Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .8 DANH MỤC HÌNH VẼ DANH MỤC BẢNG BIỂU 10 MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH .3 1.1 Một số đặc trưng Urani 1.2 Nhiên liệu uran được làm giàu uran nghèo 11 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 11 1.2.2.Urani nghèo 12 1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 13 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 13 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 15 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 16 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17 2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các đồng vị Uran 17 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18 2.2.2 Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân 19 2.3 Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ 20 2.3.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ 20 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector Planar 22 2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 23 Hiệu chỉnh chồng chập xung 23 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar 25 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 35 TÀI LIỆU THAM KHẢO 38 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 U - 206Pb 235 U - 207Pb Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma của gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 206 Pb U - 207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác Bảng 3.3 Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma của gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo 79932 s 10 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị 11 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị MỞ ĐẦU Nước ta tiến hành chuẩn bị sở vật chất và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận Nhiên liệu uran được làm giàu chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử dụng có hiệu quả, an toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới sở vật chất, cũng hoạt động của lò phản ứng cần phải được chuẩn bị, kỹ lưỡng bài bản, nhất là yếu tố người Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lượng hạt nhân quốc gia việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, xa nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng trình sử dụng công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không phức tạp,, nhiên đòi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma” Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Mục tiêu của luận văn: Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp Bố cục luận văn, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích urani Chương trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran được làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar không đổi vùng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, đồng vị nặng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có nguyên tố nặng lại chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa không khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U Hiện người ta phát 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238 U 235U Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U phân hạch nơtron nhanh, chuyển Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác 233 U tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch nơtron nhanh, 235 U đồng vị 233 U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani dùng làm chất nhuộm màu công nghệ sản xuất thủy tinh xử lý hình ảnh Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U 238 U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 206 Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235 U- 207 Pb, 238 U- 235 U- 207 Pb 238 U- 206 Pb hệ thống hình 1.1, 1.2 bảng 1.1, 1.2 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Sự phân rã đồng vị phóng xạ tự nhiên phát xạ alpha (α) , beta (β) gamma (γ) Năng lượng xạ chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại xạ nói tia gamma sử dụng nhiều vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định lượng tia gamma tương đối đơn giản đạt độ xác cao - Sự hấp thụ tia gamma mẫu so với hấp thụ tia α β - Trong trường hợp tia gamma bị hấp thụ hiệu cách xác Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Luận văn tiến hành xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran có độ giàu thấp và độ giàu cao, được ký hiệu U 4.46 và U 36 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar Dựa vào đặc trưng detector mỏng Planar dải lượng (20÷100keV) hiệu