Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM II-O-1.1 NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG VỊ 99MTC VÀ ĐỒNG VỊ 99MO ĐƯỢC TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ 98MO Hồ Thị Thông2, Chary Rangacharyulu1, Châu Văn Tạo2, Võ Hồng Hải2, Ronan Lefol1 Khoa Vật Lý-Vật Lý kỹ thuật, Trường Đại Học Saskatchewan Khoa Vật Lý-Vật Lý kỹ thuật, Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên Tp Hồ Chí Minh E-mail: thongho1990@gmail.com TÓM TẮT Chúng tiến hành khảo sát cân chuyển tiếp phân rã đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc mẫu MoO3 sau kích hoạt lò phản ứng SLOWPOKE-2 Việc tính toán hoạt độ tương đối đồng vị 99Mo (ứng với đỉnh lượng 181 keV, 739 keV 777 keV) 99mTc (141 keV) nhiều thời điểm khác mang lại kết đáng mong đợi Thứ nhất, quy luật phân rã đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc theo thời gian phù hợp tốt với mô tả lý thuyết Thứ hai, tỉ số hoạt độ tương đối đồng vị 99mTc 99Mo trì số sau khoảng 40-50 kết thúc kích hoạt tức cân chuyển tiếp xảy sau khoảng thời gian Tuy nhiên, kết đỉnh lượng 777 keV không đủ tốt nguyên nhân ảnh hưởng đỉnh lượng 772 keV phát từ đồng vị 187W tạo trình kích hoạt mẫu Từ khóa: Sự cân chuyển tiếp, cân phóng xạ, đặc tính phân rã MỞ ĐẦU Xét chuỗi phân rã phóng xạ: 1 2 B B2 Hoạt độ đồng vị mẹ B1 đồng vị B2 tính bởi: t A1 (t ) 1N0e t t A2 (t ) N0 (e e ) 2 1 99Mo/99mTc (1) (2) Với 1 , 2 số phân rã đồng vị mẹ đồng vị con; N0 số hạt nhân đồng vị mẹ thời điểm t = Suy ra, tỉ số hoạt độ đồng vị đồng vị mẹ: r A2 2 (1 e ( 2 1 )t ) A1 2 1 (3) Nếu chu kỳ bán rã đồng vị mẹ lớn nhiều so với đồng vị sau thời gian t đủ lớn đại t lượng e tỉ số hoạt độ tiến đến số [2]: r A2 2 A1 2 1 (4) Nếu số lớn “1” phạm vi sai số mà ta xét cân chuyển tiếp thiết lập [3] Sự cân chuyển tiếp trạng thái quan trọng xảy trình phân rã hạt nhân phóng xạ Một vài ví dụ trạng thái cân như: phân rã 140Ba (T1/2=12,8 ngày) thành đồng vị 140La (T1/2=40 giờ) đồng vị 214Pb (T1/2=27 phút) 214Bi (T1/2=20 phút) hay đồng vị 99Mo (T1/2=66 giờ) đồng vị 99mTc (T1/2=6 giờ) [3],[4], … Trong nghiên cứu này, cân chuyển tiếp xem xét thông qua phân rã đồng vị 99Mo (T1/2=66 giờ) đồng vị 99mTc (T1/2=6 giờ) Hiện nay, đồng vị 99Mo chủ yếu sản xuất từ lò phản ứng phản ứng phân hạch 235U nhiên nghiên cứu này, sản xuất đồng vị 99Mo từ phản ứng bắt neutron với bia sử dụng molybden tự nhiên MoO3 Nguyên nhân công bố gần cho thấy phương pháp sản xuất đáp ứng yêu cầu mà nghiên cứu đề đơn giản, chi phí thấp, thời gian chế tạo xử lý ngắn đảm bảo lượng đồng vị phóng xạ sản xuất [1] ISBN: 978-604-82-1375-6 Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM THỰC NGHIỆM Thiết bị Mẫu bột MoO3 chứa hộp nhựa polyethylen sau đưa vào lò phản ứng để kích hoạt Mẫu kích hoạt lò nghiên cứu SLOWPOKE-2 (Safe LOW Power Kritical Experiment) Saskatoon, Canada SLOWPOKE-2 loại lò có công suất thấp 20 (kW), có lượng neutron ổn định với thông lượng neutron cực đại 1012 (neutron/cm2/s) Kênh sử dụng thực nghiệm kênh neutron nhiệt, có thông lượng khoảng 5x1011 (neutron/cm2/s) Mẫu đo hệ phổ kế gamma gồm đầu dò HPGe, tiền khuếch đại, khuếch đại, máy vi tính thiết bị phụ trợ (sơ đồ khối hình 1) Đầu dò HPGe có độ phân giải lượng 2,5 keV đỉnh 1,33 MeV 60 Co, hiệu suất 10%, hoạt động nhờ vào cao cung cấp cho trì hoạt động ổn định nhờ vào làm lạnh điện tử HV Chuẩn trực HPGe Mẫu Bộ tiền khuếch đại Bộ khuếch đại MCA Bộ làm lạnh điện tử Hình Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma Phương pháp thực nghiệm Trong thực nghiệm này, để kiểm tra cân chuyển tiếp xem xét quy luật phân rã đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc, tức khảo sát quy luật thay đổi hoạt độ theo thời gian Vì thế, không tính toán giá trị hoạt độ xác đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc mà thay vào xác định đại lượng “hoạt độ tương đối” Để tính hoạt độ tương đối cần phải xác định “hiệu suất tương đối” tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất tương đối ứng với đầu dò HPGe từ phép đo nguồn chuẩn 152Eu với hiệu suất tương đối đỉnh lượng nguồn 152Eu tính công thức (5): Î ( 121, 8) Ei N Ei I 121, 8 Î Ei 121, 8 N 121, 8 I Ei (5) Với: Î ( 121, 8) : hiệu suất tương đối lượng 121,8 keV, N Ei : diện tích đỉnh thứ i, I Ei : xác suất phát gamma lượng Ei Î Ei : hiệu suất tương đối lượng Ei , Kết hợp với phép đo mẫu sau kích hoạt, hoạt độ tương đối 𝛬 tính theo công thức: Trong đó, N Ei diện tích đỉnh lượng E quy thời gian đo i N Ei I Ei Î Ei (6) i Lưu ý, việc tính toán hoạt độ đồng vị 99mTc việc xem xét xác suất phát đỉnh lượng 141 keV, phải xem xét xác suất tạo thành đồng vị 99mTc từ phân rã đồng vị 99Mo Tức giá trị Iγ (Ei ) công thức (6) không đơn giản xác suất phát gamma đồng vị 99mTc mà xác suất phát gamma xét từ phân rã đồng vị 99Mo I (141) 82% 89% đồng vị 99mTc ISBN: 978-604-82-1375-6 Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Đường chuẩn hiệu suất tương đối: Từ phổ nguồn chuẩn 152Eu, đường cong hiệu suất tương đối xây dựng (hình 2) Và kết việc chuẩn hiệu suất tương đối 𝜖 là: Hiệu suất tương đối 𝝐 ϵ = 190,6E-1,085 (7) Từ mối liên hệ hiệu suất tương đối lượng, tính hiệu suất tương đối đỉnh lượng quan tâm (bảng 1) 1.20 1.00 0.80 0.60 0.40 0.20 0.00 y = 190.6x-1.085 R² = 0.9956 300 600 900 1200 1500 Năng lượng (keV) Hình Đồ thị biểu diễn mối quan hệ hiệu suất tương đối lượng Bảng Kết hiệu suất tương đối đỉnh lượng quan tâm Đồng vị phóng xạ 99m Tc 99 Mo T1/2 (giờ) E (keV) Iγ(E) [5] 𝝐 140 89% 0,894487 181 6,14% 0,676927 739 12,2% 0,147111 777 4,3% 0,139321 66 Đánh giá cân chuyển tiếp: Sự cân chuyển tiếp đánh giá thông qua hai đặc diểm quan trọng: quy luật phân rã hai đồng vị 99Mo 99mTc quy luật thay đổi tỉ số hoạt độ hai đồng vị 3.2.1 Quy luật phân rã đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc Từ kết hoạt độ tương đối tính toán thông qua công thức (6), quan sát quy luật phân rã đồng vị 99Mo (từng đỉnh lương tương ứng) đồng vị 99mTc cách vẽ đồ thị thay đổi hoạt độ theo thời gian (hình 3) kết hợp với đường cong lý thuyết Từ đồ thị hình ta thấy rằng: Trong ba đồ thị, hoạt độ đồng vị 99Mo giảm dần