TỐI ƯU HÓA QUY TRÌNH TỔNG HỢP ZEOLITE 4A TỪ CAO LANH BẰNG PHƯƠNG PHÁP BỀ MẶT ĐÁP ỨNG VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO MÀNG LỌC PHÂN TÁCH HỆ DẦU NƯỚC

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ KHOA KHOA HỌC TỰ NHIÊN  NGUYỄN NGỌC SƠN TÊN ĐỀ TÀI TỐI ƯU HÓA QUY TRÌNH TỔNG HỢP ZEOLITE 4A TỪ CAO LANH BẰNG PHƯƠNG PHÁP BỀ MẶT ĐÁP ỨNG VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO MÀNG LỌC PHÂN TÁCH HỆ DẦU/NƯỚC LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGÀNH HÓA HỌC Cần Thơ, tháng năm 2017 TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ KHOA KHOA HỌC TỰ NHIÊN  NGUYỄN NGỌC SƠN TÊN ĐỀ TÀI TỐI ƯU HĨA QUY TRÌNH TỔNG HỢP ZEOLITE 4A TỪ CAO LANH BẰNG PHƯƠNG PHÁP BỀ MẶT ĐÁP ỨNG VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO MÀNG LỌC PHÂN TÁCH HỆ DẦU/NƯỚC LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGÀNH HÓA HỌC CÁN BỘ HƯỚNG DẪN PGs Ts ĐOÀN VĂN HỒNG THIỆN Cần Thơ, tháng năm 2017 Trường Đại Học Cần Thơ Khoa Khoa Học Tự Nhiên Bộ Mơn Hóa Học Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập – Tự – Hạnh phúc  NHẬN XÉT ĐÁNH GIÁ CỦA CÁN BỘ HƯỚNG DẪN Cán hướng dẫn: PGs.Ts Đồn Văn Hồng Thiện Đề tài: Tối ưu hóa quy trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh phương pháp bề mặt đáp ứng ứng dụng chết tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước Sinh viên thực hiện: Nguyễn Ngọc Sơn MSSV: B1304095 Lớp: Hóa học – Khóa K39 Nội dung nhận xét: a/ Nhận xét hình thức LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… b/ Nhận xét nội dung LVTN (Đề nghị ghi chi tiết đầy đủ):  Đánh giá nội dung thực LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… …………………………………………………………………………………  Những vấn đề hạn chế: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… c/ Nhận xét sinh viên thực LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… d/ Kết luận, đề nghị điểm: Cần Thơ, ngày … tháng … năm 2017 Cán hướng dẫn PGs Ts Đoàn Văn Hồng Thiện Trường Đại Học Cần Thơ Khoa Khoa Học Tự Nhiên Bộ Môn Hóa Học Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập – Tự – Hạnh phúc  NHẬN XÉT ĐÁNH GIÁ CỦA CÁN BỘ PHẢN BIỆN Cán phản biện: Đề tài: Tối ưu hóa quy trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh phương pháp bề mặt đáp ứng ứng dụng chết tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước Sinh viên thực hiện: Nguyễn Ngọc Sơn MSSV: B1304095 Lớp: Hóa học – Khóa K39 Nội dung nhận xét: a/ Nhận xét hình thức LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… b/ Nhận xét nội dung LVTN (Đề nghị ghi chi tiết đầy đủ):  Đánh giá nội dung thực LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… …………………………………………………………………………………  Những vấn đề hạn chế: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… c/ Nhận xét sinh viên thực LVTN: ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………… d/ Kết luận, đề nghị điểm: Cần Thơ, ngày … tháng … năm 2017 Cán phản biện LỜI CẢM TẠ Đầu tiên, Em xin gửi lời cám ơn chân thành đến thầy Đoàn Văn Hồng Thiện tận tình hướng dẫn, bảo tạo điều kiện suốt q trình tơi thực đề tài Em xin gửi lời cám ơn sâu sắc đến thầy cố vấn Nguyễn Văn Đạt quý thầy trường Đại học Cần Thơ nói chung, khoa Khoa Học Tự Nhiên nói riêng giúp đỡ, dạy bảo truyền đạt cho em nhiều kiến thức quý báu chuyên ngành lẫn kinh nghiệm sống suốt năm học giảng đường đại học