Xác định giá trị tổng hoạt độ phóng xạ alpha/beta trong một số mẫunước giếng ở khu vực Đông Nam Bộ và Tây Nam Bộ tạimiền nam Việt Nam. Ước lượng suất liều hiệu dụng hằng năm mà người dân nhận được khi sử dụng nguồn nước giếng cho mục đích ăn uống.
Nghiên cứu Y học Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 TỔNG HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ ALPHA VÀ BETA TRONG MỘT SỐ MẪU NƯỚC GIẾNG Ở MIỀN NAM VIỆT NAM Phan Long Hồ*,**, Lê Đình Hùng*, Vũ Tuấn Minh*,Đặng Văn Chính*, Trần Thiện Thanh**, Châu Văn Tạo** TÓM TẮT Đặt vấn đề: Khảo sát mức độ nhiễm bẩn phóng xạ thơng qua hoạt độ alpha/beta suất liều hiệu dụng năm mẫu nước tiêu chí quan trọng nhằm cảnh báo nguy cơđể bảo vệ sức khỏe cho cộng đồng Mục tiêu: Xác định giá trị tổng hoạt độ phóng xạ alpha/beta số mẫunước giếng khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ tạimiền nam Việt Nam Ước lượng suất liều hiệu dụng năm mà người dân nhận sử dụng nguồn nước giếng cho mục đích ăn uống Phương pháp nghiên cứu: Phương pháp nghiên cứu cắt ngang mô tả Thu thập mẫu ngẫu nhiên 226 mẫu, 160 mẫu lấy từ khu vực Đơng Nam Bộ 66 mẫu lấy từ khu vực Tây Nam Bộ Phân tích tổng hoạt độ phóng xạ alpha, tổng hoạt độ phóng xạ beta suất liều hiệu dụng nămtrong mẫu nước giếng Phương pháp xử lý mẫu thực theo kỹ thuật bay theo tiêu chuẩn ISO 10704:2009 đo hệ đo WPC-1050 (Protean Instrument/Mỹ) đặt Viện Y tế Công cộng Thành phố Hồ Chí Minh Kết nghiên cứu: Mẫu nước giếng thu thập Đơng Nam Bộ, hoạt độ alphacó giá trị khoảng từ 0,024 đến 0,593 Bq L-1 với mức trung bình 0,149 BqL-1, có 19 mẫu vượt giới hạn cho phép (11,9%) vàhoạt độ beta có giá trị khoảng từ 0,027 đến 0,632 BqL-1 với mứctrung bình 0,152 BqL-1, tất đạt giới hạn cho phép theo QCVN 09:2008/BTNMT Đối vớimẫu nước giếng thu thập khu vực Tây Nam Bộ,hoạt độ alpha có giá trị khoảng từ 0,026 đến 0,748 BqL-1 với mức trung bình 0,311 BqL-1, có 10 mẫu vượt giới hạn cho phép (15,2%) vàhoạt độ beta có giá trị khoảng từ 0,036 đến 0,519 BqL-1 với mức trung bình 0,153 BqL-1, khơng có mẫu vượt mức giới hạn cho phép.Ngồi ra, kết phân tích thống kê cho thấy có khác biệt đáng kể giá trị tổng hoạt độ alpha mẫu nước giếng hai khu vực (p-value < 0,05), khơngcó khác biệt đáng kể giá trị tổng hoạt độ beta mẫu nước giếng hai khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ (p-value > 0,05).Kết tính toán suất liều hiệu dụngtrong mẫu nước giếng hai khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ cho thấy có41/226 mẫu nước giếng có suất liều vượt ngưỡng theo khuyến cáo tổ chức Y tế Thế giới (WHO) (0.1 mSv y-1) Kết luận: Kết nghiên cứu cho thấy có 29/226 mẫu nước giếngở haikhu vực Đơng Nam Bộ Tây Nam Bộ có giá trị tổng hoạt độ alpha vượt quy chuẩn theo QCVN 09:2008/BTNMT vàsuất liều hiệu dụngcủa 41 /226 mẫu nước giếngvượt ngưỡng theo khuyến cáo tổ chức Y tế Thế giới (WHO) (0.1 mSv y-1) Từ khóa: alpha, beta, nước giếng, suất liều ABSTRACT GROSS ALPHA AND GROSS BETA RADIOACTIVITY IN SOME OF GROUNDWATER SAMPLES IN SOUTHERN VIET NAM Phan Long Ho, Le Dinh Hung, Vu Tuan Minh, Dang Van Chinh, Tran Thien Thanh, Chau Van Tao *Viện Y tế Cơng cộng Thành phố Hồ Chí Minh **Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh – VNU-HCM Tác giả liên lạc: ThS Phan Long Hồ ĐT: 0918 563 609 Email: phanlongho@iph.org.vn 420 Chuyên Đề Y Tế Cơng Cộng Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 Nghiên cứu Y học * Ho Chi Minh City Journal of Medicine * Supplement of Vol 23 – No - 2019: 420 – 428 Background: Study of gross alpha, gross beta and annual effective dose in groundwater samples have an important role toprotect public health Objectives: To determine of gross alpha and gross beta radioactive contamination in some of groundwater samples in Southeast and Southwest region in Viet Nam; To estimate the annual effective dose from drinkinggroundwater samplesused by the inhabitants of the surveyed areas Methods: A cross-sectional study was conducted A total of 226 random groundwater samples were collected, including 160 samplestaken from the Southeast and 66 samplestaken from the Southwest, to determinate gross alpha/beta radioactive contamination and annual effective dose The evaporation technique according to ISO 10704: 2009 was selected to measure gross alpha/beta activities on Gas Flow Proportional Counters(WPC-1050, Protean Instrument, USA) at Institute of Public Health, Ho Chi Minh City Result: In the Southeast, gross alpha activity concentrations in groundwater samples ranged from 0.024 to 0.593 Bq L-1with a mean of 0.149 Bq L-1, There were 19 ground water samples that had gross alpha activity concentrations greater than recommended reference level of QCVN 09:2008/BTNMT (11.9%) and gross beta activity concentrations ranged from 0.027 to 0.632 Bq L-1 with a mean of 0.152 Bq L-1, all of the groundwater samples had gross betavalues lower than the recommended reference level.In theSouthwest, gross alpha activity concentrations ranged from 0.026 to 0.748 Bq L-1 with a mean of 0.311 Bq L-1 There were 10 groundwatersamples thathad gross alpha activity concentrations greater than the recommended reference level (15.2%) and gross beta activity concentrations ranged from0.036 to 0.519 Bq L-1 with a mean of 0.153 Bq L-1, all of the groundwater samples had gross beta concentrations lower than the recommended reference level Beside that, the results of statistical analysis showed that there wasa statistically significant difference in gross alpha activity concentrationsbetween groundwater samplesfrom theSoutheast and fromthe Southwest (p-value < 0.05) but there was no statistically significant difference in gross beta activitiesbetween the two regions’ samples (p-value >0.05) In addition, of 226 groundwatersamples in the Southeast and Southwest, 41 had annual effective dose greater than recommended reference level by WHO (0.1 mSvy-1) Conclusions: The ressults of this study showed that there were 29/226 groundwater samples in Southeast and Southwest Viet Nam had gross alpha activity concentrations greater than recommended reference level of QCVN 09:2008/BTNMT and 41/226 groundwater samples in the Southeast and Southwest Viet Nam had annual effective dose greater than recommended reference level by WHO (0.1 mSvy-1) Keywords: alpha, beta, groundwater, dose ĐẶT VẤN ĐỀ Nước thành phần quan trọng cho tồn phát triển người loài