suất ghi gần không thay đổi nên ta có: ε(E1) = ε(E2) (3.1) Với E1 E2 tương ứng lượng tia gamma có lượng dải lượng từ 20 ÷ 100keV Trong vùng lượng này 53,20 keV, 235 238 U có vạch 63,29 keV của U có vạch gamma 58,57 keV của 231 234Th 234 U có vạch cân bằng phóng xạ với với Th cân bằng với vạch này để xác định tỷ số hoạt độ của 234 U/235U và 235 238 U và U Luận văn dựa vào 238 U/235U Tuy nhiên nếu không sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số hoạt độ, mà dựa vào biểu thức (3.1), cần phải hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mẫu Để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ của mẫu, đã tiến hành đo phổ gamma của mẫu nhiên liệu U 36 với khối lượng đo khác Sử dụng phần mềm Gamma Vision để xử lý phổ trên, kết quả thu được diện tích của các đỉnh 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV dùng để xác định hoạt độ của các đồng vị 234 U, 238 U và 235 U tương ứng và tính tỷ số hoạt độ giữa chúng Trong bảng 3.1 đưa các đặc trưng khối lượng mẫu, thời gian đo của phổ và diện tích của vạch các phổ tương ứng Bảng 3.1 Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác Khối lượng 0,52g mẫu Thời gian đo 254513s Đỉnh 53,2 keV 67526±722 Đỉnh 58,57keV 9898 ± 529 Đỉnh 63,29keV 82319± 652 2,33g 5,55g 10,49g 181110s 111768±860 18124 ± 863 52016±1029 172751s 251594± 1210 41926±1101 119802±1550 261156s 395471 ± 1618 64465±1771 194209 ± 2416 25 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Trong bảng 3.2 đưa kết quả xác định tốc độ đếm tính một đơn vị khối lượng, K(m) phụ thuộc vào khối lượng đo m Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác M Eᵧ1 = 53,2keV Eᵧ2 = 58,57keV 0,52g 0,510 ± 0,005 0,075 ± 0,004 2,33g 0,342 ± 0,003 0,0525 ± 0,0025 5,55g 0,262 ± 0,0013 0,0437 ± 0,0011 10,49g 0,144 ± 0,002 0,0235 ± 0,0007 Từ số liệu bảng 3.2 sử dụng phần mềm Origin vẽ đồ Eᵧ3 = 63,29keV 0,214 ± 0,005 0,151 ± 0,003 0,125 ± 0,002 0,071 ± 0,001 thị mô tả sự phụ thuộc của K(m) vào khối lượng đo Đồ thị có dạng: −e −am K ( m) = K o am (3.2) 26 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Hình 3.1 Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mẫu đối với bức xạ gamma lượng 53,2 keV Hình 3.2 Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mẫu đối với bức xạ gamma lượng 58,57 keV 27 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Hình 3.3 Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mẫu đối với bức xạ gamma lượng 63,29 keV Hình vẽ 3.1 đến 3.3 là đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh lượng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV Hệ số a và K0 tương ứng với lượng Các giá trị K chính là tốc độ đếm đã được hiệu chỉnh tương ứng với đỉnh lượng trên, thu được từ đồ thị được đưa bảng 3.3.Trong bảng 3.3 cũng đưa giá trị n/Br ứng với lượng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV tương ứng Từ số liệu xác định xác định được tỷ số hoạt độ 234U/235U và 238U/235U Thay vào công thức (2.2) thu được độ giàu mẫu U 36 là: 28 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Bảng 3.3 Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma Eᵧ (keV) 53,2 58,57 63,29 Ko 0,522 0,0812 0,2214 n/Br 424,39 17,56 5,984 Từ giá trị thực nghiệm bảng 3.3 tính được tỷ số hoạt độ của các đồng vị sau: n / Br53,2 A234 = 53,2 = 24,14 A235 n58,57 / Br58,57 A238 n63,27 / Br63,27 = = 0,34 A235 n58,57 / Br58,57 234 Thay các giá trị tỷ số hoạt độ của 235 U/ U và vào công thức (2.2) kết thu được sau: q235 = 100% = 31,3% A( U ) A( 238U ) + 0,0003479 235 + 6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Theo giá trị khuyến cáo của IAEA độ giàu của mẫu U 36 bằng 36% Kết quả xác định độ giàu theo phương pháp đã được trình bày sai lệch so với giá trị chuẩn 13% Có sự sai khác lớn giữa giá trị thu được với giá trị chuẩn là việc xác định hệ số K0 mắc phải sai số lớn Để xác định giá trị K chính xác cần phải xây dựng đồ thị mô tả sự suy giảm của tốc độ đếm vào khối lượng mẫu đo nhiều điểm thực nghiệm Trên thực tế, yêu cầu này không thể thực hiện được Vì vậy, thực nghiệm độ giàu thường được xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 3.2 Xác định độ giàu của nhiên liệu uran được làm giàu thấp Mẫu U 4.46 dạng viên nhiên liệu hạt nhân làm giàu, dạng hình trụ, đường kính 8cm, cao 8cm, bọc bởi lớp hợp kim Mẫu U 4.4 29 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị đo phổ kế gamma tinh thể mỏng HPGe planar, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235 U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi dựa phổ thu Hình 3.4 phổ gamma đặc