Mẫu chuẩn dựng để lập đường cong hiệu suất ghi đối với cỏc mẫu thực vật theo khuyến cỏo của IAEA là mẫu chuẩn IAEA 156. Trong mẫu chuẩn IAEA 156 chứa cỏc đồng vị phúng xạ 134Cs và 137Cs với chu kỳ bỏn ró của 134Cs là nhỏ 2,0648 năm, nhưng do trong phũng thớ nghiệm chỉ cú mẫu IAEA 156 được sản xuất vào 1/1/1991 nờn đồng vị 134Cs đó phõn ró hết. Tớnh toỏn và thực nghiệm đó chỉ ra rằng tốc độ đếm tại cỏc đỉnh của 134Cs bằng 0 ngay cả đỉnh 604,7keV (cú hệ số phõn nhỏnh là 97,4%) và đỉnh 795,8keV (cú hệ số phõn nhỏnh 85,4%) đều khụng xuất hiện với thời gian đo phổ 112180s. Vỡ vậy để cú mẫu chuẩn phục vụ cho việc xõy dựng đường cong hiệu suất ghi của mẫu thực vật đó pha 18,07g mẫu chuẩn RGU-1 với 129,75g IAEA 156. Hoạt độ phúng xạ của 238U trong mẫu chuẩn được sử dụng
38
là 89,2658Bq và của 235U là 4,12Bq. Mẫu chuẩn và mẫu phõn tớch được đặt trong hộp hỡnh giếng cú đường kớnh trong là 12,5cm, chiều cao 11,5cm. Mẫu chuẩn được đặt sỏt detector, thời gian đo mẫu đủ lớn để cỏc đỉnh hấp thụ toàn phần nhỏ hơn 1,5%. Hỡnh 3.3 đưa ra dạng phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 được ghi nhận trờn hệ đo ORTEC trong thời gian là 112180 s.
Hỡnh 3.3. Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 + IAEA 156 được đo trờn hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC tại Bộ mụn Vật lý hạt nhõn - Trường Đại học Khoa học Tự nhiờn – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 112180 s.
Sử dụng phần mềm phõn tớch phổ MAESTRO phõn tớch phổ, từ phổ mẫu chuẩn và phổ phụng tiến hành xỏc định tốc độ đếm tại cỏc đỉnh phõn tớch. Kết quả được cho trong bảng số 3.3. Từ tốc độ đếm và hệ số phõn nhỏnh được cho trong bảng 3.3, tiến hành xỏc định hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần. Kết quả cho trong bảng 3.3.
Bảng 3.3. Kết quả thực nghiệm xỏc định hiệu suất ghi tại cỏc đỉnh hấp thụ toàn phần từ mẫu chuẩn RGU-1 + IAEA 156 cho mẫu thực vật.
STT Đ.vị E(keV) Tốc độ đếm I(%) H(Bq) Hiệu suất ghi 1 U235 143,76 0,037121 10,96 4,12 0,08221 2 U235 185,55 0,299753 57,1 4,12 0,05394
39 4 Pb214 241,997 0,298811 7,12 89,2658 0,04701 5 Pb214 295,224 0,654046 18,1 89,2658 0,04048 6 Pb214 351,93 1,117732 35,1 89,2658 0,03567 7 Bi214 609,31 0,823332 44,6 89,2658 0,02068 9 Bi214 934,06 0,041123 3,03 89,2658 0,01520 10 Bi214 1120,28 0,170336 14,7 89,2658 0,01298 11 Bi214 1238,11 0,062334 5,78 89,2658 0,01208 13 Bi214 1764,49 0,138285 15,1 89,2658 0,01026 14 Bi214 2204,21 0,036256 4,98 89,2658 0,00816 15 Bi214 2447,86 0,010715 1,57 89,2658 0,00765
Từ số liệu hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần trong bảng 3.3, sử dụng phần mềm ORIGIN 8.6 tiến hành xõy dựng đường cong hiệu suất ghi. Đường cong hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần của phổ kế gamma HPGe –ORTEC được đưa ra trờn hỡnh 3.4. 0 500 1000 1500 2000 2500 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 H ie u s u a t g h i
Nang luong (keV)
Model NewFunction (User)
Equation exp(A0 + A1*(ln(x)) + A2*(ln(x))^2 + A3*(ln(x)) ^3 + A4*(ln(x))^4 + A5*(ln(x))^5)
Reduced Chi- Sqr
45.45574
Adj. R-Square 0.99501
Value Standard Error Hieu suat ghi A0 1495.31504 4.81192E-5 Hieu suat ghi A1 -1193.91163 9.81917E-19 Hieu suat ghi A2 378.86579 3.69744E-45 Hieu suat ghi A3 -59.79217 7.62047E-57 Hieu suat ghi A4 4.68966 6.12009E-34 Hieu suat ghi A5 -0.14624 5.8499E-10
Hỡnh 3.4. Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của mẫu RGU-1 chuẩn được ghi nhận bằng hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC.