sinh vật sống trái đất Chất lượng nguồn nước mà người dân sử dụng cho ăn uống đánh giá dựa nhiều tiêu chí khác nhau, tiêu chí quan trọng đánh giá hoạt độ đồng vị phóng xạ có mẫu nước Các đồng vị phóng xạ có nước uống phát sinh từ nguồn gốc tự nhiên người tạo ra, đồng vị phóng xạ tự nhiên chủ yếu tồn lớp đất đá phát Chuyên Đề Y Tế Công Cộng tán vào môi trường nước thông qua trình khuếch tán tự nhiên hoạt động khai thác khoáng sản, xây dựng sản xuất phân bón người Các đồng vị phóng xạ tự nhiên phổ biến U-238, Th-232, Ra-226, Po-210 Bên cạnh đó, đồng vị phóng xạ nhân tạo có mặt nguồn nước ăn uống chủ yếu rò rỉ từ nhà máy điện hạt nhân (Chernobyl, Fukushima ) vụ thử bom nguyên tử xả thải công nghiệp y tế, đồng vị nhân tạo có mặt nước ăn uống với hàm lượng khơng đáng kể(4) Một số đồng vị phóng xạ nhân tạo điển Cs-137, I-131, Sr-90 Theo Ủy ban 421 Nghiên cứu Y học Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 khoa học Liên hiệp quốc ảnh hưởng xạ nguyên tử (UNSCEAR) tổng số 2,4 mSvy-1 liều chiếu xạ mà dân chúng nhận thông qua chiếu xạ tự nhiên có khoảng 0,29 mSv y-1 liều nhận thông qua ăn uống(6) Đối với người bịnhiễm lượng nhỏ phóng xạ vào thể bị chiếu xạ liên tục khoảng thời gian dài không phát chữa trị kịp thời lâu dài thể mắc bệnh phóng xạ mãn tính ung thư biến đổi cấu trúc di truyền Theo nghiên cứu tổ chức ICRP, với suất liều hàng năm khoảng mSv gây khoảng 80 trường hợp số triệu trường hợp tử vong mắc bệnh ung thư(1) Trên sở đó, việc đánh giá mức độ nhiễm bẩn phóng xạ nước uống, đặc biệt nguồn nước giếng, nước ngầm khu vực mà người dân chưa tiếp cận với nguồn nước qua xử lý cần thiết để đảm bảo an toàn chất lượng nguồn nước phóng xạ nâng cao chất lượng sống người dân Mục tiêu Khảo sát tổng hoạt độ phóng xạ alpha beta số mẫu nước giếng khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ Việt Nam Ước lượng liều hiệu dụng trung bình hàng năm đánh giá ảnh hưởng phóng xạ mẫu nước giếng tới sức khỏe người dân ĐỐITƯỢNG- PHƯƠNG PHÁPNGHIÊNCỨU Cỡ mẫu Cỡ mẫu gồm 226 mẫu nước giếng lấy ngẫu nhiên, có 160 mẫu nước giếng lấy từ khu vực Đơng Nam Bộ mã hóa mẫu từ S1 đến S160 66 mẫu nước giếng lấy từ khu vực Tây Nam Bộ mã hóa mẫu từ S161 đến S226 Phương pháp xử lý mẫu Mẫu nước giếng sau lấy đựng can nhựa axit hóa axit HNO3(pH 2) để đảm bảo đồng vị phóng xạ khơng bị mát lắng đọng vào thành bình đồng thời ngăn ngừa vi sinh vật phát triển 422 Mẫu bảo quản phòng lưu mẫu nhiệt độ từ 25 đến 300C Phương pháp xử lý mẫu thực theo kỹ thuật bay theo tiêu chuẩn ISO 10704:2009, thể tích mẫu xử lý để đo tổng hoạt độ alpha/beta 250ml Mẫu nước đựng becher làm bay bếp hồng ngoại tới thể tích khoảng từ - ml, sau phần mẫu sau cô cạn chuyển sang khay đếm xác định khối lượng Khay đếm chứa mẫu phân tích sấy khô tới khối lượng không đổi đèn hồng ngoại nhiệt độ 850C lưu trữ bình hút ẩm tới nhiệt độ phịng(2) Tổng hoạt độ phóng xạ alpha beta lớp cặn lắng khay đếm xác định cách đo hệ đo tổng alpha/beta WPC – 1050 hãng Protean Instrument Thời gian đo mẫu 120 phút Các thông số đặc trưng hệ đo tổng alpha/beta WPC-1050 Phông tổng alpha phông tổng beta xác định cách đo khay đếm hệ đo khoảng thời gian 3600 phút Kết đo cho thấy tốc độ đếm phông