trưng mẫu U 4.4 được đo thời gian 106.921 giây Sử dụng phần mềm phân tích phổ Gamma Víion phân tích phổ của U 4.4 Các đỉnh gamma lựa chọn để tính hàm lượng 234 U 238 U 120,9 keV 258,23 keV có sai số thống kê lớn nhất đều nhỏ 1% Các kết xử lý phổ đưa bảng 3.4 Trong bảng 3.1 cũng đưa kết quả xử lý xác định tốc độ đếm và tỷ số tốc độ đếm hệ số phân nhánh tại các đỉnh tương ứng Từ các số liệu bảng 3.4 sử dụng phần mềm Origin 8.5 vẽ đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi các đỉnh gamma của 235 U Các số liệu khớp hàm đa thức bậc với phần mềm phân tích số liệu Origin , kết ta có đường cong hiệu suất ghi tương đối ứng với thí nghiệm đo mẫu U4.46 biểu diễn hình 3.4 30 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Hình 3.4 Phổ gamma của mẫu chuẩn nhiên liệu U4.46 với thời gian đo 106.921 giây Bảng 3.4 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 E(keV) 120.9 143,76 163,33 185,71 205,31 258,227 Số đếm,N 29460 543751 289605 3636042 336658 17703 Sai số,∆N 1290 1567 1440 2502 1202 305 Br(%) 0,034 10,96 5,08 57,2 5,01 0,076 31 ∆Br 0,005 0,14 0,06 0,8 0,07 0,0024 n/Br 777,678 44,527 51,165 57,051 60,309 209,057 ∆(n/Br) 35,614 0,586 0,656 0,799 0,870 10,584 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203 E Với tiêu chuẩn khớp : R-Square = 0,9982 E lượng xạ gamma Nội suy giá trị : f(120,9)=34,775 f(258,227)=61,943 Áp dụng biểu thức: n120,9 A( 234U ) = = 22,363 235 A( U ) f (120,9).Br120,9 32 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị n258, 227 A( 238U ) = = 3,375 235 A( U ) f ( 258,227).Br258, 227 Hàm lượng 235U mẫu : q235 = 100% = A( U ) A( 238U ) 4,40% + 0,0003479 235 + 6,43 235 A( U ) A( U ) 234 Độ giàu của mẫu U4.46 theo khuyến cáo là 4,46 % Sai khác giữa giá trị luận văn và giá trị chuẩn cở 1,34 %, nằm phạm vi sai số Điều này chứng tỏ, xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho kết quả chính xác Xác định độ giàu của Uran nghèo Luận văn đã tiến hành xác dịnh độ giàu của nhiên liệu uran nghèo Trên Hình 3.6 là dạng phổ gamma của gam nhiêu liệu uran nghèo, được đo thời gian 73932s Hình 3.6 Phổ gamma của gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo 79932 s 33 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Sử dụng phần mềm Gammavision xác định được diện tích đỉnh từ đố xác định được tốc độ đếm tại các đỉnh quan tâm Kết quả được đưa bảng số 3.3 Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng lượng (keV) 120,9 143,76 163,33 185,715 205,311 258,227 275,129 Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây 0,0342 ± 0,0050 10,96 ± 0,140 5,08 ± 0,06 57,2 ± 0,80 5,01 ± 0,07 0,0764 ± 0,0024 0,052 ± 0,005 0,006 ± 0,002 0,206 ± 0,003 0,133 ± 0,003 2,024 ± 0,005 0,203 ± 0,003 0,172 ± 0,003 0,003 ± 0,0001 Hiệu suất ghi tương đối 18,014 ± 1,875 1,879 ± 0,034 2,620 ± 0,054 3,540 ± 0,050 4,042 ± 0,080 225,04 ± 7,26 5,046 ± 0,530 Sử dụng đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV 275,129 keV 235U cháu phát để xây dựng đường cong hiệu suất ghi Sử dụng Origin 8.5 khớp đường cong hiệu suất ghi, kết biểu diễn hình 3.7 34 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Đồ thị có dạng f(E) = -0,0001308×E2 + 0,08204×E – 7,1417 Với hệ số khớp R2 = 0,997 Giá trị của hàm số tại lượng 120,9 keV của 234U có giá trị: f(120,9) = 0,86505 và tại đỉnh 258,227 keV dùng để tính hoạt độ 238U là f(258,227) = 5,3213 Từ các số liệu bảng xác định được tỷ số hoạt độ của 234 U/235U= 20,82 và 238U/235U = 42,29 Thay các tỷ số vào công thứ (2.4) thu được độ giàu của mẫu nhiên liệu (0,36 ± 0,022)% Theo giá trị khuyến cáo độ giàu của nhiên liệu nghiên cứu 0,37% Kết quả luận án thu được sai khác với giá trị khuyến cáo 2,7% Đã tiến hành xác định độ giàu của nhiên liệu uran được làm giàu thấp và một mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, kết quả thu được của luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo Với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính xác định hoạt độ 238 238 U để U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh công trình 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Trong trình xử lý số liệu, đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng công cụ toán học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: 35 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị  ∂F ∆F = ∑  i  ∂ai n    ∆ai  Các sai số đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm đỉnh gamma, sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số số liệu hạt nhân chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, sai