Tổng hợp chất màu gốm sứ mg2 xcoxp2o7 trên nền mg2p2o7

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM VÕ THỊ NGỌC HÀ TỔNG HỢP CHẤT MÀU GỐM SỨ Mg2-xCoxP2O7 TRÊN NỀN Mg2P2O7 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THEO ĐỊNH HƯỚNG NGHIÊN CỨU Thừa Thiên Huế, năm 2018 ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM VÕ THỊ NGỌC HÀ TỔNG HỢP CHẤT MÀU GỐM SỨ Mg2-xCoxP2O7 TRÊN NỀN Mg2P2O7 CHUN NGÀNH:HĨA VƠ CƠ MÃ SỐ: 60.44.01.13 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THEO ĐỊNH HƯỚNG NGHIÊN CỨU NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS TRẦN DƯƠNG Thừa Thiên Huế, năm 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu kết nghiên cứu ghi luận văn trung thực, đồng tác giả cho phép sử dụng chưa công bố cơng trình khác Thừa Thiên Huế, tháng 10 năm 2018 Tác giả luận văn Võ Thị Ngọc Hà ii LỜI CẢM ƠN Những lời luận văn này, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến PGS.TS TRẦN DƯƠNG, trường Đại học Sư phạm – Đại học Huế giao đề tài tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tơi hồn thành đề tài Tôi xin chân thành cảm ơn quý Thầy Cơ mơn Hóa Vơ q Thầy Cơ khoa Hóa trường Đại học Sư phạm Huế giúp đỡ nhiệt tình tạo điều kiện thuận lợi cho tơi suốt q trình tơi tiến hành thực nghiệm Khoa Hóa Tơi xin cảm ơn động viên vật chất tinh thần gia đình, bạn bè để tơi vượt qua thử thách trình nghiên cứu thực đề tài Tôi xin chân thành cảm ơn Thừa Thiên Huế, tháng 10 năm 2018 Tác giả luận văn Võ Thị Ngọc Hà iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT CIE CIE L*a*b* L* Commision Internationale Eclierege (Tổ chức quốc tế chiếu sáng) Hệ tọa độ màu L*a*b* Biểu diễn độ sáng tối màu, L* có giá trị nằm khoảng ÷ 100 (đen ÷ trắng) a* a* biểu diễn màu sắc trục: xanh lục (-)  (+) đỏ b* b* biểu diễn màu sắc trục: xanh nước biển (-)  (+) vàng RGB Red Green Blue (Hệ tọa độ màu đỏ - xanh – xanh da trời) XRD X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X) FWHM Full Width at Half Maximum (Độ rộng bán phổ) iv DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Tia bị hấp thụ màu tia ló vùng khả kiến .5 Bảng 1.2 Một số thông số mạng tinh thể thông dụng .8 Bảng 1.3 Một số chất màu tổng hợp bền nhiệt sử dụng cho gạch ốp lát 12 Bảng 2.1 Thành phần phối liệu men 25 Bảng 3.1 Gía trị FWHM, cường độ pic nhiễu xạ (Linmax) kích thướchạt tinh thể (D) ứng với mặt (311) mẫu H2, H3 30 Bảng 3.2 Gía trị FWHM, cường độ pic nhiễu xạ (Linmax) kích thướchạt tinh thể (D) ứng với mặt (311) mẫu T1, T2, T3 31 Bảng 3.3 Gía trị FWHM, cường độ pic nhiễu xạ (Linmax) kích thướchạt tinh thể (D) ứng với mặt (311) mẫu E1, E2, E3 32 Bảng 3.4 Công thức mẫu chất màu .32 Bảng 3.5 Thành phần phối liệu mẫu chất màu Mg2-xCoxP2O7 33 Bảng 3.6 Kết đo màu mẫu men M1, M2 M5 37 v DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1 Sơ đồ phản ứng ZnO Fe2O3 14 Hình 2.1 Sơ đồ tổng hợp chất Mg2P2O7 21 Hình 2.2 Một dạng giản đồ DSC tiêu biểu .22 Hình 2.3 Hiện tượng nhiễu xạ tia X tinh thể 23 Hình 2.4 Độ tù pic nhiễu xạ gây kích thước hạt .23 Hình 2.5 Hệ tọa độ biểu diễn màu sắc CIE L*a*b* 25 Hình 2.6 Quy trình thử nghiệm màu men 26 Hình 3.1 Kết tủa thu sau sấy khô 27 Hình 3.2 Giản đồ TG-DSC mẫu phối liệu tiền chất 28 Hình 3.3 Giản đồ XRD mẫu H1, H2, H3 29 Hình 3.4 Giản đồ XRD mẫu T1, T2, T3 .30 Hình 3.5 Giản đồ XRD mẫu E1, E2 E3 31 Hình 3.6 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau sấy lò điện 34 Hình 3.7 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau nung sơ 34 Hình 3.8 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau nung thiêu kết 1100℃, 3h 34 Hình 3.9 Giản đồ XRD mẫu M1÷M5 .35 Hình 3.10 Các mẫu M1, M2, M5 sau tráng men .36 vi MỤC LỤC Trang phụ bìa i LỜI CAM ĐOAN ii LỜI CẢM ƠN iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT iv DANH MỤC CÁC BẢNG v DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ vi MỤC LỤC vii MỞ ĐẦU 1 Tính cấp thiết đề tài Mục tiêu nghiên cứu 3.