Mục tiêu nghiên cứu của bài viết nhằm đánh giá ảnh hưởng thông số của quy trình đến chất lượng bột cao khô lá chè xanh bào chế bằng phương pháp phun sấy. Nguyên liệu nghiên cứu là dịch chiết lá chè xanh được phun sấy trên thiết bị LPG-5.
Trang 1ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA THÔNG SỐ QUY TRÌNH PHUN SẤY
ĐẾN CHẤT LƯỢNG BỘT CAO KHÔ LÁ CHÈ XANH
(Camellia sinensis L.)
Nguyễn Trọng Điệp*; Nguyễn Hoàng Hiệp*; Trịnh Thanh Hùng**
TÓM TẮT
Mục tiêu: đánh giá ảnh hưởng thông số của quy trình đến chất lượng bột cao khô lá chè xanh bào chế bằng phương pháp phun sấy Nguyên liệu và phương pháp: dịch chiết lá chè
xanh được phun sấy trên thiết bị LPG-5 Khảo sát về loại tá dược, tỷ lệ tá dược/chất rắn, nhiệt
độ phun sấy và tốc độ cấp dịch Đánh giá chỉ tiêu về hàm ẩm, tính hút ẩm, tỷ trọng biểu kiến, chỉ số CI, hiệu suất phun sấy, hàm lượng và hiệu suất thu hồi polyphenol (PPL) của sản phẩm
Kết quả: tá dược thêm vào đã làm tăng khả năng trơn chảy, khối lượng riêng, hiệu suất phun
sấy và hiệu suất thu hồi PPL, nhưng làm giảm hàm lượng PPL Tăng tỷ lệ tá dược/chất rắn có
xu hướng làm giảm hàm lượng PPL, tính hút ẩm, nhưng tăng khối lượng riêng, khả năng trơn chảy, hiệu suất phun sấy và hiệu suất thu hồi PPL Phun sấy ở 140ºC, 30 ml/phút cho sản phẩm có hàm lượng, hiệu suất thu hồi hoạt chất cao nhất Đồng thời các thông số về hiệu suất phun sấy, khối lượng riêng, khả năng trơn chảy đều cao hơn ở nhiệt độ và tốc độ cấp dịch
khác Kết luận: thông số thích hợp nhất để bào chế bột cao khô lá chè xanh bằng phương pháp
phun sấy là: tá dược aerosil với tỷ lệ tá dược 10%, nhiệt độ phun sấy 140ºC, tốc độ cấp dịch
30 ml/phút, tỷ lệ chất rắn trong dịch phun 10%, áp suất khí nén đầu phun 0,2 Bar
* Từ khóa: Chè xanh; Polyphenol; Phun sấy
Evaluate the Influence of Spray Drying Process Parameters on the Quality of Dry Extract Powder of Green Tea Leaves (Camellia sinensis L.)
Summary
Objectives: To study the influence of process parameters on the quality of dry extract powder
of green tea leaves (Camellia sinensis L.) prepared by spray drying method Material and methods: Green tea leaves extract was spray-dried using LPG-5 instrument All excipient parameters such as excipient type, different excipient/residue ratios, spray-drying temperature, and feed flow rate were considered The appearance, structure, humidity, hygroscopicity, density, CI index, spray drying yield, PPL content and recovery of products were evaluated Results: Excipients have increased flow ability, density, yield of spray drying and PPL recovery but decreased PPL content When the excipient/solid ratio was increased, the PPL content, hygroscopicity were reduced, but density, flow ability, spray drying yield, and PPL recovery of green tea extract powder were increased When the spray drying temperature increased, the humidity,