Em xin gửi lời cám ơn đến thầy cô Bộ môn Cơng nghệ Hóa học, khoa Cơng nghệ anh chị bạn tận tình giúp đỡ, tạo điều kiện cho tơi hồn thành tốt đề tài phòng thí nghiệm Nano Mơi trường khoa Cơng nghệ Em xin gửi lời biết ơn đến người thân gia đình tạo điều kiện vật chất lẫn tinh thần động viên để em thực tốt đề tài Cuối cùng, em xin cảm ơn đến bạn đặc biệt thành viên hai lớp Hóa học khóa 39 gắn bó, giúp đỡ, truyền đạt cho kinh nghiệm suốt ba năm học qua cám ơn bạn cổ vũ tinh thần để em hồn thành tốt khóa luận i TĨM TẮT Nghiên cứu nhằm khảo sát yếu tố tác động đưa điều kiện tối ưu cho quy trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh, với hỗ trợ vi sóng Qua q trình xử lý với HCl để loại tạp chất, cao lanh hoạt hóa thành dạng meta cao lanh với hỗ trợ vi sóng công suất từ 300–750 W Meta cao lanh bổ sung thêm nhôm dạng aluminate, thêm vào hỗn hợp dung dịch NaOH 4M khuấy tạo gel Hỗn hợp gel làm già khoảng thời gian 3–5 ngày để tạo nhân tinh thể Sau đó, đem hỗn hợp thủy nhiệt thời gian 20–40 phút với hỗ trợ vi sóng để tạo tinh thể Lọc, sấy khô thu zeolite 4A Dựa vào khối lượng zeolite 4A tạo thành theo mô hình thiết kế thí nghiệm CCD (Central Composite Design), điều kiện tối ưu để tổng hợp zeolite 4A xác định Zeolite 4A phân tích cấu trúc tinh thể quang phổ nhiễu xạ tia X (XRD) xác định hình dáng bề mặt kính hiển vi điện tử quét (SEM) Từ điều kiện tối ưu tổng hợp zeolite 4A, tiến hành kết tinh zeolite 4A vào màng lọc tạo hệ thống phân tách hệ dầu/nước Phân tích khả phân tách phương pháp đo tỷ trọng Từ kết luận hiệu q trình ii LỜI CAM ĐOAN Tơi Nguyễn Ngọc Sơn sinh viên lớp Hóa học K39 khoa Khoa học Tự nhiên, trường Đại học Cần Thơ xin cam kết đề tài luận văn “Tối ưu hóa quy trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh phương pháp bề mặt đáp ứng ứng dụng chế tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước” hoàn thành dựa kết nghiên cứu kết nghiên cứu chưa dùng cho luận văn cấp khác Cần thơ, ngày … tháng … năm 2017 Nguyễn Ngọc Sơn iii MỤC LỤC CHƯƠNG 1: GIỚI THIỆU 1.1 Lý chọn đề tài 1.2 Mục tiêu nghiên cứu 1.3 Nội dung nghiên cứu CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN TÀI LIỆU 2.1 Tổng quan zeolite 2.1.1 Sơ lược lịch sử hình thành phát triển zeolite 2.1.2 Khái niệm zeolite 2.1.3 Cấu trúc zeolite 2.1.4 Phân loại zeolite 2.1.5 Tính chất zeolite 10 2.1.6 Ứng dụng zeolite 14 2.2 Công nghệ màng lọc (Membrane technology) 16 2.2.1 Khái niệm 16 2.2.2 Phân loại màng lọc 17 2.2.3 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình lọc 19 2.2.4 Ưu điểm nhược điểm kỹ thuật màng lọc 21 2.3 Khái quát cao lanh (kaolin) 22 2.3.1 Sơ lược khoáng cao lanh 22 2.3.2 Cấu trúc khoáng cao lanh 23 2.3.3 Những biến đổi cấu trúc cao lanh nung 23 2.3.4 Các tính chất đặc trưng cao lanh 24 2.4 Hóa học xanh 25 2.4.1 Tổng quan 25 2.4.2 Năng lượng vi sóng (Microwave) 27 2.5 Phương pháp bề mặt đáp ứng mơ hình tâm phức hợp 29 iv 2.5.1 Phương pháp bề mặt đáp ứng (RSM) 29 2.5.2 Mơ hình tâm phức hợp (CCD) 30 CHƯƠNG 3: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 32 3.1 Chuẩn bị thí nghiệm 32 3.1.1 Hóa chất 32 3.1.2 Thiết bị dụng cụ 32 3.1.3 Tính tốn tỉ lệ chuẩn bị hóa chất 33 3.2.2 Tổng hợp zeolite 4A phương pháp hóa học xanh 35 3.3 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh 37 3.3.1 Nguồn cao lanh 37 3.3.2 Hoạt hóa cao lanh 39 3.3.3 Tạo gel 39 3.3.4 Làm già 39 3.3.5 Thủy nhiệt 40 3.3.6 Lọc, rửa, sấy khô sản phẩm 40 3.4 Thiết kế thí nghiệm 40 3.5 Phương pháp phân tích kết 41 3.5.