Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ)

Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ)

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - PHẠM THỊ NGHĨA XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ KẾ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - 2014 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani N i n i u uran đƣ c gi u v uran ng 16 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 16 1.2.2.Urani nghèo 17 1.3 Các phƣơng p áp p ân tíc n i n i u ạt n ân Urani 18 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 18 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 20 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 21 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 23 Xác đ n độ gi u n i n i u ạt n ân t ng ua t số ạt độ đ ng v Uran 23 Xác đ n t số ạt độ p ng t e p ƣơng p áp p ga a 24 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 24 2.2.2 ẫu phân tích thiết ị đo phổ gamma nhi n li u h t nhân 25 P ƣơng p áp c u n nội ác đ n t số ạt độ 27 2.3.1 Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ 27 2.3.2 ác định t s ho t đ d a vào đ c trưng hi u su t ghi Detector Planar 28 2.4 t s hi u ch nh nâng cao đ xác kết qu đo 30 Hi u ch nh chồng chập xung 30 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 31 3.1 Xác đ n độ gi u đ ng v tr ng n i n i u Urani tr ng d av tín c u gi u ca t i u su t g i P anar 31 3.2 Đán giá sai số kết th c nghi m 42 TÀI LIỆU THAM KHẢO 44 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã Hình 2.1 Sơ đ hệ ph 238 235 U - 206Pb U - 207Pb ế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đ thị m tả phụ thuốc tốc độ đếm tr n đơn vị hối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 eV Hình 3.2: Đ thị m tả phụ thuốc tốc độ đếm tr n đơn vị hối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 58,57 eV Hình 3.3: Đ thị m tả phụ thuốc tốc độ đếm tr n đơn vị hối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 63,29 eV Hình 3.4: Ph gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo DANH MỤC BẢNG BIỂU B ng 1.1: Chuỗi phân rã 238U B ng 1.2: Chuỗi phân rã 235 206 Pb U - 207Pb B ng 2.1: Các vạch ph sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ B ng 3.1 ết xử lý ph U 36 với hối lượng mẫu hác B ng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác B ng 3.3 ết t nh toán hệ số vạch gamma B ng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s MỞ ĐẦU Nư c ta tiến hành chu n nhà m y n hạt nh n đầu ti n s vật chất nh n lực đ x y dựng Ninh Thuận Nhi n li u uran làm giàu ch nh nhi n li u cho lò phản ứng hạt nh n Đ c th sử d ng c hi u quả, an toàn nhà m y n hạt nh n tất c c iến thức li n quan t i s vật chất, c ng hoạt động lò phản ứng cần phải chu n , lư ng ài ản, yếu tố người Một m c tiêu quan trọng vi c phát tri n lượng hạt nhân quốc gia vi c phát tri n công ngh nhiên li u hạt nhân, tập trung vào vi c đ nh gi c c đ c trưng nhi n li u hạt nh n, xa qu tr nh làm giàu nhiên li u Urani loại nhiên li u quan trọng lĩnh vực lượng hạt nh n C c thông tin đầy đủ loại vật li u thực cần thiết Các số li u thành phần, hàm lượng c c đồng v , tạp chất hóa học, tuổi