* Học viện Quân y
** Bộ Khoa học Công nghệ
Người phản hồi (Corresponding): Nguyễn Trọng Điệp (diepvmmu@gmail.com)
Ngày nhận bài: 20/01/2017; Ngày phản biện đánh giá bài báo: 08/03/2017
Ngày bài báo được đăng: 20/03/2017
Trang 2density, flowability and flavonoid content were reduced Spray dried at inlet temperature 140 0 C and feed flow rate 30 mL/min, the content and recovery of PPL was the highest while the spray drying yield, density, flow ability was higher than spray dried at other procedure parameters Conclusions: The most suitable conditions for spray drying process of green tea extract was: excipient was aerosil, excipient/solid ratio of 10%, inlet air temperature 140ºC, feed flow rate
30 mL/min, solid ratio of feed solution 10%, compressor air pressure 0.2 Bar
* Key words: Camellia sinensis L.; Polyphenol; Spray drying
ĐẶT VẤN ĐỀ
Cây chè (Camellia sinensis L.) được
trồng phổ biến ở Việt Nam và được sử
dụng rộng rãi trong ngành công nghiệp
thực phẩm, mỹ phẩm, thực phẩm chức
năng Các sản phẩm từ chè xanh trong
công nghiệp thường dùng búp và lá non,
trong khi phần lá già ít được sử dụng Tuy
nhiên, lá già của cây chè xanh cũng chứa
hàm lượng PPL tương đối cao Vì vậy, có
thể sử dụng lá chè già làm nguyên liệu
chiết xuất, bào chế nhóm hoạt chất này
PPL trong chè xanh có nhiều tác dụng
sinh học quan trọng như: chống oxy hóa,
hỗ trợ điều trị các bệnh ung thư, tim
mạch, đái tháo đường, béo phì, ức chế
sự phát triển của HIV Do đó, PPL chiết
xuất từ chè xanh có thể sử dụng làm
nguồn nguyên liệu cho sản xuất thuốc Ở
nghiên cứu trước, chúng tôi đã công bố
kết quả nghiên cứu chiết xuất PPL từ lá
già của cây chè xanh Trong nghiên cứu
này, chúng tôi tiếp tục công bố kết quả
nghiên cứu điều chế bột cao khô lá chè
xanh bằng phương pháp phun sấy nhằm
tạo ra bột cao khô định chuẩn lá chè xanh
làm bán thành phẩm để bào chế các sản
phẩm thuốc
NGUYÊN VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG
PHÁP NGHIÊN CỨU
1 Nguyên liệu và thiết bị
* Nguyên liệu:
Lá chè xanh già được thu hái ở khu
vực Ba Vì, Hà Nội; axítd gallic chuẩn
(99,98%), thuốc thử folin ciocalteu (Hãng Sigma Aldrick, Hàn Quốc); các hóa chất
và dung môi khác đạt tiêu chuẩn tinh khiết phân tích
* Thiết bị, dụng cụ:
Thiết bị chiết xuất siêu âm SONY MEDI SM30-CEP (Hàn Quốc) Máy phun sấy LPG-5 (Trung Quốc) Máy quang phổ Lambomed 2.960 (Mỹ) Cân phân tích Mettler Toledo ML204 (Thụy Sỹ) có độ chính xác đến 0,1 mg
2 Phương pháp nghiên cứu
* Điều chế dịch chiết lá chè xanh:
Theo phương pháp của Nguyễn Hoàng Hiệp và CS [2]: lá chè xanh già đã diệt men bằng lò vi sóng Sanyo, chế độ năng lượng cao, thời gian vi sóng 120 giây, lượng mẫu: 100 g nguyên liệu/lần Nguyên liệu sau diệt men được sấy khô trong tủ sấy ở 60ºC đến khi hàm ẩm nhỏ hơn 10% Nghiền mịn và rây qua rây 1 mm Bột lá chè xanh được chiết siêu âm với ethanol 60%, nhiệt độ chiết xuất 700C, chiết 1 lần với tỷ lệ dung môi/dược liệu là 10/1, thời gian chiết xuất 90 phút/lần Dịch chiết được cô đặc, loại bớt các tạp chất, thu được cao lỏng chè xanh 1:1 có hàm lượng chất rắn 11,72 ± 0,71% và hàm lượng PPL toàn