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 41 3.5.2 Scanning electron microscopy (SEM) 42 3.6 Phương pháp đánh giá khả lọc dầu/nước zeolite 4A 42 3.6.1 Tạo hệ dầu/nước 42 3.6.2 Tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước 42 3.6.3 Đo tỷ trọng tính hiệu suất 42 CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 44 4.1 Kết phân tích thành phần hóa học cao lanh 44 4.2 Kết thí nghiệm 45 4.2.1 Ảnh hưởng đồng thời công suất thời gian làm già khối lượng zeolite 4A 48 v 4.2.2 Ảnh hưởng đồng thời công suất thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A 49 4.2.3 Ảnh hưởng đồng thời thời gian làm già thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A 50 4.2.4 Điều kiện tối ưu quy trình 50 4.3 Kết tổng hợp zeolite 4A 51 4.4 Kết tạo màng lọc khả phân tách hệ dầu/nước 52 4.4.1 Kết màng lọc 52 4.4.2 Kết hiệu suất phân tách dầu/nước khả tái sử dụng 53 CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 55 5.1 Kết Luận 55 5.2 Kiến nghị 55 vi Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 4.2.2 Ảnh hưởng đồng thời công suất thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A Ảnh hưởng mức độ khác công suất thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A thể Hình 4.3, thời gian làm già cố định ngày Surface Plot of Khối lượng vs Tg thủy nhiệt, Công suất Contour Plot of Khối lượng vs Tg thủy nhiệt, Công suất Hold Values Tg làm già Khối lượng < 8.5 8.5 – 9.0 9.0 – 9.5 9.5 – 10.0 10.0 – 10.5 10.5 – 11.0 11.0 – 11.5 > 11.5 45 Tg thủy nhiệt 40 12 11 Khối lượng 10 40 30 200 400 600 Công suất 20 800 35 30 Hold Values Tg làm già 25 20 T g thủy nhiệt 10 15 200 300 400 500 600 700 800 900 Cơng suất Hình 4.3 Ảnh hưởng đồng thời cơng suất thời gian thủy nhiệt Hình 4.3 cho thấy khối lượng zeolite 4A tối ưu thu công suất từ 400 W đến 600 W thời gian thủy nhiệt từ 25 đến 35 phút Điều giải thích cơng suất khoảng 400 – 600 W, khoảng nhiệt độ thích hợp để chuyển hóa hồn tồn cao lanh dạng meta cao lanh dẫn đến khối lượng zeolite 4A tạo thành cao Bên cạnh đó, thời gian thủy nhiệt ảnh hưởng đáng kể đến khối lượng zeolite 4A tạo thành Khi thời gian thủy nhiệt nhỏ 25 phút, với khoảng thời gian khơng đủ để kết tinh hồn tồn tinh thể zeolite 4A thời gian thủy nhiệt lớn 35 phút lúc thời gian dài kéo theo nhiệt độ tăng lên cao, hạt tinh thể bền nhiệt bị phá vỡ, cháy khét phần Cả hai điều đề dẫn đến khối lượng zeolite 4A tạo thành giảm Qua việc khảo sát này, hai yếu tố công suất thời gian thủy nhiệt ảnh hưởng lớn đến khối lượng zeolite 4A tạo thành yếu tố ảnh hưởng đến độ tinh khiết zeolite 4A 49 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 4.2.3 Ảnh hưởng đồng thời thời gian làm già thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A Ảnh hưởng thời gian làm già thời gian thủy nhiệt khối lượng zeolite 4A thể Hình 4.4, cơng suất cố định 525 W Hình 4.4 Ảnh hưởng đồng thời thời gian làm già thời gian thủy nhiệt Hình 4.4 cho thấy khối lượng zeolite 4A tạo thành tối ưu thời gian làm già từ đến ngày thời gian thủy nhiệt từ 25 đến 35 phút Ngồi ra, nhìn vào hình dạng bề mặt dễ thấy khối lượng zeolite 4A thay đổi đáng kể hai yếu tố thay đổi không nhiều Từ cho thấy vai trò quan