nghiên cứu tổng hợp và biến tính vật liệu sba 16 ứng dụng làm chất hấp phụ và xúc tác

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HỒ SỸ THẮNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ BIẾN TÍNH VẬT LIỆU SBA-16 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT HẤP PHỤ VÀ XÚC TÁC Chuyên ngành: Hoá lý thuyết Hoá lý Mã số: 62.44.31.01 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS Trần Thái Hòa GS.TS Nguyễn Hữu Phú Huế, 2011 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan công trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu kết nghiên cứu nêu luận án trung thực, đồng tác giả cho phép sử dụng chưa công bố cơng trình khác Tác giả Hồ Sỹ Thắng LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, tơi xin tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến PGS.TS Trần Thái Hòa GS TS Nguyễn Hữu Phú tận tình hướng dẫn giúp đỡ suốt thời gian làm luận án Tôi xin chân thành cảm ơn Ban Giám đốc Đại học Huế, Ban Đào tạo Sau đại học, Ban giám hiệu trường Đại học Khoa học Huế, trường Đại học Sư phạm Huế, Ban Giám hiệu trường Đại học Đồng Tháp tạo điều kiện thuận lợi cho suốt q trình thực luận án Tơi xin chân thành cảm ơn Ban chủ nhiệm khoa Hóa học trường Đại học Khoa học Huế, khoa Hóa học trường Đại học Sư phạm Huế, khoa Hóa học trường Đại học Đồng Tháp, phòng Đào tạo Sau đại học, phòng Quản lí khoa học, trường Đại học Sư phạm Huế tạo điều kiện thuận lợi cho suốt trình thực luận án Tơi chân thành cảm ơn TS Đinh Quang Khiếu, khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học Huế, TS Nguyễn Thanh Định, Đại Học Laval, Canada tận tình giúp đỡ tơi việc tìm kiếm tài liệu, hướng dẫn giúp đỡ nhiều suốt q trình thực nghiệm khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học Huế Cuối cùng, cảm ơn q thầy, cơ, gia đình, bạn bè, đồng nghiệp động viên giúp đỡ tơi hồn thành luận án Hồ Sỹ Thắng MỤC LỤC Trang Mở đầu Chương TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 Vật liệu mao quản trung bình 1.1.1 Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình 1.1.2 Cơ chế hình thành vật liệu mao quản trung bình 1.2 Vật liệu mao quản trung bình SBA-16 1.3 Chức hóa vật liệu mao quản trung bình 13 1.3.1 Tổng hợp thủy nhiệt trực tiếp 13 1.3.2 Tẩm ướt với hợp chất kim loại 13 1.3.3 Trao đổi ion templat với cation kim loại 14 1.3.4 Chức hóa bề mặt vật liệu mao quản trung bình 14 1.4 Tính chất hấp phụ xúc tác 16 1.4.1 Hấp phụ 16 1.4.1.1 Hấp phụ phân loại hấp phụ 16 1.4.1.2 Động học hấp phụ 17 1.4.1.3 Đẳng nhiệt hấp phụ 20 1.4.1.4 Ảnh hưởng nhiệt độ tham số nhiệt động học 21 1.4.2 Xúc tác 22 1.4.2.1 Xúc tác cho phản ứng Friedel-Crafts 22 1.4.2.2 Xúc tác cho phản ứng chuyển este 23 CHƯƠNG NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 26 2.1 Mục tiêu 26 2.2 Nội dung 26 2.3 Các phương pháp phân tích hóa lí 26 2.3.1 Nhiễu xạ tia X (XRD) 26 2.3.2 Phân tích nhiệt vi sai (TG-DSC) 29 i 