3.11 Phân bố hoạt độ 238U trong đất trên quần đảo Trường Sa 90

Hình 3.12 Phân bố hoạt độ 232Th trong đất trên quần đảo Trường Sa 90

Hình 3.13 Phân bố hoạt độ 40K trong đất trên quần đảo Trường Sa 91

Hình 3.14 Mối tương quan hoạt độ 238U và 40K trong đất trồng rau

Hình 3.17 Hoạt độ 238U trong đất và trong rau trên đảo Song Tử Tây 94

Hình 3.18 Mối tương quan giữa hoạt độ 238U trong đất và TF(U/Cải) 96

Hình 3.22 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(K/Cải) 102

Hình 3.23 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và

Hình 3.24 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu D1-20 104

Hình 3.25 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu R3 105

Hình 3.26 Phân bố hoạt độ 40K theo độ sâu 108

Hình 3.27 Phân bố hoạt độ 137Cs theo độ sâu 108

Hình 3.28 Phân bố hoạt độ 238U theo độ sâu 109

Hình 3.29 Phân bố hoạt độ 232Th theo độ sâu 109

Hình 3.30 Mối tương quan hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong đất

Tân Mỹ

110

Hình 3.31 Hoạt độ 40K trong các bộ phận của cây chè 112

Hình 3.32 Hoạt độ 137Cs trong các bộ phận của cây chè 113

Hình 3.33 Hoạt độ 238U trong các bộ phận của cây chè 115

Hình 3.34 Hoạt độ 232Th trong các bộ phận của cây chè 117

Hình 3.35 Hoạt độ 40K và 137Cs trên các bộ phân cây chè 120

Hình 3.36 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và 137Cs trong

cây chè

122

Hình 3.37 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(Cs) 122

xi

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1 Các nhân phóng xạ trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ 8

Bảng 1.3 Hàm lượng trung bình của 40K, 232Th và 238U trong các

Bảng 1.5 Hệ số DF (Cs/K) của cây được trồng trong dung dịch 32

Bảng 2.1 Phân đoạn chuỗi trong chuỗi 238U 33

Bảng 2.2 Phân đoạn chuỗi trong chuỗi 232Th 33

Bảng 3.1 Năng lượng và xác suất phát xạ dùng xây dựng hàm FT(E) 73

Bảng 3.2 Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-1 (khoảng tin cậy 95%) 74

Bảng 3.3 Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-2 (khoảng tin cậy 95%) 78

Bảng 3.4 Thành phần hóa học các mẫu môi trường điển hình 79

Bảng 3.5 Thông tin các mẫu đất tại Savannakhet, Lào 83

Bảng 3.6 Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M125 86

Bảng 3.7 Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M106 86

Bảng 3.8 Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M108 87

Bảng 3.9 Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M122 87

Bảng 3.10 Hoạt độ các đồng vị trong mẫu M134 87

Bảng 3.11 Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong

mẫu đất tại quần đảo Trường Sa

xii

Bảng 3.21 Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong

mẫu đất tại Đội sản xuất Tân Mỹ

106

Bảng 3.22 Thông số thống kê về hoạt độ 40K trong các bộ phận cây

chè

111

Bảng 3.23 Giá trị TF(K) trong các bộ phận cây chè 112

Bảng 3.24 Thông số thống kê về hoạt độ 137Cs trong các bộ phận cây

chè

113

Bảng 3.25 Giá trị TF(Cs) trong các bộ phận cây chè 114

Bảng 3.26 Thông số thống kê về hoạt độ 238U trong các bộ phận cây

chè

115

Bảng 3.27 Giá trị TF(U) trong các bộ phận cây chè 115

Bảng 3.28 Thông số thống kê về hoạt độ 232Th trong các bộ phận cây

Bảng 3.30 Giá trị TF(Th) trong các bộ phận cây chè 118

Bảng 3.31 Hệ số 𝑟𝑠 giữa hoạt độ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất -

xạ trong môi trường đất có thể được cây trồng hấp thụ và sau đó đi vào cơ thể con người thông qua chuỗi thức ăn trong đó thực vật đóng một vai trò rất quan trọng

và có thể gây ra các mối nguy hiểm tiềm tàng cho sức khỏe Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ được mô tả như trong hình 1 [99]

Hình 1 Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường tác động

lên cơ thể người Việc đánh giá quá trình vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ môi trường đất sang thực vật là một quá trình hết sức quan trọng trong mô hình đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đối với con người Tuy nhiên, quá trình hấp thụ các hạt nhân phóng xạ qua rễ cây rất khó để định lượng do đất là một hệ rất phức tạp Vì vậy, để đánh giá quá trình vận chuyển các đồng phóng xạ từ môi trường đất sang thực vật, hệ số vận chuyển (TF) thường được sử dụng Hệ số này được

2

định nghĩa là tỉ số hàm lượng của đồng vị tính cho một đơn vị khối lượng trong mẫu thực vật khô so với hàm lượng của chính đồng vị này trong một đơn vị khối lượng của mẫu đất khô ở chính tại vị trí cây trồng [54-57]

Trong hơn 50 năm qua, IAEA đã hỗ trợ và thúc đẩy các nước thành viên nghiên cứu quá trình vận chuyển của chúng trong môi trường, đặc biệt là quá trình vận chuyển phóng xạ từ đất sang thực vật Mặc dù các nghiên cứu đã thu được rất nhiều số liệu nhưng trên thực tế số lượng các nhân phóng xạ được xem xét vẫn bị hạn chế Hơn nữa, chỉ có một số ít nhóm đất - thực vật được quan tâm

và mức độ bao phủ các vị trí địa lý trên toàn thế giới là không đáng kể [56]

Trong những năm gần đây, các số liệu về hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật ở các vùng khác nhau trên thế giới liên tục được cập nhật Điều đó cho thấy có một mối quan tâm rất lớn trong cộng đồng quốc tế

về lĩnh vực này cũng như sự hệ thống hóa số liệu về hệ số vận chuyển các đồng

vị phóng xạ từ đất sang thực vật nhằm phục vụ cho việc đánh giá về liều phóng

xạ Các số liệu thu được còn cho thấy hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật biến đổi trong một khoảng rất rộng [55] Có 6 yếu tố được cho

là ảnh hưởng đến hệ số này (hình 2) đó là: hình thái mà theo đó các đồng vị phóng

xạ đi vào đất (ví dụ: dạng hạt, sol khí hay dạng hòa tan), tính chất hóa lý của đồng vị, thời gian sau khi đồng vị đi vào đất, loại đất và đặc tính hóa lý của môi trường đất, loại cây trồng, phương thức quản lý cây trồng (việc sử dụng phân bón, tưới tiêu, quá trình đào xới, bón vôi ) [35, 56-58, 92]