trọng hai yếu tố khối lượng zeolite 4A tạo thành Khi thời gian làm già từ đến ngày, khoảng thời gian thích hợp để hạt nhân tinh thể hình thành nhiều ổn định Bên cạnh đó, với thời gian thủy nhiệt từ 25 đến 35 phút khoảng thời gian thích hợp để kết tinh hoàn toàn lượng tinh thể zeolite 4A từ nhân tinh thể trình làm già Với hai điều kiện kết hợp giúp cho khối lượng zeolite 4A tạo thành cao ngược lại nằm ngồi khoảng kết thu thấp 4.2.4 Điều kiện tối ưu quy trình Từ phương trình hồi quy kết q trình phân tích, khối lượng zeolite 4A thu cao 11,75 (g) Điều kiện tối ưu cho quy trình tổng hợp sau: + Cơng suất hoạt hóa cao lanh: 525 W + Thời gian làm già hỗn hợp gel: ngày + Thời gian thủy nhiệt: 30 phút 50 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 4.3 Kết tổng hợp zeolite 4A Nghiên cứu tổng hợp zeolite 4A từ nguồn nguyên liệu cao lanh với hỗ trợ vi sóng Sản phẩm phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) so sánh với peak chuẩn zeolite A Hình 4.5 cho thấy kết mẫu zeolite tổng hợp có peak đặc trưng góc 2: 16,5o, 23,5o, 31o, 34,4o, 41,5o… giống với mẫu chuẩn liệu thu phù hợp với zeolite loại A Pikus cộng nghiên cứu [55] Điều chứng tỏ nghiên cứu tổng hợp thành công zeolite 4A Hình 4.5 Hình ảnh phổ XRD zeolite 4A so sánh với phổ chuẩn Bên cạnh đó, dựa vào Hình 4.6 cho thấy zeolite 4A tổng hợp từ cao lanh (A) có mũi đặc trưng thấp so với zeolite 4A từ công nghiệp (B) Điều cho thấy kích thước tinh thể zeolite 4A từ cao lanh có kích thước nhỏ q trình tổng hợp có hỗ trợ vi sóng Hình 4.6 So sánh phổ XRD (A) Zeolite từ cao lanh; (B) Zeolite từ công nghiệp 51 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn Hình dáng bề mặt kích thước tinh thể zeolite 4A xác định phương pháp ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) Hình 4.7 biểu thị hình ảnh zeolite 4A tổng hợp từ cao lanh với hỗ trợ vi sóng Hình 4.7 A ảnh bề mặt có độ phân giải 15.000 lần, cho thấy tinh thể zeolite 4A phân bố có kích thước hạt đồng với Bên cạnh đó, Hình 4.7 B hình ảnh có độ phân giải 50.000 lần cho thấy zeolite 4A có hình lập phương đồng có kích thước khoảng 0,1 - µm Tuy nhiên, tồn mãnh to hình ảnh cao lanh chưa chuyển hóa thành zeolite B A Hình 4.7 Ảnh SEM mẫu zeolite 4A (A) Độ phân giải 15.000 lần; (B) Độ phân giải 50.000 lần 4.4 Kết tạo màng lọc khả phân tách hệ dầu/nước 4.4.1 Kết màng lọc Màng lọc tạo thành cách cho cao lanh hoạt hóa 525 W 30 phút, hỗn hợp gel già hóa ngày gian đoạn thủy nhiệt zeolite kết tinh lên màng thời gian 30 phút Sau thủy nhiệt, đem màng lọc sấy khô tạo hệ thống phân tách hệ dầu/nước Hình 4.8 cho thấy hệ thống màng phân tách khơng có lỗ hỏng, điểm nứt gãy zeolite 4A kết tinh lên màng đồng Chính vậy, hệ thống phân tách dầu/nước màng kết tinh zeolite 4A bước đầu thành công 52 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn Hình 4.8 Hệ thống phân tách hệ dầu/nước 4.4.2 Kết hiệu suất phân tách dầu/nước khả tái sử dụng Với hỗn hợp dầu/nước tách hệ thống màng lọc đo tỷ trọng điều kiện (35 oC) thực đo năm lần đo Kết đo trình bày sau: Bảng 4.5 Kết đo trình lọc Khối lượng nước Tỷ trọng dầu Tỷ trọng nước sau lọc Hiệu suất lọc (g) (g/mL) (g/mL) (%) Lần 1,008 0,872 0,993 90,77 Lần 1,005 0,878 0,995 92,30 Lần 1,002 0,877 0,994 91,54 Lần 1,007 0,875 0,997 93,85 Lần 1,003 0,873 0,996 93,08 Trung bình 1,005 0,875 0,994 92,31 Số lần Kết Bảng 4.5 cho