Đối tượng nghiên cứu .2 Phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu .3 Ý nghĩa khoa học thực tiễn đề tài .3 7.Cấu trúc luận văn .3 Chương TỔNG QUAN 1.1 Khái quát gốm sứ 1.2 Khái quát chất màu cho gốm sứ 1.2.1 Màu sắc chất màu sắc khoáng vật [9,10] 1.2.2 Nguyên nhân gây màu khoáng vật .5 1.2.2.1 Sự chuyển electron nội 1.2.2.2 Sự chuyển electron nguyên tố tinh thể 1.2.2.3 Sự chuyển electron khuyết tật mạng lưới tinh thể 1.2.3 Một số tiêu chuẩn đánh giá chất lượng màu tổng hợp cho gốm sứ 1.2.4 Cơ sở hóa lý tổng hợp chất màu cho gốm sứ .7 1.2.5 Các nguyên tố gây màu số oxit tạo màu phổ biến 1.2.5.1 Các nguyên tố gây màu 1.2.5.2 Một số oxit tạo màu phổ biến .8 1.2.6 Phân loại màu theo vị trí trang trí men màu .10 1.3 Phản ứng pha rắn 13 vii 1.3.1 Phản ứng pha rắn theo chế khuếch tán Wagner 13 1.3.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng pha rắn 14 1.3.3 Dung dịch rắn thay dung dịch rắn xâm nhập 16 1.4 Tình hình tổng hợp chất màu mạng photphat kim loại 17 1.4.1 Tình hình nghiên cứu giới 17 1.4.2 Tình hình nghiên cứu nước 17 Chương NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 19 2.1 Mục tiêu đề tài 19 2.2 Nội dung nghiên cứu 19 2.2.1 Nghiên cứu tổng hợp chất Mg2P2O7 19 2.2.1.1 Khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ nung đến trình tạo pha .19 2.2.1.2 Khảo sát ảnh hưởng thời gian lưu đến trình tạo pha .19 2.2.1.3 Khảo sát ảnh hưởng lực ép viên đến trình tạo pha 19 2.2.2 Nghiên cứu tổng hợp chất màu Mg2-xCoxP2O7 Mg2P2O7 19 2.2.3 Xác định đặc trưng sản phẩm chất màu .20 2.2.4 Đánh giá chất lượng sản phẩm bột màu 20 2.2.4.1 Thử màu sản phẩm men gốm 20 2.2.4.2 Khảo sát cường độ màu, khả phát màu men 20 2.3 Phương pháp nghiên cứu 20 2.3.1 Tổng hợp chất Mg2P2O7 20 2.3.2 Phương pháp phân tích nhiệt (DTG-DSC) 21 2.3.3 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 22 2.3.4 Phương pháp đo màu .24 2.3.5 Phương pháp đánh giá chất lượng bột màu .25 2.4 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 26 2.4.1 Hóa chất 26 2.4.2 Dụng cụ 26 2.4.3 Thiết bị 26 Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .27 3.1 Nghiên cứu tổng hợp chất Mg2P2O7 27 3.1.1 Tổng hợp chất Mg2P2O7 27 viii 3.1.1.1 Khảo sát nhiệt độ nung đến trình tạo pha .28 3.1.1.4 Khảo sát ảnh hưởng thời gian lưu 30 3.1.1.5 Khảo sát ảnh hưởng lực ép viên 31 3.2 Nghiên cứu tổng hợp chất màu Mg2-xCoxP2O7 Mg2P2O7 .32 3.2.1 Khảo sát ảnh hưởng thành phần phối liệu đến màu sắc sản phẩm 32 3.2.2 Thành phần pha chất màu 35 3.2.3 Thử màu men gốm 36 3.2.3.1 Thử màu sản phẩm men gốm 36 3.2.3.2 Khảo sát cường độ màu, khả phát màu men 36 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 38 Kết luận 38 Kiến nghị .38 TÀI LIỆU THAM KHẢO 39 PHỤ LỤC ix thông số bảng 3.5, kết luận mức độ tinh thể hóa phụ thuộc vào lực ép viên.Lực ép viên lớn đem nung thiêu kết, chất có độ tinh thể hóa cao.Tơi chọn lực ép viên điều kiện tối ưu để tổng hợp chất màu Bảng 3.3 Gía trị FWHM, cường độ pic nhiễu xạ (Linmax) kích thước hạt tinh thể (D) ứng với