nhiên li u, có ý nghĩa quan trọng trình sử d ng c ng công t c quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Đ x c đ nh c c đ c trưng nhiên li u urani, có nhiều phương ph p h c sử d ng ph n t ch ph hủy mẫu, thường sử d ng khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương ph p hông ph hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử d ng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương ph p tr n có lợi m t hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào m c đ ch điều ki n nghiên cứu đ c m loại Phương ph p x c đ nh c c đ c trưng vật li u hạt nhân sử d ng phổ kế gamma bán dẫn ứng d ng phổ biến, v i ưu m không cần phá mẫu, quy trình thực nghi m không phức tạp,, nhi n đòi hỏi k ph n t ch xử lý số li u phức tạp tinh tế Luận văn v i đề tài: “X c đ nh số đ c trưng nhiên li u hạt nhân theo phương ph p phổ kế gamma” M c ti u luận văn: Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng nhi n li u uran phương ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma ết hợp v i chu n nội hi u suất ghi Về thực nghi m t m hi u ưu vi t phương ph p chu n nội hi u suất ghi, p d ng đ nh gi độ giàu nhi n li u uran c độ giàu thấp ố c c luận văn, phần m đầu, kết luận, tài li u tham khảo ph l c, luận văn chia thành chương sau: Chương tr nh ày tổng quan c c đ c trưng ản nhiên li u hạt nh n c c phương ph p ph n t ch urani Chương tr nh ày phương ph p thực nghi m ph n t ch hàm lượng urani sử d ng phổ kế gamma kết hợp v i k thuật chu n sử d ng đường cong hi u suất ghi tương đối Chương tr nh ày ết x c đ nh độ giàu mẫu nhi n li u uran làm giàu cao dựa vào đ c trưng hi u suất ghi detector Planar hông đổi v ng lượng từ suất ghi eV đến eV phương ph p chu n nội hi u CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa s sử d ng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng v n ng, qua trình chuy n hóa thu n ph c v cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, đồng v n ng c ng c th sử d ng đ làm nhiên li u hạt nhân Có nguyên tố n ng lại hông c chế phân hạch tự ph t ngược lại, có nguyên tố có khả ph n hạch tự phát giải phóng lượng lượng l n, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công ngh phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm c ch đ c bi t Hai nguyên tố loại nhiên li u quan trọng ngành công nghi p lượng hạt nhân Tuy nhiên, hi n Urani lựa chọn nhiên li u hạt nh n lý tư ng đ ph c v người Vi c tìm hi u, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử d ng khai thác nhiên li u hạt nhân Đ c m h a học, Urani nguy n tố im loại màu x m ạc, oxit hóa hông h tạo thành l p màu đen thuộc nh m Actini, c số nguy n tử 92 ảng tuần hoàn, hi u U Hi n người ta ph t hi n 23 đồng v Urani h c, phổ iến c c đồng v 238 U 235U Tất đồng v urani hông ền c t nh ph ng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng v là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99 2745%) Urani c m t tự nhi n v i nồng độ thấp hoảng ,4 % đất, đ nư c Về đ c m ph ng xạ, urani ph n rã chậm ph t hạt anpha Chu ỳ n rã 238 U hoảng 47 tỉ năm 235 U tri u năm, đ n sử d ng đ x c đ nh tuổi Tr i Đất Hi n tại, ứng d ng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng v nhất, tồn tự nhiên, có khả ph n hạch cách tự phát 238 U có th phân hạch nơtron nhanh, có th chuy n đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản ph m có th tự phân hạch lò phản ứng hạt nhân Đồng v có khả tự phân hạch khác 233 U có th tạo từ Thori tự nhi n c ng vật li u quan trong công ngh hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch b i nơtron nhanh, 235 U đồng v 233 U có tiết di n hi u d ng tự phân hạch cao nhiều đối v i neutron chậm Khi nồng độ đủ l n, c c đồng v trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn đ nh Quá trình tạo nhi t lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân d ng, urani chủ yếu dùng làm nhiên li u cho nhà m y n hạt nhân Ngoài ra, urani dùng làm chất nhuộm màu công ngh sản xuất thủy tinh xử lý hình ảnh Chuỗi phân rã Urani t nhiên: 235 206 P U 238 U đứng đầu hai chuỗi ph n rã ph ng xạ C c chuỗi ph n rã ph ng xạ 235 U - 207Pb, 238 235 U- 207 Pb 238 U- U - 206P h thống hình 1, ảng 1, C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ ằng i u thức: A = 4n + 3, v i n c gi tr 235 U c số hối mô tả iến đổi từ 51 đến 58 C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ 238 U c số hối mô tả ằng i u thức: A = 4n + 2, v i n số nguy n iến đổi từ 51 đến 59 Sự ph n rã c c đồng v ph ng xạ tự nhi n ph t c c ức xạ alpha () , beta () gamma () Năng lượng ức xạ chu ỳ n rã đ c trưng cho đồng v ph ng xạ Trong a loại ức xạ n i tr n th tia gamma sử d ng nhiều vào m c đ ch ph n t ch v : - Vi c x c đ nh lượng tia gamma tương đối đơn giản c th đạt độ ch nh x c cao - Sự hấp th c c tia gamma mẫu t so v i hấp th c c tia   - Trong trường hợp c c tia gamma c ch ch nh x c hấp th c th hi u ch nh CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Luận văn tiến hành x c đ nh độ giàu mẫu nhi n li u uran c độ giàu thấp độ giàu cao, ý hi u U 4.46 U 36 3.1 Xác đ n độ gi u đ ng v tr ng n i n i u Urani tr ng gi u ca d a v tín c u t i u su t g i P anar Dựa vào đ c trưng detector mỏng Planar dải lượng (20÷100keV) hi u suất ghi gần hông thay đổi nên ta có: ε(E1) = ε(E2) (3.1) V i E1 E2 tương ứng lượng c c tia gamma c lượng dải lượng từ 20 ÷ 100 eV Trong v ng lượng 53,20 keV, 238U c vạch 63,29 eV 234Th 234 U c vạch c n ằng ph ng xạ v i v i 238 U 235 U c vạch gamma 58,57 eV 231Th c n ằng v i 235U Luận văn dựa vào vạch đ x c đ nh t số hoạt độ 234 U/235U 238 U/235U Tuy nhi n hông sử d ng phương ph p chu n nội hi u suất ghi đ x c đ nh t số hoạt độ, mà dựa vào i u thức (3 1), cần phải hi u chỉnh tự hấp th mẫu Đ hi u chỉnh tự hấp th mẫu, tiến hành đo phổ gamma mẫu nhi n li u U 36 v i hối lượng đo h c Sử d ng phần mềm Gamma Vision đ xử lý phổ tr n, ết thu di n t ch c c đỉnh 53,2 keV d ng đ x c đ nh hoạt độ c c đồng v 234 U, eV; 63,29 eV 58,57 238 U 235 U tương ứng t nh t số hoạt độ ch ng Trong ảng đưa c c đ c trưng hối lượng mẫu, thời gian đo phổ di n t ch vạch tr n c c phổ tương ứng ng 3.1 Kết xử lý phổ U 36 v i hối lượng mẫu h c Khối lượng 0,52g 2,33g 5,55g 10,49g Thời gian đo 254513s 181110s 172751s 261156s Đỉnh 53,2 eV 67526±722 111768±860 251594± 1210 395471 ± 1618 Đỉnh 58,57keV 9898 ± 529 18124 ± 863 41926±1101 64465±1771 mẫu Đỉnh 