Kết quả hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần cú dạng:
40
Trong đú ε là hiệu suất ghi, E là năng lượng đỉnh gamma (keV); a0, a1, a2, a3, a4, a5 lần lượt là cỏc hệ số.
a0 = 1495,31504 a1 = -1193,91163 a2 = 378,86579 a3 = -59,79217 a4 = 4,68966 a5 = -0,14624
Với hệ số khớp là R2 = 0,99501
3.2.2.Xõy dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu đất đỏ
Hỡnh 3.5. Mẫu đo dạng hỡnh trụ 121 g
Với cỏc mẫu đất đỏ cú khối lượng 121g cấu hỡnh mẫu đo cú dạng hỡnh trụ (hỡnh 3.5). Để xõy dựng đường cong hiệu suất ghi đối với cỏc mẫu đất đỏ cú khối lượng cỡ nhỏ hơn 200g dựng mẫu chuẩn RGU1 do IAEA cung cấp. Mẫu chuẩn dựng để chuẩn đo hoạt độ phúng xạ của cỏc mẫu đất đỏ. Uran và sản phẩm con chỏu của nú ở trạng thỏi cõn bằng. Hoạt độ phúng xạ riờng của 235U là 228 (Bq/kg), hoạt độ phúng xạ của 238U là 4940 (Bq/kg). Trong Luận văn đó xõy dựng đường cong hiệu suất ghi đối với mẫu chuẩn RGU-1 cú khối lượng 121g. Với mẫu chuẩn này, hoạt độ của 235U là 27,588Bq và của 238U là 597,74Bq. Để đảm bảo đồng nhất hỡnh học đo giữa mẫu chuẩn và mẫu phõn tớch, mẫu chuẩn và mẫu phõn tớch được đựng trong hộp hỡnh trụ plastic cú đường kớnh trong là 8 cm, chiều cao 3 cm. Sau khi nhốt mẫu trong thời gian ớt nhất 21 ngày, mẫu chuẩn và mẫu phõn tớch được nộn sao cho chiều cao của mẫu phõn tớch và mẫu chuẩn xấp xỉ bằng nhau. Mẫu chuẩn và mẫu phõn tớch được đặt ngay sỏt detector.
Hỡnh 3.6 là dạng phổ gamma của mẫu chuẩn RGU1 121g được đo trong thời gian 57464s trờn hệ phổ kế gamma ORTEC.
41
Hỡnh 3.6. Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 121g được đo trờn hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC tại Bộ mụn Vật lý hạt nhõn - Trường Đại học Khoa học Tự nhiờn – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 57464s
Sử dụng phần mềm MAESTRO-32 phõn tớch phổ gamma mẫu chuẩn RGU1 và phổ phụng. Kết quả phõn tớch phổ gamma được cho trong bảng 3.4. Trong bảng 3.4, đưa ra cỏc vạch gamma: đặc trưng năng lượng và hệ số phõn nhỏnh được chọn để xõy dựng đường cong hiệu suất ghi. Trong bảng 3.4 cũng đưa ra tốc độ đếm đó trừ phụng n và hiệu suất ghi tại cỏc đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với cỏc vạch gamma đó được chọn.