theo thời gian với quy luật tương tự phù hợp tốt với lý thuyết Đặc biệt, nhận thấy điều rõ ràng qua đồ thị đỉnh 181 keV 739 keV, giá trị thực nghiệm gần nằm đường cong lý thuyết Hoạt độ đồng vị 99mTc: tăng dần (vì thời điểm ban đầu mẫu hầu hết có đồng vị 99 Mo tốc độ tạo thành đồng vị 99mTc lớn nhiều tốc độ nó) Sau khoảng thời gian, hoạt độ đạt giá trị cực đại bắt đầu giảm Một điều quan trọng hoạt độ đồng vị 99mTc giảm hoạt độ củsa trì lớn hoạt độ đồng vị 99Mo Các điểm thực nghiệm phù hợp tốt với đường biểu diễn lý thuyết, không xuất điểm dị thường tất kết thực nghiệm Như quan sát từ ba đồ thị, điểm giao đường cong đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc thực nghiệm khác tương ứng với ba giá trị lượng không xa với kết lý thuyết Cụ thể, với ba giá trị lượng, ta xác định điểm giao nằm ba vùng tương ứng trình bày bảng Tóm lại, kết luận chung điểm giao nằm vùng 18-23 Sau thời điểm này, cân chuyển tiếp xảy điểm quan trọng việc quan sát cân chuyển tiếp từ thực nghiệm ISBN: 978-604-82-1375-6 Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM Theo lý thuyết, điểm giao đường cong phân rã đồng vị mẹ đồng vị điểm mà hoạt ln trường hợp phân rã tmax 22 (giờ) 1 2 2 Rõ ràng giá trị nằm vùng dự đoán thực nghiệm Nhưng xét riêng phù hợp tốt với hai đỉnh 181 keV 739 keV sai lệch nhiều với kết đỉnh 777 keV độ đồng vị đạt cực đại tmax (a) (b) (c) Hình Đồ thị biểu diễn thay đổi hoạt độ tương đối theo thời gian đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) đồng vị 99Mo đỉnh 181 keV (a), đỉnh 739 keV (b) đỉnh 777 keV (c) Bảng Vùng giao đường phân rã đồng vị 99mTc (năng lượng 141 keV) đồng vị 99Mo (năng lượng 181 keV, 739 keV 777 keV) Năng lượng 99Mo (keV) 181 739 777 Điểm giao thuộc khoảng 20-22 21-23 18-20 Điểm giao lý thuyết 22 Kết đỉnh lượng 777 keV sai lệch nhiều so với lý thuyết nguyên nhân chủ yếu chồng chập đỉnh lượng 772 keV phát từ đồng vị 187W làm ảnh hưởng đến kết diện tích đỉnh từ ảnh hưởng đến kết hoạt độ Một lý khác ảnh hưởng đến kết ảnh hưởng hiệu suất ghi lượng khác Nói cách khác, hai đỉnh lượng 181 keV 141 keV gần nên hiệu suất ghi nhận chúng gần giống sai số bé Trong hai đỉnh lượng 777 keV 141 keV xa nên dẫn đến sai số hiệu suất ghi lớn so với trường hợp 181 keV Tuy nhiên, kết ứng với lượng 739 keV tốt dù lượng xa đỉnh 141 keV nguyên nhân ảnh hưởng phần nhỏ đến kết đỉnh 777 keV Tất kết biểu diễn phù hơp tốt thực nghiệm lý thuyết (ngoại trừ đỉnh 777 keV), từ khẳng định tính đắn tăng độ tin cậy thực nghiệm 3.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị 99mTc đồng vị 99Mo Sau đạt đến điểm giao nhau, độ giảm hoạt độ đồng vị 99Mo đồng vị 99mTc bắt đầu trở nên tương tự, tức lượng giảm chúng bắt đầu theo quy luật cho giữ tỉ số chúng số Để kết luận chắn luận điểm này, xem xét đồ thị tỉ số hoạt độ đồng vị 99mTc đồng vị 99 Mo theo thời gian ISBN: 978-604-82-1375-6 Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM Tỷ số lý thuyết tính toán công thức (3) biểu diễn đồ thị với kết thực nghiệm (hình 4) để xem xét phù hợp chúng Trong vùng thời