63,29 eV 82319± 652 52016±1029 119802±1550 194209 ± 2416 Trong ảng đưa ết x c đ nh tốc độ đếm t nh tr n đơn v hối lượng, K(m) ph thuộc vào hối lượng đo m ng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn v khối lượng v i khối lượng mẫu khác M Eᵧ1 = 53,2keV Eᵧ2 = 58,57keV Eᵧ3 = 63,29keV 0,52g 0,510 ± 0,005 0,075 ± 0,004 0,214 ± 0,005 2,33g 0,342 ± 0,003 0,0525 ± 0,0025 0,151 ± 0,003 5,55g 0,262 ± 0,0013 0,0437 ± 0,0011 0,125 ± 0,002 10,49g 0,144 ± 0,002 0,0235 ± 0,0007 0,071 ± 0,001 Từ số li u ảng sử d ng phần mềm Origin vẽ đồ th mô tả ph thuộc K(m) vào hối lượng đo Đồ th c dạng: K (m)  K o  e am am (3.2) 0,55 Model NewFunctio n4 (User) 0,50 Ko Equation 0,45 y0*(1-exp(-( a*m)))/(a*m ) Reduced C 121,23508 hi-Sqr 0,40 Adj R-Squa 0,35 A A y0 a 0,94436 Value Standard Er 0,5220 0,05273 0,3026 0,05623 0,30 0,25 0,20 0,15 0,10 10 12 m H nh 3.1 iệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 53,2 keV A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,08 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,07 11,33438 Adj R-Square 0,92315 Value Standard Error A y0 0,08115 0,01177 A a 0,29684 0,0666 K1 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 10 12 m H nh 3.2 iệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 58,57 keV A NewFunction4 (User) Fit of Sheet1 A 0,24 0,22 Model New Function4 ( User) Equation y0*(1-exp(-(a*m )))/(a*m) Reduced Chi-Sq r 0,20 27,17784 Adj R-Square 0,95187 Value 0,18 Standard Error A y0 0,22138 0,02219 A a 0,27279 0,04488 E3 0,16 0,14 0,12 0,10 0,08 0,06 10 12 m H nh 3.3 iệu chỉnh tự hấp thụ mẫu xạ gamma lượng 63,29 keV H nh vẽ đến 3 đồ th mô tả ph thuốc tốc độ đếm tr n đơn v lượng mẫu ứng v i c c đỉnh lượng 53,2 hối eV; 63,29 eV 58,57 eV H số a K0 tương ứng v i lượng tr n C c gi tr K ch nh tốc độ đếm hi u chỉnh tương ứng v i đỉnh lượng tr n, thu từ đồ th tr n đưa ảng 3 Trong ảng 3 c ng đưa gi tr n r ứng v i lượng 53,2 eV; 63,29 eV 58,57 eV tương ứng Từ số li u x c đ nh x c đ nh t số hoạt độ (2 2) thu độ giàu mẫu U 36 là: 234 U/235U 238 U/235U Thay vào công thức ng 3.3 ết t nh toán hệ số vạch gamma Eᵧ (keV) Ko n/Br 53,2 0,522 424,39 58,57 0,0812 17,56 63,29 0,2214 5,984 Từ gi tr thực nghi m ảng 3 t nh t số hoạt độ c c đồng v sau: n / Br53,2 A234  53,2  24,14 A235 n58,57 / Br58,57 A238 n63,27 / Br63,27   0,34 A235 n58,57 / Br58,57 Thay c c gi tr t số hoạt độ 234 U/235U vào công thức (2 2) ết thu sau: q235  Theo gi tr 100%  31,3% A( U ) A( 238U )  0,0003479 235  6,43 235 A( U ) A( U ) 234 huyến c o IAEA độ giàu mẫu U 36 ằng 36% Kết x c đ nh độ giàu theo phương ph p tr nh ày sai l ch so v i gi tr chu n 13% C sai h c l n gi tr thu v i gi tr chu n vi c x c đ nh h số K0 mắc phải sai số l n Đ x c đ nh gi tr K0 ch nh x c cần phải x y dựng đồ th mô tả suy giảm tốc độ đếm vào hối lượng mẫu đo tr n nhiều m thực nghi m Tr n thực tế, y u cầu hông th thực hi n V vậy, thực nghi m độ giàu thường x c đ nh theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi 3.2 Xác đ n độ gi u n i n i u uran đƣ c gi u t p Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên li u hạt nh n làm giàu, dạng hình tr , đường kính 8cm, cao 8cm, bọc b i b i l p