Bảng 3.4. Kết quả thực nghiệm xỏc định hiệu suất ghi tại cỏc đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma từ nguồn RGU1 cho mẫu đất đỏ
STT Đ.vị E(keV) Tốc độ đếm I(%) H(Bq) Hiệu suất ghi 1 U235 143,76 0,20947 10,96 27,588 0,069277 2 U235 163,358 0,079163 5,08 27,588 0,056485 3 U235 185,5 1,869957 57,1 27,588 0,050252 4 Pb214 241,497 1,848376 7,12 597,74 0,043431 5 Pb214 295,224 4,404758 18,1 597,74 0,040713 6 Pb214 351,93 7,009104 35,1 597,74 0,033407 7 Bi214 609,31 5,164278 44,6 597.74 0,019371 8 Bi214 1120,28 1,07342 14,7 597,74 0,012216 9 Bi214 1238,11 0,392594 5,78 597,74 0,011363 10 Bi214 1280,96 0,093693 1,42 597,74 0,011038 11 Bi214 1764,49 0,884867 15,1 597,74 0,009804 12 Bi214 1847,42 0,125348 2,11 597,74 0,009939 13 Bi214 2118,55 0,06042 1,14 597,74 0,008867
42
14 Bi214 2204,21 0,230127 4,98 597,74 0,007731 15 Bi214 2447,86 0,066981 1,57 597,74 0,007137
Từ số liệu hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần trong bảng 3.4, sử dụng phần mềm ORIGIN 8.6 tiến hành xõy dựng đường cong hiệu suất ghi. Đường cong hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần của phổ kế gamma HPGe –ORTEC được đưa ra trờn hỡnh 3.7. 0 500 1000 1500 2000 2500 0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 0.08 H ie u s u a t g h i
Nang luong (keV)
Model NewFunction1 ( User) Equation exp(a0+a1*(ln(x) ) + a2*(ln(x))^2 + a3*(ln(x))^3 + a 4*(ln(x))^4 + a5*( ln(x))^5) Reduced Chi-Sq r 251.52569 Adj. R-Square 0.98561
Value Standard Error Hieu suat ghi a0 1925.66282 1.0244E-5 Hieu suat ghi a1 -1557.97707 1.84399E-25 Hieu suat ghi a2 500.6183 4.79341E-63 Hieu suat ghi a3 -79.92703 2.71909E-79 Hieu suat ghi a4 6.33715 6.85447E-49 Hieu suat ghi a5 -0.19962 3.3384E-14
Hỡnh 3.7. Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của mẫu chuẩn RGU-1 121g được ghi nhận bằng hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC.
Kết quả hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần cú dạng:
ε =exp(a0+a1*ln(E)+a2*(ln(E))^2+a3*(ln(E))^3+a4*(ln(E))^4+a5*(ln(E))^5) Trong đú ε là hiệu suất ghi, E là năng lượng đỉnh gamma (keV); a0, a1, a2, a3, a4, a5 lần lượt là cỏc hệ số.
a0= 1925,66282 a1=-1557,97707 a2=500,6183 a3= -79,92703 a4=6,33715 a5=-0,19962
43
3.3. Xỏc định hoạt độ phúng xạ riờng của mẫu chố và mẫu đất đỏ
Đế đo hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị phúng xạ, luận văn đó tiến hành lấy mẫu đất và chố ở ba địa điểm khỏc nhau trong tỉnh Hũa Bỡnh cũ. Ba địa điểm gồm:
Khu vực 1: xó Tõn Thành, huyện Lương Sơn, tỉnh Hũa Bỡnh Khu vực 2: trường Dõn tộc nội trỳ huyện Mai Chõu, Hũa Bỡnh
Khu vực 3: xó Yờn Bỡnh, huyện Thạch Thất, Hà Nội, giỏp với huyện Lương Sơn, Hũa Bỡnh
Cả ba khu vực lấy mẫu trờn đều nằm dưới chõn của dóy nỳi cao và thoải. Khi trời mưa, nước mưa từ trờn nỳi sẽ chảy xuống khu vực bói trồng chố.
