Nghiên cứu tổng hợp Cr2O3 SBA-15 và ứng dụng hấp phụ một số chất màu hữu cơ ô nhiễm trong môi trường nước

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM DƯƠNG THỊ THU HƯƠNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP Cr O /SBA-15 VÀ ỨNG DỤNG HẤP PHỤ MỘT SỐ CHẤT MÀU HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Chuyên ngành: Hóa hữu Mã số: 60 44 01 14 TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Đà Nẵng - Năm 2017 Cơng trình hồn thành TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM ĐÀ NẴNG Người hướng dẫn khoa học: TS ĐINH VĂN TẠC Phản biện 1: TS Nguyễn Đình Anh Phản biện 2: TS Bùi Xuân Mẫn Luận văn bảo vệ trước Hội đồng chấm Luận văn tốt nghiệp Thạc sĩ hóa học họp Trường Đại học Sư Pham - Đại học Đà Nẵng vào ngày 09 tháng năm 2017 Có thể tìm hiểu luận văn tại: - Trung tâm Thông tin - Học liệu, Đại học Đà Nẵng; - Thư viện trường Đại học Sư phạm, Đại học Đà Nẵng MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Ơ nhiễm mơi trường ảnh hưởng xấu ngày nghiêm trọng đến đời sống người mức độ toàn cầu Chất gây ô nhiễm môi trường chủ yếu sinh từ hoạt động sản xuất công nghiệp sinh hoạt người Trong số nguồn gây ô nhiễm, nước thải từ nhà máy sản xuất công nghiệp xem nguồn ô nhiễm đáng lưu ý Trong đó, hợp chất hữu phenol, xanh metylen, alizarin red S thuộc loại phổ biến nước thải cơng nghiệp.Các hợp chất có độc tính cao người động vật, hợp chất khó phân hủy tự nhiên Vì vậy, việc nghiên cứu xử lý tách loại hợp chất hữu độc hại môi trường nước việc làm quan trọng cấp thiết Để giải vấn đề cần phương pháp riêng biệt chất cụ thể, giới có nhiều kỹ thuật áp dụng như: bay hơi, điện động học, loại sinh học, hấp phụ,….Tuy nhiên, phương pháp hấp phụ nghiên cứu rộng rãi giá thành thấp, dễ tiến hành có tính khả thi Các vật liệu hấp phụ bao gồm khống chất vơ cơ: đất sét, đá ong, zeolite, diatomite; chất hữu : chitin/chitosan, alginate; oxit vô cơ: nano oxit sắt, nano oxit silic, nano oxit đồng, nano oxit crom, …Các nghiên cứu tìm kiếm, tổng hợp chất hấp phụ để xử lý chất hữu nói chung phẩm nhuộm nói riêng nghiên cứu nhiều ngồi nước Vật liệu mao quản trung bình trật tự (MQTBTT) có diện tích bề mặt lớn kích thước mao quản rộng, đồng nhất, hứa hẹn nhiều tiềm ứng dụng lĩnh vực hấp phụ xúc tác Một đại diện số vật liệu SBA-15, có cấu trúc lục lăng với độ trật tự cao, dễ tổng hợp, kích thích mao quản thay đổi được, tường mao quản dày thu hút quan tâm nhiều nhà khoa học Mao quản rộng cho phép phân tử cồng kềnh dễ dàng khuếch tán vào bên tiếp xúc với tâm hoạt động, làm cho SBA-15 có nhiều lợi so với vật liệu vi mao quản trường hợp đối tượng phân tử lớn SBA- 15 thường oxit silic có bề mặt hoạt động Vì thế, để hoạt hóa bề mặt có nhiều cơng trình đưa kim loại oxit kim loại vào mạng [2], [3] hay gắn nhóm chức lên bề mặt mang lại nhiều triển vọng kỹ thuật