Tạp chí Hóa học, T 40, số ĐB, Tr - 6, 2002 Quy hoạch thực nghiệm công nghệ hóa học, công nghệ vật liệu công nghệ môi tr ờng Đến Tòa soạn 22-2-2001 Nguyễn Minh Tuyển1, Phạm Văn Thiêm2 Bộ môn Hóa học, Tr ờng ĐHXD H% Néi Khoa C«ng nghƯ Hãa häc, Tr êng Đại học Bách khoa H% Nội Summary This article deals with the survey of certain problems of experimental optimisation in the material technology and the enviroment technology I - Quy hoạch thực nghiệm b"ớc phát triển khoa học thực nghiệm Nhiều công trình nghiên cứu khoa học công nghệ th ờng đ a đến giải b i toán cực trị, tìm điều kiện tối u để tiến h nh trình, lựa chọn th nh phần tối u để tiến h nh trình, lựa chän th nh phÇn tèi u cđa hƯ nhiỊu phÇn tử Chẳng hạn, xem xét trình công nghƯ hãa häc míi, nhiƯm vơ nghiªn cøu th êng l thay đổi nhiệt độ, áp suất v tỷ lệ chất phản ứng để tìm hiệu suất phản ứng cao nhất, tính toán, lựa chọn giá trị thích hợp thông số cấu trúc v động học, nhằm đạt đến chất l ợng l m việc v hiệu kinh tế cao trình Thực tế có nhiều b i toán cực trị t ơng tù c«ng nghƯ vËt liƯu, c«ng nghƯ m«i tr ờng, khai thác mỏ Những b i toán n y th ờng đ ợc giải mức độ nghiên cứu yếu tố có ảnh h ởng đến hệ, lập mô hình biểu diễn mối phụ thuộc phân tử hệ, điều khiển hệ theo mục đích cho tr ớc, đ a trạng thái tối u theo tiêu đánh giá đJ chän Cã mét sè c¸ch tiÕp cËn kh¸c giải b i toán loại n y Theo quan điểm lý thuyết, phải nghiên cứu cách to n diện chế trình, nh tính chất, đặc điểm tác động qua lại phần tử hệ tr ớc lập mô hình giải tích Từ kết nghiên cứu n y, xây dựng lý thuyết trình, nhờ giải đ ợc b i toán cực trị Thông th ờng hệ cần điều khiển v tối u hóa lại phức tạp đến mức nghiên cứu lý thuyết khoảng thời gian hợp lý C ng ng y chóng ta c ng th©m nhËp s©u v o nhiều lĩnh vực công nghệ v kỹ thuật khác Đối t ợng nghiên cứu ng y c ng đa dạng hơn, trở th nh hệ thống cồng kềnh với tập hợp lớn yếu tố ảnh h ởng v tiêu đánh giá Mối liên quan th nh phần hệ thống c ng mô tả cách ho n hảo h m lý thuyết Trong đa số tr ờng hợp, b i toán cực trị đ ợc giải thực nghiƯm Ng y chóng ta th êng ®Ị cËp tới ph ơng pháp kết hợp lý thuyết v thực nghiệm Song điều không l m giảm bớt vai trò v vị trí nghiên cứu thực nghiệm Tuỳ theo mức độ hiểu biết chế trình ý nghĩa nghiên cứu lý thuyết th ờng đ ợc giới hạn tác dụng định h ớng ban đầu Hỗ trợ giảm bớt khối l ợng công việc, rút ngắn thời gian cho nghiên cứu thực nghiệm Trong thực nghiệm có tác dụng trở lại, bổ sung cho kết nghiên cứu lý thuyết, xác định rõ chế t ợng Vai trò thực nghiệm c ng lớn khoa học công nghệ mục tiêu đề cho chóng c ng cao ChÝnh thùc nghiƯm còng cã nhu cầu phát triển Vì thế, đJ trở th nh đối t ợng nghiên cứu, ng nh khoa học ĐJ có thời gian d i, ph ơng pháp thí nghiệm tìm điều kiện để tối u trình ch a đ ợc hình thức hãa C¸c Nh thùc nghiƯm chØ dùa v o kinh nghiệm v trực giác để chọn h ớng nghiên cứu Các