Ở Việt Nam, những năm gần đây đã có một số nghiên cứu xác định hệ

số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật Điển hình là nghiên cứu của nhóm tác giả Nguyễn Hào Quang, Đặng Đức Nhận về nghiên cứu xác định hệ số vận chuyển của đồng vị phóng xạ 134Cs và 84Sr từ đất vào cây lúa và cây bắp cải Có thể nói các công trình nghiên cứu về lĩnh vực này tại Việt Nam còn rất hạn chế

3

Ngoài ra, việc xác định hệ số vận chuyển TF của nhiều nhân phóng xạ cùng một đối tượng cây trồng cũng thu hút được nhiều sự quan tâm nghiên cứu [14] Nhiều nghiên cứu chứng tỏ mối tương quan hay đối nghịch nhất định giữa các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây [24, 65, 88] Trong khuôn khổ luận án này, các đồng vị phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th, 40K cùng với hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs được lựa chọn để nghiên cứu Hiểu biết về sự phân bố và hành vi của các hạt nhân phóng xạ này rất quan trọng vì một số lý do sau:

- Đồng vị phóng xạ 137Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ nguy hiểm nhất được giải phóng vào sinh quyển sau vụ thử vũ khí và các vụ tai nạn hạt nhân [26]

- 137Cs có bản chất hóa học tương tự kali, vì vậy có thể được kết hợp trong chu trình dinh dưỡng của thực vật do đó dẫn đến tăng tiếp xúc với động vật và con người

- Các hạt nhân phóng xạ urani là tiền chất của khí radon trong đất có thể giúp ước tính chính xác hơn về tiềm năng phát thải radon của đất Urani, Thori

là những kim loại nặng và có thể gây ra các mối nguy hiểm cho môi trường như các kim loại nặng khác

Hình 2 Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị

của cây trồng từ đất [35]

Để xác định chính xác hệ số TF, trước hết đòi hỏi chúng ta cần xác định chính xác hoạt độ của các đồng vị phóng xạ cần quan tâm trong đất và cây

4

trồng Các đồng vị phóng xạ được lựa chọn trong nghiên cứu này hay con cháu của chúng là các đồng vị phóng xạ phát tia gamma Vì vậy, để xác định hoạt độ của chúng, phương pháp phổ kế gamma thường được sử dụng [3, 49] Trong

đó, tuỳ theo điều kiện của mỗi phòng thí nghiệm, một trong hai cách tiếp cận sau thường được sử dụng: (1) phương pháp tương đối dựa vào việc so sánh số đếm dưới đỉnh đặc trưng tương ứng với tia gamma đặc trưng của cùng một đồng vị phóng xạ trong mẫu chuẩn và mẫu thực cần phân tích; (2) phương pháp tuyệt đối dựa vào đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế được xây dựng sử dụng một tập hợp các mẫu chuẩn chứa các đồng vị phóng xạ phát ra các tia gamma có năng lượng nằm trong khoảng rộng Tuy nhiên, cả hai phương pháp trên đều đòi hỏi mẫu chuẩn và mẫu thực tương đồng về thành phần hoá học và mật độ, đây là điều kiện thường khó có thể thoả mãn kể cả đối với những phòng thí nghiệm hiện đại Vì vậy, hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu chuẩn so với mẫu thực là rất cần thiết, điều này dẫn tới sự tốn kém về mặt thời gian và chi phí Thêm vào đó, kết quả cuối cùng của phép phân tích có thể chịu sai số do thí nghiệm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mang lại Ngoài ra, một hiệu chỉnh khác cũng cần quan tâm đó là hiệu chỉnh trùng phùng thực Chính vì lý do đó, trong khuôn khổ luận án này, một phương pháp phân tích mới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối được phát triển Phương pháp mới cho phép khắc phục nhược điểm của hai phương pháp nói trên Ngoài ra, các tính toán mô phỏng sử dụng Geant4 và LabSOCS để đánh giá giới hạn áp dụng của phương pháp cũng đã được tiến hành

Các thí nghiệm đo đạc phổ gamma của các mẫu môi trường trong khuôn khổ luận án này được tiến hành trên các hệ phổ kế gamma tại Trung tâm Vật lý hạt nhân và Viện Hoá học và Môi trường quân sự Việc thu nhận số liệu được tiến hành bởi phần mềm Maestro và Gennie2K Việc xử lý số liệu được tiến hành bởi công cụ ROOT

Sau khi xác định được hệ số vận chuyển TF và phân bố của các đồng vị phóng xạ trong đất và cây, chúng tôi đã tiến hành đánh giá hệ số tương quan

5

hạng Spearman Hệ số này cho phépphân tích các mối liên hệ giữa các biến định lượng Thông qua hệ số này có thể xác định mối liên hệ tuyến tính giữa các biến độc lập, phụ thuộc trong nghiên cứu

Bố cục luận án: Ngoài phần mở đầu và kết luận, gồm 3 chương:

• Chương 1 Tổng quan phóng xạ trong môi trường và sự vận chuyển phóng xạ đất - thực vật

• Chương 2 Phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm

• Chương 3 Kết quả và thảo luận

Mục tiêu của luận án

- Nghiên cứu, xây dựng phương pháp mới trong phân tích phổ gamma phục vụ việc xác định chính xác thành phần và hàm lượng của các đồng vị phóng xạ có hàm lượng thấp trong các mẫu đất và mẫu thực vật

- Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên

238U, 232Th và 40K trên một số loại rau xanh được trồng trên quần đảo Trường

Sa, phục vụ các nghiên cứu đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏe của

bộ đội và nhân dân trên đảo

- Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên

238U, 232Th, 40K và đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Hòa Bình

- Nghiên cứu, xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đến đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng

Nội dung nghiên cứu

- Tổng quan về các đồng vị phóng xạ trong môi trường và quá trình vận chuyển từ đất sang thực vật Lựa chọn phương pháp và đối tượng (đất, thực vật) thích hợp để nghiên cứu

6

- Nghiên cứu, xây dựng phương pháp phân tích mới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối nhằm giảm sai số, tăng độ chính xác trong phân tích mẫu môi trường bằng phương pháp phân tích phổ gamma

- Thực hiện phân tích mẫu và các phép hiệu chính tinh tế nhằm nâng cao

độ chính xác của phép phân tích phổ gamma

- Phân tích số liệu, xác định hệ số vận chuyển của các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật đã lựa chọn Đánh giá khả năng ảnh hưởng lẫn nhau của các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển lên cây

- Đánh giá các kết quả nghiên cứu và hoàn thành các công bố khoa học

Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn:

- Kết quả nghiên cứu chính của luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hệ số

TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th và 40K từ đất lên 02 loại rau được trồng tại quần đảo Trường Sa Bộ số liệu này là cơ sở cho việc đánh giá khả ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏe của bộ đội và nhân dân trên đảo sau này

- Cung cấp bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị 238U, 232Th và 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Lương Sơn, Hòa Bình Bộ số liệu này là cơ sở khoa học cho việc đánh giá khả năng hấp thụ và khả năng cạnh tranh của các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây chè Tạo cơ sở cho nghiên cứu sau này về vật lý sinh học: quá trình hấp thụ các dưỡng chất từ đất lên cây trồng; mô hình dự đoán hàm lượng của các đồng vị phóng xạ trong cây trồng trên cơ sở số liệu về hàm lượng của các nguyên tố đó có trong đất

- Bộ số liệu này cần thiết cho nhiều ngành khoa học liên quan như: môi trường, địa chất, sinh học, nông nghiệp

- Làm chủ phương pháp phân tích phổ gamma, ứng dụng trong lĩnh vực khoa học và công nghệ hạt nhân và các ngành khoa học khác

là những hạt nhân có chu kỳ bán rã ít nhất có thể so sánh với tuổi của trái đất [41]

Ở hầu hết các nơi trên trái đất, hoạt độ phóng xạ tự nhiên chỉ thay đổi trong giới hạn hẹp Chỉ một số ít địa phương có hoạt độ phóng xạ trong đất cao bất thường Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên có thể được chia thành các hạt nhân

8

phóng xạ đơn lẻ và các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori

và Actini

1.1.1 Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ

Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ bao gồm các nhân phóng xạ được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trong bầu khí quyển và các nhân phóng xạ nguyên thủy có chu kỳ bán hủy đủ dài không thuộc ba họ phóng xạ Urani, Thori và Actini

Bảng 1.1 liệt kê các nhân phóng xạ chính và giá trị hoạt độ trong không khí tầng ở tầng đối lưu, nước mưa và nước biển của các đồng vị sinh ra từ bức

xạ vũ trụ Các nhân phóng xạ này sau khi được tạo thành chúng rơi lắng xuống

bề mặt trái đất và vì vậy chúng có mặt trong môi trường Trong số 22 hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc từ bức xạ vũ trụ, chỉ có 4 đồng vị 14C, 3H, 22Na và 7Be

có đóng góp nhất định đến liều chiếu con người [41]

Bảng1.1 Các đồng vị phóng xạ trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ [93]

Đồng

vị bền

Hoạt độ đặc trưng (Bq/kg) Không khí

(tầng đối

Nước biển

kỳ bán hủy dài được quan tâm nhiều nhất đó là 40K và 87Rb

Hoạt độ trong vỏ Trái đất điển hình (Bq/kg)

10

Trong ba đồng vị 39K, 40K và 41K có trong tự nhiên, chỉ có 40K là đồng vị phóng xạ với chu kỳ bán rã 1,26.109 năm Về khối lượng 40K chiếm khoảng 0,0117% khối lượng của kali tự nhiên, với hoạt độ riêng khoảng 30 kBq/kg Trong các loại đá khác nhau, đồng vị 40K chiếm từ 0,3 đến 4,5% tổng lượng K Nhìn chung, các loại đất bazan, cát có hàm lượng kali thấp, trong khi đó các loại đá granit, salic lại có hàm lượng kali cao với hàm lượng lớn hơn 1000 Bq/kg Hoạt độ của 40K trong đất từ 37 đến 1100 Bq/kg và có giá trị trung bình

400 Bq/kg [41]

Trong số hai đồng vị rubidi được tìm thấy trong tự nhiên, 85Rb và 87Rb thì chỉ có đồng vị 87Rb là có tính phóng xạ, với chu kỳ bán rã 4,8.1010 năm Đồng vị 87Rb chiếm 27,8% tổng lượng rubidi trong tự nhiên, với hoạt độ riêng

là 0,74 kBq/g [80] Theo Hội đồng quốc gia về bảo vệ và đo lường bức xạ Hoa

Kỳ (NCRP - National Council on Radiation Protection and Measurements) ước tính đóng góp liều trung bình toàn thân từ đồng vị 87Rb là 3 µSv/năm [41, 83]

1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên

Ngoài các hạt nhân phóng xạ đơn lẻ nói trên, trong tự nhiên còn có các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori và Actini Chuỗi urani bắt nguồn từ 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb, chuỗi thori bắt đầu với đồng vị 232Th và kết thúc với đồng vị bền 208Pb, và chuỗi actini bắt nguồn từ

235U, kết thúc bằng đồng vị bền 207Pb

Urani khá phổ biến trong tự nhiên, về mặt độ giàu đồng vị nó đứng thứ

38 trong số các nguyên tố có mặt trên trái đất, chủ yếu có mặt trong các đá gốc [81] Trong tự nhiên urani gồm ba đồng vị đó là 234U, 235U và 238U Trong lớp

vỏ trái đất, 238U chiếm 99,28% tổng lượng urani tự nhiên và thường ở trạng thái cân bằng phóng xạ hoặc gần cân bằng với 234U Đồng vị 234U chiếm một lượng rất nhỏ khoảng 0,0058% so với tổng lượng urani tự nhiên 235U, đồng vị gốc của chuỗi actini chiếm 0,71% so với tổng lượng urani tự nhiên [41]

