Nghiên cứu sử dụng điện cực cacbon biến tính bằng graphen oxit dạng khử để xác định một số hợp chất hữu cơ bằng phương pháp von – ampe hoà tan

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀ O TẠO ĐẠI HỌC HUẾ TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM HOÀNG TRỌNG NHÂN NGHIÊN CỨU SỬ DỤNG ĐIỆN CỰC CACBON BIẾN TÍNH BẰNG GRAPHEN OXIT DẠNG KHỬ ĐỂ XÁC ĐỊNH MỘT SỐ HỢP CHẤT HỮU CƠ BẰNGPHƢƠNG PHÁP VON-AMPE HỊA TAN CHUN NGÀNH: HĨA PHÂN TÍCH MÃ SỐ: 60440118 LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS NGUYỄN HẢI PHONG Thừa Thiên Huế, năm 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, số liệu kết nghiên cứu nêu luận văn trung thực, đƣợc đồng tác giả cho phép sử dụng chƣa đƣợc công bố cơng trình khác Tác giả Hoàng Trọng Nhân LỜI CÁM ƠN Những lời luận văn , xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành đến PGS TS Nguyễn Hải Phong tận tình hướng dẫn, bảo giúp đỡ vật chất lẫn tinh thần để tơi hồn thành luận văn tốt nghiệp Xin chân thành cảm ơn thầy khoa Hóa học , mơn Hóa Phân Tích , trường Đại Học Sư Phạm Huế tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành tốt luận văn Xin chân thành cảm ơn thầy mơn Hóa Phân Tích, phịng thí nghiệm Hóa học Ứng dụng trường Đại Học Khoa Học Huế tận tình giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành luận văn Xin chân thành cảm ơn NCS Trầ n Thanh Tâm Toàn tận tình bảo giúp đỡ tơi q trình làm thực nghiệm Cuối xin gửi lời cảm ơn gia đình bạn bè động viên giúp đỡ vật chất lẫn tinh thần thời gian thực luận văn Thừa Thiên Huế , tháng 10 năm 2018 Học viên Hoàng Trọng Nhân MỤC LỤC - Trang phụ bìa - Lời cam đoan - Lời cám ơn MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ , ĐỒ THỊ MỞ ĐẦU 11 Lý chọn đề tài 11 Mục đích nghiên cứu 12 Đối tƣợng phạm vi nghiên cứu 13 Phƣơng pháp nghiên cứu 13 Ý nghĩa khoa học thực tiễn đề tài 13 Cấu trúc luận văn 13 CHƢƠNG TỔNG QUAN 15 1.1 GIỚI THIỆU VỀ PHƢƠNG PHÁP VON – AMPE HÒA TAN ANOT 15 1.1.1 Nguyên tắc 15 1.1.2 Các kỹ thuật ghi đƣờng von-ampe hòa tan anot 16 1.1.3 Điện cực sử dụng phƣơng pháp von-ampe hoà tan 18 1.2 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU GRAPHEN 19 1.2.1 Vật liệu graphen 19 1.2.2 Các phƣơng pháp tổng hợp graphen oxit dạng khử 21 1.3 SƠ LƢỢC VỀ PARACETAMOL (PA) 23 1.3.1 Giới thiệu Paracetamol 23 1.3.2 Ảnh hƣởng PA đến sức khỏe ngƣời 24 1.4 SƠ LƢỢC VỀ AXIT ASCORBIC (AA) 25 1.4.1 Giới thiệu axit ascorbic 25 1.4.2 Ảnh hƣởng axit ascorbic đến sức khỏe ngƣời 25 1.5 SƠ LƢỢC VỀ CAFFEIN (CA) 26 1.5.1 Giới thiê ̣u về Caffein 26 1.5.2 Tác động CA thể ngƣời 26 1.6 