thấy khả tách hệ dầu/nước màng cao, hiệu suất đạt 90% Kết hiệu suất đạt phù hợp với nghiên cứu trước Qiang Wen, Jiawen Zeng cộng nghiên cứu thành cơng [56, 26] Bên cạnh đó, zeolite 4A có đặc tính kỵ dầu, nên sau tách dầu dễ dàng rửa khỏi màng tái sử dụng mà hiệu suất tách ổn định Chính vậy, màng lọc từ vật liệu zeolite 4A hạn chế tượng Foulling dầu bám lên trình lọc 53 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn Bảng 4.6 Hiệu suất tách dầu/nước qua lần tái sử dụng Số lần Khối lượng nước sau lọc (g) Hiệu suất (%) Lần đầu 0,994 92,31 Lần 0,987 86,15 Lần 0,978 79,23 Lần 0,964 68,46 Sau lọc lần đầu, hệ thống rửa phần dầu thử khả tái sử dụng Bảng 4.6 cho thấy hiệu suất tách màng lọc giảm dần qua lần tái sử dụng giảm thể rõ qua Hình 4.9 Hiệu suất tách lần đầu cao (92,31%), qua lần tái sử dụng hiệu suất lọc giảm dần Điều giải thích lượng zeolite bám màng lọc bị rửa trơi phần làm ảnh hưởng đến q trình lọc Và lần tái sử dụng thứ hiệu suất lọc 68,46%, lúc zeolite 4A bám màng với số lượng đáng kể dẫn đến hình thành lỗ hỏng nên hiệu suất lọc thấp Hinh 4.9 Hiệu suất tách qua lần tái sử dụng 54 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 5.1 Kết Luận Qua thời gian nghiên cứu thực đề tài, yếu tố ảnh hưởng đến trình tổng hợp zeolite 4A khảo sát xác định điều kiện tối ưu cho q trình tổng hợp Cụ thể sau: Cơng suất hoạt hóa meta cao lanh 525 W, thời gian làm già hỗn hợp gel ngày thời gian thủy nhiệt 30 phút Với hỗ trợ vi sóng, quy trình tổng hợp rút ngắn thời gian tổng hợp giảm hao phí lượng sử dụng cách đáng kể Việc giúp giảm giá thành tối ưu hóa quy trình tổng hợp Ứng dụng vật liệu zeolite 4A vào việc chế tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước với hiệu suất cao, 90% Nhờ đặc tính kỵ dầu giúp màng lọc hạn chế tượng Fouling dầu bám vào, dễ dàng rửa màng lọc tái sử dụng mà hiệu suất tách ổn định Điều mở hướng cho việc ứng dụng liệu zeolite 4A việc phân tách hợp chất có kích thước khác 5.2 Kiến nghị Do đề tài dừng lại phạm vi xác định ba điều kiện tối ưu cho trình tổng hợp zeolite 4A Dựa sở kết đạt được, đề nghị nghiên cứu sau cần phải khảo sát nghiên cứu sâu yếu tố ảnh hưởng nồng độ HCl, nồng độ NaOH, thời gian tốc độ khuấy hỗn hợp gel Cần nghiên cứu khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến trình lọc như: nhiệu độ, áp suất, độ bền cơ, lưu lượng, thời gian lọc… Ngoài ra, đề nghị nên ứng dụng màng lọc zeolite 4A vào nhiều lĩnh vực khác điều chế cồn tuyệt đối, tách chất khí có kích thước mao quản, hấp phụ kim loại nặng… 55 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn TÀI LIỆU THAM KHẢO Lê Việt Trung Phạn Văn Chất, (2016) Tổng quan nghành cơng nghiệp dầu khí Việt Nam Cheryan, M and N Rajagopalan, (1998) Membrane processing of oily streams Wastewater treatment and waste reduction Journal of membrane science 151(1): p 13-28 Cundy, C S., & Cox, P A (2005) The hydrothermal synthesis of zeolites: Precursors, intermediates and reaction mechanism Microporous and Mesoporous Materials, 82(1), 1-78.) Barrer, R M., & Ibbitson, D A (1944) Kinetics of formation of zeolitic solid solutions Transactions of the Faraday Society, 40, 206-216 Lê Thanh Phước La Văn Thái, (2012) Tổng hợp zeolite 4A từ kaolin phương pháp thủy nhiệt, Xuất bản-Tạp chí-Trường Đại Học Cần Thơ Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 23, 