3.3.1. Quy trỡnh phõn tớch mẫu thực vật
- Chuẩn bị mẫu đo: cỏc mẫu thực vật tươi sau khi được thu thập ngoài hiện trường được mang về phũng thớ nghiệm xử lý theo cỏc bước sau:
- Rửa sạch bằng nước mỏy để loại bỏ cỏc bụi bẩn trờn cả lỏ. - Để khụ cõn lấy khối lượng tươi.
- Sấy khụ ở nhiệt độ 100°C trong vũng 2 giờ sau đú tăng nhiệt độ lờn 250° đến 300 giờ. Tiếp tục sấy trong vũng từ 4 đến 5 giờ.
- Mẫu sau khi sấy để nguội và nghiền nhỏ dựng rõy loại bỏ cục to chưa húa tro hết.
- Cõn khối lượng mẫu khụ sao cho thể tớch mẫu bằng khối lượng mẫu chuẩn đó được sử dụng để xõy dựng đường chuẩn năng lượng.
3.3.2. Kết quả phõn tớch hoạt độ phúng xạ riờng của một số mẫu chố
Theo cỏc kết quả nghiờn cứu chung trước đõy thỡ trong lỏ chố xanh cú chứa đồng vị phúng xạ 137Cs cao hơn so với những thực phẩm cú nguồn gốc thực vật khỏc. Vỡ vậy bản luận văn này chọn mẫu thực vật nghiờn cứu gồm: lỏ chố bỳp và lỏ chố già. Cỏc mẫu thực vật sau khi được xử lý đó được cõn và đựng trong hộp hỡnh giếng. Cỏc mẫu được nhốt trong vũng 30 ngày trước khi đo phổ gamma.
Hỡnh ảnh phổ gamma và kết quả phõn tớch phổ xỏc định hoạt độ riờng của cỏc đồng vị trong mẫu chố bỳp được đưa ra ở hỡnh 3.8 và bảng 3.5.
44
Hỡnh 3.8. Phổ gamma của mẫu chố bỳp Hũa Bỡnh được đo trờn hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC tại Bộ mụn Vật lý hạt nhõn - Trường Đại học Khoa học Tự nhiờn – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 65900 s.
Bảng 3.5. Kết quả thực nghiệm xỏc định hoạt độ phúng xạ mẫu lỏ chố bỳp Hũa Bỡnh với khối lượng 174,04g, thời gian đo là 65900s
Đồng vị E(keV) (%) N(xung) Tốc độ đếm (xung/s) Hoạt độ (Bq) Hoạt độ riờng (Bq/kg) Pb212 238,632 43,3 3545±79 0,0483±0,0003 0,046 2,438±0,016 14,01±0,09 Pb214 241,497 7,12 922±59 0,014±0,0009 0,045 4,334±0,277 24,91±1,59 Pb214 295,224 18,1 2196±70 0,0304±0,0005 0,040 4,224±0,068 24,27±0,39 Pb214 351,93 35,1 3578±75 0,0486±0,0006 0,035 3,943±0,051 22,66±0,29 Be7 477,6 10,44 2617±68 0,0397±0,001 0,027 14,041±0,365 80,69±2,1 Tl208 583,26 34,4 1176±56 0,0178±0,0008 0,022 2,321±0,111 13,34±0,64 Bi214 609,31 44,6 2679±68 0,0374±0,0005 0,021 3,915±0,052 22,5±0,3 K40 1460,82 10,66 2534±59 0,0353±0,0004 0,011 29,741±0,353 171,0±2,0 Bi214 1764,49 15,1 506±32 0,0069±0,0002 0,010 4,497±0,106 25,84±0,61 Tl208 2614,53 36,64 557±32 0,0057±0,0001 0,007 2,341±0,035 13,45±0,20
Hỡnh ảnh phổ gamma và kết quả phõn tớch phổ xỏc định hoạt độ riờng của cỏc đồng vị trong mẫu chố già được đưa ra ở hỡnh 3.9 và bảng 3.6.