hợp kim Mẫu U 4.4 đo tr n phổ kế gamma tinh th mỏng HPGe planar, nguyên tố chọn làm chu n nội c ng 235 U, c c đỉnh chọn đ xây dựng đường cong hi u suất ghi dựa phổ thu Hình 3.4 phổ gamma đ c trưng mẫu U 4 đo thời gian 106.921 giây Sử d ng phần mềm ph n t ch phổ Gamma V ion ph n t ch phổ U 4 C c đỉnh gamma lựa chọn đ tính hàm lượng 234 U 238U 120,9 keV 258,23 keV c sai số thống l n nhỏ 1% Các kết xử lý phổ đưa ảng 3.4 Trong ảng c ng đưa ết xử lý x c đ nh tốc độ đếm t số tốc độ đếm tr n h số ph n nh nh c c đỉnh tương ứng Từ c c số li u ảng sử d ng phần mềm Origin vẽ đường cong chu n nội hi u suất ghi tr n c c đỉnh gamma 235 U Các số li u kh p hàm đa thức bậc v i phần mềm phân tích số li u Origin , kết ta c đường cong hi u suất ghi tương đối ứng v i thí nghi m đo mẫu U4.46 bi u diễn hình 3.4 Hình 3.4 Ph gamma mẫu chu n nhi n liệu U4.46 với thời gian đo 106.921 giây B ng 3.4 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) Số đếm,N Sai số,N Br(%) Br n/Br (n/Br) 120.9 29460 1290 0,034 0,005 777,678 35,614 143,76 543751 1567 10,96 0,14 44,527 0,586 163,33 289605 1440 5,08 0,06 51,165 0,656 185,71 3636042 2502 57,2 0,8 57,051 0,799 205,31 336658 1202 5,01 0,07 60,309 0,870 258,227 17703 305 0,076 0,0024 209,057 10,584 C Polynomial Fit of Sheet1 C y = Intercept + B 1*x^1 + B2*x^2 62 Equation 60 Instrumental Weight 0,0176 Residual Sum of Squares 0,99982 Adj R-Square 58 56 Value Standard Error C Intercept C B1 -52,51843 0,96746 3,41148 0,04008 C B2 -0,00203 1,15939E-4 n/Br 54 52 50 48 46 44 42 140 150 160 170 180 190 200 210 E(keV) Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp ph gamma mẫu U4.46 Hàm kh p hi u suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203 E V i tiêu chu n kh p : R-Square = 0,9982 đ E lượng xạ gamma Nội suy giá tr : f(120,9)=34,775 f(258,227)=61,943 Áp d ng bi u thức: n120,9 A( 234U )   22,363 235 A( U ) f (120,9).Br120,9 n258, 227 A( 238U )   3,375 235 A( U ) f (258,227).Br258, 227 Hàm lượng 235U mẫu : q235  100%  4,40% A( U ) A( 238U )  0,0003479 235  6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Độ giàu mẫu U4 46 theo huyến c o 4,46 % Sai h c gi tr luận văn gi tr chu n c 1,34 %, nằm phạm vi sai số Điều chứng tỏ, x c đ nh độ giàu theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi cho ết ch nh x c X c đ nh độ giàu Uran nghèo Luận văn tiến hành x c d nh độ giàu nhi n li u uran nghèo Tr n H nh dạng phổ gamma gam nhi u li u uran nghèo, đo thời gian 73932s H nh Ph gamma gam mẫu nhi n liệu uran nghèo đo 79932 s Sử d ng phần mềm Gammavision x c đ nh di n t ch đỉnh từ đố x c đ nh tốc độ đếm c c đỉnh quan t m Kết đưa ảng số 3 B ng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng ph mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng lượng Hi u su t ghi Cường đ tia γ (%) T c đ đếm / giây 120,9 0,0342 ± 0,0050 0,006 ± 0,002 18,014 ± 1,875 143,76 10,96 ± 0,140 0,206 ± 0,003 1,879 ± 0,034 163,33 5,08 ± 0,06 0,133 ± 0,003 2,620 ± 0,054 185,715 57,2 ± 0,80 2,024 ± 0,005 3,540 ± 0,050 205,311 5,01 ± 0,07 0,203 ± 0,003 4,042 ± 0,080 258,227 0,0764 ± 0,0024 0,172 ± 0,003 225,04 ± 7,26 275,129 0,052 ± 0,005 0,003 ± 0,0001 5,046 ± 0,530 (keV) tương đ i Sử d ng c c đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV 275,129 keV 235U ch u ph t đ xây dựng đường cong hi u suất ghi Sử d ng Origin 8.5 kh p đường cong hi u suất ghi, kết bi u diễn hình 3.7 So dem (/s/I ) So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E(keV) Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Đ t c dạng f(E) = -0,0001308×E2 + 0,08204×E – 7,1417 V i h số h p R2 = 0,997 Gi tr hàm số lượng 12 ,9 eV 234U c gi tr : f(12 ,9) = ,865 đỉnh 258,227 eV d ng đ t nh hoạt độ 238U f(258,227) = 5,3213 Từ c c số li u ảng x c đ nh t số hoạt độ 234 U/235U= ,82 238U/235U = 42,29 Thay c c t số tr n vào công thứ (2 4) thu độ giàu mẫu nhi n li u (0,36 ± 0,022)% Theo gi tr huyến c o độ giàu nhi n li u nghi n cứu ,37% Kết luận n thu sai h c v i gi tr huyến c o 2,7% Đã tiến hành x c đ nh độ giàu nhi n li u uran làm giàu thấp mẫu nhi n li u uran nghèo, theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, ết thu luận văn ph hợp v i số li u huy n c o V i vi c d ng lượng từ eV đến eV đ ph n t ch, đ chọn vạch gamma 258,84 keV ch nh x c đ nh hoạt độ 238 Uđ 238 U c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh h c, hông c chồng chập hông cần t ch đỉnh công tr nh 3.3 Đán giá sai số kết th c nghi m Sai số kết thực nghi m bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số h thống Vi c giảm thi u sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo c c điều ki n thời gian h c nhau, tăng thời gian đo, tăng hối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chu n hi u suất ghi xác cho h đo,… Trong qu tr nh xử lý số li u, c c đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số li u thống kê tốt, không b can nhiễu b i c c đỉnh gamma khác, hi u chỉnh hi u ứng cộng đỉnh, sử d ng công c toán học bổ trợ vi c kh p đỉnh t ch đỉnh chập giúp giảm phần đ ng sai số số đếm di n t ch đỉnh Vi c x c đ nh sai số kết thực nghi m sử d ng hàm truyền sai số: F   F   i  ai n Các sai số ch nh đ nh gi   ai2  ao gồm: Thống kê số đếm c c đỉnh gamma, sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hi u suất ghi f(E), sai số số li u hạt nh n chu ỳ bán rã, h số phân nhánh xạ gamma, hi u ứng cộng đỉnh, sai số h c,… Tuy nhi n v i vi c d ng lượng từ eV đến t ch, đ chọn vạch gamma 258,84 eV ch nh 238 eV đ ph n 238 U đ x c đ nh hoạt độ U c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh h c, hông c chồng chập hông cần t ch đỉnh công tr nh KẾT LU N  Về m t lý thuyết đề tài tiến hành nghi n cứu tổng quan c c đ c trưng nhi n li u Urani phương ph p x c đ nh ch ng: Nghi n cứu h i qu t nhi n li u hạt nh n vật li u Urani Đã - h c thành phần đồng v đ thành phần phổ gamma ph t từ c c nhi n li u Urani tự nhi n, Urani chưa sử d ng qua sử d ng Cơ s vi c nhận di n x c đ nh hoạt độ c c đồng v ph ng xạ - nhi n li u dựa vào phổ gamma c c nhi n li u ph t  Về m t thực nghi m đề tài tr nh ày c c ết nghi n cứu thực nghi m x c đ nh độ giàu nhi n li u uran theo phương ph p: Phương ph p sử d ng đ c trưng hi u suất ghi detector Planar hông thay đổi hoảng lượng từ eV đến eV phương ph p chu n nội hi u suất ghi Đã tiến hành x c đ nh độ giàu nhi n li u uran làm giàu thấp mẫu nhi n