mặt (311) mẫu E1, E2, E3 Mẫu FWHM (  ) Linmax(cps) D (nm) E1 0,132 1600 69,18 E2 0,125 1650 73,06 E3 0,12 1700 76,1 3.2 Nghiên cứu tổng hợp chất màu Mg2-xCoxP2O7trên Mg2P2O7 Trong nghiên cứu này, sử dụng điều kiện thích hợp tổng hợp chất để tổng hợp chất màu Mg2P2O7 Tôi tiến hành thay phần ion Mg2+ tinh thể Mg2P2O7 ion kim loại Co2+ để tổng hợp chất bột màu bền nhiệt cho công nghiệp gốm sứ 3.2.1 Khảo sát ảnh hưởng thành phần phối liệu đến màu sắc sản phẩm Để tổng hợp chất màu bền nhiệt sản xuất gốm sứ, tiến hành thay phần ion Mg2+ tinh thể chất ion Co2+ Để khảo sát ảnh hưởng hàm lượng Co đến cường độ phát màu, khả thay đồng hình tạo thành dung dịch rắn, tiến hành tổng hợp mẫu có hàm lượng ion Co2+ tăng dần Cơng thức hợp thức mẫu khảo sát trình bày bảng 3.4 Bảng 3.4 Công thức mẫu chất màu Ký hiệu mẫu x Công thức hợp chất màu M1 0,2 Mg1,8Co0,2P2O7 M2 0,5 Mg1,5Co0,5P2O7 M3 Mg1Co1P2O7 M4 1,5 Mg0,5Co1,5P2O7 M5 1,8 Mg0,2Co1,8P2O7 32 Tôi tiến hành tổng hợp chất màu xanh tím điphotphat theo phương pháp tổng hợp với chất với điều kiện nhiệt độ nung, thời gian lưu lực ép viên tối ưu khảo sát Với nguyên liệu ban đầu Mg(NO3)2.6H2O, Co(NO3)3.6H2O (NH4)2HPO4 tiến hành chuẩn bị phối liệu mẫu khảo sát Thành phần phối liệu mẫu chất màu Mg2-xCoxP2O7 trình bày bảng 3.5 Bảng 3.5 Thành phần phối liệu mẫu chất màu Mg2-xCoxP2O7 Ký Thành phần phối liệu (gam) hiệu mẫu Co(NO3)2.6H2O Mg(NO3)2.6H2O (NH4)2HPO4 M1 1,42 11,52 6,6 M2 3,55 9,6 6,6 M3 7,1 6,4 6,6 M4 10,65 3,2 6,6 M5 12,78 1,28 6,6 Thao tác trình tổng hợp phối liệu chất màu Mg2-xCoxP2O7 tiến hành tương tự tổng hợp phối liệu chất Mg2P2O7, trình bày chi tiết mục 2.3.1 Phối liệu sau tổng hợp sấy khơ 105oC đến khối lượng khơng đổi, sau nung sơ 500oC 1,0 để phân hủy hồn tồn NH4NO3 cịn lại Phối liệu ép viên hình trụ với đường kính 30mm, chiều dày khoảng 5mm với lực ép 500Kg/cm2.Mẫu sau ép viên nung thiêu kết lò điện (Lenton, Anh) 1100oC, tốc độ nâng nhiệt 10oC/phút, thời gian lưu giờ.Mẫu chất màu sau nung nghiền mịn qua rây 4900 lỗ/cm2 33 Hình 3.6 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau sấy lị điện Hình 3.7 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau nung sơ M1 M2 M3 M4 M5 Hình 3.8 Màu sắc mẫu M1, M2, M3, M4, M5 sau nung thiêu kết 1100℃, 3h 34 Các chất màu thu sau nung thiêu kết thay đổi cường độ màu sắc rõ rệt, màu tím đậm dần lượng Co2+ thay lớn 3.2.2 Thành phần pha chất màu Để xác định thành phần pha chất màu tổng hợp, tiến hành ghi giản đồ XRD chúng Kết trình bày hình 3.9 Cuong nhieu xa (cps) M5 M4 M3 M2 M1 20 30 40 50 60 70 80 Goc nhieu xa (2θ) Hình 3.9 Giản đồ XRD mẫu M1÷M5 Từ kết thu được, nhận thấy: Khi sử dụng điều kiện nhiệt độ nung, thời gian lưu, lực ép viên trình tổng hợp chất để tổng hợp chất màu thành phần pha tinh thể thu phần lớn dạng đơn tinh thể Mg2P2O7 tất mẫu Pic nhiễu xạ đặc trưng với cường độ nhiễu xạ mạnh góc nhiễu xạ 2θ =29,7° Tỉ lệ pha tạp khác khả thay vào mạng tinh thể điphotphat khác Khi lượng Co2+ đưa vào phối liệu lớn cường độ pic nhiễu xạ đặc trưng Mg2P2O7giảm dần từ 960cps cịn 280cps Do chúng tơi dự đoán ion coban xâm nhập vào cấu trúc mạng tinh thể điphotphat nên làm cho cường độ nhiễu xạ Mg2P2O7 giảm, điều gây biến đổi đáng kể màu sắc chất màu tạo thành Mặt khác, thành công tổng hợp Mg2-xCoxP2O7 cịn xác nhận pic nhiễu xạ Mg3(PO4)2 Co3(PO4)2 không xuất 35 3.2.3 Thử màu men gốm 3.2.3.1 Thử màu sản phẩm men gốm Để đánh giá khả sử dụng chất màu tổng hợp được, tiến hành kéo men nhà máy