thí nghiệm đ ợc tiến h nh ph ơng pháp cổ điển: lần l ợt thay đổi thông số, giữ nguyên yếu tố lại Các ph ơng pháp truyền thống n y cho phép tìm kiếm mối phụ thuộc tiêu đánh giá v yếu tố ảnh h ởng cách riêng biệt l m thực nghiệm cách riêng rẽ theo yếu tố Khi yếu tố ảnh h ởng tăng lên nhiều lần, khối l ợng thí nghiệm bị tăng lên gấp nhiều lần Mặc dù có tay tập hợp ph ơng trình thực nghiệm đơn yếu tố, nh ng chúng l tr ờng hợp riêng nên không cho kết luận chặt chẽ mức độ ảnh h ởng yếu tố mối tác động qua lại chúng, tìm kiếm ph ơng án phối hợp tối u yếu tố ảnh h ởng Ngo i nh ợc điểm ph ơng pháp cổ điển l nghiên cứu không thấy đ ợc h ớng chuyển dịch tìm điều kiện tối u trình Vì chúng đ ợc gọi l "thực nghiệm thụ động" Cuối năm 20, Fisher đ a cách thay đổi đồng thời số (hoặc tất cả) thông số thay cho ph ơng pháp nêu trên, để nghiên cứu hệ thống phức tạp yếu tố riêng rẽ có ảnh h ởng mật thiết với Tuy nhiên c¸ch bè trÝ c¸c thÝ nghiƯm nh vËy ch a thể giải đ ợc vấn đề đặt ph ơng pháp xử lý số liệu Đồng thời, tiến h nh thí nghiệm không tuỳ tiện, dù áp dụng ph ơng pháp xử lý số liệu n o cho kết mong muốn Rõ r ng cần phải xây dựng chiến l ợc tiến h nh thực nghiệm cách chủ động (thực nghiệm chủ động) sở ph ơng pháp xử lý số liệu đại Chiến l ợc tiến h nh thực nghiệm cách chủ động đ ợc Fisher đề xuất năm 30 kỷ tr ớc để giải b i toán sinh học Fisher xây dựng chiến l ợc n y sở xuất lĩnh vực thống kê toán học l phân tích ph ơng sai ông đặt móng Giai đoạn quy hoạch thực nghiệm đ ợc hình th nh với phát triển phân tích ph ơng sai, cho phép ớc l ợng vai trò yếu tố ảnh h ởng tổng ph ơng sai hệ Ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm từ đ ợc đ a v o giải tích hồi quy đJ mở triển vọng rÊt míi mỴ Sau chiÕn tranh thÕ giíi thø 2, quy hoạch thực nghiệm bắt đầu đ ợc ứng dụng sang c¸c lÜnh vùc hãa häc, vËt lý kü thuËt, vật liệu v môi tr ờng, Giải tích hồi quy v giải tích ph ơng sai dựa sở quy hoạch thực nghiệm, có mối liên quan với phức tạp, ng y c ng khó phân biƯt ranh giíi gi÷a hai lÜnh vùc n y cđa thống kê toán học Giai đoạn phát triển thứ hai quy hoạch thực nghiệm đ ợc đánh dấu xuất quy hoạch thực nghiệm cực trị, dựa sở lý thuyết thực nghiệm cực trị toán học phát triển năm 1950 Đi tiên phong lÜnh vùc n y l Boks, Wilson, Hunter, Kiefer, Lý thut thùc nghiƯm míi cho phÐp lùa chọn chiến l ợc nghiên cứu tối u điều kiện ch a hiểu biết trình cách to n diện Đối t ợng c ng phức tạp, hiệu ph ơng pháp c ng cao Ng ời nghiên cứu tìm đ ợc mô hình toán học trình để giải b i toán cực trị theo quan ®iĨm míi, ®ång thêi cã thĨ sư dơng mô hình xem xét điều kiện trình Việt Nam, quy hoạch thực nghiệm đ ợc bắt đầu ứng dụng từ năm 70 Có thể nói, lý thuyết quy hoạch thực nghiệm từ đời đJ thu hút quan tâm v nhận đ ợc nhiỊu ®ãng gãp ho n thiƯn cđa nhiỊu nh khoa học Những u điểm rõ rệt ph ơng pháp n y so với thực nghiệm cổ điển l : 1) Giảm