2.3.3 Hiển vi điện tử quét (SEM) hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 30 2.3.4 Đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ nitơ 31 2.3.5 Phương pháp khử hấp phụ theo chương trình nhiệt độ (TPD-NH3) 35 2.3.6 Khử hóa H2 theo chương trình nhiệt độ (TPR-H2) 35 2.3.7 Phương pháp phổ tia X photoelectron (XPS) 36 2.3.8 Phương pháp UV-VIS-DRS 38 2.3.9 Phổ hồng ngoại (IR) 38 2.3.10 Phương pháp quang phổ tia X phân tán lượng (EDX) 39 2.3.11 Sắc kí khí ghép nối khối phổ (GC/MS) 40 2.3.12 Phương pháp Von-ampe hòa tan anot 41 2.4 Phương pháp thực nghiệm 42 2.4.1 Hóa chất 42 2.4.2 Tách SiO2 từ tro trấu 42 2.4.3 Tổng hợp SBA-16 từ SiO2 chiết tách từ tro trấu 43 2.4.4 Tổng hợp mecapto propyl-SBA-16 45 2.4.5 Quá trình hấp phụ ion Pb2+ môi trường nước 45 2.4.6 Tổng hợp Sn-SBA-16 từ SiO2 chiết tách từ tro trấu 46 2.4.7 Phản ứng Friedel-Crafts benzyl hóa hợp chất thơm 47 2.4.8 Phản ứng chuyển este (trans-esterification) 47 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 48 3.1 Nghiên cứu tách dioxit silic từ tro trấu 48 3.1.1 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình tách dioxit silic từ tro trấu 49 3.1.2 Đặc trưng hóa lí dioxit silic chiết tách từ tro trấu 51 3.2 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu rây phân tử mao quản trung bình SBA-16 từ SiO2 chiết tách từ tro trấu .53 3.2.1 Ảnh hưởng butanol đến hình thành vật liệu SBA-16 54 3.2.2 Ảnh hưởng axit HCl đến hình thành vật liệu SBA-16 57 3.2.3 Ảnh hưởng SiO2 đến hình thành vật liệu SBA-16 58 3.2.4 Ảnh hưởng P123 đến hình thành vật liệu SBA-16 60 3.2.5 Đặc trưng hóa lý vật liệu MQTB SBA-16 64 ii 3.3 Tổng hợp mecapto propyl-SBA-16 69 3.3.1 Khảo sát thứ tự đưa MPTMS vào hỗn hợp gel 69 3.3.2 Ảnh hưởng tỉ lệ mol Si/MPTMS đến tính chất vật liệu 72 3.3.3 Một số đặc trưng vật liệu mecapto propyl-SBA-16 75 3.4 Nghiên cứu trình hấp phụ Pb (II) mecapto propyl-SBA-16 78 3.4.1 Khảo sát số điều kiện thích hợp cho trình hấp phụ 78 3.4.2 Mơ hình động học hấp phụ Pb2+trong dung dịch S-SBA20C2 81 3.4.3 Ảnh hưởng nhiệt độ đến trình hấp phụ Pb2+ 83 3.4.4 Đẳng nhiệt hấp phụ Pb2+ mecapto propyl-SBA-16 88 3.4.5 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ 90 3.5 Nghiên cứu tổng hợp vật liệu Sn-SBA-16 92 3.5.1 Ảnh hưởng butanol đến hình thành MQTB Sn-SBA-16 93 3.5.2 Ảnh hưởng thiếc đến hình thành MQTB Sn-SBA-16 96 3.5.3 Ảnh hưởng HCl đến hình thành MQTB Sn-SBA-16 99 3.5.4 Một số đặc trưng hoá lý Sn-SBA-16 101 3.5.5 Mơ hình phân bố oxit thiếc SBA-16 108 3.6 Khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu Sn-SBA-16 109 3.6.1 Xúc tác cho phản ứng Friedel-Crafts 109 3.6.2 Xúc tác cho phản ứng chuyển este 115 KẾT LUẬN 118 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 120 TÀI LIỆU THAM KHẢO 121 iii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Trang Hình 1.1 Các dạng cấu trúc vật liệu MQTB Hình 1.2 Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng Hình 1.3 Cơ chế xếp silicat ống Hình 1.4 Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc Hình 1.5 a) Cấu trúc lập phương tâm khối SBA-16; b) Giản đồ XRD góc nhỏ SBA-16 Hình 1.6 a) Ảnh TEM SBA-16; b) Đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ SBA-16 Hình 1.7 Minh họa phương pháp đồ thị t để tính thể tích/diện tích mao quản trung bình thể tích vi mao quản mẫu SBA-16 11 Hình 1.8 Quá trình ngưng tụ tạo sản phẩm đồng thời 15 Hình 1.9 Sơ đồ phản ứng biến tính gián tiếp 16 Hình 2.1 Sơ đồ mơ tả quang trình tia X tới tia phản xạ tinh thể 27 Hình 2.2 Độ tù pic phản xạ gây kích thước hạt 28 Hình 2.3 Nguyên tắc chung phương pháp hiển vi điện tử 30 Hình 2.4 a) Các dạng đường trễ theo phân loại IUPAC b) kiểu dạng 32 Hình 2.5 Đồ thị minh họa cách tính diện tích bề mặt theo phương pháp điểm I mẫu SBA-16 34 Hình 2.6 Phổ XPS chất xúc tác rắn Rh/Al2O3 37 Hình 2.7 Sơ đồ tách SiO2 từ tro trấu 43 Hình 2.8 Sơ đồ tổng hợp SBA-16 từ nguồn SiO2 tách từ tro trấu 44 Hình 3.1 Giản đồ TG-DSC vỏ trấu 48 Hình 3.2 Ảnh hưởng nồng độ NaOH đến hiệu suất tách SiO2 100oC 50 Hình 3.3 a) Ảnh hưởng nhiệt độ thời gian (b) đến hiệu suất tách SiO2 nồng độ 3,5 5M 50 Hình 3.4 Giản đồ XRD SiO2 chiết từ tro trấu 52 Hình 3.5 a) Ảnh SEM vùng phân tích b) Phổ EDX mẫu SiO2 tách từ tro trấu 52 Hình 3.6 a) Giản đồ TG-DSC F127 (b) tiền chất SBA-16 54 iv Hình 3.7 a) Giản đồ XRD SBA-16 thay đổi tỉ lệ mol butanol/SiO2 b) mẫu 16S6B 55 Hình 3.8 Mơ hình vai trị butanol kích thước MQTB 56 Hình 3.9 Giản đồ XRD SBA-16 thay đổi tỉ lệ mol HCl/SiO2 58 Hình 3.10 Giản đồ XRD SBA-16 thay đổi tỉ lệ mol SiO2/F127 59 Hình 3.11 Giản đồ XRD SBA-16 thay đổi tỉ lệ mol SiO2:P123:F127 61 Hình 12 Đường đẳng nhiệt hấp phụ khử hấp phụ nitơ mẫu 16S13S, 16S14P 16S15P 62 Hình 3.13 Giản đồ XRD SBA-16 (tốc độ quét 0,001 độ/phút) 64 Hình 3.14 a) Mặt (110); b) Mặt (200); c) Mặt (211); d) Mặt (220) cấu trúc lập phương tâm khối 65 Hình 3.15 a) Ảnh TEM SBA-16 nhìn theo hướng [111] b) nhìn theo hướng [100] 66 Hình 3.16 Đường đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ nitơ SBA-16 67 Hình 3.17 a) Giản đồ XRD S-SBA30C1, S-SBA30C2, S-SBA30C3, SBA16 b) S-SBA20C1, S-SBA20C2 S-SBA20C3 70 Hình 3.18 Giản đồ TG-DSC S-SBA30C02, S-SBA30C2 F127 71 Hình 3.19 a) Giản đồ XRD S-SBA5C2, S-SBA10C2, S-SBA20C2, SSBA30C2 b) S-SBA5C3, S-SBA10C3, S-SBA20C3 SSBA30C3 72 Hình 3.20 a) Giản đồ TG-DSC mẫu S-SBA5C2, S-SBA10C2, S-SBA20C2, S-SBA30C2 b) Mẫu S-SBA5C3, S-SBA10C3, S-SA20C3, SSBA30C3 73 Hình 3.21 Phổ hồng ngoại S-SBA20C2 SBA-16 75 Hình 3.22 a) Ảnh TEM mẫu S-SBA20C2 nhìn theo hướng [111] b) nhìn theo hướng [100] 76 Hình 3.23 Đường đẳng nhiệt hấp phụ khử hấp phụ S-SBA20C2 77 Hình 3.24 Đường phân bố kích thước mao quản S-SBA20C2 SBA-16 77 Hình 3.25 Phổ đồ phương pháp chuẩn trực tiếp sau lần đo 80 Hình 3.26 a) Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào thời gian b) vào