hấp phụ [11], [14] Việc nghiên cứu biến tính vật liệu MQTBTT nói chung SBA-15 nói riêng hướng nghiên cứu nhiều nhà khoa học quan tâm giới Tuy nhiên, Việt Nam, hướng nghiên cứu hạn chế Trên sở đánh giá, phân tích cơng trình nghiên cứu có liên quan, chúng tơi chọn đề tài: “Nghiên cứu tổng hợp Cr2O3/SBA15 ứng dụng hấp phụ số hợp chất màu hữu ô nhiễm môi trường nước” Mục tiêu nghiên cứu - Tổng hợp SBA-15 nung đưa Cr2O3 lên SBA-15; - Khảo sát khả hấp phụ vật liệu xanh methylen, alizarin red S môi trường nước Đối tượng phạm vi nghiên cứu 3.1 Đối tượng nghiên cứu Nguyên liệu tetraethoxysilane (TEOS), poly(ethylene oxide) poly(propylene oxide) - poly(ethylene oxide): P123, xanh metylen, alizarin Red S, muối Crom (III) nitrat 3.2 Phạm vi nghiên cứu - Nghiên cứu cách điều chế SBA-15 nCr2O3–SBA-15; - Nghiên cứu ứng dụng SBA-15 nCr2O3–SBA-15 Phương pháp nghiên cứu 4.1 Nghiên cứu lý thuyết Thu thập, tổng hợp, tài liệu nước, thông tin liên quan đến lĩnh vực nghiên cứu đề tài để tổng quan tình hình nghiên cứu, từ xây dựng ý tưởng nghiên cứu 4.2 Nghiên cứu thực nghiệm Phương pháp đo sử dụng đề tài: (XRD), (TEM); EDX, UV-VIS, IR, phương pháp phân tích nhiệt (TA) phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 Bố cục luận văn Phần Mở đầu Phần Nội dung nghiên cứu Chương 1: Tổng quan tài liệu Chương 2: Nguyên liệu phương pháp nghiên cứu Chương 3: Kết thảo luận Phần Kết luận kiến nghị CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH TRẬT TỰ 1.2 PHÂN LOẠI VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH 1.2.1 Phân loại theo cấu trúc 1.2.2 Phân loại theo thành phần 1.3 MỘT SỐ CƠ CHẾ TẠO THÀNH VẬT LIỆU MQTB 1.3.1 Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng (Liquyd Crystal Templating) 1.3.2 Cơ chế xếp silicat ống (Silicate rod Assembly) 1.3.3 Cơ chế lớp silicat gấp (Silicate Layer puckering) 1.3.4 Cơ chế phù hợp mật độ điện tích (Charge Disnity Matching) 1.3.5 Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc (Cooperative Templating) 1.4 GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG BÌNH SBA-15 1.4.1 Tổng hợp 1.4.2 Sự hình thành SBA-15 1.4.3 Các yếu tố ảnh hưởng đến đặc trưng vật liệu 1.4.4 Biến tính 1.4.5 Ứng dụng vật liệu mao quản trung bình SBA-15 1.5 GIỚI THIỆU VỀ PHƯƠNG PHÁP HẤP PHỤ 1.5.1 Các khái niệm 1.5.2 Động học hấp phụ 1.5.3 Đẳng nhiệt hấp phụ 1.6 TỔNG QUAN VỀ CROM (III) OXIT 1.6.1 Giới thiệu chung crom (III) oxit 1.6.2 Cấu tạo crom (III) oxit 1.6.3 Tính chất hóa học Crom (III) oxit 1.6.4 Ứng dụng crom (III) oxit 1.7 MỘT SỐ HỢP CHẤT HỮU CƠ ĐƯỢC SỬ DỤNG TRONG CÁC NGHIÊN CỨU HẤP PHỤ 1.7.1 Xanh metylen (metylene blue-MB) 1.7.2 Alizarin red S (ARS) 1.8 NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 1.8.