Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng Urani 1.2 Nhiên liệu uran làm giàu uran nghèo 10 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10 1.2.2.Urani nghèo 11 1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 12 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 14 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn .15 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM .17 2.1 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ đồng vị Uran .17 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma .18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18 2.2.2 Mẫu phân tích thiết bị đo phổ gamma nhiên liệu hạt nhân .19 2.3 Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ 21 2.3.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ 21 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi Detector Planar 22 2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 24 Hiệu chỉnh chồng chập xung 24 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất hiệu suất ghi Planar 25 3.2 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 36 TÀI LIỆU THAM KHẢO .38 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 U - 206Pb 235 U - 207Pb Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma gam mẫu nhiên liệu uran nghèo đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 206 Pb 235 U - 207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Kết xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác Bảng 3.3 Kết tính toán hệ số K0 vạch gamma Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma gam mẫu nhiên liệu uran nghèo đo 79932 s 10 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 11 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỞ ĐẦU Nước ta tiến hành chuẩn bị sở vật chất nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân Ninh Thuận Nhiên liệu uran làm giàu nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để sử dụng có hiệu quả, an toàn nhà máy điện hạt nhân tất kiến thức liên quan tới sở vật chất, hoạt động lò phản ứng cần phải chuẩn bị, kỹ lưỡng bản, yếu tố người Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lượng hạt nhân quốc gia việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, xa trình làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng trình sử dụng công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không phức tạp,, nhiên đòi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma” Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Mục tiêu luận văn: Về mặt lý thuyết tìm hiểu đặc trưng nhiên liệu uran phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá độ giàu nhiên liệu uran có độ giàu thấp Bố cục luận văn, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích urani Chương trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương trình bày kết xác định độ giàu mẫu nhiên liệu uran làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không đổi vùng lượng từ 20 keV đến 100 keV phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, đồng vị nặng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có nguyên tố nặng lại chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa không khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U Hiện người ta phát 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm 235U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U phân hạch nơtron nhanh, chuyển Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác 233 U tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch nơtron nhanh, 235 U đồng vị 233 U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani dùng làm chất nhuộm màu công nghệ sản xuất thủy tinh xử lý hình ảnh Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U 206 238 U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235 U - 207Pb, 235 U- 207 Pb 238 U- 238 U - 206Pb hệ thống hình 1.1, 1.2 bảng 1.1, 1.2 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Sự phân rã đồng vị phóng xạ tự nhiên phát xạ alpha (α) , beta (β) gamma (γ) Năng lượng xạ chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại xạ nói tia gamma sử dụng nhiều vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định lượng tia gamma tương đối đơn giản đạt độ xác cao - Sự hấp thụ tia gamma mẫu so với hấp thụ tia α β - Trong trường hợp tia gamma bị hấp thụ hiệu cách xác Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Luận văn tiến hành xác định độ giàu mẫu nhiên liệu uran có độ giàu thấp độ giàu cao, ký hiệu U 4.46 U 36 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất hiệu suất ghi Planar Dựa vào đặc trưng detector mỏng Planar dải lượng (20÷100keV) hiệu suất ghi gần không thay đổi nên ta có: ε(E1) = ε(E2) (3.1) Với E1 E2 tương ứng lượng tia gamma