phần tính theo axít gallic 379,36 ± 2,51
mg/g (phương pháp UV-Vis)
* Điều chế bột cao khô lá chè xanh bằng phun sấy:
Cao lá chè xanh từ cao lỏng 1:1 được trộn đều với tá dược (MD, AE), thêm
Trang 3nước để điều chỉnh tỷ lệ chất rắn theo
từng điều kiện khảo sát Tiến hành phun
sấy trên thiết bị LPG-5 với kiểu phun ly
tâm tốc độ cao Cài đặt các thông số về
nhiệt độ phun sấy, tốc độ cấp dịch theo
từng điều kiện thí nghiệm Các thông số
khảo sát gồm: loại tá dược hỗ trợ phun
sấy; tỷ lệ tá dược/chất rắn trong dịch chiết
(TD/CR); nhiệt độ phun sấy (nhiệt độ đầu
vào) và tốc độ cấp dịch Các thông số
đánh giá gồm: hàm ẩm, tính hút ẩm, tỷ
trọng biểu kiến và chỉ số nén CI, hiệu suất
phun sấy, hàm lượng và hiệu suất thu hồi
PPL của sản phẩm
* Phương pháp đánh giá chỉ tiêu chất
lượng của bột cao khô chè xanh:
- Hàm ẩm: thử theo PL9.6 (DĐVN IV)
Cân khoảng 1 - 2 g chế phẩm sấy ở
1050C ở áp suất thường đến khối lượng
không đổi Mỗi mẫu tiến hành 3 lần
- Tỷ trọng biểu kiến (g/ml) và chỉ số
nén CI [7]: cân khoảng 4 - 5 g bột nguyên
liệu, cho vào ống đong 25 ml khô sạch,
đọc thể tích V1 (ml), gõ đến thể tích không
đổi và đọc thể tích V2 (ml) Tỷ trọng đổ
đầy (Db) và tỷ trọng biểu kiến (Dt) được
xác định là tỷ số giữa khối lượng (g) và
thể tích bột (ml) Mỗi mẫu tiến hành 3 lần
Chỉ số nén CI tính theo biểu thức:
CI = x 100
* Đánh giá khả năng trơn chảy theo chỉ
số CI theo USP (bảng 1):
STT Chỉ số nén CI Đặc tính trơn chảy
- Tính hút ẩm: cho khoảng 2 g mẫu bột phun sấy vào đĩa petri, bảo quản trong bình hút ẩm ở 250C và độ ẩm tương đối 75,29% (tạo ra bằng dung dịch NaCl bão hòa) Sau 7 ngày, xác định lại khối lượng các mẫu bột Tính hút ẩm của bột được biểu thị bằng số gam nước hấp thu trên
100 g chất rắn khô Mỗi mẫu tiến hành
3 lần [7]
- Hàm lượng PPL toàn phần: định lượng bằng phương pháp quang phổ UV-Vis [5]
- Dung dịch làm phản ứng: dung dịch thuốc thử folin ciocalteu 10% trong nước
và dung dịch Na2CO3 7,5%; dung dịch chuẩn: pha axít gallic chuẩn trong ethanol 60% để được dung dịch chuẩn có nồng
độ trong khoảng 20 - 80 µg/ml Dung dịch thử: pha bột cao khô lá chè xanh trong ethanol 60%
- Tiến hành phản ứng tạo màu: trộn
1 ml mẫu chuẩn hoặc mẫu thử với 5 ml dung dịch folin ciocalteu 10% Sau 5 phút, thêm 4 ml dung dịch Na2CO3 7,5%, lắc đều, để yên trong 1 giờ Đo độ hấp thụ ở bước sóng 765 nm Mẫu trắng dùng 1 ml dung môi, sau đó tiến hành tương tự như mẫu thử Hàm lượng PPL toàn phần (mg/g) tính theo axít gallic chuẩn Mỗi mẫu tiến hành 3 lần
- Hiệu suất (HS) thu hồi PPL và hiệu suất phun sấy (HSPS): là tỷ lệ (%) hàm lượng PPL hoặc khối lượng sản phẩm thu được so với lý thuyết