men thuộc Công ty Cổ phần Frit – Huế.Với thành phần phối liệu men nhà máy thay chất màu nhập ngoại nhà máy sử dụng chất màu mà tổng hợp Thành phần Frit cao lanh không chứa nguyên tố gây màu, điều giúp cho việc đánh giá khả phát màu men chất màu tổng hợp khách quan.Chúng tiến hành thử nghiệm màu men gốm mẫu M1, M2 M5 trình bày hình 3.10 M1 M3 M2 Hình 3.10 Các mẫu M1, M2, M5 sau tráng men Nhận xét: Tất mẫu men chảy đều, bóng láng, khơng xuất bọt khí, khơng có tượng co men, rạn men Điều chứng tỏ có phù hợp tốt xương men Khi từ M1, M2 đến M5 cường độ màu xanh tím đậm dần, chuyển từ màu xanh tím nhạt sang màu xanh tím đậm 3.2.3.2 Khảo sát cường độ màu, khả phát màu men Trên sở nghiên cứu khả thay đồng hình hai cation Co2+ Mg2+ mạng tinh thể điphotphat, tiến hành đánh giá khả tạo màu dung dịch rắn thu có cơng thức Mg2-xCoxP2O7 Cơng ty TNHH Vitto Phú Lộc – TT Huế Nghiền mịn mẫu (ký hiệu mẫu M1, M2, M5), sau pha vào men màu để đánh giá màu sắc mẫu đánh giá khả sử dụng màu cho men gạch Kết thể bàng 3.6 36 Bảng 3.6 Kết đo màu mẫu men M1, M2 M5 L* (0-100: Kí hiệu Cơng thức Màu sắc mẫu đen – trắng) * a (+ đỏ xanh lục) b* (+vàng – xanh mực) M1 Mg1,8Co0,2P2O7 Xanh nhạt 70,6 -7,29 -17,59 M2 Mg1,5Co0,5P2O7 Xanh tím 56,18 -7,45 -24,41 M5 Mg0,2Co1,8P2O7 Xanh tím đậm 35,22 -3,06 -21,4 Khi từ M1 đến M5, giá trị L* giảm dần từ 70,6 đến 35,22, màu chuyển dần sang sắc tối, giá trị a* b* cho thấy tông màu nằm vùng màu xanh Các tông màu từ M1 đến M5 theo chúng tơi sử dụng để làm chất màu men tùy theo sắc màu đậm nhạt, tùy theo thị hiếu người tiêu dùng Tuy nhiên, chúng tơi chọn mẫu M2 có màu xanh tím với ý nghĩa thay màu xanh thị trường, có hàm lượng coban nhỏ chất màu Co3(PO4)2, an tồn giảm tính độc hại với mơi trường 37 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Kết luận Qua trình thực nghiệm thực đề tài, chúng tơi có số kết luận sau: Đã tìm điều kiện thích hợp để tổng hợp chất chất Mg2P2O7: + Nhiệt độ nung sơ 500oC, lưu 1,0 giờ; nhiệt độ nung tạo pha 1100oC, lưu 3,0 với tốc độ nâng nhiệt 100C/phút, lực ép viên + Sản phẩm thu hoàn toàn đơn pha tinh thể Mg2P2O7, mức độ tinh thể hóa cao Đã tổng hợp thành cơng chất màu Mg2-xCoxP2O7 với giá trị x khác Đã tiến hành kéo men đo màu men chất màu tổng hợp Kết cho thấy màu men chảy đều, bóng láng; khơng xuất hiện tượng nứt men, bọt khí; độ phát màu mạnh Kiến nghị Do hạn chế điều kiện thí nghiệm thời gian thực khóa luận, chúng tơi chưa thể nghiên cứu khảo sát tất yếu tố ảnh hưởng đến trình tổng hợp chất màu Vì vậy, chúng tơi đề xuất số hướng cho nghiên cứu tiếp theo: Khảo sát yếu tố khác đến ảnh hưởng trình tổng hợp chất màu phương pháp khác nhằm giảm nhiệt độ nung thiêu kết Đưa thêm khống hóa vào hỗn hợp phối liệu tạo màu để giảm nhiệt độ nung Khảo sát thêm yếu tố ảnh hưởng đến tạo pha tinh thể thời gian nghiền Khảo sát ảnh hưởng kích cỡ hạt chất màu đến khả phát màu kéo men Khảo sát ảnh hưởng đưa thêm số nguyên tố đất vào hỗn hợp phối liệu đến cường độ màu chất màu Tìm so sánh với chất màu xanh tím khác chất tương đương 38 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Văn Dũng (2009), Công nghệ sản xuất gốm sứ, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội [2] Dương Văn Đảm (2009), Hóa học với sắc màu, NXB Giáo dục [3] Vũ Đăng Độ (2004), Các phương pháp phân tích vật lí hóa học, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội [4] Nguyễn Hữu Đĩnh, Trần Thị Đà (1999), Ứng dụng số phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội [5] Hồng Nhâm (2001), Hóa học vơ cơ, tập 3, Nxb Giáo dục, Hà Nội [6] Phạm Ngọc Ngun (2004), Giáo trình kỹ thuật phân tích vật lý, Nxb Khoa học kỹ thuật Hà Nội [7] Nguyễn Minh Phương, Lê Văn Thanh, (2004), Công nghệ sản xuất chất màu gốm sứ, Nxb Xây dựng Hà Nội [8] Huỳnh Kỳ Phương Hạ, Ngô Văn Cờ (2008), Công nghệ sản xuất chất màu vô cơ, NXB Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh [9] Lê Đình Quý Sơn (2008), Tổng hợp chất màu sở mạng tinh thể zircon cordierite, Luận án Tiến sĩ Khoa học, Đại học Huế [10] Nguyễn Vinh Thanh (2005), Điều chế xác định thành phần pha bột màu hồng dùng cho gốm sứ, Khóa luận tốt nghiệp, Khoa hóa học, Đại học Khoa học, Đại học Huế [11] Phan Văn Tường (2008), Giáo trình vật liệu vơ cơ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội [12] Phạm Ngọc Nguyên (2004), Giáo trình kỹ thuật phân tích vật lý, Nxb Khoa học kỹ thuật Hà Nội [13] G.N.Fadeev (2001), Hóa học sắc màu, (Hoàng Nhâm, Vũ Minh dịch từ tiếng Nga), Nxb Khoa học kỹ thuật, Hà Nội [14] Phạm Xuân Yên, Huỳnh Minh Đức, Nguyễn Thu Thủy (1995), Kỹ thuật sản xuất gốm sứ,Nxb Khoa học kỹ thuật, Hà Nội 39 Tiếng Anh [15] [Diana Visinescu, Carmen Paraschiv, Adelina Ianculescu, Bogdan Jurca, Bogdan Vasile, Oana Carp.(2010) The enviromentally benign synthesis of nanosized CoxZn1-xAl2O4 blue pigments, Dyes and Pigments 87 (2010) 125-131 [16] El Jazouli, Tbib, Demourgues, Gaudon.(2014) Structure and colour of diphosphate pigments with square pyramid environment around chromophore ions (Co2+, Ni2+, Cu2+) Dyes and pigments 104 (2014) 67-74 [17] M Llusar, A.Zielinska, M.A.Tena, J.A.Badences, G.Monros (2010) Blueviolet ceramic pigments based on Co and MgCo2-xMgxP2O7 diphosphates.Journal of European Ceramic Society 2010 [18] Meseguer S, Tena MA, Gargori C, Badenes JA, Llusar M, Monros G Structure and colour of cobalts ceramic pigments from phosphates Ceram Int 2007 [19] Qikunwang, Qibingchang, Yongging Wang, Xia Wang, Jian-er Zhou.(2016) Ultrafine CoAl2O4 ceramic pigment prepared by Pechini-sacrificial agent method.Material Letters 173 (2016) 64-67 40 PHỤ LỤC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H-900-2h d=3.451 400 d=1.346 d=1.538 d=1.561 d=1.610 d=1.692 d=1.641 d=1.829 d=1.776 d=1.859 d=1.899 d=2.128 d=2.180 d=2.068 d=2.042 d=2.418 d=2.324 d=2.791 d=2.678 d=2.907 d=2.535 d=2.502 d=3.002 d=3.202 d=3.370 100 d=3.664 d=4.107 200 d=4.360 Lin (Cps) d=3.863 300 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HaHue H-900-2h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.5 s - Temp.: 25 °C (Room) - Tim e Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 00-033-0876 (*) - Farringtonite, syn - Mg3(PO4)2 - Y: 95.77 % - d x by: - WL: 1.5406 - M onocl inic - a 7.59950 - b 8.23550 - c 5.07620 - alpha 90.000 - beta 94.062 - gamma 90.000 - Primitive - P21/n (14) - - 316.899 - F3 Phụ lục 1: Giản đồ XRD mẫu M1 Faculty o f C hemistry , H US , V NU , D AD VA NC E -Bruk er - H d=3.012 10 00 90 80 70 d=2.969 50 40 d=1.255 d=1.325 d=1.382 d=1.468 d=1.520 d=1.576 d=1.624 d=1.698 d=1.871 d=1.852 d=2.011 d=2.150 d=2.231 d=2.527 d=2.413 d=2.625 10 d=3.184 d=3.515 20 d=2.101 d=2.071 30 d=4.164 Lin (Cps) 60 0 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Sc ale File : H aHu e H.r aw - Ty p e: T h/Th lock ed - St a rt : 20 00 ° - En d: 0.0 00 ° - St e p: 03 ° - S tep time : 0.5 s - Tem p.: °C (R oo m) - Time Sta rte d: 13 s - -T h eta : 0 0 ° - Th eta : 0 0 ° - Ch i: 