gian nhỏ 15 giờ, tỉ số hoạt độ tương ứng với ba lượng đồng vị 99Mo phù hợp tốt lệch khỏi giá trị tính toán từ lý thuyết (hình 4c ) Nguyên nhân điều đỉnh lượng 139 keV (Iγ = 0,0053%), 141 keV (Iγ = 0,00797%) phát từ đồng vị 187W với lượng 141 keV mà đồng vị 99Mo phát làm ảnh hưởng đến kết đỉnh lượng 141 keV đồng vị 99m Tc dẫn đến ba kết tỉ số hoạt độ bị lệch Tuy nhiên, xác suất phát ứng với lượng gamma nhiễu nhỏ nên ảnh hưởng không kéo dài lâu, cụ thể sai lệch giảm đáng kể vùng lớn 15 (c) 1.5 1.4 1.3 1.2 1.1 Tỉ số hoạ t độ 1.0 0.9 r-181 r-739 r-777 r-lt 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 20 40 60 80 100 120 140 160 180 Thời gian (giờ) (b) 1.5 1.4 1.3 1.2 Tỉ số hoạ t độ 1.1 1.0 0.9 r-181 r-739 r-777 r-lt 0.8 0.7 0.6 Hình Kết tỉ số hoạt độ 99mTc 99Mo (a) So sánh với đường lý thuyết (b) So sánh với điểm lý thuyết (kèm sai số) (c) So sánh với điểm lý thuyết (trong vùng < 30 giờ) 0.5 0.4 0.3 0.2 10 20 30 Thời gian (giờ) Trong vùng lớn 15 giờ: Tỉ số hoạt độ ứng với lượng 181 keV đồng vị 99Mo: giá trị thực nghiệm phù hợp tốt với tính toán lý thuyết không xét đến sai số Tỉ số hoạt độ tương ứng với lượng 739 keV 777 keV đồng vị 99Mo: kết thực nghiệm lệch khỏi giá trị tính toán lý thuyết Điều giải thích sai khác hiệu suất ghi nhận lượng gần lượng xa Tức lượng 739 keV 777 keV xa lượng 141keV kết tỉ số hoạt độ sai lệch so với tỉ số hoạt độ lượng 141 keV 181 keV Tuy nhiên, kết hợp với sai số giá trị lý thuyết nằm vùng giá trị tỉ số hoạt độ ứng với lượng 739 keV tức kết đỉnh lượng 739 keV phù hợp tốt với lý thuyết Riêng kết ứng với lượng 777 keV bị ảnh hưởng đỉnh 772 keV (Iγ = 5%) phát từ đồng vị 187 W, vùng giá trị tỉ số hoạt độ tương ứng bị lệch khỏi giá trị lý thuyết Thời gian tăng độ sai lệch tăng biến đổi nhiều do: theo thời gian cường độ đỉnh lượng giảm đỉnh lượng trở nên không đủ tốt làm cho sai số kết diện tích đỉnh lượng tăng theo Với đỉnh 777 keV, sai lệch biểu rõ ràng cường độ gamma nhỏ so với cường độ đỉnh lượng 181 keV 739 keV kèm với chồng chập đỉnh lượng 772 keV làm cho việc hiệu chỉnh tăng kéo theo sai số lớn Từ đồ thị, ta nhận thấy tỉ số hoạt độ tăng dần sau trì số “1,1” sau khoảng 40-50 kết thúc chiếu xạ Theo công thức (3), 𝑟 = 1,1 𝑡 = 140 trì giá trị tới vô Tuy nhiên chấp nhận cân chuyển tiếp xảy sau 40-50 kết thúc chiếu xạ từ thời gian này, tỉ số ISBN: 978-604-82-1375-6 Báo cáo toàn văn Kỷ yếu hội nghị khoa học lần IX Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM thay đổi chậm từ 1,09 đến 1,1 Như dù cân xảy sau khoảng 23 kết thúc chiếu xạ ta khẳng định cân chuyển tiếp sau khoảng 40 kết thúc chiếu xạ KẾT LUẬN Sự cân chuyển tiếp khảo sát tốt trình phân rã 99Mo/99mTc từ việc xem xét thay đổi hoạt độ đồng vị 99Mo (năng lượng 181 keV, 739 keV 777 keV) hoạt độ đồng vị 99mTc (140 keV) theo thời gian, kết hợp với việc đánh giá tỉ số hoạt độ hai đồng vị Tỉ số hoạt độ đồng vị 99mTc đồng vị 99Mo tăng theo thời gian đạt đến giá trị xấp xỉ “1,1” sau khoảng 40-50 sau kết thúc chiếu xạ trì giá trị thời gian dài, tức cân chuyển tiếp thiết lập sau thời