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 1.8.2 Phương pháp tán sắc lượng tia X (Energy-Dispersive X-ray EDX) 1.8.3 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 1.8.4 Phổ hấp thụ tử ngoại – khả kiến (Ultraviolet-Visible Spectroscopy, UV-vis) 1.8.5 Phép đo diện tích bề mặt riêng BET 1.8.6 Phương pháp phân tích nhiệt (TA) 1.8.7 Phổ hồng ngoại (IR) CHƯƠNG NGUYÊN LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1 HÓA CHẤT VÀ THIẾT BỊ 2.1.1 Hóa chất 2.1.1 Dụng cụ thiết bị 2.2 TỔNG HỢP VẬT LIỆU 2.2.1 Tổng hợp SBA-15 nung Hình 2.1 Sơ đồ tổng hợp SBA-15 2.2.2 Tổng hợp nCr2O3/SBA-15 Hình 2.2 Sơ đồ tổng hợp vật liệu nCr2O3-SBA-15 2.3 NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT HẤP PHỤ CỦA VẬT LIỆU 2.3.1 Hấp phụ xanh metylen a Xác định nồng độ xanh metylen Xanh metylen xác định bẳng phương pháp phân tích quang vùng UV cách đo trực tiếp, không sử dụng thuốc thử [15] Đầu tiên, dung dịch xanh metylen nước đo phổ UV-Vis để xác định pic có mật độ quang lớn Sau đó, chúng tơi chọn pic để xây dựng đường chuẩn định lượng Pic chọn có bước sóng 664 nm Dựa vào phổ này, phụ thuộc mật độ quang bước sóng 664 nm vào nồng độ xanh metylen trình bày Hình 2.3 1.2 Abs y = 0,2253x + 0,0081 R² = 0,9998 0.8 0.6 0.4 0.2 0 Nồng 3độ (mg/l)4 Hình 2.3 Sự phụ thuộc mật độ quang vào nồng độ xanh metylen bước sóng 664 nm b Hấp phụ xanh metylen c Ảnh hưởng thời gian thời gian nồng độ xanh metylen d Ảnh hưởng pH 2.3.2 Tiến hành hấp phụ alizarin red S a Xác định nồng độ alizarin red S Alizarin red S xác định phương pháp phân tích quang vùng UV cách đo trực tiếp, không sử dụng thuốc thử [12] Đầu tiên, dung dịch alizarin red S nước đo phổ UV- Vis để xác định pic có mật độ quang lớn Sau đó, chúng tơi chọn pic để xây dựng đường chuẩn định lượng Pic chúng tơi chọn có bước sóng 423 nm Các dung dịch đo phổ UV-Vis, sau xây dựng đồ thị phụ thuộc mật độ quang vào nồng độ alizarin red S 1.4 y = 0,0124x + 0,0173 R² = 0,9995 1.2 AbS 0.8 0.6 0.4 0.2 0 20 40 60 80 Nồng độ (mg/l) 100 120 Hình 2.4 Sự phụ thuộc mật độ quang vào nồng độ alizarin red S bước sóng 423 nm b Hấp phụ alizarin red S c Ảnh hưởng thời gian nồng độ alizarin red S d Ảnh hưởng pH CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU HẤP PHỤ 3.1.1 Tổng hợp SBA-15 nung Trong luận văn này, SBA-15 tổng hợp với nguồn cung cấp silic TEOS sử dụng P123 chất ĐHCT Chất rắn tách trình kết tinh thủy nhiệt có cấu trúc mao quản trung bình trật tự chứa bên chất ĐHCT gọi SBA-15 dạng tổng hợp, sau loại bỏ chất ĐHCT ta thu SBA-15 Hình 3.1 Hình 3.1 Hình ảnh vật liệu SBA-15 tổng hợp Để nghiên cứu biến đổi cấu trúc SBA-15 sau nung, ta dùng phương pháp: nhiễu xạ tia X (XRD), hiển thị điện tử truyền qua (TEM), EDX, IR, BET Sự loại bỏ chất hoạt động bề mặt bước khơng thể thiếu q trình tổng hợp vật liệu mao quản trung bình Có nhiều phương pháp để loại bỏ bỏ hoàn toàn chất hoạt động bề mặt khỏi vật liệu phải đảm bảo giữ cấu trúc vật liệu ban 10 O-C Các liên