có lượng dải lượng từ 20 ÷ 100keV Trong vùng lượng 53,20 keV, 234 U có vạch 238 U có vạch 63,29 keV 234Th cân phóng xạ với với 238U 235 U có vạch gamma 58,57 keV 231Th cân với 235U Luận văn dựa vào vạch để xác định tỷ số hoạt độ 234 U/235U 238 U/235U Tuy nhiên không sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số hoạt độ, mà dựa vào biểu thức (3.1), cần phải hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu Để hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu, tiến hành đo phổ gamma mẫu nhiên liệu U 36 với khối lượng đo khác Sử dụng phần mềm Gamma Vision để xử lý phổ trên, kết thu diện tích đỉnh 53,20 keV; 63,29 keV 58,57 keV dùng để xác định hoạt độ đồng vị 234 U, 238 U 235 U tương ứng tính tỷ số hoạt độ chúng Trong bảng 3.1 đưa đặc trưng khối lượng mẫu, thời gian đo phổ diện tích vạch phổ tương ứng Bảng 3.1 Kết xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác Khối lượng 0,52g 2,33g 5,55g 10,49g Thời gian đo 254513s 181110s 172751s 261156s Đỉnh 53,2 keV 67526±722 111768±860 251594± 1210 395471 ± 1618 Đỉnh 58,57keV 9898 ± 529 18124 ± 863 41926±1101 64465±1771 m ẫu 25 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Đỉnh 63,29keV 82319± 652 52016±1029 119802±1550 194209 ± 2416 Trong bảng 3.2 đưa kết xác định tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng, K(m) phụ thuộc vào khối lượng đo m Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác M Eᵧ1 = 53,2keV Eᵧ2 = 58,57keV Eᵧ3 = 63,29keV 0,52g 0,510 ± 0,005 0,075 ± 0,004 0,214 ± 0,005 2,33g 0,342 ± 0,003 0,0525 ± 0,0025 0,151 ± 0,003 5,55g 0,262 ± 0,0013 0,0437 ± 0,0011 0,125 ± 0,002 10,49g 0,144 ± 0,002 0,0235 ± 0,0007 0,071 ± 0,001 Từ số liệu bảng 3.2 sử dụng phần mềm Origin vẽ đồ thị mô tả phụ thuộc K(m) vào khối lượng đo Đồ thị có dạng: K (m ) = K o − e − am am (3.2 ) 26 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 0,55 Model NewFunctio n4 (User) 0,50 Equation 0,45 y0*(1-exp(-( a*m)))/(a*m ) Reduced C 121,23508 hi-Sqr 0,40 Adj R-Squa 0,94436 Value Ko 0,35 Standard Er A y0 0,5220 0,05273 A a 0,3026 0,05623 0,30 0,25 0,20 0,15 0,10 10 12 m Hình 3.1 Hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 53,2 keV 27 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,08 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,07 11,33438 Adj R-Square 0,92315 Value Standard Error A y0 0,08115 0,01177 A a 0,29684 0,0666 K1 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 10 12 m Hình 3.2 Hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 58,57 keV 28 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,24 0,22 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,20 27,17784 Adj R-Square 0,95187 Value 0,18 Standard Error A y0 0,22138 0,02219 A a 0,27279 0,04488 E3 0,16 0,14 0,12 0,10 0,08 0,06 10 12 m Hình 3.3 Hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 63,29 keV Hình vẽ 3.1 đến 3.3 đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 keV; 63,29 keV 58,57 keV Hệ số a K0 tương ứng với lượng Các giá trị K0 tốc độ đếm hiệu chỉnh tương ứng với đỉnh lượng trên, thu từ đồ thị đưa bảng 3.3.Trong bảng 3.3 đưa giá trị n/Br ứng với lượng 53,20 keV; 63,29 keV 58,57 keV tương ứng Từ số liệu xác định xác định tỷ số hoạt độ 234 U/235U (2.2) thu độ giàu mẫu U 36 là: 29 238 U/235U Thay vào công thức Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Bảng 3.3 Kết tính toán hệ số K0 vạch gamma Eᵧ (keV) Ko n/Br 53,2 0,522 424,39 58,57 0,0812 17,56 63,29 0,2214 5,984 Từ giá trị thực nghiệm bảng 3.3 tính tỷ số hoạt độ đồng vị sau: n / Br53,2 A234 = 53,2 = 24,14 A235 n58,57 / Br58,57 A238 n63,27 / Br63,27 = = 0, 34 A235 n58,57 / Br58,57 Thay giá trị tỷ số hoạt độ 234 U/235U vào công thức (2.2) kết thu sau: q235 = 100% = 31,3% A( U ) A( 238U ) + 0,0003479 235 + 6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Theo giá trị khuyến cáo IAEA độ giàu mẫu U 36 36% Kết xác định độ giàu theo phương pháp trình bày sai lệch so với giá trị chuẩn 13% Có sai khác lớn giá trị thu với giá trị chuẩn việc xác định hệ số K0 mắc phải sai số lớn Để xác định giá trị K0 xác cần phải xây dựng đồ thị mô tả suy giảm tốc độ đếm vào khối lượng mẫu đo nhiều điểm thực nghiệm Trên thực tế, yêu cầu thực Vì vậy, thực nghiệm độ giàu thường xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 3.2 Xác định độ giàu nhiên liệu uran làm giàu thấp Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên liệu hạt nhân làm giàu, dạng hình trụ, đường kính 8cm, cao 8cm, bọc bởi lớp hợp kim Mẫu U 4.4 đo phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235 U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong 30 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa hiệu suất ghi dựa phổ thu Hình 3.4 phổ gamma đặc trưng mẫu U 4.4 đo thời