đáng kể số l ợng thí nghiệm cần thiết Giảm thời gian tiến h nh thí nghiệm v chi phí ph ơng tiện vật chất khác t ởng chừng không áp dụng khoa học v công nghệ 2) H m l ợng thông tin nhiều rõ rệt nhờ đánh giá đ ợc vai trò tác động qua lại yếu tố v ảnh h ởng chúng đến h m mục tiêu Nhận đ ợc mô hình toán học thống kê thực nghiệm, đánh giá đ ợc sai số tranh thí nghiệm theo tiêu chuẩn thống kê cho phép xét ảnh h ởng thông số với mức độ tin cậy cần thiết II - Xác lập mô tả thống kê công nghệ hóa học, công nghƯ vËt liƯu v3 c«ng nghƯ m«i tr"êng 3) Cho phép xác định đ ợc điều kiện tối u đa yếu tố đối t ợng nghiên cứu cách xác công cụ toán học, thay cho cách giải gần đúng, tìm tối u cục nh thực nghiệm thụ động Cho đến nay, sở lý thuyết đJ xây dựng, ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm ng y c ng đ ỵc ho n thiƯn Theo quan ®iĨm øng dơng, ng êi thùc nghiƯm mn gi¶m bít c ng nhiỊu c ng tèt khèi l ỵng thÝ nghiƯm, vÉn bảo đảm chất l ợng mô hình toán học hệ theo chuẩn tối u cần thiết không đơn l hiệu kinh tế ph ơng pháp, m số tr ờng hợp, yêu cầu n y l điều kiện định cho phÐp sư dơng mét c¸ch tin cËy vò khÝ sắc bén Đặc biệt, thực nghiệm m khoảng thời gian tiến h nh bị giới hạn nghiêm ngặt, nên kéo d i (vì phải l m nhiều thí nghiệm) điều kiện thực nghiệm bị thay đổi không kiểm tra đ ợc, nhiễu từ yếu tố không đ ợc nghiên cứu, không điều khiển đ ợc l m giảm độ tin cậy số liệu, mô hình hồi quy khả l m việc Đây l lý khiến chiÕn l ỵc bè trÝ thùc nghiƯm ng y c ng phong phú Các loại kế hoạch thực nghiệm ng y c ng đa dạng Nhờ đó, ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm ng y c ng đ ợc phỉ cËp réng rJi nhiỊu lÜnh vùc rÊt yq = o + k j =1 yˆ q = b0 + k j =1 k jxj + bj x j + ju Xác định yếu tố ảnh h ởng Quá trình công nghệ hóa học, công nghƯ vËt liƯu v c«ng nghƯ m«i tr êng l trình hóa lý Số yếu tố độc lập tới đJ ảnh h ởng lên trình hóa lý xác định theo công thức: F = Fđk + FH Trong ®ã: F®k - bËc tù ®èi l u; FH - bậc tự hình học Tùy theo yêu cầu ng ời nghiên cứu ta cần chọn mét sè yÕu tè (k < F) ¶nh h ëng lªn mét h m mơc tiªu hay nhiỊu h m mơc tiªu yq H m mơc tiªu cã thĨ l tiêu công nghệ: nh động học, hiệu suất suất trình, độ bền vật liệu, l tiêu kinh tế nh giá th nh sản phẩm, lợi nhuận thu đ ợc Xác định cấu trúc hệ thực trình hóa lý Hệ l hộp đen rõ chất bên m có mối liên hệ bên ngo i h m mục tiêu v yếu tố ảnh h ởng Xác định h"m toán mô tả hệ H m mô tả hệ l h m nhiÒu biÕn y = (x1, x2, , xk) đ ợc phân tích th nh dJy Taylor tøc h m håi quy lý thuyÕt (1) Muèn x¸c định đ ợc hệ số hồi quy lý thuyết phải cần vô số thí nghiệm Trong thực tế số thí nghiệm N l hữu hạn v mô hình thống kê thực nghiệm có dạng (2) x j x u + + j ,u =1 j u k b ju x j xu + + j , u =1 j u k x 2j (1) b jj x 2j (2) jj j =1 k j =1 Các hệ số b l tham số mô tả thống kê Xác định tham số mô tả thống kê đ ợc xác định từ N thực nghiệm