CÁC PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH PARACETAMOL, AXIT ASCORBIC VÀ CAFFEIN 27 1.6.1 Phƣơng pháp phân tích quang phổ 27 1.6.2 Phƣơng pháp phân tích sắc ký 28 1.6.3 Phƣơng pháp phân tích điện hóa 29 CHƢƠNG NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 31 2.1 NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 31 2.2 PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 31 2.2.1 Chuẩn bị điện cực làm việc 31 2.2.2 Phƣơng pháp phân tích điện hóa 31 2.2.3 Phƣơng pháp thống kê 33 2.3 THIẾT BỊ, DỤNG CỤ VÀ HÓA CHẤT 33 2.3.1 Thiết bị dụng cụ 33 2.3.2 Hóa chất 34 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 35 3.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU GRAPHEN OXIT 35 3.1.1 Phổ FT-IR 36 3.1.2 Phổ XRD 38 3.2 TỔNG HỢP VẬT LIỆU RGO 39 3.3 KHẢO SÁT ẢNH HƢỞNG CỦA MỘT SỐ THƠNG SỐ KỸ THUẬT SĨNG VNG ĐẾN TÍN HIỆU HỊA TAN CỦA AXIT ASCORBIC, PARACETAMOL VÀ CAFFEIN 41 3.3.1 Thế làm giàu 41 3.3.2 Thời gian làm giàu 43 3.3.3 Biên độ sóng vng 44 3.3.4 Tố c độ quét 45 3.4 KHẢO SÁT ẢNH HƢỞNG CỦA MỘT SỐ CHẤT CẢN TRỞ 48 3.4.1 Ảnh hƣởng số hợp chất hữu 49 3.4.2 Ảnh hƣởng số hợp chất vô 53 3.5 ĐÁNH GIÁ ĐỘ TIN CẬY CỦA PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 57 3.5.1 Độ lặp lại 57 3.5.2 Khoảng tuyến tính 58 3.5.3 Giới ̣n phát hiê ̣n và độ nhạy (LOD, LOQ) 62 3.6 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH MẪU THỰC TẾ 63 3.6.1 Lý lịch mẫu tiến trình phân tích 63 3.6.2 Phân tích mẫu thuốc đánh giá độ phƣơng pháp phân tích 65 KẾT LUẬN 68 TÀI LIỆU THAM KHẢO 69 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT STT Tiếng Việt Tiếng Anh Viết tắt Axit ascorbic Ascorbic axit AA Biên độ sóng vng Pulse amplitude E Caffein Caffeine CA Dòng đỉnh hòa tan Peak current Ip Dung dịch đệm phosphat Phosphate buffersolution PBS Dung dịch đệm BrittonRobinson Britton-Robinson buffersolution B-RBS Điện cực làm việc Working electrode WE Điện cực than thủy tinh Glassy carbon electrode GCE Độ lệch chuẩn Standard deviation S 10 Độ lệch chuẩn tƣơng đối Relative standard deviation RSD 11 Độ thu hồi Recovery Rev 12 Giới hạn định lƣợng Limit of quantification LOQ 13 Giới hạn phát Limit of detection LOD 14 Graphene oxit dạng khử Reduced graphene oxit RGO 15 Paracetamol Paracetamol PA 16 Sắc kí lỏng hiệu cao 17 Sóng vng High performance liquid chromatography Square Wave HPLC SqW 18 Thế làm giàu Accumulation potential EAcc 19 Thế đỉnh Peak potential Ep 20 Thời gian làm giàu Accumulation time tAcc 21 Tốc độ quét Sweep rate V 22 Von-ampe hòa tan anot Anodic stripping voltammetry ASV 23 