Nghiên cứu cải thiện độ bền cơ và khả năng giải phóng fluoride của xi măng glass ionomer

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TPHCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HUỲNH THỊ HỒNG HOA NGHIÊN CỨU CẢI THIỆN ĐỘ BỀN CƠ VÀ KHẢ NĂNG GIẢI PHÓNG FLUORIDE CỦA XI MĂNG GLASS IONOMER Chuyên ngành: Kỹ thuật Vật liệu Mã số:  LUẬN VĂN THẠC SĨ THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, thỏng 01 nm 2019 &é1*75ẻ1+&+2ơ17+ơ1+7, 751*,+&%ẩ&+.+2$ +4*-HCM &iQEKQJGQNKRDKF3*6764XDQJ0LQK &iQEFKPQKQ[pW763KP7UXQJ.LrQ &iQEӝFKҩPQKұQ[pW76%L;XkQ9ѭѫQJ /XұQYăQWKҥFVƭÿѭӧFEҧRYӋWҥLTrѭӡng Ĉҥi hӑc Bách Khoa, ĈHQG 7S+&0QJj\WKiQJQăP Thành phҫn Hӝi ÿӗng ÿinh giá luұn văn thҥc sƭ gӗm: (Ghi U}KӑWrQKӑFKjPKӑFYӏcӫa Hӝi ÿӗng chҩm bҧo vӋ luұn văn thҥc sƭ)  3*6761JX\ӉQĈҳF7KjQK  763KҥP7UXQJ.LrQ TS %L;XkQ9ѭѫQJ  761JX\ӉQ;XkQ7KDQK7UkP  76/kPĈҥL3KRQJ Xác nhұn cӫa Chӫ tӏch Hӝi ÿӗng ÿiQh giá LV 7UѭӣQJ.KRDTXҧQ lý chuyên ngành sau luұn văn ÿã ÿѭӧc sӱa chӳa (nӃu có) &+Ӫ7ӎ&++Ӝ,ĈӖ1* 75ѬӢ1*.+2$«««« ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Huỳnh Thị Hồng Hoa MSHV: 1670739 Ngày, tháng, năm sinh: 31/12/1984 Nơi sinh: Trà Vinh Chuyên ngành: Kỹ thuật vật liệu Mã số :  I TÊN ĐỀ TÀI: Nghiên cứu cải thiện độ bền khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: - Tạo vật liệu GIC với thành phần bột thủy tinh dung dịch lỏng - Tăng độ bền nén khả làm việc cho vật liệu GIC thông qua nội dung: khảo sát độ mịn bột thủy tinh, xử lý bề mặt bột tác nhân ghép nối Silane, trộn thêm bột Hydroxyapatite vào bột thủy tinh; khảo sát thành phần dung dịch lỏng tỉ lệ phụ gia phù hợp - Khảo sát khả giải phóng tái nạp Fluoride theo thời gian III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 22/8/2018 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 3/12/2018 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS.TS Đỗ Quang Minh Tp HCM, ngày tháng năm 20 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA….……… (Họ tên chữ ký) LỜI CÁM ƠN Đề tài Nghiên cứu cải thiện độ bền khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer tơi chọn để nghiên cứu làm luận văn thạc sĩ sau hai năm theo học Khoa Công nghệ vật liệu - Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh Để hồn thành q trình nghiên cứu hồn thiện luận văn này, lời xin gởi lời chân thành cảm ơn đến PGS.TS Đỗ Quang Minh- người Thầy hướng dẫn cho tơi với nhiều tâm huyết Th.S Huỳnh Ngọc Minh – Giảng viên Khoa Công nghệ Vật liệu, Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh, người dìu dắt tơi từ làm luận văn đại học thực luận văn thạc sĩ Cảm ơn Thầy Cô dành thời gian hướng dẫn, tiếp thêm động lực, sẵn sàng giải đáp thắc mắc lời khuyên hữu ích suốt trình thực luận văn Cảm ơn phịng thí nghiệm trọng điểm Đại học Quốc gia Cơng nghệ Vật liệu, phịng thí nghiệm Polymer, phịng thí nghiệm Silicate – Khoa Cơng nghệ Vật liệu Trường Đại học Bách Khoa, Trung tâm phân tích kiểm nghiệm TVU (CPE) – Trường Đại học Trà Vinh hỗ trợ thiết bị thí nghiệm cho nhóm nghiên