gian 106.921 giây Sử dụng phần mềm phân tích phổ Gamma Víion phân tích phổ U 4.4 Các đỉnh gamma lựa chọn để tính hàm lượng 234 U 238U 120,9 keV 258,23 keV có sai số thống kê lớn nhỏ 1% Các kết xử lý phổ đưa bảng 3.4 Trong bảng 3.1 đưa kết xử lý xác định tốc độ đếm tỷ số tốc độ đếm hệ số phân nhánh đỉnh tương ứng Từ số liệu bảng 3.4 sử dụng phần mềm Origin 8.5 vẽ đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi đỉnh gamma 235 U Các số liệu khớp hàm đa thức bậc với phần mềm phân tích số liệu Origin , kết ta có đường cong hiệu suất ghi tương đối ứng với thí nghiệm đo mẫu U4.46 biểu diễn hình 3.4 Hình 3.4 Phổ gamma mẫu chuẩn nhiên liệu U4.46 với thời gian đo 106.921 giây 31 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Bảng 3.4 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) Số đếm,N Sai số,∆N Br(%) ∆Br n/Br ∆(n/Br) 120.9 29460 1290 0,034 0,005 777,678 35,614 143,76 543751 1567 10,96 0,14 44,527 0,586 163,33 289605 1440 5,08 0,06 51,165 0,656 185,71 3636042 2502 57,2 0,8 57,051 0,799 205,31 336658 1202 5,01 0,07 60,309 0,870 258,227 17703 305 0,076 0,0024 209,057 10,584 C Polynomial Fit of Sheet1 C y = Intercept + B 1*x^1 + B2*x^2 62 Equation 60 Instrumental Weight 0,0176 Residual Sum of Squares 0,99982 Adj R-Square 58 56 Value Standard Error C Intercept -52,51843 C B1 0,96746 0,04008 C B2 -0,00203 1,15939E-4 3,41148 n/Br 54 52 50 48 46 44 42 140 150 160 170 180 190 200 210 E(keV) Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203 E 32 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Với tiêu chuẩn khớp : R-Square = 0,9982 E lượng xạ gamma Nội suy giá trị : f(120,9)=34,775 f(258,227)=61,943 Áp dụng biểu thức: n120, A( 234U ) = = 22,363 235 A( U ) f (120,9) Br120,9 n258, 227 A( 238U ) = = 3,375 235 A( U ) f ( 258,227) Br258, 227 Hàm lượng 235U mẫu : q235 = 100% = 4,40% A( U ) A( 238U ) + 0,0003479 235 + 6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Độ giàu mẫu U4.46 theo khuyến cáo 4,46 % Sai khác giá trị luận văn giá trị chuẩn cở 1,34 %, nằm phạm vi sai số Điều chứng tỏ, xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho kết xác Xác định độ giàu Uran nghèo Luận văn tiến hành xác dịnh độ giàu nhiên liệu uran nghèo Trên Hình 3.6 dạng phổ gamma gam nhiêu liệu uran nghèo, đo thời gian 73932s 33 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Hình 3.6 Phổ gamma gam mẫu nhiên liệu uran nghèo đo 79932 s Sử dụng phần mềm Gammavision xác định diện tích đỉnh từ đố xác định tốc độ đếm đỉnh quan tâm Kết đưa bảng số 3.3 Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng lượng Hiệu suất ghi Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây 120,9 0,0342 ± 0,0050 0,006 ± 0,002 18,014 ± 1,875 143,76 10,96 ± 0,140 0,206 ± 0,003 1,879 ± 0,034 163,33 5,08 ± 0,06 0,133 ± 0,003 2,620 ± 0,054 185,715 57,2 ± 0,80 2,024 ± 0,005 3,540 ± 0,050 205,311 5,01 ± 0,07 0,203 ± 0,003 4,042 ± 0,080 258,227 0,0764 ± 0,0024 0,172 ± 0,003 225,04 ± 7,26 275,129 0,052 ± 0,005 0,003 ± 0,0001 5,046 ± 0,530 (keV) tương đối Sử dụng đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV 275,129 keV 235U cháu phát để xây dựng đường cong hiệu suất ghi 34 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Sử dụng Origin 8.5 khớp đường cong hiệu suất ghi, kết biểu diễn hình 3.7 So dem (/s/Iγ ) So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E(keV) Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Đồ thị có dạng f(E) = -0,0001308×E2 + 0,08204×E – 7,1417 Với hệ số khớp R2 = 0,997 Giá trị hàm số lượng 120,9 keV 234U có giá trị: f(120,9) = 0,86505 đỉnh 258,227 keV dùng để tính hoạt độ 238U f(258,227) = 5,3213 Từ số liệu bảng xác định tỷ số hoạt độ 234 U/235U= 20,82 238U/235U = 42,29 Thay tỷ số vào công thứ (2.4) thu độ giàu mẫu nhiên liệu (0,36 ± 0,022)% Theo giá trị khuyến cáo độ giàu nhiên liệu nghiên cứu 0,37% Kết luận án thu sai khác với giá trị khuyến cáo 2,7% Đã tiến hành xác định độ giàu nhiên liệu uran làm giàu thấp mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất 35 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, kết thu luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo Với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, chọn vạch gamma 258,84 keV xác định hoạt độ 238 U để 238 U vạch chọn nằm xa xác đỉnh khác, chồng chập không cần tách đỉnh công trình 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Trong trình xử lý số liệu, đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng công cụ toán học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: n ∆F = ∑ i  ∂F   ∂ai   ∆ a i2  Các sai số đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm đỉnh gamma, sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số số liệu hạt nhân chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, sai số khác,… Tuy nhiên với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, chọn vạch gamma 258,84 keV 238 238 U để xác định hoạt độ U vạch chọn nằm xa xác đỉnh khác, chồng chập không cần tách đỉnh công trình 36 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa KẾT LUẬN • Về mặt lý thuyết đề tài tiến hành nghiên cứu tổng quan đặc trưng nhiên liệu Urani phương pháp xác định chúng: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani Đã khác thành phần đồng vị thành phần phổ gamma phát từ nhiên liệu Urani tự nhiên, Urani chưa sử dụng qua sử dụng - Cơ sở việc nhận diện xác định hoạt độ đồng vị phóng xạ nhiên liệu dựa vào phổ gamma nhiên liệu phát • Về mặt thực nghiệm đề tài trình bày kết nghiên cứu thực nghiệm xác định độ giàu nhiên liệu uran theo phương pháp: Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi khoảng lượng từ 20 keV đến 100 keV phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Đã tiến hành xác định độ giàu nhiên liệu uran làm giàu thấp mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, kết thu luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo Với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, chọn vạch gamma 258,84 keV 238 U để xác định hoạt độ 238 U vạch chọn nằm xa xác đỉnh khác, chồng chập không cần tách đỉnh công trình [12] Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi khoảng lượng từ 20 keV đến 100 keV phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Phương pháp sử dụng vùng planar detector cần phải tiến hành đo nhiều phổ gammar mẫu với khối lượng khác tiến hành hiệu chỉnh hấp thụ tia mẫu Tuy nhiên phương pháp cho kết sai khác với số liệu chuẩn 13% Trên thực tế phương pháp không sử dụng 37 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 PGS.TS Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học Kỹ [2] thuật Hà Nội (2006) [3] Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội 2009 [4] TS Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN Tập giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội Tài liệu tiếng Anh [5] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 38 Luận văn Thạc sĩ [12] Phạm Thị Nghĩa Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu/U ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) 39 [...]... 6.43 U 238 AU 235 AU 235 (2.2) Để xác định độ giàu cần phải xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị uran 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 2.2.1 .Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma Các đồng vị 234 U, 235 U và 238 U hoặc sản phẩm con cháu của chúng khi phân rã đều phát ra các bức xạ gamma đặc trưng Số bức xạ gamma đặc trưng của mỗi đồng vị phát ra từ mẫu... các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma, Trong bài luận văn này tiến hành đánh giá bằng thực nghiệm ưu điểm của phương pháp chuẩn nội và ứng dụng để xác định hàm lượng nhân 16 235 U trong một số. .. 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung... xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với độ chính xác cao Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ... định hàm lượng nhân 16 235 U trong một số mẫu nhiên liệu hạt Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các đồng vị Uran Độ giàu uran được định nghĩa là tỉ số giữa số khối lượng 235U và khối lượng uran Trong thanh nhiên liệu chưa được chiếu xạ nơtron cũng như nhiên liệu đã cháy chủ yếu chứa 3 đồng vị chính 234U,235U... được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương pháp đo không phá... phải sai số lớn Để xác định giá trị K0 chính xác cần phải xây dựng đồ thị mô tả sự suy giảm của tốc độ đếm vào khối lượng mẫu đo trên nhiều điểm thực nghiệm Trên thực tế, yêu cầu này không thể thực hiện được Vì vậy, thực nghiệm độ giàu thường được xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 3.2 Xác định độ giàu của nhiên liệu uran được làm giàu thấp Mẫu U 4.46 là dạng viên nhiên liệu hạt nhân đã... chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác... với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1 nơtron sinh ra 236U Sau đó 236U phân rã α tạo ra 232Th 232Th chuyển về 232U theo chuỗi phương trình sau: − − β β 233 233 233 232 n+ 232 90Th→ 90Th → 91 Pa → 92 U + n→ 92 U + 2n (1.4) 1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ... trong, sau khi xây dựng được đặc trưng của hiệu suất ghi, ta hoàn toàn có thể tính toán được tỉ số hoạt độ cũng như tỉ số khối lượng của các đồng vị bất kỳ có trong mẫu đo thông qua biểu thức (2.5) Từ đó có thể xác định được thành phần đồng vị cũng như hàm lượng của mỗi đồng vị có trong mẫu nhiên liệu cần đo 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector Planar Công thức