0.0 ° - P h i: 0.0 ° - X : 0 m 01 -0 72 -0 01 ( C) - M ag ne siu m P ho sp te - a lp -M g2 P2 O - Y : 71 70 % - d x b y: - W L: 54 06 - Mo n ocli nic - a 3.1 98 00 - b 29 00 - c 9.0 72 0 - a lp 90 00 - b e ta 10 0 - g am m a 90 00 - Ba se- cen ter ed - B 21 /c (0 Phụ lục 2: Giản đồ XRD mẫu M2 P1 80 Faculty of C hemistry, H US , V NU , D AD VA NC E -Bruker - H 25 00 24 00 23 00 22 00 21 00 d=3.013 20 00 19 00 18 00 17 00 16 00 14 00 13 00 d=2.967 Lin (Cps) 15 00 12 00 11 00 10 00 90 d=1.354 d=1.394 d=1.382 d=1.467 d=1.433 d=1.504 d=1.575 d=1.522 d=1.620 d=1.613 d=1.700 d=1.853 d=2.013 d=2.149 d=2.527 d=2.622 d=2.842 20 d=3.184 d=3.348 d=3.820 30 d=4.381 d=5.138 40 d=4.886 50 d=2.217 60 d=2.415 d=4.157 70 d=2.100 d=2.070 80 10 0 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Sc ale File : L in hHu e H raw - Typ e : Th/Th lo cked - S tart: 0.0 00 ° - En d : 0.0 00 ° - S tep : 03 ° - S te p tim e: 0.3 s - Te mp : °C ( Roo m ) - Time S ta rte d: s - -Th eta : 10 00 ° - Th eta : 5.0 00 ° - Chi : 00 ° - P hi: 00 ° - X: 0 m 00 -0 32 -0 62 ( *) - M a g ne siu m P ho sph a te - a lp -Mg P2 O - Y : 89 23 % - d x b y: - W L: 1.5 06 - M o no clin ic - a 8.9 12 - b 8.2 90 00 - c 92 - a lp 90 00 - be ta 11 70 - g a mm a 0.0 00 - Pr imi tive - P2 /n (1 4) - - Phụ lục 3: Giản đồ XRD mẫu M3 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H1100-1h 20 00 d=3.013 19 00 18 00 17 00 16 00 15 00 14 00 13 00 d=2.963 11 00 10 00 90 80 70 d=1.206 d=1.253 d=1.232 d=1.323 d=1.306 d=1.337 d=1.395 d=1.381 d=1.466 d=1.434 d=1.502 d=1.575 d=1.623 d=1.608 d=1.539 d=1.522 10 d=1.698 d=1.771 d=1.870 d=1.852 d=2.014 d=2.101 d=2.069 d=2.150 d=2.224 d=2.413 d=2.526 d=2.621 20 d=2.841 30 d=3.187 40 d=3.452 50 d=3.687 d=4.156 60 d=3.861 Lin (Cps) 12 00 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File : H aHu e H1 00 -1h.raw - Typ e: 2Th /Th l ocke d - Sta rt: 20 00 ° - E n d: 80 00 ° - Ste p: 0 ° - Step time : s - Tem p.: 25 °C (Ro om ) - Ti me Sta rted : s - -Th eta : 20 00 ° - Th eta : 10 00 ° - Ch i: 0 ° - Ph i: 0.0 ° - X 00 -032 -062 (*) - Ma g ne siu m Pho sph a te - a lp -Mg P2O - Y: 89 96 % - d x b y: - W L: 1.5 06 - Mo no clin ic - a 8.9 12 - b 8.2 90 00 - c 92 - a lp 90 00 - be ta 11 70 - g a mm a 0.0 00 - Pr imi tive - P21 /n (14) - - Phụ lục 4: Giản đồ XRD mẫu T1 P2 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H1100-2h d=3.013 2000 1900 1800 1700 1600 1500 1400 1300 d=2.965 Lin (Cps) 1200 1100 1000 900 800 d=1.207 d=1.252 d=1.336 d=1.324 d=1.234 100 d=1.308 d=1.394 d=1.381 d=1.433 d=1.480 d=1.467 d=1.575 d=1.522 d=1.504 d=1.623 d=1.611 d=1.712 d=1.699 d=1.767 d=1.871 d=1.852 d=2.100 d=2.071 d=2.011 d=2.150 d=2.300 d=2.624 d=3.184 d=2.834 200 d=3.330 300 d=3.494 d=3.810 400 d=2.219 500 d=2.526 600 d=2.413 d=2.376 d=4.158 700 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HaHue H1100-2h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 19 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 00-032-0626 (*) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 87.57 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 8.91240 - b 8.29000 - c 6.94920 - alpha 90.000 - beta 111.700 - gamma 90.000 - Primitive - P21/n (14) - - Phụ lục 5: Giản đồ XRD mẫu T2 Facu lty o f Chemistry, H US , V NU , D AD VA NC E-Bruker - H1 20 00 d=3.013 19 00 18 00 17 00 16 00 15 00 14 00 13 00 11 00 10 00 90 80 d=1.207 d=1.252 d=1.324 d=1.381 d=1.234 10 d=1.431 d=1.467 d=1.483 d=1.522 d=1.575 