* Phương pháp xử lý số liệu:
Các dữ liệu được phân tích bằng phần mềm Microsoft excel Xác định hàm lượng và các tính chất lý hóa của sản phẩm, tiến hành lặp lại 3 lần
Trang 4KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN
1 Ảnh hưởng của tá dược đến phun sấy cao lá chè xanh
Tiến hành phun sấy cao lỏng lá chè xanh 1:1 trong cùng điều kiện: tỷ lệ TD/CR 15%, tỷ lệ chất rắn/dịch phun (CR/DP) 10%, nhiệt độ đầu vào 1400C, tốc độ cấp dịch
30 ml/phút, áp suất khí nén vòi phun 0,2 Bar, nhưng với các tá dược là maltodextrin (MD), aerosil (AE), MD/AE (70/30), MD/AE (50/50), MD/AE (30/70) và so sánh với công thức phun sấy không có tá dược
Bảng 1: Ảnh hưởng của loại tá dược đến phun sấy cao lá chè xanh
Công
thức Tá dược ẩm (%) Hàm (mg/g) PPL Hệ số thu PPL (%) Hệ số phun sấy (%) Tính hút ẩm (g/100g)
d (g/ml) Chỉ số CI
± 0,45
349,36
0,39
± 0,01
41,03 ± 1,98
± 0,67
329,76
0,43
± 0,02
30,00 ± 2,09
± 0,87
310,90
0,48
± 0,02
33,29 ± 1,56
± 1,03
324,82
0,46
± 0,02
31,43 ± 1,02
± 0,98
318,85
0,49
± 0,01
28,59 ± 1,34
± 0,35
338,05
0,48
± 0,02
25,46 ± 1,78
Các công thức đều có hàm ẩm thấp
(< 5%), phù hợp với yêu cầu chất lượng
của bột cao khô Công thức CT0 không
sử dụng tá dược có hàm lượng PPL cao
nhất (349,36 mg/g), nhưng các chỉ tiêu về
hiệu suất thu hồi PPL, hiệu suất phun
sấy, tỷ trọng biểu kiến thấp nhất, chỉ số CI
cao nhất, đồng thời bột hút ẩm mạnh
nhất Ở các công thức phun sấy với tá
dược đều làm giảm hàm lượng PPL, tính
hút ẩm, chỉ số CI, khối lượng riêng, hiệu
suất phun sấy và hiệu suất thu hồi PPL
Khi phối hợp MD và AE có xu hướng làm
giảm hiệu suất phun sấy, hàm lượng và
hiệu suất thu hồi PPL Khi phun sấy riêng
với AE làm giảm tính hút ẩm, giảm chỉ số
CI so với phun sấy với MD Giảm chỉ số
CI nghĩa là tăng khả năng trơn chảy của bột Đánh giá chỉ số trơn chảy theo chỉ số
CI, CT5 trơn chảy được, CT0 thực tế không trơn chảy được, các công thức còn lại đều kém trơn chảy
Như vậy, dịch chiết lá chè xanh có thể phun sấy để tạo thành dạng bột khô mà không cần thêm bất kỳ loại tá dược hỗ trợ phun sấy nào Tuy nhiên, việc thêm tá dược đã cải thiện được hiệu suất phun sấy và tính chất hóa lý của sản phẩm, nên phù hợp hơn với thực tế sản xuất Trong đó, công thức CT1 và CT5 có hàm lượng PPL và hiệu suất phun sấy cao, còn các chỉ số hóa lý khác khá tương đương nhau nên được lựa chọn để khảo sát tiếp theo
Trang 52 Ảnh hưởng của tỷ lệ tá dược đến phun sấy cao lá chè xanh
Phun sấy cao lá chè xanh 1:1 với tá dược AE và MD trong cùng điều kiện: nhiệt độ phun sấy 1400C, tốc độ cấp dịch 30 ml/phút, tỷ lệ CR/DP 10%, nhưng với tỷ lệ TD/CR khác nhau
Bảng 2: Ảnh hưởng của tỷ lệ TD/CR đến phun sấy cao chè xanh
Công
thức
Tá
dược
Tỷ lệ (%) TD/CR
Hàm ẩm (%)
PPL (mg/g)
Hệ số thu PPL (%)
Hệ số phun sấy (%)
Tính hút
ẩm (g/100g)