45
Hỡnh 3.9. Phổ gamma của mẫu chố già Hũa Bỡnh được đo trờn hệ phổ kế gamma bỏn dẫn ORTEC tại Bộ mụn Vật lý hạt nhõn - Trường Đại học Khoa học Tự nhiờn – Đại học Quốc gia Hà Nội với thời gian đo 65862 s.
Bảng 3.6. Kết quả thực nghiệm xỏc định hoạt độ phúng xạ mẫu lỏ chố già Hũa Bỡnh với khối lượng 174,04g, thời gian đo là 65862s
Đồng vị E(keV) (%) N(xung) Tốc độ đếm (xung/s) Hoạt độ (Bq) Hoạt độ riờng (Bq/kg) Pb212 238,632 43,3 3345±96 0,0452±0,0006 0,046 2,287±0,029 13,14±0,17 Pb214 241,497 7,12 920±59 0,0140±0,0009 0,045 4,327±0,277 24,87±1,59 Pb214 295,224 18,1 2193±70 0,0304±0,0005 0,040 4,22±0,068 24,25±0,39 Pb214 351,93 35,1 3574±75 0,0486±0,0006 0,035 3,941±0,051 22,65±0,29 Be7 477,6 10,44 2669±62 0,0405±0,0009 0,027 14,328±0,333 82,34±1,91 Tl208 583,191 34,4 1172±56 0,0178±0,0009 0,022 2,314±0,111 13,3±0,64 Bi214 609,31 44,6 2678±68 0,0374±0,0005 0,021 3,915±0,052 22,5±0,3 Cs137 661,65 85,1 88±36 0,0013±0,0005 0,020 0,079±0,032 0,46±0,19 K40 1460,82 10,66 2533±59 0,0354±0,0004 0,011 29,747±0,353 170,96±2,1 Bi214 1764,49 15,1 432±32 0,0057±0,0002 0,010 3,763±0,106 21,63±0,61
Theo bảng 3.5 và 3.6 ta thấy khi đo ở cỏc đỉnh năng lượng khỏc nhau thỡ hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị cú giỏ trị xấp xỉ nhau. Do đú, giỏ trị trung bỡnh
46
hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị được xỏc định dựa vào cỏc vạch gamma đặc trưng của cỏc đồng vị cú trong bảng 3.5 và 3.6 theo cụng thức tớnh sai số ngoài:
i i i i i q q 2 2 1 1 (3.1)
Trong đú: qi là hoạt độ phúng xạ riờng của đồng vị thứ i σi là độ lệch chuẩn của hoạt độ phúng xạ thứ i
Kết quả hoạt độ phúng xạ riờng của cỏc đồng vị trong hai mẫu chố được cho trong bảng 3.6.
Bảng 3.7. Kết quả xỏc định hoạt độ phúng xạ riờng (Bq/kg) của cỏc đồng vị phúng xạ tự nhiờn trong cỏc mẫu chố.