gian Tất kết đạt phù hợp tốt với tính toán lý thuyết, điều khẳng định độ tin cậy thực nghiệm Tuy nhiên kết ứng với lượng 777 keV đồng vị 99Mo bị lệch nhiều nguyên nhân điều chồng chập lượng 772 keV phát từ đồng vị 187W Để giảm thiểu ảnh hưởng ta cần phải tiến hành trình xử lý mẫu trước sau kích hoạt Lời cảm ơn: Nhóm tác giả xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến toàn nhân viên lò phản ứng SLOWPOKE-2, Saskatchewan, Canada hỗ trợ việc chiếu xạ mẫu MoO3 gửi lời cảm ơn chân thành đến ban điều hành Trường Đại Học Saskatchewan tạo kiện cho thí nghiệm tiến hành thuận lợi TRANSIENT EQUILIBRIUM DECAY OF 99MTC WITH ITS PARENT 99MO PRODUCED BY NEUTRON CAPTURE ON 98MO Ho Thi Thong2, Chary Rangacharyulu1, Chau Van Tao2, Vo Hong Hai2, Ronan Lefol1 Department of Physics and Engineering Physics, University of Saskatchewan Department of Physics and Engineering Physics, University of Science of Ho Chi Minh City ABSTRACT We observed the 99Mo/99mTc radioactive mixture decay to study the transient equilibrium being an important definition to refer to a state in serial radioactive decay in which the ratio of activity between the parent and daughter radionuclides is constant At SLOWPOKE-2 reactor, Saskatchewan, Canada, the natural molybdenum sample MoO3 is irradiated to produce 99Mo which will decay to 99mTc Then relative activity of 99Mo (consists of three energies 181 keV, 739 keV, and 777 keV having high emission probability) and 99mTc (141 keV) are emerged from measurement of irradiated sample The behavior of their activity with time has a good agreement with theoretical predictions In addition to, the ratio of activity between 99mTc (141 keV) and 99Mo (with individual energies) going along with the plot of theory is very good and remains around the value of “1,1” after 40-50 hours Mean that the transient equilibrium relatively occurs in region of 40-50 hours after the end of irradiation However, with the peak of 777 keV, result is not good enough and the main excuse for this is the influence of contaminators radioisotopes 101Mo and 187W which emit gamma 772 keV near to the expected peak Key words: Transient equilibrium, radioactive equilibrium, serial decay of 99Mo/99mTc TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Chary Rangacharyulu, Christine K Roh, Teerasak Veerapaspong and Sarayut Phonapha (2013), “Production of Moly-99 at low power nuclear research reactors”, Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC), IEEE, p 1-4 [2] Huda Abdulrahman Al-Sulaiti (2011), “Determination of Natural Radioactivity Levels in the State of Qatar Using High-Resolution Gamma-ray Spectrometry”, Thesis for degree of doctor, University of Surrey [3] John R Prince (1979), “Comments on Equilibrium, Transient Equilibrium, and Secular Equilibrium in Serial Radioactive Decay”, The Journal of Nuclear Medicine, vol 20, p 162-164 [4] Peter Crowther, J.S Eldridge (1965), “Decay of 99Mo-99mTc”, Nuclear Physics, vol 66, p 472-480 [5] http://laraweb.free.fr/ ISBN: 978-604-82-1375-6