135-139.) Đồn Văn Hồng Thiện Phạm Văn Đơng, (2015) Tổng hợp zeolite 4A kích thước micro từ kaolinXuất bản-Tạp chí-Trường Đại Học Cần Thơ Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 36, 42-46.) Breck, D W (1974) Ion exchange reactions in zeolites Zeolite molecular sieves Wiley, New York.) Coudurier, G., Naccache, C., & Vedrine, J C (1982) Uses of ir spectroscopy in identifying ZSM zeolite structure Journal of the Chemical Society, Chemical Communications, (24), 1413-1415.) GS.TS Mai Tuyên, (2009) Zeolit- rây phân tử khả ứng dụng thực tế đa dạng Jha, B., & Singh, D N (2011) A review on synthesis, characterization and industrial applications of flyash zeolites Journal of Materials Education, 33(1), 650) ): Early discoveries in zeolite chemistry and catalysis at Union Carbide, and follow-up in industrial catalysis) Nguyễn Thị Huyền, (2014) “Tổng hợp zeolite từ tro trấu nghiên cứu tính chất chúng” Jacobs, P A., Flanigen, E M., Jansen, J C., & van Bekkum, H (2001).Introduction to zeolite science and practice (Vol 137) Elsevier Ngo Minh Tu, Nguyen Khanh Dieu Hong, Dinh Thi Ngo, Vu Thi Thu Ha, (2010) “Nghiên cứu tổng hợp zeolite Y làm xúc tác cho trình crackinh cặn dầu thải”, Tạp chí Hóa học, T 48(B5)) Cundy, C S (1998) Microwave techniques in the synthesis and modification of zeolite catalysts A review Collection of Czechoslovak chemical communications, 63(11), 1699-1723.] Jones, D., et al., Microwave heating applications in environmental engineering—a review Resources, conservation and recycling, 2002 34(2): p 75-90] 10 11 12 13 14 15 16 56 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 17 Alkan, M., et al., The effect of alkali concentration and solid/liquid ratio on the hydrothermal synthesis of zeolite NaA from natural kaolinite Microporous and Mesoporous Materials, 2005 86(1): p 176-184] 18 Tạ Ngọc Đôn, (2002) Nghiên cứu chuyển hóa cao lanh thành zeolite xác định tính chất hóa lí đặc trưng chúng, Luận án tiến sĩ Hóa học, trường Đại học Bách Khoa Hà Nội 19 Pei-nan, L (1991) Preparation of 4A Zeolite as detergent Builder from Bentonite [J] China Surfactant Detergent & Cosmetics, 4, 000.] 20 Nguyễn Thế Võ Tồng, Nguyễn Quang Long Đoàn Văn Hồng Thiện, (2013) Các yếu tố ảnh hưởng đến chuyển hóa n-hexan thành propylen liệu ZSM-11 21 Nguyễn Thị Trúc Linh (2015) Tổng hợp xúc tác từ vật liệu nguồn mordenit ứng dụng cho trình nhiệt phân polystyren thu hồi đồng sản phẩm lỏng khí Vietnam Journal of Chemistry, 53(3), 357-36 22 Nguyễn Thị Hồng Hạnh (2011) Ảnh hưởng việc sử dụng tổ hợp vật liệu ZEOLIT-POLIME đến sinh trưởng suất giống ngô NK 66.] 23 Đặng Văn Đường, (2003) Quá trình trao đổi hai loại cation Na+, Cs+ Zeolit NaA ứng dụng thử nghiệm xử lý mẫu nước nhiễm phóng xạ 137 Cs 24 Nguyễn Thị Hồng Hạnh Trần Thị Như Mai, (2014) Ứng dụng zeolit để tách chì kẽm nguồn nước bị nhiễm Tạp chí Khoa học Phát triển, 8(6), 989-993.] 25 Phạm Thị Vân Mai (2014) Nghiên cứu biến tính Zeolit dung dịch Brom để xử lý Hg (II) mơi trường nước Nghiên cứu biến tính Zeolit dung dịch Brom để xử lý Hg (II) môi trường nước 26 Zeng, J., & Guo, Z (2014) Superhydrophilic and underwater superoleophobic MFI zeolite-coated film for oil/water separation Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 444, 283-288.] 