li u uran nghèo, theo phương ph p chu n nội hi u suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, ết thu luận văn ph hợp v i số li u huy n c o V i vi c d ng lượng từ eV đến đ chọn vạch gamma 258,84 eV ch nh 238 eV đ ph n t ch, U đ x c đ nh hoạt độ 238 U c c vạch chọn nằm xa x c đỉnh h c, hông c chồng chập hông cần t ch đỉnh công tr nh 12 Phương ph p sử d ng đ c trưng hi u suất ghi detector Planar hông thay đổi hoảng lượng từ eV đến eV phương ph p chu n nội hi u suất ghi Phương ph p sử d ng v ng planar detector cần phải tiến hành đo nhiều phổ gammar c ng mẫu v i hối lượng h c tiến hành hi u chỉnh hấp th c c tia mẫu Tuy nhi n phương ph p cho ết sai h c v i số li u chu n 13% Tr n thực tế th phương ph p hông sử d ng TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài li u tiếng Vi t Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân t ch hạt nhân”, NX [1] Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 PGS TS Ngô Quang Huy, Cơ s vật lý hạt nhân – NXB Khoa học K [2] thuật Hà Nội (2006) i Văn Lo t, “Địa vật lý hạt nhân”, NX Khoa học K thuật, Hà Nội - [3] 2009 TS Cao Đ nh Thanh, Nhi n li u hạt nh n, Trường Đại học Khoa học Tự [4] nhi n, ĐHQGHN Tập giảng nhiên li u hạt nhân- Lưu hành nội Tài li u tiếng Anh A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, [5] Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 [12] Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu U ratio of P Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) [...]... nh t số hoạt độ của c c đồng v uran 2.2 Xác đ n t số ạt độ p ng ạ t e p ƣơng p áp p ga a 2.2.1 .Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma C c đồng v 234 U, 235 U và 238 U ho c sản ph m con ch u của ch ng hi ph n rã đều ph t ra c c ức xạ gamma đ c trưng Số ức xạ gamma đ c trưng của mỗi đồng v ph t ra từ mẫu t l thuận v i hoạt độ ph ng xạ của ch ng Trong ảng 2 1 đưa ra c c ức xạ đ c trưng. .. là các đ c trưng về thanh nhiên li u như thành phần đồng v , cấu trúc hóa học, độ giàu 235 U, v i độ ch nh x c tương đương v i c c phương ph p đo phổ alpha hay khối phổ kế Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nh n, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã c một số khóa luận tốt nghi p và luận văn cao học x c đ nh các đ c trưng của thanh nhiên li u bằng phương ph p phổ gamma, Trong bài luận văn này tiến... lựa chọn tia gamma 185,72 eV của 235U đ ph n t ch urani 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong Dựa vào đ c đi m bức xạ gamma có khả năng đ m xuy n l n và dựa vào đ c đi m dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghi m Vật lý hạt nhân của Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng d ng và phát tri n lý thuyết về phương ph p dựa vào phổ kế gamma đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u Uran... phân bố của tia gamma được ghi nhận theo năng lượng của chúng 2.3 P ƣơng p áp c u n nội ác đ n t số ạt độ 2.3.1 Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ Cơ s căn ản của phương ph p phổ MGA chính là vi c sử d ng các tia gamma đa nh m, nghĩa là đo hai hay nhiều đỉnh gamma v i năng lượng tương tự nhưng từ đồng v khác nhau, trong cùng một