nhờ kế hoạch thực nghiệm theo ph ơng pháp bình ph ơng cực tiểu, nghĩa l" = N ( y1 yˆ1 ) (3) Muèn vËy th×: b =0 víi mäi hƯ sè b (4) Sau tính đ ợc hệ số b theo hệ ph ơng trình (4) ta phải kiểm tra tính có nghÜa cđa chóng theo tiªu chn Student: tb = b Sb < t pf (5) Trong đó: tpf2 tiêu chuÈn Student tra b¶ng ë møc cã nghÜa p v bậc tự lặp f2 ; Sb - độ lệch phân bố b đ ợc xác định theo công thøc: S2 Sb = N 0,5 (6) Ph ¬ng sai lặp đ ợc xác định theo công thức: S 12 = m m a =1 (y a y0 ) (7) Trong ®ã: m - sè thực nghiệm lặp lại tâm y a - giá trị thực nghiệm lặp thứ a y - giá trị trung bình cộng thực nghiệm lặp Sau loại bỏ hệ số nghĩa kế hoạch thực nghiệm không trực giao ta cần phải tính lại hệ số có nghĩa tất hệ số có nghĩa, sau chuyển sang kiểm tra tính t ơng hợp mô tả đ ợc ký hiệu l y chøa c¸c hƯ sè cã nghÜa v c¸c biÕn kÌm theo Kiểm tra t ơng hợp mô tả Sự t ơng hợp mô tả thống kê với tranh thực nghiệm đ ợc kiểm chứng theo tiêu chuẩn Fisher nhờ điều kiện: F= S 2d S 2l Fpf f (8) Trong ®ã: Fpf2f1 - tiêu chuẩn Fisher tra bảng mức có nghÜa p, bËc tù lỈp f2=m-1; bËc tù d f1=N-1 - sè hÖ sè cã nghÜa mô tả thống kê S2d - ph ơng sai d ; đ ợc tính theo công thức: S 2d = N N (y yˆ ) (9) III - Các ph"ơng pháp kế hoạch hóa thực nghiƯm chđ u KÕ ho¹ch bËc mét hai møc tối u Nếu thông tin tiên nghiệm cho biÕt hƯ ®ang ë vïng dõng (vïng phi tun, vïng cực trị) để mô tả trình hệ ta nên dùng h m tuyến tính v số hạng bình ph ơng Để xác định tham số ta nên dùng kế hoạch bậc hai mức tối u Box-Wilson đ ợc gọi l kế hoạch 2k (to n phần), tr ờng hợp cần tiết kiệm thời gian dùng kế hoạch bán phần 2k-1 Nếu l u ý quan hệ phát sinh kế hoạch bán phần l t ơng tác cao xk = k i =1 x i , nÕu cã sù l u ý đặc biệt cần chọn theo l u ý Các kế hoạch bậc hai mức tối u có ba u điểm sau: - Kế hoạch trực giao, tính toán đơn giản, thông số tính độc lập với nhau, nên loại bỏ hệ số nghĩa tính lại hệ số cã nghÜa - KÕ ho¹ch tèi u D, nghÜa l định thức ma trận thông tin kế hoạch (X*X) l cực đại, nên thông số tính với độ xác cao v theo N thực nghiệm - Kế hoạch có tính tâm xoay (rotatabel), tâm kế hoạch thông tin đặc nhất, c ng xa tâm thông tin c ng loJng, l ợng thông tin tỷ lệ nghịch với bình ph ơng bán kính; cần l m thí nghiệm lặp lại tâm Ngo i có u điểm l mô tả thống kê bậc không t ơng hợp chuyển sang bậc ta dùng đ ợc l m nhân kế hoạch bậc hai Khi mô hình tuyến tính (bậc một) không t ơng hợp (điều kiện (8) không thỏa mJn) v ®é cong cã nghÜa tøc l : b0 y0 S b t pf (10) th× chøng tá l vïng thùc nghiƯm ®J ë vïng phi tun (vïng dõng) v ta phải dùng h m phi tuyến (phải có số hạng bình ph ơng) để mô tả Để xác định tham số mô hình phi tuyến ta phải sử dụng kế hoạch phi tuyến Loại kế hoạch n y có ba u điểm trên: trực giao, tâm xoay, tèi u D KÕ ho¹ch bËc hai trùc giao cđa Box-Wilson đ ợc hình th nh với nhân kế hoạch l kế hoạch 2k 2k-1 có số thực nghiệm l : N = 2k-1 + 2k + n0 (khi nhân kế hoạch l 2k) (khi nhân kế hoạch l 2k-1) (11) Trong số thực nghiệm cánh tay đòn l 2k, số thực nghiệm tâm th ờng l n0 = Giá trị cánh tay đòn xác định theo công thức: + 2k - 2k-1 (k + 0,5n0) = (khi nh©n kÕ ho¹ch l 2k) (12) + 2k-1 - 2k-2 (k + 0,5n0) = (khi nhân kế hoạch l 2k-1) Ngo i muèn kÕ ho¹ch trùc giao ta cần đ a biến bình ph ơng biến xj' theo công thức: x =x ' j k = 24 =2 KÕ ho¹ch bËc hai N = 2k + 2k + n0 KÕ ho¹ch bËc hai tâm xoay BoxHunter có số thực nghiệm xác định theo công thức (11) nh ng số thực nghiệm tâm lớn v phụ thuộc v o số biến v tính riêng phần kế hoạch Giá trị cánh tay đòn xác định theo công thøc: j x 2ji N k (khi nhân kế hoạch l 2k) (khi nhân kế hoạch l 2k-1) (14) KÕ ho¹ch bËc hai tèi u D cđa Kiefer đ ợc dùng công nghệ hóa học nãi chung, c«ng nghƯ vËt liƯu v c«ng nghƯ m«i tr ờng nói riêng IV - Xác định giá trị tối "u h3m mục tiêu Các giá trị tối u h m mục tiêu đ ợc xác định nhờ ph ơng pháp tối u hóa th êng dïng c«ng nghƯ hãa häc, c«ng nghƯ vËt liệu v công nghệ môi tr ờng nh ph ơng pháp tìm cực trị cổ điển, ph ơng pháp quy hoạch hình học, quy hoạch tuyến tính phi tuyến, V - Kết luận Ph ơng pháp kế hoạch hóa thực nghiệm l ph ơng pháp thực nghiệm khoa học để tổ chức, xử lý thực nghiệm v c¸c sè liƯu thùc nghiƯm Nã cho phÐp chóng ta l m mét sè l ỵng thÝ nghiƯm Ýt nh ng lại đạt đ ợc độ tin cậy cao v đ a đ ợc kết tối u Nếu thông tin tiên nghiệm đầy đủ nên dùng mô hình tuyến tính v sử dụng kế hoạch bậc hai mức tối u để xác định thông số Khi vùng dừng nên dùng kÕ ho¹ch bËc hai trùc giao cđa Box-Wilson (khi k < 5) kế hoạch bậc hai tâm xoay BoxHunter để xác định tham số mô hình Công trình đ ợc hỗ trợ Ch ơng trình khoa học tự nhiên T3i liệu tham khảo (13) Nguyễn Minh Tuyển, Phạm Văn Thiêm Kỹ thuật hƯ thèng c«ng nghƯ hãa häc, tËp I, NXB Khoa häc v kü thuËt, H Néi (2001) NguyÔn Minh Tuyển, Phạm Văn Thiêm Kỹ thuật hệ thống công nghệ hãa häc, tËp II, NXB Khoa häc v kü thuËt, H Nội (2001) Kafarov Các ph ơng pháp điều khiĨn häc hãa häc v c«ng nghƯ hãa häc, NXB hãa häc, Moskva (1985) (tiÕng Nga) Bondar Kế hoạch hóa thực nghiệm công nghệ hóa học, NXB Đại học Kiev (1976) (tiếng Nga) Akhnazarova, Kafarov; Tèi u hãa thùc nghiƯm hãa häc v c«ng nghÖ hãa häc, NXB Hãa häc, Moskva (1978) (tiÕng Nga) ... tÝch håi quy ®J më triển vọng mẻ Sau chiến tranh giới thứ 2, quy hoạch thực nghiệm bắt đầu đ ợc ứng dụng sang lĩnh vực hóa học, vËt lý kü tht, vËt liƯu v m«i tr êng, Giải tích hồi quy v giải... Việt Nam, quy hoạch thực nghiệm đ ợc bắt đầu ứng dụng từ năm 70 Cã thĨ nãi, lý thut quy ho¹ch thùc nghiƯm từ đời đJ thu hút quan tâm v nhận đ ợc nhiều đóng góp ho n thiện nhiều nh khoa học Những... x2, , xk) đ ợc phân tích th nh dJy Taylor tøc h m håi quy lý thuyết (1) Muốn xác định đ ợc hệ số hồi quy lý thuyết phải cần vô số thí nghiệm Trong thực tế số thí nghiệm N l hữu hạn v mô hình thống