pH Hình 3.27 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào thời gian nồng độ 20, 25, 30, 37 45ppm 298K 81 Hình 3.28 Dạng tuyến tính nồng độ 20, 25, 30,37 45ppm 83 v Hình 3.29 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào thời gian nhiệt độ 288, 298, 308, 318K 84 Hình 3.30 Sự phụ thuộc số tốc độ hấp phụ vào nhiệt độ 86 Hình 3.31 Sự phụ thuộc lnKC vào 1/T nhiệt độ từ 288 đến 318K 87 Hình 3.32 a) Phương trình đẳng nhiệt hấp phụ theo Langmuir b) theo Freundlich 298K 89 Hình 3.33 Sự phụ thuộc độ chuyển hóa hấp phụ vào thời gian sử dụng lượng chất hấp phụ khác 91 Hình 3.34 Sự phụ thuộc lnk vào lnW 92 Hình 3.35 Giản đồ XRD mẫu thay đổi tỉ lệ mol butanol/SiO2 94 Hình 3.36 a) Ảnh SEM Sn-SBA-16B2; b) Sn-SBA-16B3; c) SnSBA-16B4 d) Sn-SBA-16B5 95 Hình 3.37 Giản đồ XRD mẫu Sn-SBA-16 thay đổi tỉ lệ mol Si/Sn 96 Hình 3.38 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ Sn-SBA-16Sn7 SnSBA-16Sn8 97 Hình 3.39 Ảnh TEM SBA-16 (nhỏ) Sn-SBA-16B4 (lớn) 99 Hình 3.40 Giản đồ XRD mẫu Sn-SBA-16 thay đổi hàm lượng HCl 100 Hình 3.41 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ nitơ Sn-SBA-16H10 101 Hình 3.42 Giản đồ XRD góc lớn mẫu Sn-SBA-16B4, Sn-SBA-16Sn8 Sn-SBA-16H10 102 Hình 3.43 Phổ UV-Vis-DRS mẫu Sn-SBA-16B4 102 Hình 3.44 Phổ XPS mẫu Sn-SBA-16B4 104 Hình 3.45 Năng lượng phân lớp 3d 105 Hình 3.46 Năng lượng phân lớp O 1s 105 Hình 3.47 Giản đồ khử hydro theo nhiệt độ mẫu Sn-SBA16B4 106 Hình 3.48 Giản đồ TPD-NH3 mẫu Sn-SBA-16B3 107 Hình 3.49 Mơ hình tính phân tán oxit kim loại NSA Sn-SBA-16 108 Hình 3.50 Cơ chế phản ứng alkyl hóa benzen xúc tác FeCl3 110 Hình 3.51 Sắc đồ GC/MS phản ứng benzyl hóa m-xylen 111 Hình 3.52 Sắc đồ GC/MS phản ứng dietyl malonat với i-propanol, không sử dụng xúc tác 115 vi DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1.1 Sự phụ thuộc độ chuyển hóa (%) vào thời gian phản ứng 24 Bảng 3.1 Thành phần (%) theo khối lượng chất tro trấu 48 Bảng 3.2 Thành phần nguyên tố SiO2 chiết tách từ tro trấu 53 Bảng 3.3 Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol butanol/SiO2 thay đổi Bảng 3.4 Giá trị d110 ao mẫu SBA-16 57 Bảng 3.5 Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol HCl/SiO2 thay đổi 57 Bảng 3.6 Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol SiO2/F127 thay đổi 59 Bảng 3.7 Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol SiO2:P123:F127 thay đổi 60 Bảng 3.8 Diện tích bề mặt mẫu tính theo phương pháp BET phương pháp điểm I 62 Bảng 3.9 Đặc trưng cấu trúc rỗng mẫu SBA-16 63 Bảng 3.10 Khối lượng (%) giảm nung mẫu mecapto propyl-SBA-16 tính theo TG-DSC (ở nhiệt độ lớn >300oC) 74 Bảng 3.11 Phần trăm nguyên tử nguyên tố bề mặt S-SBA20C2 75 Bảng 3.12 Một số đặc trưng tính chất bề mặt cấu trúc rỗng SBA-16 S-SBA20C2 78 Bảng 3.13 Độ chuyển hóa hấp phụ F(%) Pb2+ sau 60 phút khuấy 79 Bảng 3.14 Các tham số thu từ phương trình động học 298K 82 Bảng 3.15 Các tham số thu