Von-ampe vòng Cyclic voltammetric CV DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 3.1.Kết tổng hợp GO từ graphite qua lần khảo sát 36 Bảng 3.2 Một số peak đặc trƣng GO dựa phổ FT-IR 37 Bảng 3.3 Khoảng cách lớp mạng vật liệu .38 Bảng 3.4.Các thông số cố định ban đầu phƣơng pháp von-ampe vòng dùng để khử GO thành RGO 39 Bảng 3.5 Ảnh hƣởng làm giàu đ ến tín hiệu hịa tan AA, PA CA theo phƣơng pháp SqW-ASV 42 Bảng 3.6.Ảnh hƣởng th ời gian làm giàu đế n tín hiê ̣u hòa tan c AA, PA CA theo phƣơng pháp SqW-ASV 43 Bảng 3.7.Ảnh hƣởng biên độ sóng vng đến tín hiệu dịng hịa tan c AA, PA CA theo phƣơng pháp SqW-ASV 45 Bảng 3.8 Ảnh hƣởng t ốc độ quét đến tín hiệu ch ất phân tích theo phƣơng pháp SqW-ASV 46 Bảng 3.9 Các điều kiện thí nghiệm thích hợp sử dụng phƣơng pháp SqW-ASV dùng điện cực biến tính (ERGO/GCE) xác định đồng thời AA, PA CA 48 Bảng 3.10.Ảnh hƣởng D-glucoseđến IP AA, PA CA 50 Bảng 3.11.Ảnh hƣởng axit benzoic đến I P AA, PA CA 50 Bảng 3.12.Ảnh hƣởng axit glutamic đến I P AA, PA CA 51 Bảng 3.13.Ảnh hƣởng axit uric đến I P AA, PA CA 52 Bảng 3.14.Ảnh hƣởng dopamin đến I P AA, PA CA 52 Bảng 3.15 Ảnh hƣởng K2CO3đến IP AA, PA CA 54 Bảng 3.16 Ảnh hƣởng ion NaNO3đến IP AA, PA CA 55 Bảng 3.17 Ảnh hƣởng ion CaCl2đến IP AA, PA CA 55 Bảng 3.18 Ảnh hƣởng ion (NH4)2SO4 đến IP AA, PA CA .56 Bảng 3.19.Các giá trị Ip,TB, RSD, RSDHkhi đo lă ̣p la ̣i nồng độ khác AA, PA CAtheo phƣơng pháp SqW-ASV 57 Bảng 3.20.Giá trị Ip,TB AA, PA CA ở các nồ ng đô ̣ thêm chu ẩn riêng lẻ khác theo phƣơng pháp SqW-ASV 59 Bảng 3.21.Giá trị Ip,TB AA, PA CA ở các nồ ng đô ̣ thêm chu ẩn đồng thời khác theo phƣơng phápSqW-ASV .61 Bảng 3.22.LOD, LOQ phƣơng pháp SqW-ASVsƣ̉ du ̣ng ện cực biến tính ERGO/GCE 63 Bảng 3.23.Lý lịch mẫu thuốc viên nén thị trƣờng Thừa Thiên Huế 64 Bảng 3.24 Kết xác định hàm lƣợng AA, PA CA sáu mẫu thuốc viên nén 66 Bảng 3.25.Kết đánh giá độ phƣơng pháp SqW -ASV so với phƣơng pháp HPLC phân tích AA, PA CA mẫu thuốc viên nén 67 ... tích điện hóa đa chức Đó lý chọn đề tài luâ ̣n văn : ? ?Nghiên cứu sử dụng điện cực cacbon biến tính graphen oxit dạng khử để xác định số hợp chất hữu phƣơng pháp Von- Ampe hịa tan? ?? Mục đích nghiên. .. việc xác định hợp chất hữu phƣơng pháp von- ampe hoà tan sử dụng điện cực biến tính ERGO thân thiện với môi trƣờng hƣớng nghiên cứu lĩnh vực phân tích điện hóa nƣớc nhƣ giới Đồng thời có tính. .. thiệu phƣơng pháp von- ampe hòa tan anot: nguyên tắc, kỹ thuật ghi đƣờng von- ampe hòa tan anot loại điện cực sử dụng phƣơng pháp von- ampe; + Tổng quan graphen oxit graphen oxit dạng khử + Giới thiệu