cứu Xin chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô Khoa Cơng nghệ Vật liệu đóng góp ý kiến quý báu cho nhóm nghiên cứu Cảm ơn thành viên nhóm nghiên cứu hỗ trợ giúp đỡ q trình thí nghiệm luận văn Cuối cùng, cảm ơn Ban giám hiệu trường Đại học Trà Vinh tạo điều kiện cho yên tâm công tác nâng cao trình độ Cảm ơn gia đình đồng nghiệp bên cạnh, giúp đỡ, động viên tơi hồn thành khóa học luận văn Trân trọng Huỳnh Thị Hồng Hoa TÓM TẮT LUẬN VĂN Xi-măng thủy tinh ionomer (glass ionomer cement – GIC) loại vật liệu polymer nhựa nhiệt dẻo, mạch ngang làm bền liên kết ion, dùng làm vật liệu xi măng trám nha khoa GIC sử dụng rộng rãi có khả bám dính liên kết, giải phóng fluoride để bảo vệ khỏi sâu Vật liệu GIC hình thành dựa phản ứng đóng rắn acid-base bột thủy tinh dung dịch polyacid Theo nghiên cứu trước nhóm, vật liệu GIC sử dụng bột thủy tinh hệ (SiO2-Al2O3-CaF2-AlPO4-Na3AlF6) tạo thành cho độ bền nén thấp, khoảng 18,1-40,9 MPa, thời gian đóng rắn chậm Vì vậy, mục tiêu đề tài cải thiện khả làm việc tăng độ bền nén xi măng GIC cách thay đổi thành phần, tính chất bột thủy tinh dung dịch lỏng đồng thời khảo sát khả giải phóng fluoride vật liệu GIC tạo thành Nội dung nghiên cứu: tạo nhiều bột thủy tinh khác với thông số thay đổi độ mịn với dmean 14,3 μm; diện tích bề mặt 10.358 cm2/cm3; xử lý bề mặt với 1% Silane JH-S69, bổ sung 5% HydroxyApatite; cải tiến thành phần lỏng: sử dụng dung dịch lỏng L2 gồm Polyacrylic acid 35% nước có Mw 100.000, thêm phụ gia 5% Maleic acid 5% Tartaric acid Kết thu được: độ bền nén vật liệu GIC - L2 tăng so với nghiên cứu trước; cường độ 01 ngày đạt giá trị khoảng 60,5 đến 86,2 MPa, khả làm việc tốt, thời gian đóng rắn đạt yêu cầu theo ISO 9917-1  2007 [1] Vật liệu GIC có khả giải phóng Fluoride theo thời gian khảo sát đến 28 ngày; cho thấy khả tái hấp thụ F- thí nghiệm với môi trường NaF 1000ppm (nồng độ thông thường sản phẩm chăm sóc miệng) ABSTRACT Glass ionomer cement ¬ GIC is the thermoplastic polymer, which is durable by ionic bonding, used as cementitious material in dentistry GIC is formed by the reaction between the glass powder and polyacid solution The GIC is the Glass Powder based on the system SiO2-Al2O3-CaF2-AlPO4-Na3AlF6 Acording to the previous results, the material of GIC made in Silicate Department still exists disadvantage such as low compressive strength, that in the range of 18,1- 40,9 MPa and long setting time Therefore, the aim of this study was improving the setting time and GICs compressive strength throught the change of its composition The results of this study were indicated that the average diameter dmean of glass powder suitable to make GICs was 14,3 μm; S.P Area was 10.358 cm2/cm3 (the surface treatment with 1% Silane JH-S69, add 5% HA; improvement of L2 liquid composition includes 35% PAA in water with Mw of 100,000, 5% of Maleic acid and 5% Tartaric acid) The compresive strength of GICs was increased when comparing with the previous research