d (g/ml) Chỉ số CI
± 0,45
349,36
19,56 ± 1,38
0,39
± 0,01
41,03 ± 1,98
13,81 ± 0,85
0,41
± 0,02
29,33
± 1,31
13,29 ± 1,13
0,48
± 0,01
25,46
± 1,98 CT8
AE
± 0,02
24,86
± 1,38
15,66 ± 1,27
0,40
± 0,01
36,36
± 1,02
14,69 ± 1,05
0,43
± 0,02
30,00
± 2,00 CT10
MD
14,39 ± 1,14
0,45
± 0,02
31,16
± 1,67
Để cải thiện hiệu suất phun sấy và các
chỉ tiêu hóa lý của sản phẩm, tiến hành
khảo sát ở 3 tỷ lệ TD/CR là 10, 15 và 20%
Kết quả cho thấy: các công thức đều có
hàm ẩm thấp (< 5%) Đối với cả AE hay
MD, tăng tỷ lệ tá dược có xu hướng làm
giảm hàm lượng PPL, tính hút ẩm, nhưng
tăng khối lượng riêng, hiệu suất phun sấy
và hiệu suất thu hồi PPL Tăng tỷ lệ tá
dược làm giảm chỉ số CI, nghĩa là bột trơn
chảy tốt hơn Ở cùng tỷ lệ tá dược, các
công thức dùng AE có xu hướng làm giảm
tính hút ẩm, tăng khả năng trơn chảy
(giảm chỉ số CI) hơn so với các công thức
dùng MD, còn các chỉ tiêu khác khá tương
đương nhau Do đó, AE thích hợp hơn để điều chế bột cao khô chè xanh
Như vậy, việc tăng tỷ lệ tá dược làm giảm hàm lượng PPL, nhưng cải thiện hiệu suất phun sấy và một số tính chất lý hóa của sản phẩm Với mục tiêu điều chế
ra bột cao khô chè xanh làm bán thành phẩm cho các dạng thuốc rắn, cần lựa chọn tỷ lệ tá dược thích hợp để vừa đảm bảo hàm lượng PPL cao, vừa có đặc tính
lý hóa thích hợp Trong đó, CT7 với tỷ lệ
AE 10% có hàm lượng PPL cao nhất, mặc dù các chỉ tiêu hóa lý khác thấp hơn, nhưng không đáng kể, nên được lựa chọn cho các khảo sát tiếp theo
Trang 63 Ảnh hưởng của nhiệt độ đầu vào và tốc độ cấp dịch đến phun sấy cao lá chè xanh
Phun sấy cao lỏng lá chè xanh ở cùng điều kiện như ở CT7, nhưng với nhiệt độ phun sấy và tốc độ cấp dịch khác nhau
Bảng 3: Ảnh hưởng của nhiệt độ đầu vào và tốc độ cấp dịch đến phun sấy cao lá
chè xanh
Công
thức
Nhiệt độ
phun sấy
( 0 C)
Tốc độ cấp dịch (ml/phút)
Hàm
ẩm (%)
PPL (mg/g)
Hệ số thu PPL (%)
Hệ số phun sấy (%)
Tính hút
ẩm (g/100 g)
D (g/ml)
CI (%)
± 0,92
352,03
12,78
± 1,12
0,39
± 0,01
35,14
± 1,38
± 0,84
354,46
13,45
± 0,92
0,40
± 0,02
31,29
± 1,84
±0,13
362,51
13,81
± 0,85
0,41
± 0,02
29,33
± 1,31
± 0,96
347,77
14,23
± 1,05
0,38
± 0,02
34,48
± 2,05
Nhiệt độ đầu vào và tốc độ cấp dịch
tác động đến tốc độ sấy khô và hình
thành tiểu phân trong quá trình phun sấy,
nên ảnh hưởng đến hiệu suất và chất
lượng của sản phẩm Thông thường, với
cùng tốc độ cấp dịch, nhưng khi tăng
nhiệt độ đầu vào sẽ làm giảm hàm ẩm,
hoặc ở cùng nhiệt độ đầu vào, nhưng khi
tăng tốc độ cấp dịch sẽ làm giảm nhiệt độ
đầu ra, nên làm giảm hàm ẩm của bột
Một số nghiên cứu cho thấy, phun sấy ở
nhiệt độ cao quá có nguy cơ làm giảm
hàm lượng hoạt chất, như trường hợp
giảm hàm lượng flavonoid toàn phần khi
phun sấy dịch chiết Cúc hoa vàng [3] và
dịch chiết lá Đỏ ngọn [4] Lý do chính của
giảm hàm lượng hoạt chất này là do quá
trình phá hủy hoạt chất bởi nhiệt và oxy