Trong tự nhiên thori có 6 đồng vị phóng xạ nhưng đồng vị 232Th chiếm

số lượng lớn còn 5 đồng vị còn lại có hàm lượng không đáng kể Nồng độ của

232Th trong các lớp đất đá cũng được liệt kê trong Bảng 1.3 Nồng độ 232Th dao động từ 1,6 đến 20 ppm trong các loại đá, với mức trung bình là 10,7 ppm Nồng độ trung bình trong lớp vỏ trái đất của 232Th, gấp khoảng 4 lần so với

238U Tuy nhiên, hoạt độ riêng của 232Th là 0,11 pCi/g so với 0,33 pCi/g cho

238U, do đó tính phóng xạ của hai đồng vị này xấp xỉ bằng nhau [41]

Ngoài 3 chuỗi phóng xạ trên, trong tự nhiên còn có chuỗi neptuni bắt nguồn

từ đồng vị 241Pu Nhưng hạt nhân này có chu kỳ bán rã chỉ 14 năm và chỉ tồn tại

12

một thời gian ngắn sau khi hình thành Các thành viên khác trong chuỗi đó cũng

có thời gian bán hủy tương đối ngắn Thành viên duy nhất còn sống sót của họ neptuni là hạt nhân gần như ổn định 209Bi, có chu kỳ bán rã ước tính khoảng 2.l018năm Vì vậy chuỗi neptuni không tìm thấy trong tự nhiên

1.2 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo

Việc phát hiện phân hạch hạt nhân vào những năm 1930 dẫn đến sự ra đời của một loạt các hạt nhân phóng xạ mà tại thời điểm đó nó không có trong môi trường Một trong những đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên được tạo ra tại thời điểm này là techneti, đồng vị phóng xạ đã bị “mất tích” trong Bảng tuần hoàn trước đây

Những phát triển khoa học tại thời điểm này đã đạt đến đỉnh điểm đó là

vụ nổ bom nguyên tử đầu tiên tại khu vực thử nghiệm Trinity ở New Mexico, Hoa Kỳ vào ngày 16 tháng 7 năm 1945 Thử nghiệm Trinity đánh dấu sự khởi đầu của “Thời Kì Nguyên Tử” và trái đất cũng bắt đầu có thêm một nguồn ô nhiễm mới, đó là các hạt nhân phóng xạ do các phản ứng phân hạch tạo ra Trong số đó, nhân phóng xạ đáng lo ngại là 137Cs và 90Sr, hai sản phẩm phân hạch urani với chu kỳ bán rã tương ứng là 30 và 28 năm, đủ lâu để tồn tại qua nhiều thập kỷ và thế hệ con người Các đồng vị plutoni cũng đã được phát tán, đáng chú ý là 239Pu với chu kỳ bán rã là 24110 năm [46]

Có khoảng 7,4.1014 Bq, chủ yếu là 131I đã được phát tán nhanh chóng vào khí quyển và chuỗi thực phẩm thông qua nguồn cỏ dành cho bò sữa sau vụ tai nạn ở Windscale Works, Sellafield, tây bắc nước Anh vào tháng 10 năm 1957 [41]

Sự kiện khiến hầu hết mọi người liên tưởng đến Liên Xô cũ với ô nhiễm phóng xạ môi trường chính là tai nạn Chernobyl năm 1986 Tai nạn này gây nên sự tổn thất nghiêm trọng lớn nhất từng có đối với môi trường do vật liệu lõi lò phản ứng Vật liệu phát tán ra bao gồm mảnh nhiên liệu đã được chiếu xạ (hay còn gọi là “hạt nóng”) [63], khí hiếm và hạt nhân phóng xạ iốt dễ bay hơi, telluri và xêsi lên tới tổng cộng khoảng 1,4.1019 Bq lượng phóng xạ đã bị phát

13

tán ra ngoài trong khoảng thời gian 10 ngày Các hạt nóng tương đối lớn và nặng đã lắng đọng gần lò phản ứng, trong vòng bán kính vài chục km Tuy nhiên, các hạt nhân phóng xạ dễ bay hơi, đặc biệt là 131I và 137Cs, đã được phát tán vào bầu khí quyển với bán kính lên tới hàng ngàn cây số, chúng lắng đọng xuống mặt đất với một diện tích hơn 200000 km2 trên khắp các quốc gia ở châu

Âu và nhiều nơi trên thế giới

Từ năm 1945 đến 1980 có khoảng 217,2 Mt năng lượng phân hạch do các vụ thử vũ khí hạt nhân trong khí quyển Hiệu suất tạo thành các nhân phóng

xạ trong quá trình thử vũ khí hạt nhân được trình bày trong bảng 1.4

Bảng 1.4 Hiệu suất tạo thành các nhân phóng xạ trong quá trình thử vũ

14

Hình 1.1 Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo

trong môi trường [64]

Hạt nhân phóng xạ được phát tán vào khí quyển và nước biển có thể di chuyển khắp toàn cầu và phát tán vào môi trường trên cạn với một tốc độ khá nhanh Một khi hệ sinh thái trên cạn bị ô nhiễm, ngoài thời gian lưu lại, các tác động đến môi trường của các hạt nhân phóng xạ trong các thành phần sinh thái tùy thuộc vào chu kì bán rã của hạt nhân phóng xạ đó, đây chính là một đặc tính hóa học của chính nó