27 Porter, M C (1989) Handbook of industrial membrane technology 28 Matsuura, T (1993) Synthetic membranes and membrane separation processes CRC press 29 Lee, A., Elam, J W., & Darling, S B (2016) Membrane materials for water purification: design, development, and application Environmental Science: Water Research & Technology, 2(1), 17-42 30 Kwak, S Y., Yeom, M O., Roh, I J., Kim, D Y., & Kim, J J (1997) Correlations of chemical structure, atomic force microscopy (AFM) morphology, and reverse osmosis (RO) characteristics in aromatic polyester high-flux RO membranes Journal of membrane science, 132(2), 183-191 31 Vrijenhoek, E M., Hong, S., & Elimelech, M (2001) Influence of membrane surface properties on initial rate of colloidal fouling of reverse osmosis and nanofiltration membranes Journal of membrane science, 188(1), 115-128 32 Vincze, I., & Vatai, G (2004) Application of nanofiltration for coffee extract concentration Desalination, 162, 287-294 57 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 33 Mansouri, J., Harrisson, S., & Chen, V (2010) Strategies for controlling biofouling in membrane filtration systems: challenges and opportunities Journal of Materials Chemistry, 20(22), 4567-4586 34 Mänttäri, M., Pihlajamäki, A., Kaipainen, E., & Nyström, M (2002) Effect of temperature and membrane pre-treatment by pressure on the filtration properties of nanofiltration membranes Desalination, 145(1-3), 81-86 35 Wu, T Y., Mohammad, A W., Jahim, J M., & Anuar, N (2007) Palm oil mill effluent (POME) treatment and bioresources recovery using ultrafiltration membrane: effect of pressure on membrane fouling Biochemical Engineering Journal, 35(3), 309-317 36 Hendricks, S B (1933) Para-bromochlorobenzene and its congeners: variate equivalent points in molecular lattices Zeitschrift für Kristallographie-Crystalline Materials, 84(1-6), 85-96 37 Cheng, H., Liu, Q., Yang, J., Ma, S., & Frost, R L (2012) The thermal behavior of kaolinite intercalation complexes-A review Thermochimica Acta,545, 1-13 38 Kakali, G., Perraki, T H., Tsivilis, S., & Badogiannis, E (2001) Thermal treatment of kaolin: the effect of mineralogy on the pozzolanic activity Applied Clay Science, 20(1), 73-80 39 Bhattacharyya, K G., & Gupta, S S (2008) Adsorption of a few heavy metals on natural and modified kaolinite and montmorillonite: a review Advances in colloid and interface science.140(2), 114-131 40 Tang, S Y., Bourne, R A., Smith, R L., & Poliakoff, M (2008) The 24 principles of green engineering and green chemistry:“IMPROVEMENTS PRODUCTIVELY” Green Chemistry, 10(3), 268-269 41 Regier, M., Knoerzer, K., & Schubert, H (Eds.) (2016) The microwave processing of foods Woodhead publishing 42 Tang, J., & Resurreccion, F O J R (2009) Electromagnetic basis of microwave heating Development of packaging and products for use in microwave ovens Oxford, UK: Weedhead Publishing Lt, 1-37 43 Bùi Thị Bửu Huê Nguyễn Thị Mỹ Đầm, (2010) NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP MỘT SỐ DẪN XUẤT UREA BẰNG PHƯƠNG PHÁP HỖ TRỢ VI SĨNGXuất bản-Tạp chí-Trường Đại Học Cần Thơ Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 13, 20-26 44 Nguyễn Huỳnh Trang lê Ngọc Thạch, (2008) Khảo sát tinh dầu Sao Nhái Hường (Cosmos caudatus HBK) 45 Liyana-Pathirana, C., & Shahidi, F (2005) Optimization of extraction of phenolic compounds from wheat using response surface