từ phương trình bậc loại 298K 83 Bảng 3.16 Hệ số tương quan phương trình động học 288, 298, 308 318K, nồng độ 30ppm 84 Bảng 3.17 Giá trị qett, qetn số tốc độ 288, 298, 308 318K 85 Bảng 3.18 Giá trị KC KL nhiệt độ 288, 298, 308 318K 87 Bảng 3.19 Giá trị Ce, qe nồng độ 20, 25, 30, 37, 45, 60, 80 100ppm 298K 88 Bảng 3.20 Các tham số phương trình Langmuir Freundlich trình hấp phụ Pb2+ 288, 308 318K 89 vii Hình 17P16: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA m-XYLEN VÀ 2-BENZYL 1,3 DIMETHYL BENZEN, TỈ LỆ m-XYLEN/BENZYL CLORUA BẰNG 45 DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TICH P16 Hình 18P17: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA m-XYLEN VÀ 2-BENZYL 1,3 DIMETYL BENZEN, TỈ LỆ m-XYLEN/BENZYLCLORUA BẰNG 30 DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P17 Hình 19P18: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA m-XYLEN VÀ 2-BENZYL 1,3 DIMETYL BENZEN, TỈ LỆ m-XYLEN/BENZYLCLORUA BẰNG 15 KẾT QUẢ SO SÁNH VỚI PHỔ THƯ VIỆN DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P18 Hình 20P19: SO SÁNH ĐỘ TRÙNG LẶP VỚI THƯ VIỆN PHỔ CHUẨN P19 Hình 21P20: SO SÁNH ĐỘ TRÙNG LẶP VỚI THƯ VIỆN PHỔ CHUẨN BENZYL CLORUA (96%) P20 Hình 22P21: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA DIETHYL MALONATE (MẪU GỐC) DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P21 Hình 23P22: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,1g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P22 Hình 24P23: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,1g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P23 Hình 25P24: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,1g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P24 Hình 26P25: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,15g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC KẾT QUẢ SO SÁNH VỚI PHỔ THƯ VIỆN DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P25 Hình 27P26: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,2g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P26 Hình 28P27: SẮC ĐỒ GC/MS CỦA HỖN HỢP PHẢN ỨNG, SỬ DỤNG 0,25g XÚC TÁC, THỜI GIAN PHẢN ỨNG GIỜ, Ở 110oC DIỆN TÍCH VÀ % DIỆN TÍCH P27 Hình 29P28: SO SÁNH ĐỘ TRÙNG LẶP VỚI THƯ VIỆN PHỔ CHUẨN P28 KÍ HIỆU MẪU VÀ THÀNH PHẦN GEL (THAY ĐỔI) CỦA CÁC MẪU SBA-16, Sn-SBA-16 Bảng 28P29: Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol bu/SiO2 thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2 (g) F127 (g) Butanol (ml) Axit HCl đặc (ml) Nước (ml) Tỉ lệ mol butanol/SiO2 16S1B 4,0 3,0 0,0 16,0 152,0 0,00 16S2B 4,0 3,0 3,0 16,0 149,0 0,49 16S3B 4,0 3,0 6,0 16,0 146,0 0,98 16S4B 4,0 3,0 9,0 16,0 143,0 1,47 16S5B 4,0 3,0 12,0 16,0 140,0 1,96 16S6B 4,0 3,0 15,0 16,0 137,0 2,45 16S7B 4,0 3,0 18,0 16,0 134,0 2,94 Bảng 29P29: Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol HCl/SiO2 thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2 (g) F127 (g) Butanol (ml) Axit HCl đặc (ml) Nước (ml) Tỉ lệ mol HCl/SiO2 16S8A 4,0 3,0 12,0 8,0 148,0 1,41 16S9A 4,0 3,0 12,0 10,0 146,0 1,76 16S10A 4,0 3,0 12,0 12,0 144,0 2,12 16S11A 4,0 3,0 12,0 14,0 142,0 2,47 16S12A 4,0 3,0 12,0 18,0 138,0 3,18 Bảng 30P29: Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol SiO2/F127 thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2 (g) F127 (g) Butanol (ml) Axit HCl đặc (ml) Nước (ml) Tỉ lệ mol SiO2/F127 16S16S 3,4 3,0 12,0 16,0 140,0 238,00 16S17S 3,7 3,0 12,0 16,0 140,0 259,00 16S18S 4,3 3,0 12,0 16,0 140,0 301,00 16S19S 4,6 3,0 12,0 16,0 140,0 322,00 Bảng 31P29: Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol P/F thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2 (g) P123:F127 (g) Butanol Axit HCl (ml) đặc (ml) Nước (ml) Tỉ lệ mol P123/F127 16S13S 4,0 0,0:3,0 12,0 16,0 140,0 0,00 16S14P 8,0 1,0:5,0 24,0 32,0 280,0 0,43 16S15P 8,0 2,0:4,0 24,0 32,0 280,0 0,54 P29 Bảng 32P30: Kí hiệu mẫu thành phần gel mẫu Sn-SBA-16 tỉ lệ mol butanol/SiO2 thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2 Butanol F127 SnCl4  5H2O Butanol/SiO2 Sn-SBA-16B1 4,3 (g) (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 0,82 Sn-SBA-16B2 4,3 (g) (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,06 Sn-SBA-16B3 4,3 (g) (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,37 Sn-SBA-16B4 4,3 (g) 12 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 1,82 Sn-SBA-16B5 4,3 (g) 15 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 2,28 Sn-SBA-16B6 4,3 (g) 18 (ml) 3,0 (g) 1,18 (g) 2,73 Bảng 33P30: Kí hiệu mẫu thành phần gel tỉ lệ mol Si/Sn thay đổi Kí hiệu mẫu Sn-SBA-16B4 Sn-SBA-16Sn7 Sn-SBA-16Sn8 SiO2 (g) 4,3 4,3 4,3 F127 (g) 3,0 3,0 3,0 SnCl4  5H2O (g) Tỉ lệ mol Si/Sn 1,18 21,32 1,60 2,00 15,72 12,58 Sn-SBA-16Sn9 4,3 3,0 2,40 10,48 Bảng 34P30: Kí hiệu mẫu thành phần gel mẫu Sn- SBA-16 tỉ lệ mol HCl/SiO2 thay đổi Kí hiệu mẫu SiO2, g Si/Sn, gel Si/Sn, XPS HCl, ml H2O, ml HCl/SiO2 Sn-SBA-16Sn8 4,3 12,58 15,75 10,5 103,0 1,73 Sn-SBA-16H10 4,3 12,58 13,03 10,0 103,5 1,65 Sn-SBA-16H11 4,3 12,58 - 9,5 104,0 1,56 Sn-SBA-16H12 4,3 12,58 - 9,0 104,5 1,48 Nguồn gốc trấu: Trấu thí nghiệm lấy từ giống lúa Khang Dân, khu vực chợ Nọ, Phú Vang, tỉnh Thừa Thiên Huế Sau tro hóa hồn tồn P30 ... nhiệt, khả hấp phụ xúc tác tốt, độ chọn lọc cao Đây hệ vật liệu rắn, dễ tách sau trình xúc tác hấp phụ cho phản ứng pha lỏng khí Do vậy, hệ vật liệu SBA-16 biến tính ứng dụng rộng rãi để hấp phụ kim... chúng tơi tiến hành chiết tách SiO2 từ tro trấu, sử dụng làm nguyên liệu tổng hợp vật liệu MQTB SBA-16 chức hóa bề mặt vật liệu này, ứng dụng làm chất hấp phụ xúc tác Tận dụng lượng trấu, tro trấu... ĐHCT [114] Q trình biến tính mơ tả sơ đồ Hình 1.9 Hình 1.9 Sơ đồ phản ứng biến tính gián tiếp 1.4 Tính chất hấp phụ xúc tác 1.4.1 Hấp phụ 1.4.1.1 Hấp phụ phân loại hấp phụ Vật liệu MQTB với diện