1.3 Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất

1.3.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường

Một trong những đặc điểm chính của hạt nhân phóng xạ để đánh giá ảnh hưởng của chúng đối với môi trường đó là chu kỳ bán rã của nó Chu kỳ bán rã càng dài, thì thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái càng lâu và càng tác động lên hệ sinh thái mà nó xâm nhập Tác động đối với môi trường của các đồng vị phóng xạ còn được xác định bằng hoạt độ phóng xạ và loại bức xạ mà nó phát

ra Có một số đồng vị phóng xạ với chu kỳ bán rã ngắn nhưng lại có tác động lớn đối với môi trường Như đồng vị 222Rn, là một chất khí phát bức xạ alpha

có chu kỳ bán rã là 3,82 ngày nhưng gây ra tác hại đáng kể trong không gian

15

hạn hẹp như các mỏ khai thác, hang động và các tòa nhà, do sự phát tán liên tục của nó vào khí quyển từ sự phân rã của 226Ra trong đá, đất và vật liệu xây dựng Tương tự 222Rn, với chu kỳ bán rã ngắn 218Po (3,1 phút) và 214Po (164 micro giây) phát bức xạ alpha cũng có tính nguy hiểm cao 131I với chu kỳ bán

rã 8,02 ngày là một trong những hạt nhân phóng xạ quan trọng nhất sinh ra bởi hậu quả của việc nổ hạt nhân hoặc phát tán ngẫu nhiên từ lò phản ứng có ảnh hưởng lớn đến môi trường Nguyên nhân là do sự kết hợp sinh học một cách nhanh chóng và hiệu quả của chúng vào môi trường, đặc biệt là vào sữa của động vật và tuyến giáp của trẻ em Phân tích dịch tễ học của con người sau 20 năm vụ tai nạn Chernobyl đã chỉ ra rằng loại ung thư duy nhất có liên quan trực tiếp đến việc phát tán các hạt nhân phóng xạ là ung thư tuyến giáp do tiếp xúc với 131I [23] Mặc dù loại hạt nhân phóng xạ này không còn tìm thấy trong môi trường khoảng 3 tháng sau tai nạn

Các hạt nhân phóng xạ có chu kỳ bán rã dài đặt ra các mối nguy hiểm cho môi trường trong các khoảng thời gian khác nhau Đồng vị 137Cs và 90Sr với chu

kỳ bán rã tương ứng 30 năm và 28 năm đã lắng đọng trên mặt đất khắp thế giới sau các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân trong khí quyển Mà đỉnh điểm là các vụ thử vào năm 1963 vẫn còn tồn tại trong môi trường và có khả năng sẽ vẫn tiếp tục duy trì cho đến 150 năm sau Với chu kỳ bán rã 24110 năm, 239Pu lắng đọng cùng với 137Cs và 90Sr được xem là làm ô nhiễm môi trường vĩnh viễn [27] Tuy

có chu kỳ bán hủy dài, nhưng các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy như 238U và

40K (tương ứng với bán rã 4,47 và 1,28 tỷ năm), về bản chất đã là các thành phần của Môi trường Trái đất kể từ khi hình thành và tất cả các sinh vật sống đã phát triển song song với sự có mặt của các đồng vị này

Đồng thời với việc kiểm soát thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái, chu

kỳ bán rã cũng khá quan trọng trong việc xác định một số đại lượng vật lý liên quan của một hạt nhân phóng xạ đang tồn tại Đối với bất kỳ hạt nhân phóng

xạ nào, hoạt độ phóng xạ trên một đơn vị khối lượng hay còn gọi là hoạt độ riêng có thể được tính toán bằng công thức sau:

Từ công thức 1.1 thấy rằng, hoạt độ phóng xạ riêng của bất kỳ hạt nhân phóng xạ nào đều tỷ lệ nghịch với chu kỳ bán rã của nó Hình 1.2, mô tả mối quan

hệ giữa hoạt độ phóng xạ riêng và chu kỳ bán rã của một số đồng vị phóng xạ [26]

Hình 1.2 Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các đồng vị

phóng xạ [47]

Các quá trình sinh hóa có liên quan đến các đồng vị phóng xạ thường không chỉ được chi phối bởi các thuộc tính hóa lý của chúng mà còn bởi các đồng vị bền cùng tồn tại trong môi trường với độ tập trung lớn hơn (ví dụ 127I trong trường hợp của 131I) hoặc các nguyên tố hay ion tương đồng (ví dụ K và NH4+ trong trường hợp của 137Cs, Ca trong trường hợp của 90Sr) Sự khác biệt lớn giữa độ phổ cập của hạt nhân phóng xạ trong môi trường và độ phổ cập của các đồng vị bền hoặc các ion tương đồng được xem là chìa khóa để giúp giảm thiểu sự vận chuyển hạt

17

nhân phóng xạ vào các hệ sinh thái nhạy cảm Vì vậy, phân bón (đặc biệt là phân bón có chứa K và Ca) có thể được áp dụng để 'pha loãng' 137Cs và 90Sr và giảm sự xâm nhập của chúng vào cây lương thực và các phương pháp sử dụng iốt không phóng xạ có thể được cung cấp như phương pháp dự phòng để giảm sự hấp thu của 131I bởi động vật hoặc thậm chí là cả con người

1.3.2 Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238 U, 232 Th,

40 K và 137 Cs trong đất

Sự thay đổi trạng thái của các đồng vị phóng xạ trong đất phụ thuộc vào tính chất vật lý, hóa học của đất, phụ thuộc vào quần thể sinh vật trong đất và các yếu tố môi trường khác Đất là con đường chủ yếu mà các hạt nhân phóng xạ xâm nhập vào chuỗi thức ăn hoặc thông qua việc rửa trôi giúp các hạt nhân phóng xạ xâm nhập vào nguồn nước ngầm Ngoài mối quan hệ khối lượng/hoạt độ thì không

có sự khác biệt lớn nào giữa đồng vị phóng xạ và các đồng vị bền của một nguyên

tố hóa học đối với các quá trình liên quan đến chúng trong môi trường

Các thông số của đất có tác động lớn đến tính di động của hạt nhân phóng

có thể vận chuyển hạt nhân phóng xạ xuống sâu dưới lòng đất ở cả hai dạng hòa tan và kết dính với các hạt đất (chất keo)

Sự di chuyển của các hạt nhân phóng xạ ở độ sâu 1 m dưới mặt đất là khác nhau, đối với Cs khoảng 150 – 4500 năm, đối với Sr là từ 40 – 200 năm

và 0,5 – 20 năm đối với Tc [17] Mức độ di chuyển của các hạt nhân phóng xạ riêng lẻ trong đất có liên quan tỉ lệ nghịch với mức độ hấp thu hoặc cố định của chúng đối với pha rắn của đất Kết quả thực nghiệm đã chỉ ra rằng sự hấp thu của hạt nhân phóng xạ trong đất nông nghiệp tăng theo thứ tự sau: 95Tc <131I

