Khảo sát điều kiện tổng hợp vật liệu kháng khuẩn nanocomposite bạc trên cơ sở graphene oxit

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA LÊ ANH HUY KHẢO SÁT ĐIỀU KIỆN TỔNG HỢP VẬT LIỆU KHÁNG KHUẨN NANOCOMPOSITE BẠC TRÊN CƠ SỞ GRAPHENE OXIT (Investigation of the synthesis conditions of graphene oxide-based silver nanocomposite antibacterial materials) Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 01 năm 2020 Cơng trình hoàn thành tại: Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG - HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Hoàng Minh Nam PGS.TS Nguyễn Hữu Hiếu Cán chấm nhận xét 1: …………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: ……………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, Đại học quốc gia TP.HCM, ngày 25 tháng 02 năm 2020 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: Pgs Ts Nguyễn Trần Hà – Chủ tịch Ts Nguyễn Văn Dũng – Thư ký Ts Nguyễn Tuấn Anh – Phản biện Pgs.Ts Trần Ngọc Quyển – Phản biện Ts Nguyễn Trí – Ủy viên Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Lê Anh Huy MSHV:1770138 Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Năm sinh: 1990 Nơi sinh: Tây Ninh Mã số: 60520301 I TÊN ĐỀ TÀI Tên tiếng Việt: Khảo sát điều kiện tổng hợp vật liệu kháng khuẩn nanocomposite bạc sở graphene oxit Tên tiếng Anh: Investigation of synthesis conditions of graphene oxide-based silver nanocomposite antibacterial materials II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG Tổng quan Vật liệu graphite, graphene oxit (GO), ứng dụng GO, chế kháng khuẩn GO, vật liệu nanocomposite bạc/graphene oxit (Ag/GO), ứng dụng GO, chế kháng khuẩn Ag/GO, vi khuẩn Salmonella enterica Staphylococcus aureus Thực nghiệm Nội dung 1: Khảo sát điều kiện tổng hợp vật liệu thử nghiệm khả kháng khuẩn vật liệu nanocomposite bạc/graphene oxit (Ag/GO) Các điều kiện khảo sát bao gồm: loại chất khử, tỷ lệ chất khử:AgNO3, nhiệt độ phản ứng, thời gian phản ứng, tỷ lệ AgNO3/GO Nội dung 2: Phân tích hình thái, cấu trúc, đặc tính vật liệu Ag/GO tổng hợp điều kiện phù hợp tìm III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 08/2019 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 12/2019 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS HOÀNG MINH NAM PGS TS NGUYỄN HỮU HIẾU Tp HCM, ngày … tháng… năm 2020 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) Trưởng PTN TĐ ĐHQG TP.HCM CNHH & DK (Họ tên chữ ký) TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, tác giả xin gửi lời cảm ơn đến gia đình người thân quan tâm, động viên tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả suốt thời gian thực luận văn Tác giả xin bày tỏ lịng biết ơn TS Hồng Minh Nam PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu, hai Thầy hướng dẫn khoa học, định hướng nghiên cứu, tạo điều kiện thuận lợi cho tác để luận văn hoàn thành Xin chân thành cảm ơn nghiên cứu viên, học viên, sinh viên Phịng thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG – TP.HCM Cơng nghệ Hóa học & Dầu khí (CEPP Lab), Trường Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM, giúp