Đồng vị Chố bỳp Chố già 214 Pb 23,27 ± 0,48 23,25 ± 0,48 214 Bi 23,15 ± 0,52 22,33 ± 0,52 212 Pb 14,01 ± 0,09 13,14 ± 0,17 208 Tl 13,44 ± 0,44 13,30 ± 0,64 7 Be 80,69 ± 2,10 82,34 ± 1,91 40 K 171,0 ± 2,0 170,96 ± 2,10 137 Cs 0 0,46 ± 0,19
Hai mẫu chố này được lấy trờn cựng một khu vực, và trờn cựng một cõy chố. Kết quả phõn tớch cho thấy, trong phạm vi sai số hoạt độ của cỏc đồng vị phúng xạ trong 2 dóy 238U và 232Th, 40K và 7Be ở 2 mẫu xấp xỉ nhau. Điều này chứng tỏ kết quả phõn tớch mẫu chố cho độ trựng lập cao, khụng cú sự khỏc nhau về hoạt độ riờng của cỏc đồng vị 238U và 232Th, 40K và 7Be trong cả 2 mẫu. Tuy nhiờn trong mẫu chố già phỏt hiện ra 137Cs, với hàm lượng nhỏ. Điều này cú thể được giải thớch, do hàm lượng 137Cs trong đất đỏ quỏ nhỏ do đú trong chố bỳp lượng 137Cs từ đất di chuyển vào chố bỳp cũn quỏ nhỏ so với ngưỡng, khụng thể phỏt hiện ra.
Kết quả thực nghiệm trờn chỉ ra rằng trong cả hai mẫu chố nghiờn cứu đều phỏt hiện ra 7Be với hoạt độ phúng xạ gần như nhau.
47
Trong cỏc mẫu chố, đồng vị phúng xạ 40K cú hoạt độ phúng xạ riờng đều cao 171(Bq/kg). Điều này cú thể được giải thớch là do hai nguyờn nhõn. Thứ nhất là kali được cõy cối hấp thụ từ đất. Thứ hai, cõy chố được chăm súc, bún phõn kali nờn lượng kali được hấp thụ nhiều.
3.3.3. Quy trỡnh phõn tớch mẫu đất đỏ
- Chuẩn bị mẫu đo: Tại mỗi khu vực lấy mẫu sẽ tiến hành chọn 4 điểm nằm trờn hỡnh vuụng cú cạnh 30 cm, đỏnh dấu để lấy mẫu. Mẫu được lấy từ độ sõu 5 cm đến 15 cm. Mẫu sau khi được mang về phũng thớ nghiệm sẽ được sấy khụ ở nhiệt độ 1000C trong suốt 3giờ sau đú nghiền nhỏ và được lọc để loại bỏ rễ cõy và sỏi đỏ cú trong mẫu. Tiến hành cõn và nhốt mẫu trong thời gian lớn hơn 21 ngày đẻ thiết lập trạng thỏi cõn bằng phúng xạ.
- Ghi phổ gamma của mẫu cần phõn tớch: Mẫu sau khi nhốt sẽ được đo phổ gamma trờn hệ đo ORTEC với hỡnh học đo giống như hỡnh học đo mẫu chuẩn. Thời gian ghi nhận phổ của mẫu phõn tớch phải đủ lớn để sao cho sai số của cỏc đỉnh hấp thụ toàn phần nhỏ hơn 5%.
- Xử lớ phổ và tớnh hoạt độ phúng xạ riờng: Sử dụng phần mềm MAESTRO- 32 phõn tớch phổ gamma mẫu phõn tớch, xỏc định hiệu suất ghi và tớnh hoạt độ phúng xạ của cỏc đồng vị trong mẫu dựa vào cỏc đỉnh năng lượng đặc trưng.
3.3.4. Kết quả phõn tớch hoạt độ phúng xạ riờng của mẫu đất đỏ Hũa Bỡnh
Hỡnh 3.9 là phổ gamma của mẫu đất lấy ở khu vực trồng chố thuộc xó Tõn Thành, huyện Lương Sơn, tỉnh Hũa Bỡnh được đo theo cấu hỡnh mẫu hỡnh hộp, khối lượng 100g, thời gian đo trong 19647,04s.
Kết quả thực nghiệm xỏc định hoạt độ phúng xạ riờng của mẫu đất Hũa Bỡnh