hóa Kết quả ở bảng 3 cho thấy: tăng
nhiệt độ đầu vào và tốc độ cấp dịch có xu
hướng làm giảm hàm ẩm Tính hút ẩm
của sản phẩm có xu hướng tăng nhẹ khi
tăng nhiệt độ phun sấy, điều này có thể
do khi tăng nhiệt độ phun sấy làm giảm hàm ẩm nên làm tăng chênh lệch độ ẩm với môi trường Phun sấy ở 140ºC,
30 ml/phút (CT7) cho sản phẩm có hàm lượng, hiệu suất thu hồi PPL cao nhất, đồng thời hiệu suất phun sấy, khối lượng riêng, khả năng trơn chảy đều cao hơn Đánh giá khả năng trơn chảy theo chỉ cố
CI, công thức CT7 và CT12 kém trơn chảy, công thức CT11 và CT13 rất kém trơn chảy Do vậy, CT7 (nhiệt độ phun sấy 140ºC, tốc độ cấp dịch 30 ml/phút) phù hợp nhất để điều chế bột cao khô lá chè xanh bằng phương pháp phun sấy
KẾT LUẬN
Trên cơ sở khảo sát ảnh hưởng của loại tá dược, tỷ lệ tá dược/chất rắn, tốc độ cấp dịch, nhiệt độ phun sấy và tốc độ cấp dịch đến tính chất lý hóa, hiệu suất phun sấy, hàm lượng và hiệu suất thu hồi PPL,
Trang 7đã xác định được các thông số thích hợp
để điều chế bột cao khô lá chè xanh bằng
phương pháp phun sấy là: tá dược
aerosil, tỷ lệ tá dược/chất rắn 10%, nhiệt
độ phun sấy 140ºC, tốc độ cấp dịch
30 ml/phút, tỷ lệ chất rắn trong dịch phun
10%, áp suất khí nén vòi phun 0,2 Bar
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1 Bộ Y tế Dược điển Việt Nam IV NXB Y
học 2009
2 Nguyễn Hoàng Hiệp, Nguyễn Đức
Cường, Phan Thị Thu Hằng, Nguyễn Trọng
Điệp Ảnh hưởng của thông số quy trình đến
chiết xuất polyphenol từ lá chè xanh (Camellia
sinensis L.) bằng phương pháp chiết siêu âm
Tạp chí Y - Dược học quân sự 2016, Vol 41,
số chuyên đề Dược, tr.68-73
3 Nguyễn Trọng Điệp, Vũ Bình Dương,
Nguyễn Thanh Hải Nghiên cứu ảnh hưởng
của tá dược đến chất lượng bột cao khô Cúc
hoa vàng (Chrysanthemum indicum L.) bằng
phương pháp phun sấy Tạp chí Y - Dược
học quân sự 2015, 40 (1), tr.11-18
4 Nguyễn Trọng Điệp, Nguyễn Văn Long, Phạm Xuân Phong Nghiên cứu điều chế bột
cao khô Đỏ ngọn bằng phương pháp phun sấy Tạp chí Y - Dược học quân sự 2016, 41 (3), tr.21-28
5 Tiêu chuẩn Quốc gia TCVN 9745-1
Chè - xác định các chất đặc trưng của chè xanh và chè đen - Phần 1: Hàm lượng polyphenol tổng số trong chè Phương pháp
đo màu dùng thuốc thử folin ciocalteu (xuất bản lần thứ 1) 2013
6 Wei-Qiang Tang et al Concentration
and drying of tea polyphenols extracted from green tea using molecular distillation and spray drying Drying Technology: An International Journal 2011, Vol 36, pp.584-590
7 Gallo L, Llabot J.M, Allemandi D, Bucalá
V, Pina J Influence of spray-drying operating
conditions on Rhamnus purshiana (Cáscara sagrada) extract powder physical properties Powder Technology 2011, 208, pp.205-214
8 Woo M.W, Mujumdar A.S, Daud W.R.W
Spray drying technology, Volume 1, Chapter 5: Spray drying of food and herbal products, ISBN - 978-981-08-6270-1 Published in Singapore
2010, pp.113-156