kết đặc trưng cho cấu trúc copolime P123 (chất định hướng cấu trúc) nằm vật liệu Sau nung (Hình 3.4), đỉnh biến mất, chứng tỏ chất hoạt động bề mặt bị loại bỏ khỏi cấu trúc silica Trên giản đồ nhiễu xạ tia X (Hình 3.5) ta thấy mẫu SBA-15 chưa nung có cường độ nhiễu xạ yếu mẫu SBA-15 sau nung, điều chứng tỏ loại bỏ chất hoạt động bề mặt cấu trúc vật liệu trở nên trật tự Hình 3.5 Giản đồ nhiễu xạ tia X SBA-15 trước (a) sau nung (b) Ngoài ra, khoảng cách mặt phản xạ (d100 = 114,237Å) mẫu trước nung lớn mẫu sau nung (d100 = 108,856Å), chứng tỏ có co thành mao quản 11 Bằng phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua TEM thấy cấu trúc SBA-15 Khi nhìn song song với trục mao quản (Hình 3.7 a), ta thấy mao quản có kích thước đồng cấu trúc SBA-15 dạng lục lăng (tổ hợp vùng trắng); nhìn vng góc với trục mao quản vật liệu (Hình 3.7 b), ta thấy kênh mao quản chiều nằm song song với đồng Hình 3.7 Ảnh TEM SBA-15 nhìn song song (a) vng góc (b) với trục mao quản 3.1.2 Tổng hợp nCr2O3 – SBA – 15 SBA-15 sau tổng hợp tẩm Cr(NO3)3 sau nung 4400C để chuyển hóa thành Cr2O3.Hình 3.8 kết tổng hợp vật liệu nCr2O3-SBA15 ứng với giá trị n=2; 2,7; 5; 8; 11; 14 12 Nhằm mục đích xác định ngun tố có vật liệu nCr2O3 –SBA-15 tiến hành khảo sát phổ EDX vật liệu cụ thể 5Cr2O3 – SBA -15 Hình 3.9 Phổ EDX 5Cr2O3 – SBA -15 Kết khảo sát thành phần nguyên tố mẫu 5Cr2O3 – SBA -15 phương pháp đo EDX (Hình 3.9) cho thấy mẫu thu ta thấy xuất nguyên tố: Cr, O có crom (III) oxit, nguyên tố Si, O có SBA-15 Như vậy, nói Cr2O3 đưa vào SBA-15 Đặc trưng nhiễu xạ tia X góc lớn hình 3.10 cho thấy khơng có xuất pic tương ứng với tinh thể Cr2O3 hạt hàm lượng kích thước Cr2O3 bé nằm mao quản SBA-15 nên XRD không phát Dải vân kéo dài từ 200C-300C tương ứng với cấu trúc vơ định hình SiO2 Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X góc lớn 2Cr2O3 - SBA-15 13 Ngồi ra, tính chất xốp cấu trúc mao quản vật liệu 2Cr2O3-SBA-15 nghiên cứu thêm phép đo đẳng nhiệt hấp phụ giải hấp phụ nitơ 77 K Hình 3.11 Hình 3.12 hình dạng đường cong hấp phụ - giải hấp phụ 2Cr2O3- SBA-15 11Cr2O3- SBA-15 thuộc dạng loại IV theo phân loại IUPAC chứng tỏ cấu trúc lục lăng MQTB mẫu bảo tồn sau q trình tẩm oxit kim loại Trong đó, mẫu có đường hấp phụ- khử hấp phụ N2 (có hai nhánh hấp phụ khử hấp phụ đối xứng gần song song) đặc trưng cho vật liệu mao quản trung bình có cấu trúc với độ trật tự cao Để khảo sát độ xốp vật liệu, tiến hành đo diện tích bề mặt riêng phương pháp Brunauer-Emmet-Teller (BET) hấp phụ khí N2 77K Dựa vào bảng 3.1 cho thấy tăng hàm lượng,Cr2O3 làm giảm diện tích bề mặt riêng vật liệu, Cr2O3 vào mao quản bít mao quản 14 Từ kết thu đực Bảng 3.1 cho thấy diện tích bề mặt BET có xu hướng giảm, thể tích mao quản giảm khơng đáng kể, ngược lại đường kính mao quản vật liệu tương ứng tăng tăng hàm lượng Cr2O3 Diện tích