đỡ tác giả suốt trình học tập thực luận văn Tác giả Lê Anh Huy iii TÓM TẮT LUẬN VĂN Trong luận văn này, graphene oxit (GO) tổng hợp phương pháp Hummers cải tiến Vật liệu nanocomposite bạc/graphene oxit (Ag/GO) tổng hợp phương pháp in situ cho khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến khả kháng khuẩn vật liệu như: loại chất khử, tỷ lệ chất khử:AgNO3, nhiệt độ phản ứng, thời gian phản ứng, tỷ lệ AgNO3:GO Các vật liệu sau tổng hợp phân tích phương pháp phân tích phổ hấp thụ tử ngoại - khả kiến, kính hiển vi điện tử truyền qua, phổ tán sắc lượng tia X (EDS) Đồng thời, vật liệu thử nghiệm khả kháng khuẩn hai loài vị khuẩn Salmonella (Gram âm) Staphylococcus aureus (Gram dương) phương pháp đếm khuẩn lạc phương pháp đo mật độ quang để tìm điều kiện phù hợp cho trình tổng hợp vật liệu Ag/GO có khả kháng khuẩn cao Vật liệu Ag/GO tổng hợp từ điều kiện phù hợp phân tích hình thái, cấu trúc, đặc tính phương pháp phổ hồng ngoại biến đổi Fourier, nhiễu xạ tia X, phổ Raman, kính hiển vi điện tử truyền qua, kính hiển vi điện tử quét, phổ tán sắc lượng tia X, phổ quang điện tử tia X iv ABSTRACT In this study, graphene oxide (GO) was synthesised by improved Hummers method The nanocomposite material consisting of silver nanoparticles (AgNPs) and GO was prepared by in situ method The systhesis conditions which effected the antibacterial activity of nanocomposite silver graphene oxide (Ag/GO) were investigated such as: reducing agent, reducing agent:AgNO3 mass ratio, reducing temperature, reducing time, and AgNO3:GO mass ratio The nanocomposite silver graphene oxides (Ag/GO) were infered analysing methods such as: UV-Visual Spectrophotometers, Transmission Electron Microcopy, Energy Dispersive X-ray Spectroscopy and anti-bacterial activity The anti-bacterial activity of Ag/GO was investigated by couting colonies and optical density method on two types of bacrerials: Salmonella (nagetive bacterial) and Stapylococcus aureus (possitive baterial) The resultant Ag/GO was analyzied the morphology, structure, charaterization by Furier Transform Infared Spectrum, X-ray Diffraction, Raman spectroscopy, Transmission Electron Microcopy, Field Emission Scanning Electron Microscopy, Energy Dispersive X-ray Spectroscopy, and X-ray Photoeclectron Spectrocopy v LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu thực cá nhân tác giả thực hướng dẫn TS Hoàng Minh Nam PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu Phòng TN Trọng điểm ĐHQG – HCM, Cơng nghệ Hóa học Dầu khí (CEPP lab), Trường Đại học Bách Khoa – ĐHQG TP.HCM Các số liệu, kết nghiên cứu, kết luận luận văn hoàn toàn trung thực, chưa công bố công trình khác trước Tác giả xin chịu trách nhiệm nghiên cứu Tác giả Lê Anh Huy vi MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iii TÓM TẮT LUẬN VĂN iv ABSTRACT v LỜI CAM ĐOAN vi MỤC LỤC vii DANH MỤC HÌNH x DANH MỤC BẢNG xii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xiii ĐẶT VẤN ĐỀ 1.1 Graphite 1.2 Graphene oxit 1.2.1 Cấu trúc 1.2.2 Phương pháp tổng hợp Phương pháp Brodie Phương pháp Staudenmaier Phương pháp Hummers Phương pháp Hummers cải tiến 1.2.3 Ứng dụng 1.2.4 Cơ chế kháng khuẩn GO 1.3 Nano bạc 1.3.1 Phương pháp tổng hợp Phương pháp từ xuống Phương pháp từ lên 1.3.2 Ứng dụng 1.3.3 Cơ chế kháng khuẩn 1.4 Vật liệu nanocomposite bạc/graphene oxit 10 1.4.1 Phương pháp tổng hợp 11 Phương pháp sol – gel 11 Phương pháp ex situ 11 Phương pháp in situ 11 1.4.