số khác,… Tuy nhiên với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính 238 238 U để xác định hoạt độ U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh công trình 36 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị KẾT LUẬN • Về mặt lý thuyết đề tài đã tiến hành nghiên cứu tổng quan các đặc trưng của nhiên liệu Urani và phương pháp xác định chúng: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani Đã chỉ sự khác về thành phần đồng vị và đó thành phần phổ gamma phát từ các nhiên liệu Urani tự nhiên, Urani chưa sử dụng và đã qua sử dụng - Cơ sở của việc nhận diện và xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ nhiên liệu dựa vào phổ gamma của các nhiên liệu phát • Về mặt thực nghiệm đề tài trình bày kết nghiên cứu thực nghiệm xác định độ giàu của nhiên liệu uran theo phương pháp: Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi khoảng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Đã tiến hành xác định độ giàu của một nhiên liệu uran được làm giàu thấp và một mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Trong phạm vi sai số nhỏ 3%, kết quả thu được của luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo Với việc dùng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính 238 U để xác định hoạt độ 238 U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh công trình [12] Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi khoảng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Phương pháp sử dụng vùng planar của detector cần phải tiến hành đo nhiều phổ gammar của cùng mẫu với khối lượng khác và tiến hành hiệu chỉnh sự hấp thụ của các tia mẫu Tuy nhiên phương pháp này cho kết quả sai khác với số liệu chuẩn 13% Trên thực tế thì phương pháp này không được sử dụng 37 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 [2] PGS.TS Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học Kỹ thuật Hà Nội (2006) [3] Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội 2009 [4] TS Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN Tập giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội Tài liệu tiếng Anh [5] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No (2012) 77-8 [7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published [8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996 [10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280 [11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417 38 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa [12] Phạm Thị Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu/U ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314 [13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73 [14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003) 39 [...]... quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235 U, với độ chính xác tương đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma, Trong bài luận... chọn tia gamma 185,72 keV của 235U để phân tích urani 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran... của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8] Tới năm 2009 TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với độ chính xác cao Nguyên lý chủ yếu của. .. chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo 14 Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương. .. thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng nơtron sinh ra 236 U Sau đó 236U phân rã α tạo ra 232 235 U hấp thụ 1 Th 232Th chuyển về 232 U theo chuỗi phương trình sau: − − 233 β 233 β 233 232 n+ 232 90Th → 90Th → 91 Pa → 92 U + n→ 92 U + 2 n (1.4) 1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và... chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác... hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông cũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được Về nguyên tắc thì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính... không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,… Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238 U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238 U phân rã... đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.[1] Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên... điểm của phương pháp chuẩn nội và ứng dụng để xác định hàm lượng nhân 16 235 U trong một số mẫu nhiên liệu hạt Luận văn Thạc sĩ Nghĩa Phạm Thị CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các đồng vị Uran Độ giàu uran được định nghĩa là tỉ số giữa số khối lượng 235U và khối lượng uran Trong thanh nhiên liệu