bề mặt riêng (BET) thể tích mao quản giảm có bịt kín lỗ mao quản gây hạt Cr2O3 Đường kính mao quản tăng liên kết sâu lượng lớn dạng Cr3+ mạng lưới SBA-15 gây ra, điều chứng tỏ hạt Cr2O3 phân tán thành cơng bên vật liệu mao quản trung bình SBA-15, nguyên nhân làm căng biến dạng mao quản vật liệu, tăng đường kính mao quản 3.2 KẾT QUẢ HẤP PHỤ XANH METYLEN TRONG NƯỚC 3.2.1 Kết hấp phụ xanh methylen SBA15; nCr2O3SBA15 Hình 3.17 biểu diễn phụ thuộc dung lượng hấp phụ xanh metylen SBA-15n, nCr2O3-SBA-15theo thời gian Hình 3.17 Dung lượng hấp phụ phụ xanh metylen theo thời gian SBA-15n, 2Cr2O3-SBA-15, 5Cr2O3-SBA-15, 8Cr2O3-SBA-15, 11Cr2O3 – SBA- 15 14Cr2O3 – SBA- 15 Từ đồ thị hình 3.17 ta thấy dung lượng hấp phụ phụ xanh 15 metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 lớn dung lượng hấp phụ xanh metylen vật liệu nCr2O3-SBA-15, SBA-15 Vì mẫu 11Cr2O3 – SBA- chọn cho khảo sát 3.2.2 Ảnh hưởng thời gian hấp phụ xanh metylen Dung dịch xanh metylen có nồng độ 80 mg/l sử dụng để khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ kết thu trình bày Hình 3.12 Hình 3.18 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ theo thời gian 11Cr2O3 SBA- 15đối với dung dịch xanh metylen 80 mg/l Hình 3.18 cho thấy dung lượng hấp phụ MB tăng nhanh 30 phút đầu, sau tăng chậm dần, qua thời điểm sau 60 phút tăng khơng đáng kể Từ 60 đến 150 phút đường biểu diễn phụ thuộc dung lượng hấp phụ vào thời gian gần nằm ngang Như vậy, sau 150 phút trình đạt trạng thái cân Tuy nhiên, để đảm bảo trình hấp phụ xảy hồn tồn 180 phút chọn làm thời gian khảo sát đại lượng thời điểm cân 3.2.3 Ảnh hưởng nồng độ xanh metylen Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ nồng độ khác vào thời gian 250C trình bày Hình 3.19 Kết cho thấy, dung lượng hấp phụ tỉ lệ thuận với nồng độ xanh metylen dung dịch, tăng nồng độ dung dịch, dung lượng hấp phụ tăng 16 Hình 3.19 Khả hấp phụ xanh methylen 11Cr2O3 – SBA- 15 nồng độ khác theo thời gian 3.2.4 Đẳng nhiệt hấp phụ xanh metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 Đối với trình hấp phụ chất dung dịch chất hấp phụ rắn, hai mơ hình đẳng nhiệt thường khảo sát đẳng nhiệt Langmuir Fruendlich Từ số liệu thu được, vẽ đồ thị dạng tuyến tính phương trình đẳng nhiệt Langmuir Freundlich trình bày Hình 3.20 3.21 0.03 y = 0,0002x + 0,0054 R² = 0,9949 qm = 185,19 (mg/g) KL = 27 0.025 1/qe 0.02 0.015 0.01 0.005 0 20 40 60 80 100 1/Ce Hình 3.20 Đẳng nhiệt Langmuir hấp phụ xanh metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 250C 17 Hình 3.21 Đẳng nhiệt Freundlich hấp phụ hấp phụ xanh metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 250C Giá trị hệ số tương quan phương trình cho thấy hai mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir (hình 3.20, R2 = 0,9949) Freundlich (hình 3.21, R2 = 0,9734) mơ tả tốt q trình hấp phụ xanh metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 298K.Từ tính giá trị dung lượng hấp phụ cực đại theo Langmuir qm = 185,19 mg/g Lượng hấp phụ (mg/g) 3.2.5 Ảnh hưởng pH đến hấp phụ Ảnh hưởng pH đến dung lượng hấp phụ nghiên cứu kết trình bày Hình 3.22 Kết cho thấy, dung lượng hấp phụ tăng pH dung dịch tăng 70 60 50 40 30 20 10 10 pH Hình 3.22 Ảnh hưởng pH đến hấp phụ xanh metylen 80 mg/l 11Cr2O3 – SBA- 15 18 Các kết hình 3.22 hấp phụ xanh metylen 11Cr2O3 – SBA- 15 tăng mạnh khoảng pH từ 3,2 đến 7,1 sau tăng khơng đáng kể pH cao 3.3 KẾT QUẢ HẤP PHỤ ALIZARIN RED S TRONG NƯỚC 3.3.1 Kết hấp phụ alizarin red S SBA-15 nung; nCr2O3-SBA-15 Hình 3.23 Dung lượng hấp phụ alizarin red S theo thời gian SBA-15n, 2Cr2O3-SBA-15, 2,7Cr2O3-SBA-15, 5Cr2O3-SBA-15 Kết cho thấy dung lượng hấp phụ alizarin red S vật liệu 2Cr2O3-SBA-15 lớn vật liệu khảo sát Điều giải thích mẫu 2Cr2O3-SBA-15 có bề mặt tích điện dương nên hút anion alizarin red S dung dịch tốt Vì mẫu 2Cr2O3 – SBA- 15 hấp phụ alizarin red S chọn cho khảo sát 19 3.3.2 Ảnh hưởng thời gian hấp phụ xanh alizarin red S Dung dịch alizarin red S 50 mg/l sử dụng để khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ kết khảo sát hấp phụ vật liệu 2Cr2O3-SBA-15 trình bày Hình 3.23 Hình 3.24 Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ theo thời gian vật liệu 2Cr2O3-SBA-15 dung dịch alizazin red S 50 mg/l Hình 3.24 cho thấy dung lượng hấp phụ alizarin red S tăng, sau trình đạt trạng thái cân Tuy nhiên, để đảm bảo trình hấp phụ xảy hoàn toàn chọn làm thời gian khảo sát đại lượng thời điểm cân 3.3.3 Ảnh hưởng nồng độ alizarin red S Sự phụ thuộc dung lượng hấp phụ 2Cr2O3-SBA-15 alizarin red S nồng độ khác vào thời gian trình bày Hình 3.25 Kết cho thấy, dung lượng hấp phụ tỉ lệ thuận với nồng độ alizarin red S dung dịch, tăng nồng độ dung dịch, dung lượng hấp phụ tăng 20 Hình 3.25 Khả hấp phụ alizarin red S 2Cr2O3 – SBA - 15 nồng độ theo thời gian Từ hình 3.25 ta thấy dung lượng hấp phụ alizarin red S tăng nhanh đầu, sau tăng chậm dần, thời điểm sau tăng khơng đáng kể đạt cân 3.3.4 Đẳng nhiệt hấp phụ Từ số liệu thu được, vẽ đồ thị dạng tuyến tính phương trình đẳng nhiệt Langmuir Freundlich 0.03 y = 0,0201x + 0,0099 R² = 0,992 qm = 101,01 (mg/g) KL = 0,4925 1/qe 0.025 0.02 0.015 0.01 0.005 0.2 0.4 0.6 0.8 1/Ce Hình 3.26 Đẳng nhiệt Langmuir hấp phụ Alirarin red S 2Cr2O3 – SBA- 15 21 Ln qe y = 0,3026x + 3,6766 R² = 0,9526 KF = 39,52 1/n = 3,305 4.5 3.5 Ln Ce Hình 3.27 Đẳng nhiệt Freundlich hấp phụ alirarin red S 2Cr2O3 – SBA- 15 Kết cho thấy hai mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich (Hình 3.26, R2 = 0,992) Langmuir (Hình 3.27, R 2= 0,9528) phù hợp trình hấp phụ ARS 2Cr2O3 – SBA- 15 298K Theo đó, giá trị qm tính theo mơ hình Langmuir 101,01 mg/g 3.3.5 Ảnh hưởng pH đến hấp phụ Để khảo sát ảnh hưởng