The compresive strength after curing 28-day was increased from 60,5 to 86,2 MPa and the setting time was responded with ISO 9917-1 2007[1] The GIC was released fluoride ions (F-) for the during of the examination period The analytical results showed that the amount of F- ion released after 28 days in artificial saliva (AS) environment was lower than in deionized water By using NaF solution (simulation for oral hygiene) it was shown that the recharge of fluoride ion F- can be possible in different enviroments LỜI CAM ĐOAN Tôi cam đoan rằng, luận văn thạc sĩ Nghiên cứu cải thiện độ bền khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer cơng trình nghiên cứu tơi nhóm nghiên cứu Những số liệu sử dụng luận văn trung thực rõ nguồn trích dẫn Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 30 tháng 11 năm 2018 TÁC GIẢ LUẬN VĂN Huỳnh Thị Hồng Hoa i MỤC LỤC TÓM TẮT LUẬN VĂN MỤC LỤC i DANH MỤC HÌNH ẢNH iv DANH MỤC BẢNG vi DANH MỤC VIẾT TẮT viii DANH MỤC KÍ HIỆU HĨA HỌC ix MỞ ĐẦU Lí chọn đề tài Mục tiêu nghiên cứu Ý nghĩa khoa học thực tiễn đề tài CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Lịch sử hình thành phát triển xi măng thủy tinh ionomer (GIC) 1.2 Tính chất vật liệu trám 1.3 Phân loại xi-măng glass ionomer (GIC) 1.4 Thành phần GIC 1.4.1 Bột thủy tinh 1.4.2 Dung dịch lỏng 1.4.3 Hợp chất Silane 10 1.5 Cơ chế phản ứng 10 1.6 Các yếu tố ảnh hưởng đến tính chất vật liệu GIC 13 1.6.1 Tỷ lệ Al3+/Si4+ 13 1.6.2 Phosphorus thành phần thủy tinh 14 ii 1.6.3 Kích thước hạt bột thủy tinh 14 1.6.4 Sự giải phóng Fluoride 15 1.6.5 Thành phần bổ sung Hydroxyapatite (HA) 16 1.6.6 Sự hoạt hóa thủy tinh 17 1.6.7 Nồng độ khối lượng phân tử Polymer dung dịch lỏng 20 1.7 Nội dung nghiên cứu 21 Chế tạo vật liệu nghiên cứu 21 Đánh giá thành phần bột dung dịch lỏng 22 Tạo mẫu, bảo dưỡng mẫu xi măng GIC 22 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 23 2.1 Vật liệu quy trình thực nghiệm 23 2.1.1 Tạo Bột thủy tinh 24 2.1.2 Tạo hai dung dịch lỏng 28 2.1.3 Tạo mẫu GIC bảo dưỡng 30 2.1.4 Đánh giá tính chất mẫu GIC 32 2.2 Phương pháp nghiên cứu 32 2.2.1 Phân tích thành phần hóa bột thủy tinh 32 2.2.2 Phân tích thành phần pha bột thủy tinh, bột HA 32 2.2.3 Phân tích độ mịn, phân bố hạt nguyên liệu bột 33 2.2.4 Phân tích cấu trúc, nhóm chức bột thủy tinh, dung dịch lỏng mẫu GIC đóng rắn 33 2.2.5 Đánh giá hiệu việc gắn Silane lên bề mặt bột thủy tinh đến tính chất GIC đóng rắn 34 Phương pháp phân tích nhiệt (TG-Thermogravimetry) 34 2.2.6 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 34 2.2.7 Các tính chất lý GIC đóng rắn theo ISO 9919:2007 34 iii 2.2.8 Phân tích vi cấu trúc bột thủy tinh, GIC đóng rắn sau ngâm môi trường 35 2.2.9 Khả giải phóng tái hấp thụ Fluoride 35 2.2.10 Khả tương thích sinh học dung dịch SBF 38 2.2.11 Đo độ nhớt dung dịch lỏng 39 CHƯƠNG 3: TRÌNH BÀY, BÀN LUẬN CÁC KẾT QUẢ 41 3.1 Kết phân tích nguyên liệu 41 3.1.1 Kết phân tích mẫu bột 41 3.1.2 Kết phân tích TG 47 3.2 Các tính chất GIC 50 