alpha 0,030,01 cpm tốc độ đếm phông beta 0,910,02 cpm Hiệu suất đếm alpha hệ số xuyên âm alpha-beta xác định cách đo ba nguồn chuẩn alpha (241Am) hoạt độ 10,0 0,1Bq khoảng thời gian 120phút Kết cho thấy hiệu suất đếm alpha 19,2 0,2% hệ số xuyên âm alpha-beta 31,6 1,2% Trong đó, hiệu suất đếm beta xác định cách đo nguồn hiệu chuẩn beta sử dụng đồng vị Sr-90/Y-90 hoạt độ 10,3 0,2 Bq khoảng thời gian 120 phút Kết đo tính toán cho thấy hiệu suất đếm beta 70,9 0,8% Hệ số tự hấp thụ alpha (fa) xác định thông qua việc đo dãy nguồn chuẩn alphasử dụng dung dịch chuẩn đồng vị 241Am với hoạt độ 3,5 Bq khối lượng mẫu tăng dần từ đến 100mg (đảm bảo mật độ cặn khay đếm 5mg cm-2) để xây dựng mối liên hệ khối lượng mẫu hiệu suất đo tổng hoạt Chuyên Đề Y Tế Công Cộng Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 độ alpha Hệ số hấp thụ alpha theo khối lượng từ thực nghiệm làm khớp dạng fa=0,991Exp(-0,0141m), với m (mg) khối lượng cặn mẫu phân tích Tính tốn kết giới hạn phát Tổng hoạt độ alpha tổng hoạt độ beta mẫu tính tốn dựa theo tiêu chuẩn ISO 10704:2009 xác định theo công thức sau: A α , Bq L1 1 Aβ , Bq L rgα r0α rgβ r0β χ rgα r0α n /t wi 2A k w 2 k u rel i g V×ε α × faα n 1 ×100 A Với A i , Bq L-1 hoạt độ mẫu thêm wβ V×ε α Trong đó, hiệu suất thu hồi tính toán khoảng nồng độ khác xác địnhtheo cơng thức sau: R, % = A ×100 A spike Bq L-1 hoạt độ thêm vào Tiêu chí đánh giá Theo tiêu chuẩn QCVN 09:2008/BTNMT, giới hạn tổng hoạt độ alpha mẫu nước ngầm 0,1 Bq L-1 giới hạn tổng hoạt độ beta BqL-1(5) Suất liều hiệu dụng trung bình năm đồng vị phóng xạ có mẫu nước theo khuyến cáo tổ chức Y tế Thế giới (WHO) 0,1 mSv y-1(7) Chuyên Đề Y Tế Công Cộng chuẩn, n số mẫu thêm chuẩn; A , Bq L-1 hoạt độ trung bình mẫu thêm chuẩn Với A , Bq L-1 hoạt độ trung bình; A spike , Với: c* ngưỡng định phép đo tổng hoạt độ alpha/beta; k = 1,65; tg thời gian đo mẫu; w A RSD, % = Giới hạn phát mẫu đo tính theo cơng thức sau: 1 i i-1 alpha, beta (cps); r0, r0 tốc độ đếm phông alpha, beta (cps); hệ số xuyên âm alpha-beta; 1 Tổng số 20 mẫu nước giếng thêm chuẩn alpha (Am-241) với dãy nồng độ từ 0,05 – Bq L-1và 20 mẫu thêm chuẩn beta (Sr-90/Y-90) với dãy nồng độ từ 0,5 – Bq L-1 để xác định độ lặp lại, độ tái lặp, hiệu suất thu hồi khoảng tuyến tính phương pháp Trong đó, thơng số liên quan tính sau: A Với: V thể tích mẫu phân tích tổng hoạt độ alpha/beta (Lít); , hiệu suất đếm alpha, beta; falà hệ số tự hấp thụ alpha mẫu đo; Đôi với nguồn mỏng (< 5mg cm-1) tự hấp thụ không đáng kể, fβ ; rg, rg tốc độ đếm LOD, Bq L Kết thẩm định phương pháp V×ε β ×fβ KẾT QUẢ Độ lặp lại xác định thông qua giá trị độ lệch chuẩn tương đối RSD(%) V×ε α × f aα * Nghiên cứu Y học Từ thực nghiệm xác định giá trị hiệu suất thu hồi phân tích tổng hoạt độ alpha khoảng từ 94,86% đến 98,40% với độ lệch chuẩn tương đối 7,45% Bên cạnh đó, hiệu suất thu hồi tổng hoạt độ beta khoảng từ 86,09% đến 94,45% với độ lệch chuẩn tương đối 3,20% Kết phân tích tổng hoạt độ alpha tổng hoạt độ beta mẫu nước giếng Tổng hợp kết phân tính tổng hoạt độ alpha tổng hoạt độ beta 226 mẫu nước giếng lấy từ hai khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ cho Bảng Dựa vào bảng số liệu tổng