<85Sr <103Ru <109Cd ∼65Zn <57Co <141Ce <137Cs [19]

137Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ phổ biến nhất gây ô nhiễm đất trên toàn thế giới Hành vị của Cs trong đất phụ thuộc nhiều vào hàm lượng sét và chất hữu cơ trong đất Các nghiên cứu chỉ ra rằng, Cs+ có thể hấp phụ mạnh mẽ trong đất có chứa khoáng sét, đặc biệt là các khoáng sét giống mica Trong loại đất này, tính di động theo chiều dọc và tính sẵn sàng cho sự hấp thu của thực vật đối với Cs ở mức độ rất thấp Mức độ hấp phụ phụ thuộc vào: 1) nồng độ các khoáng sét giống mica trong đất, 2) nồng độ các cacion như K+,

NH4+ có thể cạnh tranh vị trí hấp phụ hữu hiệu với ion Cs+ Cs có khả năng tạo phức với các hữu cơ đất như axit humic với hằng số bền thấp Với đất chứa nhiều chất hữu cơ, có hàm lượng kali thấp, hàm lượng amoni cao và hàm lượng khoáng thấp NH4+ có khả năng thay thế ion Cs+ và do đó tăng khả năng di động của Cs trong đất loại đất này [5, 77]

19

Các nghiên cứu về sự phân bố đồng vị 137Cs trong một số loại đất tại Việt Nam cho thấy, đồng vị này chỉ có trong lớp đất từ 0 – 30cm Trong tầng đất dưới 30 cm hầu như không phát hiện được đồng vị này [5, 6]

Kết quả nghiên cứu đối với loại đất có thành phần cát lớn (trên 80%) ở Đức cho thấy, Cs tập trung trong lớp đất 0 – 30cm và giảm dần theo độ sâu Kết quả khảo sát năm 2014 không còn thấy xuất hiện cực đại ở độ sâu 20cm như kết quả khảo sát năm 1992 (hình 1.3), điểm cực đại di chuyển dần xuống các lớp đất sâu hơn [45]

Hình 1.3 Phân bố của 137Cs và 134Cs theo độ sâu của đất [45]

Đối với urani, tính di động, tính khả dụng sinh học và độc tính bị chi phối bởi các yếu tố như dạng hóa học và động học trong đất Các hợp chất của urani (UO22+), tức là U(VI) có độ hòa tan trong nước tốt nhất, trong khi

đó các hợp chất chứa ion U(IV) có độ hòa tan kém nhất Trong môi trường đất với độ pH trung tính hoặc axit yếu U(IV) thường tồn tại dưới dạng kết tủa hydroxit Urani trong môi trường đất có thể tồn tại dưới dạng hòa tan,

20

trao đổi hoặc phức hợp Cation Urani (UO22+) tan trong dung dịch đất có thể tạo phức với CO32-, PO43-, SO42- và Cl- là các anion luôn có mặt trong dung dịch đất với hàm lượng cao hơn hàm lượng của urani Đồng thời Urani cũng

có thể bị cố định bởi chất hữu cơ đất, hoặc kết tủa v.v…Các quá trình tạo phức, cố định hoặc kết tủa đều làm giảm tính linh động và tính khả dụng sinh học của urani trong môi trường đất [77]

Đối với thori, trong hầu hết môi trường đất, Th tồn tại ở trạng thái ôxy hoá

4+ và 6+ Chúng có thể thay thế đất hiếm (REE) trong một số khoáng, ví dụ apatit

và sphen Th4+ dễ dàng hòa tan và cũng nhanh chóng hấp phụ hoặc kết tủa nếu

bị thủy phân Thori có khuynh hướng tạo phức mạnh với các phối tử chứa oxy

do đó các phức chất Th với các phối tử vô cơ như OH-, CO32-, và HPO42- có khả năng hình thành trong cả hai điều kiện địa chất và môi trường Thori cũng bị hấp phụ mạnh bởi các hợp chất hữu cơ tự nhiên trong đất

Khi xem xét cách vận chuyển của Th trong môi trường đất nhiều tác giả chỉ ra rằng sự hình thành các cation ngậm nước của Th4+ chi phối tính hòa tan của các kim loại này trong phạm vi pH đất rộng Ngoài ra, một vài axit hữu cơ

có thể làm tăng tính hòa tan của Th trong đất Khả năng dịch chuyển của Th trong đất có thể bị hạn chế do cả sự hình thành kết tủa ít tan, ví dụ phốt phát hoặc oxit và hấp phụ lên đất sét và chất hữu cơ [77] Nói chung Th thường cố định chặt trong đất và có tính di động thấp

K+ là chất dinh dưỡng phong phú nhất của thực vật và có mặt trong hầu hết các loại đất Nó tham gia vào nhiều quá trình sinh lý sinh hóa quan trọng của cây Trong cây, K thường được tích lũy nhiều trong lá và thân Hàm lượng

K tổng số trong đất rất khác nhau phụ thuộc chủ yếu vào thành phần khoáng vật của đá mẹ, điều kiện phong hóa đá và hình thành đất, thành phần cơ giới đất, chế độ canh tác, phân bón Hàm lượng của nó trong lớp vỏ trái đất là 2,3%, nhưng phần lớn nhất của K+ này liên kết với đất sét sơ cấp và thứ cấp khoáng chất, và do đó không có sẵn cho cây trồng Tính khả dụng của nó đối với cây

21

trồng phụ thuộc vào nồng độ K+ trong dung dịch đất và chuyển K+ từ dạng trao đổi và cố định thành dung dịch đất Đất mặn, đất phèn, đất đỏ vàng phát triển trên đá phiến mica giàu K (K2O tổng số từ 2 – 3%), đất nghèo K là đất xám bạc màu và một số loại đất đỏ vàng vùng đồi núi (<0,5%) [1] Sự hấp phụ kali trên các vị trí trao đổi và sự cố định của nó phụ thuộc vào các đặc tính lý hóa của đất, cũng như loại và hàm lượng của các khoáng vật sét [20]

Các dạng K trong đất gồm: K hòa tan, K trao đổi (là các ion K được hấp phụ trên bề mặt keo đất, nó có thể đi vào dung dịch đất nhờ phản ứng trao đổi cation), K chậm tiêu (là các ion K nằm trong mạng lưới khoáng sét, ít có khả năng trao đổi do đó cây khó sử dụng được) và K trong khoáng nguyên sinh (là dạng K nằm trong lưới tinh thể của các khoáng nguyên sinh như fenspat kali, mica trắng, mica đen) [1]