3.2.1 Kết xác định tỉ lệ bột-lỏng thời gian đóng rắn 50 3.2.2 Kết đánh giá phản ứng đóng rắn vật liệu GIC ngày tuổi 53 3.2.3 Kết đánh giá độ bền nén mẫu GIC với dung dịch lỏng L1 54 3.2.4 Kết đánh giá độ bền nén mẫu GIC với dung dịch lỏng L2 60 3.2.5 Kết ảnh vi cấu trúc SEM xi măng đóng rắn 61 3.3 Khả giải phóng tái hấp thu Fluoride 63 3.3.1 Kết giải phóng Fluoride mẫu GIC 63 3.3.2 Kết khả tái hấp thu fluoride từ mơi trường ngồi 65 3.4 Khả tương thích sinh học 66 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN, KIẾN NGHỊ 69 4.1 Kết luận 69 4.2 Kiến nghị 70 TÀI LIỆU THAM KHẢO 71 PHỤ LỤC 75 80 Chín mươi giây sau kết thúc trộn, cẩn thận hạ thấp kim (A.1.2) theo chiều dọc lên bề mặt xi măng để yên giây Tiến hành thử để xác định khoảng thời gian đông kết gần đúng, lặp lại việc tạo vết lõm khoảng thời gian cách 30 s kim khơng tạo vết lõm trịn hồn chỉnh xi măng, xem cách sử dụng kính lúp độ phóng đại × lần Làm kim, cần, lần thao tác tạo vết lõm Tạo mẫu mới, lặp lại trình, bắt đầu tạo vết lõm 30s trước xác định thời gian đông kết gần đúng, tạo vết lõm theo chu kỳ 10s Ghi lại thời gian ninh kết từ tính từ lúc kết thúc q trình trộn đến thời điểm kim tạo vết lõm trịn hồn chỉnh xi măng Lặp lại thử hai lần Xử lý kết Ghi lại kết ba thử nghiệm Phụ lục 5: Phổ FTIR Bột thủy tinh 81 Polyacrylic acid (PAA) Tartaric acid Maleic acid 82 Dung dịch lỏng Mẫu GIC 83 Phụ lục 6: Phổ EDX mẫu B_NC_1DAY Vị trí số 84 Vị trí số 85 Phụ lục 7: Phổ EDX mẫu B_SBF_28DAY Vị trí số 86 Vị trí số 87 Phụ lục 8: Phổ XRD mẫu frit_1200 frit_1250 Frit_1200 Frit_1250 88 Phụ lục 9: Kết phân tích laser Mẫu A 89 90 Mẫu B 91 Mẫu C 92 Phụ lục 10: kết đo XRF mẫu bột thủy tinh B 93 94 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Huỳnh Thị Hồng Hoa Ngày, tháng, năm sinh: 31/12/1984 Nơi sinh: Trà Vinh Địa liên lạc: số 5, quốc lộ 53, ấp Đầu Bờ, xã Hòa Thuận, huyện Châu Thành, tỉnh Trà Vinh QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO 2002-2007: Đại học Bách Khoa Tp Hồ Chí Minh, ngành Cơng nghệ Vật liệu (đại học, quy) 2007- 2010: Đại học Kinh tế Tp Hồ Chí Minh, ngành Quản trị kinh doanh tổng hợp (văn vằng 2, quy) 2016-2018: Đại học Bách Khoa Tp Hồ Chí Minh, ngành Kỹ thuật Vật liệu (sau đại học) Q TRÌNH CƠNG TÁC 7/2007 đến 5/2010: Liên doanh Obayashi-PS Mitsubishi (kỹ sư quản lý chất lượng) 11/2010 đến nay: Đại học Trà Vinh (giảng viên Khoa Hoá học Ứng dụng) ... GIC tạo khảo sát khả giải phóng Fluoride Luận văn Nghiên cứu cải thiện độ bền khảo sát khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer khắc phục yếu điểm vật liệu GIC nghiên cứu trước (độ bền nén... TÀI: Nghiên cứu cải thiện độ bền khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: - Tạo vật liệu GIC với thành phần bột thủy tinh dung dịch lỏng - Tăng độ bền nén khả làm... recharge of fluoride ion F- can be possible in different enviroments LỜI CAM ĐOAN Tôi cam đoan rằng, luận văn thạc sĩ Nghiên cứu cải thiện độ bền khả giải phóng Fluoride xi măng Glass Ionomer cơng