hợp kết phân tích tổng hoạt độ alpha tổng hoạt độ beta 423 Nghiên cứu Y học Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 hai khu vực Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ cho phép (0,1 Bq L-1) theo quy chuẩn QCVN thấy: Ở khu vực Đông Nam Bộ, tổng số 09:2008/BTNMT chiếm tỉ lệ 15,2% Đối với 160 mẫu nước giếng phân tích có 56 mẫu có phát mẫu có phát hiện, giá trị tổng hoạt độ alpha nằm hoạt độ alpha chiếm tỉ lệ 35,0% 81 mẫu khoảng từ 0,026±0,010 Bq L-1đến có phát hoạt độ beta chiếm tỉ lệ 50,6%, 0,748±0,097 Bq L-1với mức hoạt độ alpha trung có 19 mẫu có hoạt độ alpha vượt giới hạn cho bình 0,311±0,054 Bq L-1, giá trị hoạt độ beta phép theo QCVN 09:2008/BTNMT chiếm tỉ lệ nằm khoảng từ 0,036±0,010 Bq L-1đến 11,9% Đối với mẫu có phát hoạt độ 0,519±0,025 Bq L-1với mức hoạt độ beta trung alpha/beta, giá trị tổng hoạt độ alpha nằm bình 0,153±0,016 Bq L-1 Giới hạn phát khoảng từ 0,024 ± 0,009 Bq L-1đến 0,593±0,078 Bq trung bình hoạt độ alpha 0,068 Bq L-1 hoạt -1 L với mức hoạt độ alpha trung bình độ beta 0,036 Bq L-1 0,149±0,028 Bq L-1,giá trị tổng hoạt độ beta nằm Ngoài ra, sử dụng phương pháp phân -1 khoảng từ 0,027±0,009 Bq L đến tích thống kê F-test t-testcho thấycó khác 0,632±0,029Bq L-1với mức hoạt độ beta trung biệt đáng kể giá trịtổng hoạt độ alpha bình 0,152±0,014 Bq L-1 Giới hạn phát mẫu nước giếng hai khu vựcĐông Nam Bộ trung bình phân tích tổnghoạt độ alpha Tây Nam Bộ với p-value tCrit (3,39> 1,99) P(T ≤ t) = 0,001 -1 Tổng hoạt độ beta, Bq L Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ 160 66 81 40 50,6% 60,6% 0 0% 0% 0,033 (0,023 - 0,045) 0,036 (0,027 - 0,082) 0,152 ± 0,014 0,153 ± 0,016 (0,027 - 0,632) (0,036 - 0,519) F > F Crit (0,77 > 0,64) P(F ≤ f) one-tail = 0,16 |t|< tCrit (0,07 < 1,98) P(T ≤ t) = 0,95 Chuyên Đề Y Tế Cơng Cộng Y Học TP Hồ Chí Minh * Phụ Bản Tập 23 * Số * 2019 Nghiên cứu Y học Hình 1: Giới hạn phát tổng hoạt độ alpha beta Đông Nam Bộ Tây Nam Bộ Tương quan tổng hoạt độ alpha tổng hoạt độ beta mẫu nước giếng Mục đích đánh giá hồi qui tương quan ước lượng mức độ liên hệ biến độc lập đến biến phụ thuộc, ảnh hưởng biến độc lập với Trong trường hợp này, tổng hoạt độ phóng xạ alpha beta mẫu thấp, việc đánh giá hồi quy tương quan để dự đốn thành phần đồng vị phóng xạ đóng góp mẫu lựa chọn phù hợp Dựa vào giả định đồng vị phát beta không phát alpha như: K-40, Sr-90, Cs-137 đồng vị phát alpha khơng phát beta Am-241, Pu239 tương quan alpha beta không đáng kể Nếu thành phần mẫu có chứa U-238 Th-232 bao gồm nhân cháu chúngthì tương quan alpha beta đáng kể, chuỗi U-238 Th-23 phát alpha beta đồng thời Để mô tả mức độ liên hệ hai biến cần phải xác định hệ số tương quan chúng (Correlation coefficient) Hệ số tương quan hai biến ngẫu nhiên x y xác định theo công thức: n y y x x y y xi x r= i =1 n n i =1 i i i =1 i Với: r hệ số tương quan hai biến x y; x , y giá trị trung bình biến x y Chuyên Đề Y Tế Công Cộng Giá trị r thay đổi khoảng từ đến ± tương ứng với mức độ không tương quan đến tương quan hồn chỉnh Trong đó, dấu r chiều tương quan Nếu r >0, đa số giá trị lớn y tương ứng với giá trị lớn x ngược lại tức tỉ lệ thuận với x, tương quan dương tương quan tỉ lệ thuận Nếu r