PH đến trình hấp phụ Lượng hấp phụ (mg/g) 2Cr2O3-SBA-15 với giá trị pH thay đổi từ 2,8 đến 11,1 39.5 39 38.5 38 37.5 37 36.5 36 35.5 pH 10 11 Hình 3.28 Ảnh hưởng pH đến hấp phụ aliarin red S 2Cr2O3-SBA- 15 22 Hình 3.28 kết cho thấy dung lượng hấp phụ giảm pH dung dịch tăng Như vậy, việc đưa nhóm Cr2O3 lên bề mặt vật liệu SBA-15 làm thay đổi điện tích bề mặt vật liệu SBA-1, mà ảnh hưởng đến tương tác tĩnh điện chất bị hấp phụ mà tạo tâm axit Lewis để đóng vai trò tâm hấp phụ khác tương tác trực tiếp với chất bị hấp phụ alizarin red S 23 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ I KẾT LUẬN Với mục tiêu nghiên cứu tổng hợp nCr2O3-SBA-15 sử dụng ứng dụng hấp phụ số hợp chất màu hữu ô nhiễm môi trường nước,đề tài thu kết sau: Đã tổng hợp thành công vật liệu mao quản trung bình SBA15 phương pháp thủy nhiệt (hydrothermal synthesis) Phương pháp TGA, IR, EDX với XRD cho thấy nhiệt độ nung tối ưu ảnh hưởng đến đặc trưng vật liệu Các phương pháp vật lý XRD, TEM cho thấy SBA-15 có độ trật tự cao, kích thước hạt đồng đều, thuộc nhóm cấu trúc lục lăng P6mm Vật liệu nCr2O3-SBA-15 với n phần trăm khối lượng Cr2O3 hỗn hợp đầu (n = 2; 2,7; 5; 8; 11; 14%) tổng hợp việc xử lý nhiệt sau tẩm SBA-15 Cr(NO3)3 Vật liệu phân tích nhiều phương pháp đại XRD, EDX, Hấp phụ khử hấp phụ N2 77K Kết đặc trưng vật liệu nCr2O3-SBA-15 giữ cấu trúc hình thái vật liệu SBA-15 có mặt Cr2O3 làm cho tính chất bề mặt có thay đổi 11Cr2O3-SBA-15 có khả hấp phụ tốt MB (thuốc nhuộm thuộc nhóm cation), 2Cr2O3-SBA-15lại hấp phụ tốt ARS (thuốc nhuộm thuộc nhóm anion)) Q trình hấp phụ phù hợp với hai mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Freundlich Dung lượng hấp phụ cực đại thu qm = 185,19 mg/g qm = 101,01 mg/g tương ứng với hấp phụ MB 11Cr2O3-SBA-15, ARS 2Cr2O3-SBA-15 Dung lượng hấp phụ MB 11Cr2O3-SBA-15 tăng tăng pH dung dịch 24 khoảng pH từ 3,0 đến 7,1, dung lượng hấp phụ ARS 2Cr2O3-SBA-15 lại giảm tăng pH dung dịch Như vậy, việc biến tính bề mặt vật liệu SBA-15 Cr2O3 cải thiện đáng kể khả hấp phụ anion thuốc nhuộm (ARS) cation MB II KIẾN NGHỊ Nếu có thời gian tơi nghiên cứu thêm: Việc sử dụng vật liệu để hấp phụ thêm số chất hữu độc hại nước Tiếp tục nghiên cứu việc giải hấp tái sử dụng vật liệu hấp phụ ... tài: Nghiên cứu tổng hợp Cr2O3/ SBA15 ứng dụng hấp phụ số hợp chất màu hữu ô nhiễm môi trường nước Mục tiêu nghiên cứu - Tổng hợp SBA-15 nung đưa Cr2O3 lên SBA-15; - Khảo sát khả hấp phụ vật... LUẬN Với mục tiêu nghiên cứu tổng hợp nCr2O3 -SBA-15 sử dụng ứng dụng hấp phụ số hợp chất màu hữu ô nhiễm môi trường nước, đề tài thu kết sau: Đã tổng hợp thành cơng vật liệu mao quản trung bình... vi nghiên cứu - Nghiên cứu cách điều chế SBA-15 nCr2O3 SBA-15; - Nghiên cứu ứng dụng SBA-15 nCr2O3 SBA-15 Phương pháp nghiên cứu 4.1 Nghiên cứu lý thuyết Thu thập, tổng hợp, tài liệu ngồi nước,