v ng năng lượng Sau đ , t nh t l hoạt độ của hai... và của các dạng vật li u hạt nhân nói chung [7,8] T i năm 2 9 TS Nguyễn Công Tâm, Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary, đề xuất th m phương ph p ứng d ng tỉ số chu n trong đ x c đ nh thêm tuổi của thanh nhiên li u hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nh n, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội tri n khai, ứng d ng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc v i độ chính xác cao Nguyên lý chủ yếu của. .. nh được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) Phương ph p ph n t ch urani hông ph hủy mẫu chủ yếu sử d ng phổ kế gamma HPGe, đ y phương ph p đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đ c trưng của c c đồng v , qua xử lý và hi u chỉnh đ đưa ra ết quả đánh gi độ giàu của mẫu nhiên li u Trong c c phương ph p đo hông ph hủy... phổ gamma, Trong bài luận văn này tiến hành đ nh gi ằng thực nghi m ưu đi m của phương ph p chu n nội và ứng d ng đ x c đ nh hàm lượng nhân 235 U trong một số mẫu nhiên li u hạt CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1 Xác đ n độ gi u của n i n i u ạt n ân t ng ua t số ạt độ các đ ng v Uran Độ giàu uran được đ nh nghĩa là tỉ số giữa số hối lượng 235U và hối lượng uran Trong thanh nhi n li u chưa được chiếu... th của mẫu, đã tiến hành đo phổ gamma của mẫu nhi n li u U 36 v i hối lượng đo h c nhau Sử d ng phần mềm Gamma Vision đ xử lý 4 phổ tr n, ết quả thu được di n t ch của c c đỉnh 53,2 keV d ng đ x c đ nh hoạt độ của c c đồng v 234 U, eV; 63,29 eV và 58,57 238 U và 235 U tương ứng và t nh t số hoạt độ giữa ch ng Trong ảng 3 1 đưa ra c c đ c trưng hối lượng mẫu, thời gian đo của 4 phổ và di n t ch của. .. urani và c c sản ph m ph n rã trong c ng một chuỗi th hàm lượng của urani c th x c đ nh thông qua cường độ của những tia gamma c th ghi đo được một c ch ch nh x c, v d như tia 1,76 MeV của 214Bi Đối v i urani hông c n ằng ph ng xạ c th x c đ nh hàm lượng dựa tr n c c tia gamma 63 eV của 234 Th và 1 1,2 eV của 234 ph n rã ph ng xạ trực tiếp của 238U sử d ng phổ ế gamma Pa là c c sản ph m n dẫn Hai đồng... Học Khoa Học Tự Nhiên – ĐHQG Hà Nội Tr n H nh 2 1 đưa ra sơ đồ hối của phổ ế gamma n dẫn tại Phòng Vật lý hạt nh n, Vi n Khoa Học Đồng v phóng xạ Hungary 1 3 2 5 6 7 4 Hình 2.1 Sơ đồ h phổ kế gamma 1: Detector HPGe 5: Khuếch đại tuyến tính 2: Nguồn nuôi cao áp 6: M y ph n t ch i n độ nhiều kênh 3: Tiền khuếch đại 7: Máy tính 4: Máy phát xung chu n Trong luận văn này, đã sử d ng h phổ kế gamma v i detector ... ch xử lý số li u phức tạp tinh tế Luận văn v i đề tài: “X c đ nh số đ c trưng nhiên li u hạt nhân theo phương ph p phổ kế gamma M c ti u luận văn: Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng nhi... hay khối phổ kế Cho đến nay, Bộ môn Vật lý hạt nh n, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội c số khóa luận tốt nghi p luận văn cao học x c đ nh đ c trưng nhiên li u phương ph p phổ gamma, Trong... toàn hạt nhân Đ x c đ nh c c đ c trưng nhiên li u urani, có nhiều phương ph p h c sử d ng ph n t ch ph hủy mẫu, thường sử d ng khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