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình tổng hợp Ag/GO 12 vii 1.4.3 Ứng dụng Ag/GO 12 1.4.4 Cơ chế kháng khuẩn 14 1.5 Vi khuẩn 15 1.5.1 Salmonella 15 1.5.1 Staphylococcus aureus 16 1.6 Tình hình nghiên cứu trong/ngồi nước tính cấp thiết 17 1.6.1 Tình hình nghiên cứu ngồi nước 17 1.6.2 Tình hình nghiên cứu nước 18 1.6.3 Tính cấp thiết đề tài 18 1.7 Mục tiêu, nội dung, phương pháp nghiên cứu 19 1.7.1 Mục tiêu 19 1.7.2 Nội dung phương pháp 19 Nội dung 19 Phương pháp nghiên cứu 19 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị địa điểm 29 2.1.1 Hóa chất 29 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 29 2.1.3 Địa điểm thực luận văn 29 2.2 Thí nghiệm 30 2.2.1 Tổng hợp GO 30 2.2.2 Tổng hợp nanocomposite Ag/GO 31 Loại chất khử 31 Tỷ lệ chất khử:AgNO3 33 Nhiệt độ phản ứng 33 Thời gian phản ứng 33 Tỷ lệ AgNO3:GO 34 2.2.3 Phân tích cấu trúc – hình thái – đặc tính vật liệu Ag/GO phù hợp 36 3.1 Ảnh hưởng điều kiện tổng hợp AgGO 38 3.1.1 Loại chất khử 38 3.1.2 Tỷ lệ chất khử:AgNO3 41 3.1.3 Nhiệt độ phản ứng 42 3.1.4 Thời gian phản ứng 43 viii 3.1.5 Tỷ lệ AgNO3:GO 43 3.2 Hình thái – cấu trúc – đặc tính vật liệu 47 3.2.1 Phổ FTIR 47 3.2.2 Giản đồ XRD 48 3.2.3 Ảnh TEM 49 3.2.4 Phổ Raman 50 3.2.5 Phổ EDS 51 3.2.6 Ảnh FE-SEM 54 3.2.7 Phổ XPS 55 4.1 Kết luận 57 4.2 Kiến nghị 57 TÀI LIỆU THAM KHẢO PHỤ LỤC CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ ix GO C1s Ag/GO_AA5 C1s CƠNG TRÌNH CƠNG BỐ LÍ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Lê Anh Huy Ngày, tháng, năm sinh: 19/10/1990 Nơi sinh: Tây Ninh Địa liên lạc: Cầu Khởi, Dương Minh Châu, Tây Ninh QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO - Từ 2008-2013: Học kỹ sư Trường ĐH Nơng Lâm TP Hồ Chí Minh - Từ 2017: Học Thạc sĩ Trường ĐH Bách Khoa – ĐHQG – HCM Q TRÌNH CƠNG TÁC - 2013- 2016: Làm việc Công ty TNHH Thương Mại Thái Phong - 2016- 2018: Làm việc Công ty sơn bột tĩnh điện AkzoNobel Việt Nam - 2018-2019: Công ty sơn TOA Việt Nam - 2019-nay: Làm việc Công ty keo dán EllsWorth Việt Nam ... khả kháng khuẩn vật liệu [29] bạc/ graphene oxit Sử dụng vật liệu nanocomposite bạc/ graphene oxit 12 [20] làm vật liệu kháng khuẩn hiệu cao với chế cho loại vi khuẩn Ứng dụng kháng khuẩn vật liệu. .. 1.4 Vật liệu nanocomposite bạc/ graphene oxit Vật liệu composite vật liệu tổng hợp từ hai hay nhiều vật liệu khác nhằm mục đích tạo vật liệu có tính ưu việt vật liệu riêng lẻ ban đầu Vật liệu nanocomposite. .. vật liệu bạc/ graphene oxit [31] Khả kháng khuẩn vật liệu bạc/ graphene oxit [32] Sử dụng vật liệu bạc/ graphene làm tác nhân kháng [33] khuẩn Ứng dụng khả kháng khuẩn bạc/ graphene [34] oxit làm