Hình 1.4 Phân bố 238U, 232Th và 40K theo độ sâu của đất [119]

22

Nhiều nghiên cứu chỉ ra rằng, các đồng vị U, Th và K phân bố trong các tầng đất không theo một quy luật nào Một khảo sát được thực hiện tại Belgrade, Serbia, các tầng đất được khảo sát như sau: 0 - 20 cm, 20 - 40 cm, 40 – 60 cm

và 60 – 80 cm Đất tại khu vực này có hàm lượng sét dao động từ 33,08% đến 43,33% và cát từ 2,18% đến 16,12% Hình 1.4 biểu diễn phân bố hoạt độ của

238U, 232Th và 40K theo độ sâu tại 03 điểm khảo sát Kết quả cho thấy các hoạt

độ đồng vị phóng xạ nằm trong khoảng 50 - 90 Bq/kg cho 238U, 39 - 59 Bq/kg cho 226Ra, 46 – 62 Bq/kg cho 232Th và 565 - 755 Bq/kg cho 40K [119]

1.4 Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật

Thực vật hấp thu khoáng chất cũng như các đồng vị phóng xạ thông qua

03 cơ chế: hấp thu qua rễ, hấp thu qua tế bào và hấp thu qua lá

Khi đã có tiếp xúc giữa khoáng chất với bề mặt rễ, khoáng sẽ đi vào tế bào và tích tụ trong cây Đây là quá trình hấp thu qua tế bào

Hấp thu qua lá xảy ra trong trường hợp khoáng chất nằm trên bề mặt lá Lớp tế bào ngoài cùng của lá bao gồm các tế bào biểu bì mà phần trên cùng của màng tế bào biểu bì là một lớp cutin bao gồm cutin, pectin và lipid cutin còn gọi là sáp Lớp lipd cutin nằm ngoài cùng Các tế bào bảo vệ stoma cũng nằm trong lớp tế bào biểu bì Cây có thể hấp thu khoáng dạng khí qua stoma hoặc khoáng chất dạng ion qua lớp cutin [68, 76] Do lớp pectin tích điện âm mà lớp cutin trong biểu bì lá cây cũng hoạt động như những tâm trao đổi cation, tương

tự như màng tế bào ở rễ [122]

Đối với hệ sinh thái trên cạn, thì quá trình hấp thu các khoáng chất cũng như các đồng vị phóng xạ chủ yếu là từ rễ Đồng vị phóng xạ cũng như các khoáng chất khác được hấp thụ bởi rễ cây ở dạng ion Sau khi đi qua màng nguyên sinh của các tế bào biểu bì, các ion di chuyển vào tế bào chất (sự đối xứng), trong đó chúng được tự do di chuyển qua sợi liên bào kết nối các tế bào liền kề Bằng cách đi qua màng nguyên sinh lần thứ hai, các ion di chuyển từ

mô tương tác vào các mạch xylem Trong những năm gần đây, người ta đã

23

chứng minh rằng việc vận chuyển ion qua màng nguyên sinh của tế bào nhu

mô vỏ rễ và nhu mô xylem được tạo điều kiện bằng cách bơm ion [74], chất mang [112] và các kênh ion [120]

Các chất hòa tan, bao gồm hạt nhân phóng xạ, vận chuyển đến rễ cây bởi dòng khối lượng đối lưu và sự khuếch tán [111], nguyên nhân là do sự biến đổi

độ ẩm của đất làm ảnh hưởng đến nồng độ và tính di động của các chất hòa tan Hàm lượng nước trong đất giảm có thể làm giảm [37, 94] hoặc tăng [106] sự hấp thu của rễ đối với hạt nhân phóng xạ Bởi vì quá trình này có thể làm hạn chế tính di động của hạt nhân phóng xạ trong dung dịch hay làm tăng nồng độ của

nó hay không [106] Trong điều kiện khí hậu và môi trường tự nhiên, chu kỳ hàm lượng nước trong đất giảm có liên quan đến tỷ lệ hấp thu của rễ cây đối với Cs

và Sr bởi thảm thực vật mọc trên các loại đất khác nhau [38]

Quá trình di chuyển mô tả sự phân bố lại các hạt nhân phóng xạ trong các mô của cây sau khi được hấp thụ qua rễ hoặc lá Xylem là mô dẫn nước chính của thực vật có mạch: các chất hòa tan được vận chuyển trong dòng hơi thoát ra từ rễ, chuyển lên thân và lá cây Các mô vận chuyển khoảng cách dài khác là phloem, chức năng chính của nó là dẫn đường cho các chất đồng hóa

và thực phẩm từ nơi sản xuất (lá) đến các cơ quan lưu trữ (trái cây, củ vv )

Do đó, dòng luân chuyển các chất trong cây có thể chảy theo ở cả hai hướng lên và xuống [107] Các nguyên tố như K, C và P được dễ dàng vận chuyển trong cả xylem và phloem Tính di động của các nguyên tố trong xylem chủ yếu phụ thuộc vào hóa trị ion (K+ > Ca2+≫ các cation nhiều hóa trị) và được hấp thụ vào thành tế bào [75] Coban được chuyển vị trong phloem như một phức hợp điện tích âm Do ràng buộc sinh lý học hạn chế nên các kim loại kiềm trong đất (Be, Mg, Ca, Ba, Sr, Ra), chì, plutoni, lantan và actini không được vận chuyển trong phloem Cho nên chúng chỉ phụ thuộc vào tính di động của xylem và có xu hướng duy trì ở các vị trí mà chúng đã được hấp thu hoặc tích

tụ trong các bộ phận của thực vật và hầu hết đều không nằm trong danh sách các bộ phận ăn được (trái cây, củ) [113]