methodology Food chemistry, 93(1), 47-56 46 Lundstedt, T., Seifert, E., Abramo, L., Thelin, B., Nyström, Å., Pettersen, J., & Bergman, R (1998).Experimental design and optimization Chemometrics and intelligent laboratory systems, 42(1), 340 58 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn 47 Bezerra, Marcos Almeida, et al "Response surface methodology (RSM) as a tool for optimization in analytical chemistry." Talanta 76.5 (2008): 965-977 48 Sasikumar, Ezhumalai, and Thangavelu Viruthagiri "Optimization of process conditions using response surface methodology (RSM) for ethanol production from pretreated sugarcane bagasse: kinetics and modeling." Bioenergy Research 1.3-4 (2008): 239-247 49 Zhu, Y L., Chang, Z H., Pang, J., & Xiong, C J (2011) Synthesis of zeolite 4A from kaolin and bauxite by alkaline fusion at low temperature In Materials science forum (Vol 685, pp 298-306) Trans Tech Publications 50 Loiola, A R., Andrade, J C R A., Sasaki, J M., & Da Silva, L R D (2012) Structural analysis of zeolite NaA synthesized by a cost-effective hydrothermal method using kaolin and its use as water softener Journal of colloid and interface science, 367(1), 34-39 51 Arafat, A., Jansen, J C., Ebaid, A R., & Van Bekkum, H (1993) Microwave preparation of zeolite Y and ZSM-5 Zeolites, 13(3), 162165 52 Chandrasekhar, S., & Pramada, P N (2008) Microwave assisted synthesis of zeolite A from metakaolin Microporous and Mesoporous Materials, 108(1), 152-161 53 Youssef, H., Ibrahim, D., & Komarneni, S (2008) Microwave-assisted versus conventional synthesis of zeolite A from metakaolinite Microporous and Mesoporous Materials, 115(3), 527534 54 Hu, Y., Liu, C., Zhang, Y., Ren, N., & Tang, Y (2009) Microwaveassisted hydrothermal synthesis of nanozeolites with controllable size Microporous and Mesoporous Materials, 119(1), 306-314 55 Pikus, S., et al "High quality powder diffraction data for A-type zeolite with selected divalent d-electron metals." Powder Diffraction 19.02 (2004): 172-180 56 Wen, Qiang, et al "Zeolite-coated mesh film for efficient oil–water separation."Chemical Science 4.2 (2013): 591-595 59 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn PHỤ LỤC A Cao lanh trước sau xử lý với HCl Kết đo SEM/EDS mẫu cao lanh trước xử lý với HCl Kết đo SEM/EDS mẫu cao lanh sau xử lý HCl 60 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn PHỤ LỤC B Giá trị mơ hình đốn 61 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn PHỤ LỤC C Kết đo XRD mẫu zeolite 4A từ cao lanh Kết đo XRD mẫu zeolite công nghiệp 62 Luận văn tốt nghiệp SVTH: Nguyễn Ngọc Sơn PHỤ LỤC D Hỗn hợp dầu/nước đưa vào lọc Hỗn hợp dầu/nước sau lọc 63 ... TÊN ĐỀ TÀI TỐI ƯU HÓA QUY TRÌNH TỔNG HỢP ZEOLITE 4A TỪ CAO LANH BẰNG PHƯƠNG PHÁP BỀ MẶT ĐÁP ỨNG VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO MÀNG LỌC PHÂN TÁCH HỆ DẦU/NƯỚC LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGÀNH HÓA HỌC CÁN... đến trình tổng hợp zeolite 4A tối ưu hóa yếu tố phương pháp bề mặt đáp ứng (RSM) Tổng hợp thành công zeolite 4A từ cao lanh phương pháp hóa học xanh với hỗ trợ vi sóng Ứng dụng zeolite 4A tạo màng. .. ưu điểm trên, việc nghiên cứu đề tài Tối ưu hóa quy trình tổng hợp zeolite 4A từ cao lanh phương pháp bề mặt đáp ứng ứng dụng chế tạo màng lọc phân tách hệ dầu/nước” mang lại tính mẻ cho đề tài,