d=1.620 d=1.611 d=1.699 d=1.872 d=1.852 d=2.010 d=2.099 d=2.069 d=2.147 d=2.413 d=2.232 20 d=3.467 30 d=3.700 40 d=2.526 50 d=2.624 60 d=3.186 d=4.155 d=2.954 70 d=3.848 Lin (Cps) 12 00 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File : H aHu e H1 w - Type : 2Th /Th lo cke d - S ta rt: 0 0 ° - E nd : 80 00 ° - S tep : 0.0 30 ° - S te p ti me : s - Te mp : 25 °C (Ro om ) - Tim e S tar ted : s - 2- The ta: 0.0 00 ° - The ta: 0.0 00 ° - Chi : 00 ° - P hi: 00 ° - X: 0.0 00 -0 32 -0 62 ( *) - Ma g ne siu m P ho sph a te - a lp -Mg P2 O - Y : 91 50 % - d x b y: - W L: 1.5 06 - Mo no clin ic - a 8.9 12 - b 8.2 90 00 - c 92 - a lp 90 00 - be ta 11 70 - g a mm a 0.0 00 - Pr imi tive - P2 /n (1 4) - - Phụ lục 6: Giản đồ XRD mẫu E1 P3 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - H2 d=3.010 2000 1900 1800 1700 1600 1500 1400 1300 1100 1000 d=2.960 Lin (Cps) 1200 900 800 700 d=1.207 d=1.252 d=1.235 d=1.324 d=1.309 d=1.381 d=1.396 d=1.467 d=1.521 100 d=1.434 d=1.574 d=1.639 d=1.620 d=1.699 d=1.871 d=1.853 d=2.015 d=2.101 d=2.069 d=2.147 d=2.528 d=2.413 d=3.455 d=2.622 200 d=3.345 300 d=3.659 d=3.840 400 d=2.836 500 d=3.185 d=4.155 600 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: H aHue H2.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 00-032-0626 (*) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 87.09 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 8.91240 - b 8.29000 - c 6.94920 - alpha 90.000 - beta 111.700 - gamm a 90.000 - Primitive - P21/n (14) - - Phụ lục 7: Giản đồ XRD mẫu E2 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co 0.2 1200 d=3.015 1100 1000 900 800 d=2.966 600 500 d=1.257 d=1.235 d=1.325 d=1.343 d=1.381 d=1.366 d=1.410 d=1.468 d=1.432 d=1.577 d=1.547 d=1.608 d=1.643 d=1.702 d=1.790 d=1.741 d=1.873 d=1.852 d=1.915 d=2.017 d=1.986 100 d=2.102 d=2.068 d=2.150 d=2.414 d=2.531 200 d=2.620 300 d=3.486 d=4.159 400 d=3.790 Lin (Cps) 700 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HaHue Co0,2.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room ) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: Left Angle: 29.150 ° - Right Angle: 29.930 ° - Left Int.: 79.6 Cps - Right Int.: 143 Cps - Obs Max: 29.629 ° - d (Obs M ax): 3.013 - Max Int.: 970 Cps - Net Height: 852 C ps - FWHM: 0.212 ° - Chord Mid.: 29.627 ° - Int Bre 01-072-0019 (C) - M agnesium Phosphate - alpha-M g2P2O7 - Y: 79.17 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 13.19800 - b 8.29500 - c 9.07200 - alpha 90.000 - beta 104.900 - gam ma 90.000 - Base-center ed - B21/c (0 1) Phụ lục 8: Giản đồ XRD mẫu M1 P4 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co 0.5 1200 1100 1000 d=3.015 900 800 600 d=2.969 500 400 d=1.219 d=1.251 d=1.243 d=1.286 d=1.384 d=1.346 d=1.339 d=1.328 d=1.421 d=1.543 d=1.596 d=1.577 d=1.771 d=1.852 d=2.104 d=2.149 d=2.300 100 d=2.421 d=2.614 d=2.577 d=2.537 d=3.440 200 d=3.208 d=4.158 300 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: H aHue Co0,5.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step ti me: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi : 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angl e: 29.240 ° - Right Angle: 29.840 ° - Left Int.: 77.4 Cps - Right Int.: 135 Cps - Obs Max: 29.617 ° - d (Obs Max): 3.014 - Max Int.: 764 Cps - Net Height: 651 C ps - FWHM: 0.201 ° - Chord Mid.: 29.613 ° - Int Bre 01-072-0019 (C) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 75.