24

Nồng độ trong dung dịch của hầu hết các nguyên tố được xác định bằng phản ứng trao đổi cation với ma trận đất Tuy nhiên, trong vùng rễ cây nồng độ hạt nhân phóng xạ có thể khác nhau đáng kể so với đất ngoài phạm vi rễ [75, 90] Đất xung quanh rễ có chứa nhiều vi khuẩn và nấm đất có thể tích trữ các hạt nhân phóng xạ Nhiều khảo sát chỉ ra rằng trong đất hữu cơ và đất rừng, một lượng đáng kể Cs trong hệ thống đất - cây trồng có thể được lưu giữ và có khả năng cố định bởi nấm đất [16, 32, 89] Hay các bằng chứng rễ cây có thể chủ động làm tăng sự hấp thụ Cs trong khoáng sét [52], nhưng chúng cũng có thể tái tạo tính

di động của các nguyên tử phóng xạ đã được cố định ở các vị trí xen kẽ của các khoáng sét [29, 110] Mặc dù với những phát hiện này, thì các bằng chứng trực tiếp về tác động của rễ và của sinh vật xung quanh rễ đối với sự hấp thụ các hạt nhân phóng xạ bởi thực vật dường như vẫn hạn chế và cần phải có nhiều hơn những nghiên cứu về lĩnh vực này

1.4.1 Hệ số vận chuyển TF

Sự vận chuyển đồng vị phóng xạ giữa đất - cây trồng là một trong những con đường theo đó các hạt nhân phóng xạ đi vào con người Hệ số vận chuyển (TF) là đại lượng đơn giản nhất để định lượng và dự đoán ô nhiễm hạt nhân phóng xạ đối với cây trồng có nguyên nhân từ môi trường đất, hệ số vận chuyển được định nghĩa là:

độ ẩm của đất ảnh hưởng đến sự hấp thụ urani [21]

Phần lớn các nghiên cứu cho thấy sự hấp thụ urani của thảm thực vật là thấp nhất trên đất sét, cao nhất trên đất cát và đất than bùn Sheppard và cộng

sự (1989) đã phân tích hàm lượng 238U trong một số thảm thực vật khác nhau được trồng trên một số loại đất khác nhau và thấy rằng giá trị TF cao nhất đối với cây trồng trên đất cát Sheppard và cộng sự (1983) đã trồng cây củ cải đường ở hai loại đất khác nhau và thấy rằng sự hấp thu trong đất cát cao hơn nhiều so với than bùn Năm 1965, Cannon phát hiện ra rằng sự thay đổi hàm lượng urani của cùng một loài trồng trên các loại đất khác nhau là khá ấn tượng Tro của cây Atriplex Confertifola chứa 3 ppm urani, loài cây này được trồng trên đất có hàm lượng urani là 3070 ppm Trong khi đó, tro của cây Orag Astragalus Pressii Arctus trồng trên đá phiến có chứa 80 ppm urani lại có hàm lượng urani là 70 ppm [21]

Năm 1986, Dunn báo cáo rằng nồng độ urani ở một số loài cây giảm theo thứ tự sau: cành cây > lá > rễ > thân cây Nói cách khác, urani di chuyển về phía cực bên ngoài của cây [30] Còn theo các nghiên cứu của Drobhov (1964), urani trong cây di chuyển đến những nơi phát triển mạnh nhất: mầm mới, lá non và hạt [31] Arkhipov và cộng sự (1984) đã phát hiện ra rằng hệ số TF cho 238U đối với các cơ quan cây lúa mạch khác nhau được trồng trên các loại đất bị ô nhiễm khác nhau giảm theo thứ tự sau: rễ > rơm > hạt [12] Các tác giả kết luận rằng urani có xu hướng tích tụ trên lá, hay nói cách khác TF của urani trên lá cây là cao nhất đặc biệt là các loài cây lấy lá

Năm 1992, Ibraham và Whicker phân tích một số loài thực vật bản địa phát

26

triển trên mỏ urani không sử dụng nằm ở khu vực Địa Trung Hải có hệ số TF cho

238U trong khoảng 0,04 đến 0,81 [60] Những kết quả này tương thích với những báo cáo về urani trên cỏ theo IUR (1994), giá trị TF từ 0,0023 đến 0,23

Thành phần hóa học của cả đất và thực vật đóng vai trò quan trọng trong sự hấp thu các hạt nhân phóng xạ Nhiều tài liệu hiện tại chỉ ra rằng canxi và phốt pho là hai yếu tố có ảnh hưởng lớn nhất đến sự hấp thu urani bởi thực vật Một mối tương quan tích cực đáng kể đã được tìm thấy giữa hàm lượng urani - phốt pho và hàm lượng urani - canxi trong cây trồng được nghiên cứu bởi Jenkins và cộng sự năm 1990 [62] Các công bố của Morishima và cộng sự năm 1977, về mối tương quan tích cực đối với urani với cả phốt pho và canxi trong rau ăn lá [72]

Có thể thấy rằng, lượng urani được thực vật hấp thụ thay đổi theo loài, thời gian trong năm, các bộ phận của cây cũng như lượng urani có sẵn trong đất và thành phần hóa học của đất

1.4.3 Sự hấp thụ của 232 Th bởi thực vật

Thori thường được coi là bất động trong đất và bám chặt vào đất, do đó thực vật khó hấp thụ dù có hàm lượng lớn Squire đã so sánh sự hấp thu 226Ra

và 230Th trong các thí nghiệm nuôi cấy đối với chồi ngô trong dung dịch và sau

5 tuần, chỉ có 0,001% của 230Th được so sánh với 3% của 226Ra được hấp thụ [91] Sheppard và Evenden kết luận rằng tính di động của Th bị hạn chế ở thực vật phần lớn là do sự hấp phụ trên vật liệu thành tế bào [103]

Năm 1997, Zararsiz và cộng sự đã nghiên cứu sự hấp thu của thori bằng

cỏ xạ hương xung quanh một mỏ quặng thori cho thấy giá trị TF trung bình trong cỏ là 0,011, với phạm vi từ 0,0011 đến 0,11 [125)] Vào năm 1995, Pietrzak-Flis và Suplinska đã so sánh sự hấp thụ thori trên đồng cỏ được trồng trong phòng thí nghiệm so với tự nhiên và cho sự khác biệt về giá trị TF trung bình nhỏ hơn 2 lần [95] Giá trị TF trung bình của thori trên đồng cỏ và trong phòng thí nghiệm lần lượt là 37.10-4 và 23.10-4