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monocli nic - a 13.19800 - b 8.29500 - c 9.07200 - alpha 90.000 - beta 104.900 - gamma 90.000 - Base-centered - B21/c (0 Phụ lục 9: Giản đồ XRD mẫu M2 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co 1200 1100 1000 900 800 700 d=3.014 600 500 d=1.272 d=1.261 d=1.367 d=1.413 d=1.443 d=1.465 d=1.579 d=1.544 d=1.617 d=1.741 d=1.850 d=1.820 d=2.023 d=2.107 d=2.074 d=2.150 100 d=2.238 200 d=3.823 300 d=2.542 d=2.971 400 d=4.167 Lin (Cps) Lin (Cps) 700 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: H aHue Co1.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 0.0 1) Left Angle: 29.240 ° - Right Angle: 29.900 ° - Left Int.: 68.3 Cps - Right Int.: 127 Cps - Obs Max: 29.611 ° - d (Obs Max): 3.014 - Max Int.: 476 Cps - Net Height: 375 C ps - FWHM: 0.200 ° - Chord Mid.: 29.609 ° - Int Bre 01-072-0019 (C) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 75.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 13.19800 - b 8.29500 - c 9.07200 - alpha 90.000 - beta 104.900 - gamma 90.000 - Base-centered - B21/c (0 Phụ lục 10: Giản đồ XRD mẫu M3 P5 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co 1.5 1200 1100 1000 900 800 600 400 200 d=1.699 d=2.021 300 d=1.579 d=3.020 d=2.968 500 100 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: H aHue Co1,5.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: Left Angle: 29.000 ° - Right Angle: 29.900 ° - Left Int.: 61.6 Cps - Right Int.: 133 Cps - Obs Max: 29.567 ° - d (Obs Max): 3.019 - Max Int.: 302 Cps - Net Height: 195 Cps - FWHM: 0.190 ° - Chord Mid.: 29.556 ° - Int Bre 01-072-0019 (C) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 91.67 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 13.19800 - b 8.29500 - c 9.07200 - alpha 90.000 - beta 104.900 - gamma 90.000 - Base-centered - B21/c (0 1) Phụ lục 11: Giản đồ XRD mẫu M4 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co 1.8 1200 1100 1000 900 800 700 600 500 d=3.018 400 70 d=1.253 d=1.348 d=1.335 60 100 d=1.304 d=1.532 d=1.580 d=1.933 d=2.148 d=2.114 d=2.079 d=2.530 200 d=2.971 300 d=3.742 Lin (Cps) Lin (Cps) 700 20 30 40 50 2-Theta - Scale File: HaHue Co1,8.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step ti me: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room ) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angl e: 29.090 ° - Right Angle: 29.870 ° - Left Int.: 64.7 Cps - Right Int.: 93.9 Cps - Obs Max: 29.568 ° - d (Obs Max): 3.019 - Max Int.: 284 Cps - Net Height: 201 Cps - FWHM: 0.183 ° - Chord Mid.: 29.567 ° - Int Br 01-072-0019 ( C) - Magnesium Phosphate - alpha-Mg2P2O7 - Y: 70.83 % - d x by: - WL: 1.5406 - Monoclinic - a 13.19800 - b 8.29500 - c 9.07200 - alpha 90.000 - beta 104.900 - gam ma 90.000 - Base-centered - B21/c (0 Phụ lục 12: Giản đồ XRD mẫu M5 P6 80 ... cứu tổng hợp chất màu Mg2- xCoxP2O 7trên Mg2P2O7 Trong nghiên cứu này, tơi sử dụng điều kiện thích hợp tổng hợp chất để tổng hợp chất màu Mg2P2O7 Tôi tiến hành thay phần ion Mg2+ tinh thể Mg2P2O7. .. lý tổng hợp chất màu cho gốm sứ [9,13] Chất màu cho gốm sứ thường chất màu tổng hợp nhân tạo Chúng tổng hợp dựa sở việc đưa ion kim loại chuyển tiếp đất (ion gây màu) vào mạng lưới tinh thể chất. .. hợp chất màu gốm sứ Mg2- xCoxP2O7 Mg2P2O7? ?? Mục tiêu nghiên cứu Trên sở nghiên cứu đề tài, chúng tơi cần phải tìm điều kiện thích hợp để tổng hợp thành cơng chất màu với cơng thức có dạng Mg2- xCoxP2O7